JP2017112045A

JP2017112045A - セルスタック装置、モジュールおよびモジュール収容装置

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Publication number: JP2017112045A
Application number: JP2015247547A
Authority: JP
Inventors: 深水　則光; Norimitsu Fukamizu; 則光深水
Original assignee: Kyocera Corp
Current assignee: Kyocera Corp
Priority date: 2015-12-18
Filing date: 2015-12-18
Publication date: 2017-06-22
Anticipated expiration: 2035-12-18
Also published as: JP6749050B2

Abstract

【課題】ガスリーク発生を抑制したセルスタック装置、モジュールおよびモジュール収容装置を提供する。【解決手段】柱状である複数個のセル１が配列されてなるセルスタック１８と、複数個のセル１の一端が挿入される挿入口１７を有しており、挿入口１７を介して複数個のセル１に反応ガスを供給するマニホールド７と、複数個のセル１の一端と挿入口１７の内壁とを接合し、かつ、複数個のセル１の一端同士を接合しているシール材８と、を具備し、シール材８は、表層部に設けられた緻密部８ａと、緻密部８ａの下部に設けられており、複数個のセル１の長手方向に沿って延びる多孔質部８ｂと、を有しているセルスタック装置１０。【選択図】図５

Description

本発明は、セルスタック装置、モジュールおよびモジュール収容装置に関する。

近年、次世代エネルギーとして、燃料ガス（水素含有ガス）と酸素含有ガス（空気）とを用いて電力を得ることができるセルの１種である燃料電池セルが複数配列されてなる燃料電池セルスタック装置を収納容器内に収納してなる燃料電池モジュールや、燃料電池モジュールを外装ケース内に収納してなる燃料電池装置が種々提案されている（例えば、特許文献１参照。）。

また、特許文献１の燃料電池セルスタック装置においては、複数個の燃料電池セルの一端部はシール材でマニホールドに接合されている。

特開２０１３−１５７１９１号公報

しかし、特許文献１に記載の燃料電池セルスタック装置において、シール材とセルとの接合部において剥離が生じ、それによりガスリークが生じるおそれがあり、このガスリークを抑制することが求められていた。

それゆえ、本発明は、ガスリークの発生を抑制することができるセルスタック装置、それを備えるモジュールおよびモジュール収容装置を提供することにある。

本発明のセルスタック装置は、柱状である複数個のセルが配列されてなるセルスタックと、前記複数個のセルの一端が挿入される挿入口を有している支持体と、前記複数個のセルの一端と前記挿入口の内壁とを接合し、かつ、前記複数個のセルの一端同士を接合しているシール材と、前記挿入口を介して前記複数個のセルに反応ガスを供給するための開口部を有しており、前記支持体に接合されているガスタンクと、を具備し、前記シール材は、表層部に設けられた緻密部と、該緻密部の下部に設けられており、前記複数個のセルの長手方向に沿って延びる多孔質部と、を有している。

また、本発明のモジュールは、収納容器内に、上記に記載のセルスタック装置を収納してなることを特徴とする。

さらに、本発明のモジュール収容装置は、外装ケース内に、上記に記載のモジュールと、該モジュールの運転を行なうための補機とを収納してなることを特徴とする。

本発明のセルスタック装置は、ガスリークの発生を抑制することができるセルスタック装置とすることができる。

また、本発明のモジュールは、収納容器内に上記のセルスタック装置を収納してなることから、ガスリークの発生を抑制したモジュールとすることができる。

さらに、本発明のモジュール収容装置は、上記のモジュールと、該モジュールの運転を行なうための補機とを収納してなることから、ガスリークの発生を抑制したモジュール収容装置とすることができる。

本実施形態のセルの一例を示すもので、（ａ）は横断面図、（ｂ）は空気極側から見た側面図であり、（ｃ）はインターコネクタ側から見た側面図である。（ａ）は本実施形態のセルスタック装置の一例を示す斜視図であり、（ｂ）は（ａ）の側面側の断面図である。隣接するセル同士の接合部付近の拡大断面図である。他の実施形態における隣接するセル同士の接合部付近の拡大断面図である。他の実施形態における隣接するセル同士の接合部付近の拡大断面図である。他の実施形態における隣接するセル同士の接合部付近の拡大断面図である。本実施形態のセルスタック装置の一例を備えるモジュールを示す外観斜視図である。本実施形態のモジュール収容装置の一例を概略的に示す分解斜視図である。（ａ）は本実施形態の支持体の他の例を示す平面図であり、（ｂ）は（ａ）に示した支持体を備えたセルスタック装置の側面側の拡大断面図である。本実施形態のセルスタック装置の他の例を示す斜視図である。本実施形態のセルスタック装置の他の例を示す斜視図である。

図１〜１１を用いて、セル、セルスタック装置、モジュールおよびモジュール収容装置について説明する。

（セル）
以下において、セルスタックを構成するセルとして固体酸化物形の燃料電池セルの例を用いて説明する。

図１は、セルの実施形態の一例を示すもので、（ａ）は横断面図、（ｂ）は空気極側から見た側面図であり、（ｃ）はインターコネクタ側から見た側面図である。なお、この図面において、セル１の各構成の一部を拡大して示している。

図１に示す例において、セル１は中空平板型で、細長い板状である。図１（ｂ）に示すように、セル１の全体を側面から見た形状は、例えば、長さ方向Ｌの辺の長さが５〜５０ｃｍで、この長さ方向に直交する幅方向Ｗの長さが１〜１０ｃｍの長方形である。このセル１の全体の厚さは１〜５ｍｍである。

図１に示すように、セル１は、導電性支持基板２（以下、支持基板２と略す場合がある）、素子部およびインターコネクタ６を有している。支持基板２は、一対の対向する平坦面ｎ１、ｎ２を有しており、柱状である。素子部は、支持基板２の一方の平坦面ｎ１上に設けられている。素子部は、燃料極３、固体電解質層４及び空気極５を有している。また、図１に示す例においては、セル１の他方の平坦面ｎ２上にはインターコネクタ６が設けられている。

また、図１（ｂ）に示す例のように、空気極５はセル１の下端まで延びていない。セル１の下端部では、固体電解質層４のみが表面に露出している。また、図１（ｃ）に示す例のように、インターコネクタ６がセル１の下端まで延びている。セル１の下端部では、インターコネクタ６および固体電解質層４が表面に露出している。

以下、セル１を構成する各構成部材について説明する。

支持基板２は、ガスが流れるガス流路２ａが内部に設けられており、図１においては６つのガス流路２ａが設けられた例を示している。支持基板２としては、燃料ガスを燃料極３まで透過するためにガス透過性であること、さらには、インターコネクタ６を介して集電するために導電性であることが要求される。支持基板２は、例えば、鉄族金属成分と無機酸化物からなる。例えば、鉄族金属成分はＮｉおよび／またはＮｉＯであって、無機酸化物は特定の希土類元素酸化物である。

燃料極３は、一般的に公知のものを使用することができ、多孔質の導電性セラミックス、例えば希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ_２（安定化ジルコニアと称し、部分安定化も含むものとする）とＮｉおよび／またはＮｉＯとから形成することができる。この希土類酸化物としては例えばＹ_２Ｏ_３等が用いられる。

固体電解質層４は、燃料極３、空気極５間のイオンの橋渡しをする電解質としての機能を有していると同時に、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを防止するためにガス遮断性を有することが必要とされ、３〜１５モル％の希土類元素酸化物が固溶したＺｒＯ_２から形成される。この希土類元素酸化物としては例えばＹ_２Ｏ_３等が用いられる。なお、上記特性を有する限りにおいては、他の材料等を用いて形成してもよい。

空気極５は、一般的に用いられるものであれば特に制限はなく、例えば、いわゆるＡＢＯ_３型のペロブスカイト型酸化物からなる導電性セラミックスから形成することができる。例えば、ＡサイトにＳｒとＬａが共存する複合酸化物が好ましい。例としては、Ｌａ_ｘＳｒ_１−ｘＣｏ_ｙＦｅ_１−ｙＯ_３、Ｌａ_ｘＳｒ_１−ｘＭｎＯ_３、Ｌａ_ｘＳｒ_１−ｘＦｅＯ_３、Ｌａ_ｘＳｒ_１−ｘＣｏＯ_３等が挙げられる。なお、ｘは０＜ｘ＜１、ｙは０＜ｙ＜１である。空気極５はガス透過性を有していることが必要であり、開気孔率が２０％以上、特に３０〜５０％の範囲にあることが好ましい。

インターコネクタ６は、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ_３系酸化物）、もしくは、ランタンストロンチウムチタン系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＳｒＴｉＯ_３系酸化物）が好適に使用される。これらの材料は、導電性を有し、かつ燃料ガス（水素含有ガス）および酸素含有ガス（空気等）と接触しても還元も酸化もされない。また、インターコネクタ６は支持基板２に形成されたガス流路２ａを流通する燃料ガス、および支持基板２の外側を流通する酸素含有ガスのリークを防止するために緻密質でなければならず、９３％以上、特に９５％以上の相対密度を有していることが好ましい。

（セルスタック装置）
次に、上述したセルを用いた本実施形態に係るセルスタック装置について図２を用いて説明する。

図２（ａ）は本実施形態のセルスタック装置の一例を示す斜視図であり、図２（ｂ）は図２（ａ）の側面側の断面図である。図３は、隣接するセル同士の接合部付近の拡大断面図である。図４〜図６は、他の実施形態における隣接するセル同士の接合部付近の拡大断面図である。

セルスタック装置１０は、配列された複数個のセル１を有するセルスタック１８と、マニホールド７とを備える。

図２に示すように、マニホールド７は、支持体７ａと、ガスタンク７ｂとを備えている。

支持体７ａは、複数個のセル１の一端が挿入される一又は複数の挿入口１７を有している。複数個のセル１の一端と挿入口１７の内壁とは、シール材８で接合されている。

ガスタンク７ｂは、挿入口１７を介して複数個のセル１に反応ガスを供給するための開口部を有しており、開口部の周囲に設けられた凹溝７１を有する。支持体７ａの一端部は、ガスタンク７ｂの凹溝７１に充填された接合材７２によりガスタンク７ｂと接合されている。

図２に示す例においては、支持体７ａと、ガスタンク７ｂとで形成される内部空間に燃料ガスが貯留される。ガスタンク７ｂにはガス流通管１２が設けられており、後述する改質器１３で生成された燃料ガスが、このガス流通管１２を介してマニホールド７に供給され、その後マニホールド７よりセル１の内部のガス流路２ａに供給される。

各セル１はマニホールド７側からセル１の長手方向に沿ってそれぞれ突出し且つ複数のセル１がスタック状に整列するように、各セル１の長手方向の一端がシール材８で支持体７ａに固定されている。また、図２に示す例ではシール材８によってセル１の一端同士も接合されている。

図２に示す例においては、複数個のセル１が２列設けられており、各列がそれぞれ支持体７ａに固定されている。この場合、ガスタンク７ｂの上面には２つの貫通孔が設けられている。この貫通孔のそれぞれに、挿入孔１７を合わせるように各支持体７ａが設けられる。結果、１つのガスタンク７ｂと、２つの支持体７ａとで内部空間が形成される。

挿入孔１７の形状は、例えば、上面視で長円形状である。挿入孔１７は、例えば、セル１の配列方向において、２つの端部導電部材９ｂの間の距離よりも長ければよい。また、この挿入孔１７の幅は、例えば、セル１の幅方向Ｗの長さよりも長ければよい。

図２に示すように、挿入孔１７の内壁とセル１の外面との間、および、セル１同士の間に、隙間が存在している。

図２に示すように、挿入孔１７とセル１の一端との接合部において、固化されたシール材８が前記隙間に充填されている。これにより、挿入孔１７と複数個のセル１の一端とがそれぞれ接合・固定され、また、セル１の一端同士が接合されている。各セル１のガス流路２ａの一端は、マニホールド７の内部空間と連通している。

シール材８、接合材７２は、非晶質ガラス等でも構成されてもよいが、結晶化ガラスで構成されることが好適である。結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３系、ＳｉＯ_２−ＣａＯ系、ＭｇＯ−Ｂ_２Ｏ_３系が採用され得るが、ＳｉＯ_２−ＭｇＯ系のものが最も好ましい。なお、本明細書では、結晶化ガラスとは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラス（セラミックス）を指す。結晶化ガラスの結晶化度は、具体的には、例えば、「ＸＲＤ等を用いて結晶相を同定し、ＳＥＭ及びＥＤＳ、或いは、ＳＥＭ及びＥＰＭＡ等を用いて結晶化後のガラスの組織や組成分布を観察した結果に基づいて、結晶相領域の体積割合を算出する」ことによって得ることができる。

また、図２（ｂ）に示す例のように、隣接するセル１の間には、隣接するセル１の間（より詳細には、一方のセル１の燃料極３と他方のセル１の空気極５）を電気的に直列に接
続するための導電部材９ａが介在している。なお、図２（ａ）では、導電部材９ａの図示を省略している。

また、図２（ｂ）に示す例のように、複数個のセル１の配列方向における最も外側に位置するセル１に、端部導電部材９ｂが接続されている。この端部導電部材９ｂは、セルスタック５の外側に突出する導電部１１を有している。導電部１１は、セル１の発電により生じた電気を集電して外部に引き出す機能を有する。なお、図２（ａ）では、端部導電部材９ｂの図示を省略している。

以上、説明した燃料電池のセルスタック装置１０を稼働させる際には、高温（例えば、６００〜８００℃）の燃料ガス（水素等）及び「酸素を含むガス（空気等）」を流通させる。燃料ガスは、マニホールド７の内部空間へ導入され、その後、挿入孔１７を介して複数個のセル１のガス流路２ａにそれぞれ導入される。各ガス流路２ａを通過した燃料ガスは、その後、各ガス流路２ａの他端（自由端）から外部に排出される。空気は、隣接するセル１間の隙間に沿って、セル１の長手方向に沿って流れる。

（シール材のガスリーク発生の抑制）
図２に示したセルスタック装置１０では、稼働・停止を繰り返すような過酷な稼働条件下では、シール材８およびセル１に熱収縮が起きるので、両部材の境界において、シール材８がセル１から剥離しやすくなりガスリークが生じる可能性があった。

そこで、本実施形態のセルスタック装置１０においては、図３に示すように、シール材８は、表層部に設けられた緻密部８ａと、緻密部８ａの下部に設けられており、複数個のセル１の長手方向に沿って延びる多孔質部８ｂと、を有している。

多孔質部８ｂ自体には、熱収縮による応力が発生しにくいので、セル１の長手方向に沿って延びる多孔質部８ｂの側部のシール材８においてセル１から離れる方向に向かって働く収縮応力を緩和することができる。よって、シール材８とセル１との境界において、シール材８がセル１から剥離することを抑制することができる。また、シール材８の表層部には緻密部８ａが設けられておりガスが透過しにくくなっている。従って、ガスリークが生じる可能性を低減できる。

緻密部８ａとは、多孔質部８ｂおよび他の部分８ｃ（緻密部８ａおよび多孔質部８ｂ以外の部分）よりも気孔率が低い部分である。多孔質部８ｂとは、緻密部８ａおよび他の部分８ｃよりも気孔率が高い部分である。

例えば、緻密部８ａの気孔率は、０．５〜５％である。例えば、多孔質部８ｂの気孔率は、４〜１５％である。例えば、他の部分８ｃの気孔率は、３．５〜１０％である。

図３に示すように、多孔質部８ｂの上端は、緻密部８ａに接しているとよい。この構成により、緻密部８ａが存在する表層部の近傍においてシール材８内部の熱収縮による応力を緩和することができる。従って、表層部近傍においてシール材８とセル１との剥離発生を抑制することができる。よって、表層部から発生した剥離がセル１の下端まで進みガスリークが生じることを抑制することができる。

また、図３に示すように、多孔質部８ｂの下端は、シール材８の下端に達しているとよい。この構成によりセル１の下端近傍においてシール材８内部の熱収縮による応力を緩和することができる。従って、セル１の下端近傍においてシール材８とセル１との剥離発生を抑制することができる。よって、セル１の下端から発生した剥離がシール材８の表層部まで進みガスリークが生じることを抑制することができる。

また、図３に示すように、多孔質部８ｂは、この多孔質部８ｂの両隣りに位置するセル１間の中央部に位置しているとよい。この「中央部」とは、セル間の距離を３等分した場合の真ん中の領域をいう。この構成によれば、多孔質部８ｂと一方のセル１との間に位置する他の部分８ｃの熱収縮による応力が緩和されるとともに、多孔質部８ｂと他方のセル１との間に位置する他の部分８ｃの熱収縮による応力が緩和される。従って、多孔質部８ｂの両側において、シール材８とセル１との剥離を抑制することができる。

また、図４に示すように、多孔質部８ｂの上端は、緻密部８ａに接していなくてもよい。この場合には、多孔質部８ｂと緻密部８ａとの間に他の部分８ｃが存在する。

また、図５に示すように、多孔質部８ｂの上端は、緻密部８ａに沿って延びているとよい。この構成によれば、緻密部８ａに熱応力又は衝撃が負荷されてクラックが生じた場合であっても表層部全域にわたって多孔質部８ｂ内部の気孔でクラックの伸展を止めることができる。また、緻密部８ａの下側は熱応力が生じにくい多孔質部８ｂで覆われるので、緻密部８ａに熱応力が作用することを抑制し、緻密部８ａにクラックが発生することを抑制することができる。従って、ガスリークを抑制することができる。

また、図６に示すように、多孔質部８ｂはセル１の外表面に沿ってセル１の長さ方向に延びていてもよい。この構成によれば、最も剥離の生じる可能性の高いセル１とシール材８との境界に多孔質部８ｂが存在することになる。この多孔質部８ｂは熱収縮による応力が発生しにくいので、境界において剥離が生じにくくなる。従って、ガスリークを抑制することができる。

また、図６に示すように、多孔質部８ｂは、セルのうち特にインターコネクタ６に沿ってセル１の長さ方向に延びているとよい。

上述したように、図１に示す例において、一方の平坦面ｎ１側におけるセル１の下端部では、固体電解質層４のみが表面に露出している。また、他方の平坦面ｎ２側におけるセル１の下端部では、インターコネクタ６および固体電解質層４が表面に露出している。従って、図１および図６に示す例において、シール材８は、一方のセル１の固体電解質層４と、他方のセル１のインターコネクタ６および固体電解質層４とを接合している。

ここで、インターコネクタ６として、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ_３系酸化物）又はランタンストロンチウムチタン系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＳｒＴｉＯ_３系酸化物）が使用され、固体電解質層４として、Ｙ_２Ｏ_３が固溶したＺｒＯ_２が使用され、かつ、シール材８として非晶質ガラス又は結晶化ガラスが使用された場合には、インターコネクタ６とシール材８との熱収縮率差が、固体電解質層４とシール材８との熱収縮率差よりも大きくなる。

従って、セル１の下端部においてインターコネクタ６の占める面積割合の多い「他方のセル１」側において、クラックが発生しやすくなる。そこで、上述したように、多孔質部８ｂが、セル１のうち特にインターコネクタ６に沿ってセル１の長さ方向に延びていることにより、特にクラックが発生しやすい箇所で多孔質部８ｂによる応力緩和を行うことができる。

（測定方法）
多孔質部８ｂと緻密部８ａとの境界、多孔質部８ｂと他の部分８ｃとの境界、および緻密部８ａと他の部分８ｃとの境界の特定方法について説明する。まずシール材８を、図３に示すような断面が得られるように、支持体７ａおよびガスタンク７ｂごと切断する。例
えば３０倍で反射電子検出器を用いた走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像を３ｍｍ×３ｍｍの視野で撮影し、図３に示すようなシール材８全体の断面が観察できるようにする。このＳＥＭ画像を目視し、上述した境界の位置を推測する。次に境界を横切るように０．５ｍｍの線を引く。この線の一端から他端まで０．１ｍｍ間隔で６点を設定し、各点において１０００倍で上記と同様のＳＥＭ画像を撮影し微構造を観察する。そして、これら６点において気孔率を測定する。気孔率は得られたＳＥＭ画像に対して画像処理を行って求める。ＳＥＭ画像においてシール材８は灰色であり、気孔は白色なので、それぞれの色の面積を求めることにより「全体の面積（気孔の部分の面積と気孔でない部分の面積の和）」に対する「気孔の部分の面積」の割合を気孔率とする。各境界を横切る０．５ｍｍの線は１つの境界に対して５本引き、同様の手法で６点の気孔率を求める。そして、各線において、３％以上の気孔率の上昇があった点をマーキングする。各線においてマーキングされた点が５点揃う。これらの点を結ぶ。この結んだ線を境界とする。

多孔質部８ｂ、緻密部８ａおよび他の部分８ｃの気孔率の算出については、上記の境界を求めるにあたって算出した気孔率を利用すれば良い。例えば、ある０．５ｍｍの線において３番目の点がマーキングされた点とすれば、１番目と２番目の点における気孔率を利用して一方の領域の気孔率を算出すればよい。また、４〜６番目の点の気孔率によって他方の領域の気孔率を算出すればよい。この０．５ｍｍの線は１つの境界につき５本あるので、一方の領域の気孔率を求めたい場合には、５本全ての線における一方の領域に属する点を特定し、これらの平均値を求めればよい。

（製造方法）
以上説明した本実施形態のセルスタック装置１０の作製方法の一例について説明する。ただし、以下に述べる材料、温度等の各種条件は、適宜変更することができる。

セルスタック装置１０は、例えば、以下の手順で組み立てられる。先ず、必要な枚数の完成したセル１、並びに、支持体７ａを準備する。次いで、所定の治具等を用いて、複数個のセル１がスタック状に整列・固定される。次に、この状態を維持しつつ、複数個のセル１のそれぞれの一端を、支持体７ａの挿入孔１７に一度に挿入する。次いで、シール材８用のペースト（典型的には、非晶質材料（非晶質ガラス）のペースト）を、挿入孔１７と複数個のセル１の一端との接合部の隙間に充填する。

なお、図３〜図６のように緻密部８ａ、多孔質部８ｂおよび他の部分８ｃを配置させるためには、まず、多孔質部８ｂおよび他の部分８ｃの領域を仕切る仕切り板によって区分した状態で、多孔質部８ｂ用のペーストおよび他の部分８ｃ用のペーストをセル１間に充填すればよい。この多孔質部８ｂ用のペーストには他の部分８ｃ用のペーストより造孔材が多く含まれている。そして、各ペーストを乾燥させて流動しなくなった状態で仕切り板を除去する。なお、ペーストに含有される溶媒等の量によって乾燥工程の有無、および乾燥時間を決定すればよい。そして、充填した多孔質部８ｂ用のペーストおよび他の部分８ｃ用のペーストの上部に造孔材をほとんど含まない緻密部８ａ用のペーストを配置する。

次に、上記のように充填されたシール材８用のペーストに熱処理（結晶化処理）を行なう。この熱処理によって非晶質材料の温度がその結晶化温度まで到達すると、結晶化温度下にて、材料の内部で結晶相が生成されて、結晶化が進行していく。この結果、非晶質材料が固化・セラミックス化されて、結晶化ガラスとなる。これにより、結晶化ガラスで構成されるシール材８を介して、複数個のセル１の一端が挿入孔１７に接合・固定される。換言すれば、各セル１の一端がシール材８を用いて支持体７ａにそれぞれ接合・支持される。その後、前記所定の治具を複数個のセル１から取り外す。

次に、支持体７ａをガスタンク７ｂに接合する。この工程においては、まずガスタンク
７ｂの凹溝７１内に接合材７２用のペーストを充填する。そして、シール材８と同様に熱処理して結晶化させればよい。

これによって得られたセルスタック装置１０においては、シール材８は、表層部に設けられた緻密部８ａと、該緻密部８ａの下部に設けられており、複数個のセル１の長手方向に沿って延びる多孔質部８ｂと、を有している構成となる。

（モジュール）
次に、上述したセルスタック装置を用いた本発明の実施形態に係るモジュールについて図７を用いて説明する。図７は、本実施形態のセルスタック装置の一例を備えるモジュールを示す外観斜視図である。

図７に示すように、モジュール２０は、収納容器１４内に、セルスタック装置１０を収納してなる。また、セルスタック装置１０の上方には、セル１に供給する燃料ガスを生成するための改質器１３が配置されている。

また、図７に示す改質器１３においては、原燃料供給管１６を介して供給される天然ガスや灯油等の原燃料を改質して燃料ガスを生成する。なお、改質器１３は、効率のよい改質反応である水蒸気改質を行うことができる構造とすることが好ましく、水を気化させるための気化部１３ａと、原燃料を燃料ガスに改質するための改質触媒（図示せず）が配置された改質部１３ｂとを備えている。そして、改質器１３で生成された燃料ガスは、ガス流通管１２を介してマニホールド７に供給され、マニホールド７よりセル１の内部に設けられたガス流路に供給される。

また図７においては、収納容器１４の一部（前後面）を取り外し、内部に収納される燃料電池セルスタック装置１０を後方に取り出した状態を示している。

また、上述の構成のモジュール２０においては、通常発電時においては、上記燃焼やセル１の発電に伴い、モジュール２０内の温度は５００〜１０００℃程度となる。

このようなモジュール２０においては、上述したように、ガスリークの発生を抑制したセルスタック装置１０を収納してなることにより、ガスリークの発生を抑制したモジュール２０とすることができる。

（モジュール収容装置）
図８は、外装ケース内に図７で示したモジュール２０と、モジュール２０を動作させるための補機（図示せず）とを収納してなる本実施形態のモジュール収容装置の一例を示す分解斜視図である。なお、図８においては一部構成を省略して示している。

図８に示すモジュール収容装置４０は、支柱４１と外装板４２から構成される外装ケース内を仕切板４３により上下に区画し、その上方側を上述したモジュール２０を収納するモジュール収納室４４とし、下方側をモジュール２０を動作させるための補機を収納する補機収納室４５として構成されている。なお、補機収納室４５に収納する補機を省略して示している。

また、仕切板４３には、補機収納室４５の空気をモジュール収納室４４側に流すための空気流通口４６が設けられており、モジュール収納室４４を構成する外装板４２の一部に、モジュール収納室４４内の空気を排気するための排気口４７が設けられている。

このようなモジュール収容装置４０においては、上述したように、ガスリークの発生を
抑制したモジュール２０をモジュール収納室４４に収納し、モジュール２０を動作させるための補機を補機収納室４５に収納して構成されることにより、ガスリークの発生を抑制したモジュール収容装置４０とすることができる。

以上、本発明について詳細に説明したが、本発明は上述の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において、種々の変更、改良等が可能である。

本実施形態では、支持基板の表面に内側電極、固体電解質層および外側電極から成る発電素子部が１つのみ設けられた所謂「縦縞型」の構成が採用されているが、支持基板の表面の互いに離れた複数個所にて前記発電素子部がそれぞれ設けられ、隣り合う発電素子部の間が電気的に接続された所謂「横縞型」のセルが採用されてもよい。

また、上記実施形態のセルでは、燃料極と空気極とを入れ替えて、内側電極を空気極とし、外側電極を燃料極としてもよい。この場合、燃料ガスと空気とが入れ替えられたガスの流れが採用される。

また、支持基板は燃料極を兼ねるものとし、その表面に固体電解質層および空気極を順次積層してセルを構成してもよい。

また、上記実施形態では、図２に示すように、支持体７ａに１つのみ形成された挿入孔１７に１列全てのセル１の一端が挿入されているが、図９に示すように、支持体７ａに形成された複数の挿入孔１７のそれぞれにセル１が１つずつ挿入されていてもよい。

また、上記実施形態では、図２に示すように、複数個のセルが２列に整列されたセルスタック装置を示したが、図１０に示すように、複数個のセルが１列に整列されたセルスタック装置１００であってもよい。

また、上記実施形態では、「セル」、「セルスタック装置」、「モジュール」および「モジュール収容装置」の一例として燃料電池セル、燃料電池セルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置を示したが、他の例としてはそれぞれ、電解セル、電解セルスタック装置、電解モジュールおよび電解装置であってもよい。

図１１に、電解セルスタック装置１１０の一例を示す。セル１の他端（上端）がシール材８にてマニホールドに固定されており、第１のマニホールド７３が高温の水蒸気を供給するための供給部となり、第２のマニホールド７４が生成された水素を回収するための回収部となる。図１１に示す例では、ガス流通管１２が水蒸気を供給し、ガス流通管１６が水素を回収している。

１：セル
２：支持基板
２ａ：ガス流路
３：燃料極
４：固体電解質層
５：空気極
６：インターコネクタ
７：マニホールド
７ａ：支持体
７ｂ：ガスタンク
８：シール材
８ａ：緻密部
８ｂ：多孔質部
９ａ：導電部材
９ｂ：端部導電部材
１０、１００、１１０：セルスタック装置
１１：導電部
１２：ガス流通管
１３：改質器
１４：収納容器
１５：空気導入部材
１６：原燃料供給管
２０：モジュール
４０：モジュール収容装置

Claims

柱状である複数個のセルが配列されてなるセルスタックと、
前記複数個のセルの一端が挿入される挿入口を有しており、前記挿入口を介して前記複数個のセルに反応ガスを供給するマニホールドと、
前記複数個のセルの一端と前記挿入口の内壁とを接合し、かつ、前記複数個のセルの一端同士を接合しているシール材と、を具備し、
前記シール材は、
表層部に設けられた緻密部と、
該緻密部の下部に設けられており、前記複数個のセルの長手方向に沿って延びる多孔質部と、を有している
セルスタック装置。
前記多孔質部の上端は、前記緻密部に接している
請求項１に記載のセルスタック装置。
前記多孔質部の下端は、前記シール材の下端に達している
請求項１又は請求項２に記載のセルスタック装置。
前記多孔質部は、該多孔質部の両隣りに位置するセル間の中央部に位置している
請求項１乃至請求項３のうちいずれかに記載のセルスタック装置。
前記多孔質部の上端部は、前記緻密部に沿って延びている
請求項１乃至請求項４のうちいずれかに記載のセルスタック装置。
収納容器内に、請求項１乃至請求項５のうちいずれかに記載のセルスタック装置を収納してなることを特徴とするモジュール。
外装ケース内に、請求項６に記載のモジュールと、該モジュールの運転を行なうための補機とを収納してなることを特徴とするモジュール収容装置。