JP2016181345A - 二次電池の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】電池を構成する積層体に生じる反りの発生を抑制し、かつ積層体の活物質を高密度化することができる。
【解決手段】導電性金属箔３の両面に活物質層２Ａ、２Ｂが形成され、導電性金属箔３のうち活物質が塗工されていない未塗工部１Ｂを有する積層体１をプレスして高密度化する二次電池の製造方法であって、積層体１を両面側からプレスする一対のプレスロール５Ａ、５Ｂが設けられ、プレスロール５Ａ、５Ｂは、活物質部１Ａをプレスする第１プレス部５１と、未塗工部１Ｂをプレスする第２プレス部５２とを有し、第２プレス部５２には積層体１における活物質部１Ａと未塗工部１Ｂの厚さ方向の寸法差を小さくするように突出する凸部５３を有し、プレスロール５Ａ、５Ｂによって積層体１の両面側からプレスした状態で、第１プレス部５１で活物質部１Ａを圧縮し、第２プレス部５２の凸部５３で未塗工部１Ｂを圧縮するようにした。
【選択図】図１

Description

本発明は、二次電池の製造方法に関する。

従来、リチウムイオン電池（二次電池）として、正極集電体の両面に正極活物質層を形成した正極と、正極集電体の両面に正極活物質層を形成した負極と、セパレータを交互に複数回積層させた後、それぞれの負極集電体同士および正極集電体同士を接続した、積層型のセル構造が知られている。
このような二次電池の電極材の製造方法として、電池活物質などの電極材料をバインダや導電助剤とともに溶媒を用いてペースト状に調整し、アルミニウムや銅の金属箔上に塗布、乾燥した後にプレスして活物質を金属箔に密着させることが、例えば特許文献１に開示されている。

特開２００９−１９９９１２号公報

上記特許文献１に示されるような積層型構造の二次電池において、電池の高エネルギー密度化をさらに向上させるためには、電極を薄膜化することが求められている。そこで、電極の活物質に対してプレスすることで大きな圧力を付与することにより押し潰すことが考えられている。

しかしながら、活物質が連続的に塗工された電極をプレスする場合には、活物質が塗工されている活物質部と、活物質が塗工されていない未塗工部とで厚さが異なるために、プレス面が当たる部分と当たらない部分で圧力分布が発生し、金属箔に延伸差が生じ、電極に大きな反りが発生することになる。そして、このような電極の反りが発生すると、製造時において積層ずれが生じるおそれがあり、電池の製造が極めて困難になるという問題があった。

本発明は、上述する問題点に鑑みてなされたもので、電池を構成する積層体に生じる反りの発生を抑制し、かつ積層体の活物質を高密度化することができる二次電池の製造方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明に係る二次電池の製造方法は、導電性金属箔の両面に活物質層が形成されるとともに、前記導電性金属箔のうち活物質が塗工されていない未塗工部を有する積層体をプレスして高密度化する二次電池の製造方法であって、前記積層体を両面側からプレスするプレス手段が設けられ、該プレス手段は、前記積層体のうち前記活物質層が形成される活物質部をプレスする第１プレス部と、前記未塗工部をプレスする第２プレス部とを有し、該第２プレス部には前記積層体における前記活物質部と前記未塗工部の厚さ方向の寸法差を小さくするように突出する凸部を有し、前記プレス手段によって前記積層体の両面側からプレスした状態で、前記第１プレス部で前記活物質部を圧縮し、前記第２プレス部の前記凸部で前記未塗工部を圧縮することを特徴としている。

本発明に係る二次電池の製造方法では、プレス手段によって未塗工部を有する積層体の両面側からプレスする際に、第１プレス部で活物質部が圧縮されるとともに、第２プレス部の凸部で未塗工部が圧縮される。すなわち、プレス手段で積層体をプレスした状態で凸部が活物質部と未塗工部の厚さ方向の寸法差を補完して厚み差がなくすことになるので、未塗工部にも活物質部と同等の圧力をプレス手段で与えられることが可能となる。このように未塗工部と活物質部との厚み差を小さくすることで、プレス手段によって積層体全域に均一に圧力をかけることができる。これにより、プレス面が当たる部分と当たらない部分で圧力分布が発生することに伴って導電性金属箔に延伸差が生じることが抑えられ、積層体の反りを抑制することができる。
したがって、製造時における積層ずれを防ぐことが可能となり、活物質が圧縮により高密度化された電極を容易にかつ確実に製造することができる。

また、本発明に係る二次電池の製造方法は、前記凸部の突出高さは、プレス後の前記積層体の前記活物質層の表面から前記未塗工部の表面までの厚さ方向の寸法差に一致していることが好ましい。

この場合には、第１プレス部のプレス面が活物質部に当接するタイミングと、第２プレス部の凸部が未塗工部に当接するタイミングとが同時になり、活物質部および未塗工部が受ける圧力差がなくなる。そのため、導電性金属箔に生じる延伸差をより確実に小さくすることができ、積層体の反りをさらに小さくすることができる。

また、本発明に係る二次電池の製造方法は、前記積層体の両側のうち少なくとも一方側に設けられる前記プレス手段は、中心軸を中心に回転自在なプレスロールであり、前記凸部が前記プレスロールの外周面に全周にわたって延在し、前記積層体を前記プレスロールの中心軸に直交する方向に沿って移動させつつ、前記プレスロールの回転によって前記積層体を両面側からプレスすることが好ましい。

この場合には、例えば積層体を一方向に延出してプレスロールに対して相対的に移動させつつ、プレスロールを中心軸回りに回転させることで、積層体を両面側から容易に圧縮することができる。この場合、プレスロールの回転によってプレスする製造方法となるので、積層体が延出される方向に長い積層体に対して連続的にプレスを行うことができ、製造効率を向上させることが可能となる。

また、本発明に係る二次電池の製造方法は、前記積層体を一対のフィルム材で挟んだ状態で重ね合わせ、前記一対のフィルム材の両面側に配置された前記プレスロール同士の間を通過させることで、前記積層体を両面側からプレスするようにしてもよい。

この場合には、積層体を一対のフィルム材で挟んで重ね合わせた状態でプレスロール同士の間を通過させることで、積層体の活物質部と未塗工部はそれぞれフィルム材を介してプレスロールの第１プレス部、第２プレス部より圧力を受けることになる。つまり、フィルム材の厚みは一定であるため、前述したように活物質部と未塗工部との厚み差を小さくすることができ、プレス手段によって積層体全域に均一に圧力をかけることができ、その結果、積層体の反りが抑制された二次電池を製造することができる。

本発明の二次電池の製造方法によれば、電池を構成する積層体をプレスすることによって生じる反りの発生を抑制することが可能となり、かつ積層体の活物質を高密度化することができる。

本発明の実施の形態による二次電池の製造方法を模式的に示した縦断面図であって、プレス前の状態を示した図である。 二次電池の製造方法を模式的に示した縦断面図であって、プレス中の状態を示した図である。 図１に示す二次電池の積層体の図であって、（ａ）は平面図、（ｂ）は（ａ）に示すＡ−Ａ線断面図である。 第２の実施の形態による二次電池の製造方法に使用する製造装置の概要を示す斜視図である。 （ａ）〜（ｃ）は、実施例による試験方法を説明するための図である。 変形例による二次電池の製造方法を模式的に示した縦断面図であって、図２に対応する図である。

以下、本発明の実施の形態による二次電池の製造方法について、図面に基づいて説明する。

（第１の実施の形態）
図１及び図２に示すように、本実施の形態による二次電池の製造方法は、導電性金属箔３の両面に活物質層２（２Ａ、２Ｂ）が形成されるとともに、導電性金属箔３のうち活物質が塗工されていない未塗工部１Ｂを有する積層体１を両面側からプレスして高密度化する電極を製造する際に適用されている。

図３（ａ）、（ｂ）は、本実施の形態のリチウム二次電池を構成する正極や負極からなる積層体１を示している。積層体１は、導電性金属箔３において、同厚の活物質層２Ａ、２Ｂが形成される活物質部１Ａと、前記未塗工部１Ｂとを有している。つまり、活物質部１Ａの表面１ａと未塗工部１Ｂの表面１ｂとは、活物質層２Ａ、２Ｂの厚みに相当する段差が形成されている。

導電性金属箔３が正極集電体の場合には、アルミニウム、ステンレス鋼、ニッケル、チタンまたはこれらの合金などを用いることができる。一方、導電性金属箔３が負極集電体の場合には、銅、ステンレス鋼、ニッケル、チタンまたはこれらの合金を用いることができる。

活物質層２が正極活物質である場合には、通常リチウム含有複合酸化物が用いられ、具体的にはＬｉＭＯ_２（ＭはＭｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉより選ばれる１種のみ、または２種以上の混合物であり、一部をＭｇ、Ａｌ、Ｔｉなどその他カチオンで置換してもよい）、ＬｉＭｎ_２Ｏ_４など汎用の材料を用いることができる。また、ＬｉＦｅＰＯ_４で表されるオリビン型材料を用いることもできる。これらから選択された正極活物質と、カーボンブラックなどの導電助剤とを、ＰＶｄＦ（ポリフッ化ビニリデン）などの結着剤とともにＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）などの溶剤中に分散混練し、このスラリーをホットプレート上にてドクターブレードなどを用いてアルミニウム箔などの正極集電体に塗布後、溶媒を乾燥させるなどの方法により正極活物質層を得ることができる。例えば、この塗布工程を正極集電体の両面に対して行うことによって、両面に正極活物質層が形成された正極を得ることができる。
そして、得られた正極は、本実施の形態の製造方法によるプレスにより圧縮して適当な密度に調整される。

また、活物質層２が負極活物質である場合には、黒鉛、非晶質炭素などの炭素材料、あるいはＬｉ金属、Ｓｉ、Ｓｎ、Ａｌ、などのＬｉと合金を形成する材料、Ｓｉ酸化物、ＳｉとＳｉ以外の他金属元素を含むＳｉ複合酸化物、Ｓｎ酸化物、ＳｎとＳｎ以外の他金属元素を含むＳｎ複合酸化物、Ｌｉ_４Ｔｉ_５Ｏ_１２などを単独または混合して用いることができる。これらから選択された負極活物質と、必要に応じて導電助剤とを、ＰＶｄＦなどの結着剤とともにＮＭＰなどの溶剤中に分散混練したスラリー、および銅箔などの負極集電体を用いて、正極と同様な方法にて負極集電体の両面に負極活物質層を形成した負極を得ることができる。

そして、本実施の形態の二次電池の製造方法では、図１及び図２に示すように、積層体１を両面側からプレスする一対のプレスロール５Ａ、５Ｂ（プレス手段）が用いられる。
プレスロール５Ａ、５Ｂは、積層体１のうち活物質層２Ａ、２Ｂが形成される活物質部１Ａをプレスする第１プレス部５１と、未塗工部１Ｂをプレスする第２プレス部５２と、を有している。第２プレス部５２には、積層体１における活物質部１Ａと未塗工部１Ｂの厚さ方向の寸法差Δｔ（ｔ１＋ｔ２）を小さくするように突出する凸部５３を有している。

プレスロール５Ａ、５Ｂは、ロール中心軸Ｏを中心に回転自在なローラ状の部材であり、双方のロール中心軸Ｏ、Ｏが平行となるように配置されている。プレスロール５Ａ、５Ｂのそれぞれの外周面には、周方向に延在する前記凸部５３（第２プレス部５２に相当）が形成されている。凸部５３の突出高さｈは、プレス後の積層体１の活物質部１Ａの表面１ａから未塗工部１Ｂの表面１ｂまでの厚さ方向の寸法ｔ１、ｔ２に一致している。なお、本実施の形態では、一対の活物質層２Ａ、２Ｂの厚さ寸法が同じであるので、前記ｔ１、ｔ２の寸法は同寸法である。

凸部５３のロール中心軸Ｏに沿う長さ寸法は、未塗工部１Ｂの前記ロール中心軸Ｏ方向の長さ寸法と同寸法であることが好ましいが、必ずしも同寸法に一致していることに制限されることはない。

このように構成されるプレスロール５Ａ、５Ｂは、例えば以下のように設定される。プレス前の積層体１が、活物質部１Ａの厚さ寸法で１６０μｍ、導電性金属箔３が１５μｍ、活物質層２Ａ、２Ｂがそれぞれ７２．５μｍであり、プレス後の積層体１の厚さ寸法が１３５μｍ、導電性金属箔３が１５μｍ、活物質層２Ａ、２Ｂがそれぞれ６０μｍにプレスする場合において、図２に示すように、プレスロール５Ａ、５Ｂ同士の間の厚さ方向のクリアランスＣを１３５μｍとし、それぞれの凸部５３の高さ寸法が６０μｍに設定される。

次に、上述した二次電池の製造方法の作用について図面を用いて詳細に説明する。
図１及び図２に示すように、本実施の形態では、積層体１をプレスロール５Ａ、５Ｂ同士の間でロール中心軸Ｏに直交する方向（図１及び図２の紙面に直交する方向）に沿って移動させつつ、プレスロール５Ａ、５Ｂをロール中心軸Ｏ回りに回転させることによって積層体１を両面側からプレスする。なお、図１に示す矢印Ｐはプレス方向（圧縮方向）を示している。このとき、プレスロール５Ａ、５Ｂによって未塗工部１Ｂを有する積層体１の両面側からプレスする際に、第１プレス部５１で活物質部１Ａが圧縮されるとともに、第２プレス部５２の凸部５３で未塗工部１Ｂが圧縮される。

すなわち、プレスロール５Ａ、５Ｂで積層体１をプレスした状態で凸部５３が活物質部１Ａと未塗工部１Ｂの厚さ方向の寸法差Δｔ（ｔ１、ｔ２）を補完して厚み差がなくすことになるので、未塗工部１Ｂにも活物質部１Ａと同等の圧力をプレスロール５Ａ、５Ｂで与えられることが可能となる。このように未塗工部１Ｂと活物質部１Ａとの厚み差を小さくすることで、プレスロール５Ａ、５Ｂによって積層体１全域に均一に圧力をかけることができる。これにより、プレス面が当たる部分と当たらない部分で圧力分布が発生することに伴って導電性金属箔３に延伸差が生じることが抑えられ、積層体１の反りを抑制することができる。
したがって、製造時における積層体１の積層ずれを防ぐことが可能となり、活物質が圧縮により高密度化された電極を容易にかつ確実に製造することができる。

また、本実施の形態では、プレスロール５Ａ、５Ｂの凸部５３の突出高さがプレス後の積層体１の活物質部１Ａの表面１ａから未塗工部１Ｂの表面１ｂまでの厚さ方向の寸法差ｔ１、ｔ２に一致していることから、第１プレス部５１のプレス面が活物質部１Ａの表面１ａに当接するタイミングと、第２プレス部５２の凸部５３が未塗工部１Ｂの表面１ｂに当接するタイミングとが同時になり、活物質部１Ａおよび未塗工部１Ｂが受ける圧力差がなくなる。そのため、導電性金属箔３に生じる延伸差をより確実に小さくすることができ、積層体１の反りをさらに小さくすることができる。

なお、凸部５３は、プレスロール本体と異なる部材から構成され、活物質の圧縮に伴い、同様に圧縮可能な材質であることが好ましい。例えば、アルミニウム、銅等の金属または合金、ポリプロピレン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂等の樹脂を用いることができる。

また、本実施の形態では、例えば積層体１を一方向に延出してプレスロール５Ａ、５Ｂに対して相対的に移動させつつ、プレスロール５Ａ、５Ｂをロール中心軸Ｏ回りに回転させることで、積層体１を両面側から容易に圧縮することができる。この場合、プレスロール５Ａ、５Ｂの回転によってプレスする製造方法となるので、積層体１が延出される方向に長い積層体に対して連続的にプレスを行うことができ、製造効率を向上させることが可能となる。

上述のように本実施の形態による二次電池の製造方法では、電池を構成する積層体１をプレスすることで圧縮することによって生じる反りの発生を抑制することが可能となり、かつ積層体１の活物質を高密度化することができる。

（第２の実施の形態）
次に、第２の実施の形態による二次電池の製造方法について、図面に基づいて説明する。
図４に示すように、第２の実施の形態は、積層体１０を一対のフィルム材６Ａ、６Ｂで挟んだ状態で重ね合わせ、一対のフィルム材６Ａ、６Ｂの両面側に配置されたプレスロール５Ａ、５Ｂ同士の間を通過させることで、積層体１０を両面側からプレスする製造方法である。

本第２の実施の形態による積層体１０は、不図示のセパレータを介して正極と負極とをこれらが直接に接触しないように積層したものである。正極と負極との間には液体、半固体状（ゲル状）の電解質又は液体若しくは半固体状の電解質を含んだ固体状に形成された電解質が介在している。正極１０Ａは、正極集電体１１に正極活物質層１２（活物質層）が設けられた部材であり、端子１３が接続されている。負極１０Ｂは、図面では一部省略するが、正極と同様の構成であり、負極集電体１４に負極活物質層（活物質層）が設けられた部材であり、端子１５が接続されている。
ここで、セパレータとしては、ポリプロピレン、ポリエチレンなどのポリオレフィン、フッ素樹脂などの多孔性フィルムが用いられる。

先ず予めロール状等にしておいた長尺な帯状に形成された一対のフィルム材６Ａ、６Ｂを対向配置させつつ連続的又は間欠的に図４に示す矢印Ｘ方向（延出方向Ｘ）に延出させる。そして、積層体１０を挟んだ状態で、一対のフィルム材６Ａ、６Ｂを重ね合せ、一対のフィルム材６Ａ、６Ｂの周縁部６ａを閉じる。

フィルム材６Ａ、６Ｂは、アルミニウム、ステンレス、真鍮等の金属材料や、ポリエステル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂等のポリマーフィルム等の材料により所定の厚さでシート状にした部材を用いることができる。
また、フィルム材６Ａ、６Ｂは、金属と樹脂との積層フィルムで構成されていてもよい。このような積層フィルムは、公知のリチウム電池用の包装フィルムを用いることができる。積層する際の組み合わせとしては、アルミニウムとポリエステル樹脂との積層、ステンレスとポリプロピレン樹脂との積層等が挙げられる。また、フィルム材６Ａ、６Ｂの厚みは、１０〜８００μｍ程度とすることができる。より好ましくは、フィルム材６Ａ、６Ｂとして、接着可能なラミネート材料を用いることが好ましい。ラミネート材料をフィルム材６Ａ、６Ｂとして用いることにより、一対のフィルム材６Ａ、６Ｂを重ね合わせる際に、開放端部の接着が簡便になる。

延出方向Ｘに延出された一対のフィルム材６Ａ、６Ｂの周縁部６ａの接着は、超音波融着、レーザー溶接、フィルム材６Ａ、６Ｂがラミネートフィルムである場合にラミネート融着をする等の熱融着、接着剤、ホットメルト等の封止材を用いた接着、その他の公知の手段によって行う。

次に、プレス工程は、上下一対のプレスロール５Ａ、５Ｂを用いて、これらプレスロール５Ａ、５Ｂに対しフィルム材６Ａ、６Ｂを相対的に延出方向Ｘに移動させることにより行う。具体的には例えば、フィルム材６Ａ、６Ｂを連続的又は間欠的に一方向（矢印Ｘ方向）に延出させつつ搬送し、固定しておいたプレスロール５Ａ、５Ｂ同士の間を通過させる。ここで、図４において、負極１０Ｂの負極集電体１４に対応するプレスロール５Ａ、５Ｂの凸部は省略されている。
なお、本実施の形態では上側の第１プレスロール５Ａのロール中心軸Ｏ方向の両側に別体の補助ロール５Ｃ、５Ｃが設けられている。補助ロール５Ｃは、積層体１０が配置されないフィルム材６Ａ、６Ｂ同士が重なる領域に対応して配置され、補助ロール５Ｃの中心軸は第１プレスロール５Ａのロール中心軸Ｏよりも下側に位置し、フィルム材６Ａ、６Ｂの開口端部６ｂを完全に封止する。

このように、本第２の実施の形態では、積層体１０を一対のフィルム材６Ａ、６Ｂで挟んで重ね合わせた状態でプレスロール５Ａ、５Ｂ同士の間を通過させることで、積層体１０の活物質部１Ａと未塗工部１Ｂはそれぞれフィルム材６Ａ、６Ｂを介してプレスロール５Ａ、５Ｂの第１プレス部５１、第２プレス部５２より圧力を受けることになる。つまり、フィルム材６Ａ，６Ｂの厚みは一定であるため、活物質部１Ａと未塗工部１Ｂとの厚み差を小さくすることができ、プレスロール５Ａ、５Ｂによって積層体１０全域に均一に圧力をかけることができ、その結果、積層体１０の反りが抑制された二次電池を製造することができる。

なお、本第２の実施の形態の製造方法によれば、二次電池が帯状に連なって形成されるが、これらの二次電池は端子１３、１５を直列又は並列接続させて用いてもよく、又は周縁部間で切断して用いてもよい。
また、上記補助ロール５Ｃは、本実施の形態のように上側のプレスロール５Ａに対して上下方向に段差を付ける位置に配置されることに制限されることはなく、延出方向Ｘに沿ってずれた位置でも良いし、プレスロール５Ａと同軸に設けられていてもよい。

次に、上述した実施の形態による二次電池の製造方法の効果を裏付けるために行った実施例について以下説明する。

（実施例）
本実施例では、上述した実施の形態の積層体を使用し、上下にプレスロールを配置して、凸部を有するプレスロールを用いた場合の効果を確認した。
図５（ａ）〜（ｃ）に示すように、使用した積層体Ｓは、プレス前において、総厚で１６０μｍ、金属箔厚が１５μｍ、金属箔の両面それぞれに塗工される活物質層厚が７２．５μｍであるものを使用した。ロール中心軸方向の長さ寸法は１３６ｍｍである。そして、プレス後の積層体の寸法は、総厚で１３５μｍ、金属箔厚を１５μｍ、金属箔の両面それぞれに塗工される活物質層厚を６０μｍとした。そして、上下一対のプレスロールＲ１、Ｒ２同士のクリアランスを１３５μｍとした。

図５（ａ）に示す実施例は、金属箔の未塗工部に対応する位置において、上下のプレスロールＲ１、Ｒ２のそれぞれの周面に全周にわたって厚さ（突部の高さ寸法）が６０μｍのポリエステル系樹脂テープＴ（凸部に相当）を貼付した。
図５（ｂ）に示す比較例１は、上側のプレスロールＲ１のみにポリエステル系樹脂テープＴを貼付したものであり、そのテープＴの厚さを７５μｍとした。
図５（ｃ）に示す比較例２は、上側および下側のプレスロールＲ１、Ｒ２ともにテープの貼付が無いものを使用した。

実施例、比較例１、及び比較例２のそれぞれについて、積層体Ｓの両面から上下のプレスロールＲ１、Ｒ２によってプレスを行った。具体的には、プレスロールＲ１、Ｒ２同士の間に積層体Ｓを通過させることで、積層体Ｓを両面側からプレスを行って圧縮した。そして、プレス後の積層体Ｓの反りの発生状態を確認しプレスロールＲ１、Ｒ２に設けた突条のテープＴ（凸部）の有効性について評価を行った。

図５（ｃ）に示す比較例２では、活物質層のある金属箔部分には両面にプレスによる圧力がかかるが、未塗工部の金属箔部分には圧力がかからない状態となり、プレス後に３０ｍｍの反りが生じた。これは、金属箔には圧力がかかる部分とかからない部分による圧力差が生じることとなり、金属の伸びの差が発生したためである。
図５（ｂ）に示す比較例１では、活物質層のある金属箔部分には両面にプレスの圧力がかかるが、未塗工部の金属箔部分には上側のプレスロールＲ１が上方から接触するものの、活物質層のある金属箔部分が受けるような圧力はかからない状態であり、比較例２とほぼ同等でプレス後に３０ｍｍの反りが生じた。

一方、図５（ａ）に示す実施例では、活物質層のある金属箔部分には両面にプレスの圧力がかかるとともに、未塗工部の金属箔部分も上下のプレスロールＲ１、Ｒ２によって挟持され、かつプレスによる圧力がかかる状態となり、プレス後に６ｍｍ程度の反り量となった。
このように実施例の場合には、比較例の反り量の１／５程度に低減されたことが確認できた。

以上、本発明による二次電池の製造方法の実施の形態について説明したが、本発明は上記の実施の形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲で適宜変更可能である。
例えば、上述の本実施の形態では、積層体１における未塗工部１Ｂがプレスロールのロール中心軸Ｏ方向の外側に設けられているが、この位置に限定されることはない。例えば、図６に示す変形例では、積層体１の幅方向の中央に未塗工部１Ｂが設けられる場合の製造方法であって、プレスロール５Ａ、５Ｂにおける第２プレス部５２（凸部５３）もロール中心軸Ｏ方向の中央部に配置されている。

また、本実施の形態では、プレス手段として、上下一対にプレスロール５Ａ、５Ｂを設ける構成としているが、これに限定されることはない。要は、プレス手段として、積層体のうち活物質部をプレスする第１プレス部と、未塗工部をプレスする第２プレス部とを有し、第２プレス部には積層体における活物質部と未塗工部の厚さ方向の寸法差を小さくするように突出する凸部を有するものであれば良いのである。例えば、上側にのみプレスロールを使用し、下側は凸部が形成された板状のプレス板とすることも可能である。

また、プレスロールの外径、配置数量、向き（ロール中心軸の向き）等の構成についても、製造する積層体の形状、積層構造、未塗工部の位置などの条件に合わせて適宜変更可能である。

さらに、本実施の形態のプレスロール５Ａ、５Ｂに設けられる凸部５３は、上下のプレスロール５Ａ、５Ｂともに同じ突出高さで設けられているが、双方が同じであることに限定されることはない。要は、プレス後の積層体１の活物質部１Ａの表面１ａから未塗工部１Ｂの表面１ｂまでの厚さ方向の寸法ｔ１、ｔ２に対応した突出寸法に設定されていればよいのである。なお、凸部の突出高さが、前記厚さ方向の寸法ｔ１、ｔ２に必ずしも一致していることに限定されることはなく、前記厚さ方向の寸法ｔ１、ｔ２よりも小さい寸法に設定されていてもかまわない。

さらにまた、積層体の形状、積層構造、材質、未塗工部の位置、活物質部の厚さ等の構成についても上述した実施の形態に限定されることはなく、適宜、設定することが可能である。

その他、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、上記した実施の形態における構成要素を周知の構成要素に置き換えることは適宜可能である。

１、１０ 積層体
１Ａ 活物質部
１Ｂ 未塗工部
１ａ 活物質部の表面
１ｂ 未塗工部の表面
２、２Ａ、２Ｂ 活物質層
３ 導電性金属箔
５Ａ、５Ｂ プレスロール（プレス手段）
５Ａ 第１プレスロール（プレス手段）
５Ｂ 第２プレスロール（プレス手段）
６Ａ、６Ｂ フィルム材
１０Ａ 正極
１０Ｂ 負極
１１ 正極集電体（導電性金属箔）
１２ 正極活物質層（活物質層）
１４ 負極集電体（導電性金属箔）
５１ 第１プレス部
５２ 第２プレス部
５３ 凸部
Ｏ ロール中心軸

Claims (4)

1. 導電性金属箔の両面に活物質層が形成されるとともに、前記導電性金属箔のうち活物質が塗工されていない未塗工部を有する積層体をプレスして高密度化する二次電池の製造方法であって、
   前記積層体を両面側からプレスするプレス手段が設けられ、
   該プレス手段は、前記積層体のうち前記活物質層が形成される活物質部をプレスする第１プレス部と、前記未塗工部をプレスする第２プレス部とを有し、該第２プレス部には前記積層体における前記活物質部と前記未塗工部の厚さ方向の寸法差を小さくするように突出する凸部を有し、
   前記プレス手段によって前記積層体の両面側からプレスした状態で、前記第１プレス部で前記活物質部を圧縮し、前記第２プレス部の前記凸部で前記未塗工部を圧縮することを特徴とする二次電池の製造方法。
2. 前記凸部の突出高さは、プレス後の前記積層体の前記活物質層の表面から前記未塗工部の表面までの厚さ方向の寸法差に一致していることを特徴とする請求項１に記載の二次電池の製造方法。
3. 前記積層体の両側のうち少なくとも一方側に設けられる前記プレス手段は、中心軸を中心に回転自在なプレスロールであり、前記凸部が前記プレスロールの外周面に全周にわたって延在し、
   前記積層体を前記プレスロールの中心軸に直交する方向に沿って移動させつつ、前記プレスロールの回転によって前記積層体を両面側からプレスすることを特徴とする請求項１又は２に記載の二次電池の製造方法。
4. 前記積層体を一対のフィルム材で挟んだ状態で重ね合わせ、前記一対のフィルム材の両面側に配置された前記プレスロール同士の間を通過させることで、前記積層体を両面側からプレスすることを特徴とする請求項３に記載の二次電池の製造方法。

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