JP2016527678A - 全バナジウムレドックスフロー電池及びその運転方法 - Google Patents
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Abstract
Description
正極反応:VO2++H2O→VO2++2H++e- E0=1.00V・・・(1)
負極反応:V3++e-→V2+ E0=-0.26V・・・(2)
一定の程度まで充電された時、負極V2+は一定の濃度に達して電解液中のH+と水素発生反応を行う、
V2++H+→V3++H2↑・・・(3)
この反応は負極が放電に関与するV2+の総量を直接減少させ、相応のシステムの放電容量が低減する。そこで、システムの動作に従って、水素発生副反応は不断に累積して正負極原子価のアンバランスが引き起こされ、システムの使用効率が厳しく影響を受けると共に、水素の発生も環境に危険をもたらす。この問題は既にバナジウム電池の実用化段階において、解決すべき技術的問題になっている。
正極溶液の充電が完了した時に、V5+は比較的高い濃度(>1M)を有しており、この状況下で、システムが40℃以上で動作する場合、正極溶液はV2O5沈殿を極めて生成しやすい。沈殿は電極隙間構造を塞がせてシステムの麻痺状態を引き起こし、その結果電池メンテナンスのコストを向上させる。冷却措置を採用すると、熱交換システムが必要となり、その組合せ装置のコストとエネルギー消費を過小評価してはならない。
1)有機小分子類、例えばグリセリン、アルコール、有機酸、有機尿素等がある。研究により、これらの機物分子はいずれも、正極溶液中でV5+と酸化還元反応を行って、V5+をV4+に還元させ、それ自身はCO2と水に酸化されてV5+イオンを安定にする能力を失うことが分かった。
2)アルカリ金属硫酸塩、硫酸ナトリウム、硫酸カリウム、硫酸マグネシウム等がある。アルカリ金属塩に関する文献の報告は多くあるが、一定量(>2%、m/v)を加えなければその効果を得難いため、溶液中の他の金属イオンの濃度が向上し、且つ現在、中級試験段階安定充放電応用については、サポートデータもない。リン酸及びその塩類をバナジウム電解液安定剤として用いることは、既に報告があるが、添加した後、負極の低温安定性に対する研究は空白であり、且つ長期の極端条件での貯蔵安定性試験データに関する報告もまだない。
本発明は新型全バナジウムレドックスフロー電池の運転方法を提供し、即ち、正負極は異なる総バナジウム量を有し、電圧範囲を変更し、リン酸系添加剤を使用する。該方法は高いエネルギー密度で動作するように保持することができ、同時に水素発生副反応による放電エネルギーの不可逆的な減衰を大幅に低下させることができる。本運転方法はシンプルで実行しやすく、何らのコストも増加しないと共に、バナジウム電解液の利用率を大幅に向上させ、電池性能を向上させることができ、工業化に適する。
リン酸及びそのリン酸ナトリウム添加剤の静的貯蔵試験
1.1 正極溶液の高温対比試験
バナジウムイオンの濃度が1.66Mと1.83Mである純5価バナジウム(V5+)電解液を、それぞれ10mLのプラスチック密閉遠心管に入れて置き、そこにリン酸をその含有量が0.05M〜0.3Mになるように加えて、対比試験を行う。40℃及び50℃の水浴中で、溶液状況を観察する。試験結果は下記表1に示す。
同じ方法を用いて低温の条件下で上記添加剤含有量が3価バナジウム溶液に対する低温安定性の作用を考査した。
試験パラメータと試験結果は下記表に示しており、容量変化グラフは図1に示す。
試験パラメータと試験結果は下記表に示しており、容量変化グラフは図2に示す。
試験パラメータと試験結果は下記表に示しており、容量変化グラフは図3に示す。
正極反応:VO2++H2O→VO2++2H++e- E0=1.00V・・・(1)
負極反応:V3++e-→V2+ E0=-0.26V・・・(2)
一定の程度まで充電された時、負極V2+は一定の濃度に達して電解液中のH+と水素発生反応を行う、
V2++H+→V3++H2↑・・・(3)
この反応は負極電解液が放電に関与するV2+の総量を直接減少させ、相応のレドックスフロー電池システムの放電容量が低減する。そこで、システムの動作に従って、水素発生副反応は不断に累積して正負極原子価のアンバランスが引き起こされ、システムの使用効率が厳しく影響を受けると共に、水素の発生も環境に危険をもたらす。この問題は既に全バナジウムレドックスフロー電池の実用化段階において、解決すべき技術的問題になっている。
正極電解液の充電が完了した時に、V5+は比較的高い濃度(>1M)を有しており、この状況下で、レドックスフロー電池システムが40℃以上で動作する場合、正極溶液はV2O5沈殿を極めて生成しやすい。沈殿は電極隙間構造を塞がせてシステムの麻痺状態を引き起こし、その結果電池メンテナンスのコストを向上させる。冷却措置を採用すると、熱交換システムが必要となり、その組合せ装置のコストとエネルギー消費を過小評価してはならない。
1)有機小分子類、例えばグリセリン、アルコール、有機酸、有機尿素等がある。研究により、これらの有機物分子はいずれも、正極電解液中でV5+と酸化還元反応を行って、V5+をV4+に還元させ、それ自身はCO2と水に酸化されてV5+イオンを安定にする能力を失うことが分かった。
2)アルカリ金属硫酸塩、硫酸ナトリウム、硫酸カリウム、硫酸マグネシウム等がある。アルカリ金属塩に関する文献の報告は多くあるが、一定量(>2%、m/v)を加えなければその効果を得難いため、電解液中の他の金属イオンの濃度が向上し、且つ現在、中級試験段階安定充放電応用については、サポートデータもない。リン酸及びその塩類を全バナジウムレドックスフロー電池電解液安定剤として用いることは、既に報告があるが、添加した後、負極電解液の低温安定性に対する研究は空白であり、且つ長期の極端条件での貯蔵安定性試験データに関する報告もまだない。
本発明は新型全バナジウムレドックスフロー電池の運転方法を提供し、即ち、正負極電解液は異なる総バナジウム量を有し、電圧範囲を変更し、リン酸系添加剤を使用する。該方法は高いエネルギー密度で動作するように保持することができ、同時に水素発生副反応による放電容量の不可逆的な減衰を大幅に低下させることができる。本運転方法はシンプルで実行しやすく、何らのコストも増加しないと共に、電解液の利用率を大幅に向上させ、電池性能を向上させることができ、工業化に適する。
リン酸及びそのリン酸ナトリウム添加剤の静的貯蔵試験
1.1 正極電解液の高温対比試験
バナジウムイオンの濃度が1.66Mと1.83Mである純5価バナジウム(V5+)電解液を、それぞれ10mLのプラスチック密閉遠心管に入れて置き、そこにリン酸をその含有量が0.05M〜0.3Mになるように加えて、対比試験を行う。40℃及び50℃の水浴中で、溶液状況を観察する。試験結果は下記表1に示す。
同じ方法を用いて低温の条件下で上記添加剤含有量が3価バナジウム電解液に対する低温安定性の作用を考査した。
Claims (7)
- 正極電解液と負極電解液を含み、
前記正極電解液と負極電解液において、総バナジウムの比例は常に正極:負極が1:1.5〜1:1.2を保持するようにし、且つ正極電解液及び負極電解液はいずれも、添加剤を含み、添加剤の濃度は0.01mol/L〜0.5mol/Lであり、
その中、前記添加剤は硫酸、硫酸塩、リン酸、リン酸塩、ピロリン酸塩、ポリリン酸塩から選択される少なくとも一種であることを特徴とする全バナジウムレドックスフロー電池。 - 前記正極電解液と負極電解液において、総バナジウムの比例は常に正極:負極が1:1.3〜1.2を保持するようにすることを特徴とする請求項1に記載の電池。
- 前記添加剤は、リン酸又はリン酸塩であることを特徴とする請求項1に記載の電池。
- 前記添加剤の濃度は0.04〜0.2mol/Lであることを特徴とする請求項1に記載の電池。
- 正極電解液と負極電解液において、総バナジウムの比例は常に正極:負極が1:1.5〜1:1.2を保持するようにし、且つ全バナジウムレドックスフロー電池が動作する充放電電圧範囲は0.9V〜1.58Vにある、全バナジウムレドックスフロー電池システムの運転方法。
- 前記正極電解液と負極電解液において、総バナジウムの比例は、常に正極:負極が1:1.3〜1.2を保持するようにし、且つ前記全バナジウムレドックスフロー電池が動作する充放電電圧範囲は0.9V〜1.58Vにある、ことを特徴とする請求項5に記載の運転方法。
- 前記全バナジウムレドックスフロー電池の充放電動作の温度は0℃〜50℃であり、満充電状態で−20℃〜45℃に貯蔵することを特徴とする請求項5又は6に記載の運転方法。
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