JP2018100327A - プリプレグ、金属張積層板及びプリント配線板 - Google Patents
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Abstract
Description
本実施形態に係るプリプレグは、織布基材と、織布基材中を充填しており、かつ織布基材の表面を被覆してなる、樹脂組成物の半硬化物と、を備える。
樹脂組成物(以下、プリント配線板用樹脂組成物という場合がある)は、熱硬化性樹脂(a)、無機充填材(b)、有機溶剤に可溶な熱可塑性樹脂(c)、及び有機溶剤に不溶な熱可塑性樹脂(d)を含有する。無機充填材(b)は水酸化アルミニウムを含む。熱硬化性樹脂(a)、無機充填材(b)、熱可塑性樹脂(c)、及び熱可塑性樹脂(d)の各含有割合は、熱硬化性樹脂(a)が100質量部、無機充填材(b)が100〜200質量部、並びに熱可塑性樹脂(c)及び熱可塑性樹脂(d)の合計が20〜50質量部である。水酸化アルミニウムの含有量は、熱硬化性樹脂(a)100質量部に対して60質量部以上である。熱可塑性樹脂(c)と熱可塑性樹脂(d)との含有比率は、質量比で、40:60〜20:80である。
熱硬化性樹脂(a)としては、エポキシ樹脂が含まれる樹脂を使用することが好ましい。熱硬化性樹脂(a)は、エポキシ樹脂とこれ以外の熱硬化性樹脂を含む混合物であってもよいし、エポキシ樹脂のみを含むものであってもよい。
無機充填材(b)は、水酸化アルミニウムを含む。これにより、得られるプリント配線板に難燃性を付与することができる。
熱可塑性樹脂(c)は、有機溶剤に対して可溶であり、有機溶剤を混合してワニス状のプリント配線板用樹脂組成物(以下、樹脂ワニスという場合がある)として調製したとき、アクリルゴム粒子等とは異なり、熱硬化性樹脂(a)と溶け合うものである。このように、熱可塑性樹脂(c)を熱硬化性樹脂(a)と相溶させることにより、得られるプリント配線板の回路パターンに対する密着性が優れる。なお、有機溶剤に可溶とは、熱硬化性樹脂(a)に対して10質量%添加した際に、溶剤中に均一分散され樹脂が白濁しないものである。
熱可塑性樹脂(d)は、有機溶剤に対して不溶であり、有機溶剤を混合して樹脂ワニスとして調製したとき、熱硬化性樹脂(a)及び熱可塑性樹脂(c)(以下、他の樹脂成分という場合がある)と溶け合わないものである。そのため、他の樹脂成分に対して熱可塑性樹脂(d)が分散させることになり、応力緩和効果が発現され、得られるプリント配線板の吸湿耐熱性が優れる。なお、有機溶剤に不溶とは、樹脂組成物に対して10質量%添加した際に均一分散されず溶液が白濁するものである。
無機充填材(b)の含有割合は、熱硬化性樹脂(a)100質量部に対して、100〜200質量部であり、好ましくは130〜170質量部である。無機充填材(b)の含有割合が100質量部未満であると、得られるプリント配線板の吸湿耐熱性が十分でないおそれがある。また、無機充填材(b)の含有割合が200質量部を超えると、得られるプリント配線板の回路パターンに対する密着性が十分でないおそれがある。さらに、得られるプリント配線板の成型性が悪化するおそれがある。
プリント配線板用樹脂組成物は、有機溶剤を含有し、ワニス状であってもよい。有機溶剤としては、ケトン系溶剤、芳香族系溶剤、エステル系溶剤などが例示され、これらは1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。ケトン系溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン等が挙げられる。芳香族系溶剤としては、例えば、トルエン、キシレン等が挙げられる。エステル系溶剤としては、例えば、酢酸エチル等が挙げられる。
プリント配線板用樹脂組成物は、熱硬化性樹脂(a)、無機充填材(b)、熱可塑性樹脂(c)及び(d)の他に、本発明の効果が阻害されなければ、必要に応じてその他の成分を含有してもよい。その他の成分としては、例えば、硬化剤、希釈用の溶剤、硬化促進剤、酸化防止剤、無機充填材(b)の混合性を向上させるための湿潤分散剤やカップリング剤、光安定剤、粘度調整剤、難燃剤、着色剤、消泡剤等が配合されていてもよい。上記硬化剤としては、例えば、ノボラック型フェノール樹脂、ナフタレン型フェノール樹脂などの2官能以上のフェノール樹脂等が挙げられる。上記希釈用の溶剤としては、例えば、ジメチルホルムアミド等の窒素含有溶剤等が挙げられる。硬化促進剤としては、例えば、イミダゾール等が挙げられる。
上記織布基材としては、特に限定されないが、平織等のように縦糸及び横糸がほぼ直交するように織られた基材を使用することができる。例えば、無機繊維の織布、有機繊維からなる繊維基材を使用することができる。無機繊維の織布としては、例えば、ガラスクロス等が挙げられる。有機繊維からなる繊維基材としては、例えば、アラミドクロス、ポリエステルクロス等が挙げられる。上記織布基材の厚みは特に制限されず、好ましくは10〜200μmである。
本実施形態に係る金属張積層板は、上記プリプレグの硬化物からなる絶縁層と、この絶縁層の片面又は両面に金属箔と、を備える。すなわち、金属張積層板の構成は、上記絶縁層と、この絶縁層の片面に配置された金属箔とからなる2層構成、又は、上記絶縁層と、この絶縁層の両面に配置された金属箔とからなる3層構成である。
本実施形態に係るプリント配線板は、上記プリプレグの硬化物からなる絶縁層と、この絶縁層の片面又は両面に、無電解めっき層、及び無電解めっき層上に形成された電解めっき層とからなる回路パターンと、を備える。すなわち、プリント配線板は、上記絶縁層と、この絶縁層の片面又は両面に上記回路パターンとからなるプリント配線板(以下、コア基板という場合がある)や、コア基板の上記回路パターンが形成された面上に上記絶縁層(以下、層間絶縁層という場合がある)と内層の導体パターン(以下、内層回路パターンという場合がある)とが交互に形成されて構成され、最外層に上記回路パターンが形成された多層プリント配線板などを含む。
本実施形態に係るプリント配線板を製造する方法としては、例えば、プリント配線板用基板を準備する工程(a)と、上記絶縁層の表面上に、無電解めっきにより無電解めっき層を形成する工程(b)と、上記無電解めっき層上に、開口を有するレジストマスクを形成する工程(c)と、上記開口内に、電解めっきにより電解めっき層を形成する工程(d)と、上記レジストマスクを除去する工程(e)と、上記無電解めっき層のうち、平面視で上記電解めっき層と重ならない部分をエッチングにより選択的に除去する工程(f)と、を含む。
工程(a)では、プリント配線板用基板を準備する。
工程(b)では、上記絶縁層の表面上に、無電解めっきにより無電解めっき層(シード層)を形成する。
工程(c)では、上記無電解めっき層上に、開口を有するレジストマスクを形成する。レジストマスクにより、無電解めっき層のうち回路パターンが形成されない領域をマスクする。すなわち、レジストマスクの開口内が、回路パターンを形成する領域となる。
工程(d)では、開口内に、電解めっきにより電解めっき層を形成する。電解めっきは、めっき対象物をめっき液中に浸漬して、無電解めっき層を給電層電極として、電気を流す等の公知の方法によって行うことができる。
工程(e)では、レジストマスクを除去する。レジストマスクの除去は公知の方法によって行うことができる。
工程(f)では、無電解めっき層のうち、平面視で電解めっき層と重ならない部分をエッチングにより選択的に除去する。すなわち、回路パターンが形成されない領域に位置する無電解めっき層(シード層)を除去する。これにより、プリント配線板用基板上に回路パターンが形成されることとなる。なお、シード層の除去は、過硫酸ナトリウム等のエッチング液をスプレー等により局所的にエッチングする等の公知の方法により行うことができる。
下記に示す熱硬化性樹脂(a)、無機充填材(b)、有機溶剤に可溶な熱可塑性樹脂(c)、有機溶剤に不溶な熱可塑性樹脂(d)を準備し、これらの原料を表1及び表2に示す配合量(質量部)で、さらに有機溶剤を混合し、不揮発分(固形分)が70質量%となるようにワニス状のプリント配線板用樹脂組成物(以下、樹脂ワニスという)を調製した。各原料の詳細は以下のとおりである。
・トリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂(日本化薬株式会社製「EPPN−502H」)
・ナフタレン型エポキシ樹脂(DIC株式会社製「HP−4710」)
・ノボラック型フェノール樹脂(DIC株式会社製「TD−2090」)
<硬化促進剤>
・2−エチル−4−メチルイミダゾール(四国化成工業株式会社製「2E4MZ」)
<無機充填材(b)>
・シリカ(粒径:2μm、株式会社アドマテックス製「SC610G−GND」)
・モリブデン酸亜鉛被覆タルク(粒径:4μm、シャーウィンウィリアムズ社製「ケムガード(登録商標)911C」(KG−911C)、モリブデン酸亜鉛量:約17%)
・耐熱性水酸化アルミニウム(粒径:5.2μm、河合石炭工業株式会社製「ALH−F」、1%脱水開始温度:281℃、400℃における脱水量:26.0%)
<有機溶剤に可溶な熱可塑性樹脂(c)>
・アクリルモノマー共重合体(ナガセケムテックス株式会社製「PMS−12−82」、Mw:500,000)
<有機溶剤に不溶な熱可塑性樹脂(d)>
・シリコーン−アクリル複合ゴムからなるコア部の周囲にグラフト層をシェル部として有するコアシェルゴム(粒径:1.0μm、三菱レイヨン株式会社製「SRK200A」)
<有機溶剤>
・メチルエチルケトン
UL法(UL94)のうち、垂直燃焼試験(94V−0、94V−1)を行った。
上記[難焼性]と同様にして両面銅張積層板(厚さ:0.2mm)を得た。次いで、塩化エッチング液を用いて両面の銅箔を除去し、絶縁層を得た。得られた絶縁層を、イオン交換水の1次水洗槽、2次水洗槽、3次水洗槽にそれぞれ30秒浸漬させて水洗した後、25℃のパラジウム‐スズコロイドタイプの「AT−105アクチベーティング液」(上村工業株式会社製)に5分間浸漬して、触媒付与し、さらに水洗い後、スルカップAL−106アクセレーター(上村工業株式会社製)を使用して25℃で3分間の促進処理を施した。そして、水洗した後、無電解銅めっき液(上村工業株式会社製の「PEAVer.3」)に36℃、浴負荷0.4dm2/l、析出速度2.0μm/hrで30分間揺動浸漬した。これにより、絶縁層の両面にむらなく均一に光沢がある無電解銅めっき層(厚さ:1μm、以下、シード層という)を有する絶縁層(以下、シード層付絶縁層という)を得た。次いで、このシード層上に、電解銅めっき(Dowエレクトロニック・マテリアルズ社製の「カパーグリームST901−C」)を2A/dm2の条件下で、79分間行って、電解銅めっき層を形成することで、絶縁層の両面に厚さ35μmの導体層を有する銅めっき付絶縁層を得た。
上記[回路パターンに対する密着性]と同様にして銅めっき付絶縁層を得た。JISC6481 5.5に準拠して、得られた銅めっき付絶縁層を用いてサンプルを作製し、121℃、100%RH、2時間の条件で、プレッシャークッカーテスト(PCT)処理を実施した。次に、PCT処理済のサンプルを260℃の半田槽へ60秒間浸漬し、処理後のサンプル(2時間)についてフクレの発生の有無を確認した。
上記[難焼性]と同様にして得た、両面銅張積層板(厚さ:0.2mm)の断面を観察し、光学顕微鏡で500倍に拡大してボイドの有無を確認した。
比較例2では、無機充填材(b)の含有量が熱硬化性樹脂(a)100質量部に対して200質量部超であったので、回路パターンに対する密着性及び成型性の評価はともに「×」であった。
比較例3では、無機充填材(b)は水酸化アルミニウムを含まなかったので、難燃性の評価は「×」であった。
比較例4では、熱可塑性樹脂(c)及び(d)の合計が20質量部未満であったので、回路パターンに対する密着性の評価は「×」であった。
比較例5では、熱可塑性樹脂(c)及び(d)の合計が50質量部超であったので、難燃性の評価は「×」であった。
比較例6では、水酸化アルミニウムの含有量は、熱硬化性樹脂(a)100質量部に対して60質量部未満であったので、難燃性の評価は「×」であった。
比較例7,8,10では、熱可塑性樹脂(c)と熱可塑性樹脂(d)との含有比率において、熱可塑性樹脂(c)の含有比率が40質量%超であったので、難燃性の評価は「△」であった。
比較例9では、熱可塑性樹脂(c)と熱可塑性樹脂(d)との含有比率において、熱可塑性樹脂(c)の含有比率が20質量%未満であったので、吸湿耐熱性の評価は「△」であった。
熱可塑性樹脂(d)の含有量が異なる他は構成が略同一の実施例4と比較例8とを比較すると、熱可塑性樹脂(d)の含有量が多くなると、良好な吸湿耐熱性を維持しながら難燃性が向上する一方で、回路パターンに対する密着性が低下することがわかった。
熱可塑性樹脂(c)と熱可塑性樹脂(d)との含有比率が異なる他は同一の比較例7,8,10を比較すると、熱可塑性樹脂(c)の含有比率が高くなると、吸湿耐熱性も低下することがわかった。
Claims (5)
- 織布基材と、
前記織布基材中を充填しており、かつ前記織布基材の表面を被覆してなる、樹脂組成物の半硬化物と、を備え、
前記樹脂組成物は、熱硬化性樹脂(a)、無機充填材(b)、有機溶剤に可溶な熱可塑性樹脂(c)、及び前記有機溶剤に不溶な熱可塑性樹脂(d)を含有し、
前記無機充填材(b)は水酸化アルミニウムを含み、
前記(a)、(b)、(c)及び(d)の各含有割合は、前記熱硬化性樹脂(a)が100質量部、前記無機充填材(b)が100〜200質量部、前記熱可塑性樹脂(c)及び(d)の合計が20〜50質量部であり、
前記水酸化アルミニウムの含有量は、前記熱硬化性樹脂(a)100質量部に対して60質量部以上であり、
前記熱可塑性樹脂(c)と前記熱可塑性樹脂(d)との含有比率は、質量比で、40:60〜20:80であることを特徴とするプリプレグ。 - 前記熱可塑性樹脂(c)は、アクリルモノマー共重合体であり、
前記熱可塑性樹脂(d)は、コアシェルゴムである請求項1に記載のプリプレグ。 - 前記無機充填材(b)が、シリカ、アルミナ、及びベーマイトから選ばれる少なくとも1種以上をさらに含む、請求項1又は2に記載のプリプレグ。
- 請求項1乃至3のいずれか1項に記載のプリプレグの硬化物からなる絶縁層と、
前記絶縁層の片面又は両面に金属箔と、を備える金属張積層板。 - 請求項1乃至3のいずれか1項に記載のプリプレグの硬化物からなる絶縁層と、
前記絶縁層の片面又は両面に、無電解めっき層、及び前記無電解めっき層上に形成された電解めっき層からなる回路パターンと、を備えるプリント配線板。
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