TWI645598B - 鋰離子二次電池及鋰離子二次電池之製造方法 - Google Patents

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Abstract

本發明係一種鋰離子二次電池，其特徵在於具備：積層體，其係將具有端子引板(terminal tab)之電極板與半固體或固體狀之電解質層交替地積層而成；及片狀之包裝材料，其將該積層體收納於內部，且使端子引板之一部分突出而密封；且於上述包裝材料，設置有鄰接於上述積層體之端緣之至少一部分並密封上述積層體的積層體鄰接密封部。

Description

鋰離子二次電池及鋰離子二次電池之製造方法
本發明係關於一種鋰離子二次電池及鋰離子二次電池之製造方法。
本案係基於2013年10月31日於日本申請之日本特願2013-227478號而主張優先權，並將其內容引用於此。
一般而言，鋰離子二次電池係將構成正極之電極板與構成負極之電極板於該等之間介置固體、半固體或液體之電解質而積層並使端子引板突出，且收納於包裝材料並將其密封而構成。而且，積層體之利用包裝材料之密封係於使端子引板之前端自包裝材料突出之狀態下進行(例如專利文獻1)。
[專利文獻1]日本特開2013-8691號公報
然而，於習知之鋰離子二次電池中，由於形成有積層體與包 裝材料之密封部之間之間隙即內部空間，故而僅以形成於積層體與包裝材料之密封部之間的間隙量來密封包裝材料之內部之密封部或積層體之相對尺寸變小。然而，為了確實地防止電解液自包裝材料洩漏，必須於不改變積層體之大小之情況下將上述包裝材料之密封部之面積率設定得較大。
因此，本發明鑒於上述課題，其課題在於提供一種將包裝材料之密封部之面積率設定得較大之鋰離子二次電池及鋰離子二次電池之製造方法。
本發明之特徵在於具備：積層體，其係將具有端子引板(terminal tab)之電極板與半固體或固體狀之電解質層交替地積層而成；及片狀之包裝材料，其將該積層體收納於內部，使端子引板之一部分突出而密封；於上述包裝材料，設置有鄰接於上述積層體之端緣之至少一部分並密封上述積層體的積層體鄰接密封部。
根據該構成，可有效地使於上述端緣之至少一部分密封積層體之密封部之面積變大。
本發明之特徵在於，上述積層體鄰接密封部係遍及上述積層體之端緣之整個周圍且與該端緣鄰接地設置。
根據該構成，可有效地使遍及上述積層體之端緣之整個周圍而密封積層體之密封部之面積變大。
本發明之特徵在於，上述積層體鄰接密封部係遍及上述包裝材料中之配置有上述積層體之區域以外的所有區域而設置。
根據該構成，可最有效地使密封部之面積變大。
本發明之鋰離子二次電池之製造方法之特徵在於具備：積層體形成步驟，形成將具有端子引板之電極板與半固體或固體狀之電解質層 交替地積層而成的積層體；及密封步驟，將上述積層體夾入至包裝材料，使端子引板之一部分突出且使該包裝材料遍及上述積層體之端緣之整個周圍且鄰接於該端緣而進行密封。
根據該構成，包含配置有積層體之區域及積層體之密封所需之區域並將包裝材料整體同時層疊(laminate)熔合即可，故而可使鋰離子二次電池之密封更牢固，藉此品質之穩定性、循環特性提高。
本發明之特徵在於：於上述密封步驟中，將如下步驟設為第1密封步驟，即該步驟係夾入間隔紙，該間隔紙與上述積層體之端緣之一部分鄰接並形成除氣空間，使上述包裝材料遍及上述積層體與間隔紙之端緣之整個周圍且鄰接於該端緣而進行密封，且本發明具有該第1密封步驟及第2密封步驟，該第2密封步驟係於上述第1密封步驟之後，取出間隔紙進行最終密封。
根據該構成，可將鋰離子二次電池之初始充電時可能產生之氣體去除。
本發明之特徵在於，上述第1密封步驟係使用真空層疊機、輥或真空包裝機來進行。
根據該構成，可高效率地進行上述鋰離子二次電池之製造。
根據本發明，發揮如下效果：可提供能夠有效地將包裝材料之密封部之面積設定得較大之鋰離子二次電池及鋰離子二次電池之製造方法。
1‧‧‧鋰離子二次電池
2‧‧‧正極板(電極板)
3‧‧‧負極板(電極板)
13‧‧‧固體或凝膠狀之電解質層
15‧‧‧積層體
15a‧‧‧端緣
16‧‧‧包裝材料
17‧‧‧間隔紙
P‧‧‧密封部
圖1係作為本發明之第1實施態樣而表示之鋰離子二次電池 之俯視圖。
圖2係表示作為本發明之第1實施態樣而表示之鋰離子二次電池之正極板之俯視圖。
圖3係表示作為本發明之第1實施態樣而表示之鋰離子二次電池之負極板之俯視圖。
圖4係模式性地表示沿Y1-Y2線之箭頭方向觀察圖1之鋰離子二次電池之狀態之剖面圖。
圖5係表示作為本發明之第1實施態樣而表示之鋰離子二次電池之積層體之俯視圖。
圖6係表示作為本發明之第1實施態樣而表示之鋰離子二次電池之製造步驟之一部分之俯視圖。
圖7係表示作為本發明之第1實施態樣而表示之鋰離子二次電池之俯視圖。
以下，參照圖式對本發明之鋰離子二次電池及鋰離子二次電池之製造方法進行說明。
圖1係表示藉由本發明之一實施形態之製造方法而製造之鋰離子二次電池1之概略構成之俯視圖。
如該圖所示，成為本發明之一實施形態之製造方法之對象的鋰離子二次電池1係以如下方法形成者，即，其係將塗佈有電解液且形成有固體或凝膠狀之電解質層(本圖中未圖示)之正極板(電極板)2、與塗佈有電解 液且形成有固體或凝膠狀之電解質層(本圖中未圖示)之負極板(電極板)3交替地積層，且使端子引板4自正極板2之端部7突出，並且使端子引板5自負極板3之端部11突出。
再者，亦可為固體或凝膠狀之電解質層形成於正極板2或負極板3之任一者之兩面，且正極板2、電解質層、負極板3交替地積層。
如圖2所示，正極板2使用集電體6，該集電體6由鋁箔構成，且於大致長方形之一端形成有成為與端子引板4之接合用區域之端部7，該正極板2係於該集電體6留下端部7並於兩面形成有正極活性物質層8。
正極活性物質層8係例如將正極活性物質與使導電助劑、成為黏合劑之結著劑分散於溶劑中而成之正極用漿料塗佈於集電體上，並進行乾燥而獲得者。
作為正極活性物質，例如可使用由通式LiMxOy(其中，M為金屬，x及y為金屬M與氧O之組成比)所表示之金屬酸鋰化合物。具體而言，作為金屬酸鋰化合物，可使用鈷酸鋰、鎳酸鋰、錳酸鋰、磷酸鐵鋰等。
作為導電助劑可使用乙炔黑等，作為結著劑可使用聚偏二氟乙烯等。
正極板2之端子引板4係以接合於端部7且向外側突出之方式設置，例如可由鋁等形成。
又，如圖3所示，負極板3例如可使用集電體10，該集電體10由銅(Cu)所構成，且於大致長方形之一端形成有成為與端子引板5之接合用區域之端部11，且該負極板3係於該集電體10留下端部11並於 兩面形成有負極活性物質層12。
負極活性物質層12例如可將負極活性物質與使成為黏合劑之結著劑、視需要而添加之導電助劑分散於溶劑中而成之負極用漿料塗佈於集電體上，並進行乾燥而獲得。
作為負極活性物質，例如可使用由碳粉末或石墨粉末等所構成之碳材料或鈦酸鋰等金屬氧化物。
結著劑例如可使用聚偏二氟乙烯等，導電助劑可使用乙炔黑等。
負極板3之端子引板5係以接合於端部11且向外側突出之方式設置，例如可由鎳等形成。
圖4所示之電解質層13係將塗佈於正極板2及負極板3各自之兩板面之液狀之電解質加以凝膠化或固體化而成者。該電解質層13亦可塗佈於正極板2及負極板3各自之單面，但更佳為設置於兩面。
再者，固體或凝膠狀之電解質層亦可形成於正極板2或負極板3之任一者之兩面，且正極板2、電解質層、負極板3交替地積層。
電解質層可使用周知之電解質。例如可使用如下者而形成：由高分子基質(matrix)及非水電解質液(即非水溶劑及電解質鹽)所構成且凝膠化而於表面產生黏著性者、或由高分子基質及非水溶劑所構成且成為固體電解質者。又，電解質層亦可具有電解質載持於多孔質體之構造。即便為任一電解質層，較佳為於電解質塗佈於正極板2或負極板3時具有黏著性者。又，電解質層較佳為形成不會自正極板2或負極板3之板面分離之自支撐膜(self-supporting film)者。
作為高分子基質，以聚偏二氟乙烯(PVDF)、六氟丙烯共聚 物(PVDF-HFP)、聚丙烯腈、聚伸烷基醚(聚環氧乙烷或聚環氧丙烷等)為代表，可使用聚酯、聚胺、聚磷腈、聚矽氧烷等。
非水溶劑係可將如下等單獨使用或混合2種以上調製，即：γ-丁內酯等內酯化合物；碳酸伸乙酯、碳酸伸丙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯等碳酸酯化合物；甲酸甲酯、乙酸甲酯、丙酸甲酯等羧酸脂化合物；四氫呋喃、二甲氧基乙烷等醚化合物；乙腈等腈化合物；環丁碸等碸化合物、二甲基甲醯胺等醯胺化合物。
又，於使電解液為固體電解質之情形時，可將乙腈等腈化合物、四氫呋喃等醚化合物、二甲基甲醯胺等醯胺系化合物單獨使用或混合2種以上調製。
作為電解質鹽，並未特別限定，可使用六氟磷酸鋰、過氯酸鋰、四氟硼酸鋰等鋰鹽等。
於以上構成下，依序積層負極板3、固體或半固體之電解質層13、正極板2，如圖5所示，使端子引板4、5突出而形成積層體15。
作為圖4所示之包裝材料16，較佳地使用具有可撓性之層疊膜(鋁箔與樹脂膜之複合材即鋁層疊膜等)、SUS片材、水蒸氣阻隔膜等。
如圖1及圖4所示，包裝材料16形成為可內包並密封積層體15之大小。而且，包裝材料16沿著積層體15之端緣15a、15a‧‧，包括以於與積層體15之端緣15a之間儘可能不形成間隙之方式而鄰接的區域，且將配置有積層體15之區域以外之大致所有區域(即，對向配置之片狀之包裝材料16、16可相互直接抵接之區域)設為密封部P。
此處所謂以儘可能不形成間隙之方式鄰接之區域，係指於即 將加熱及加壓至積層體15之端緣15a時，隔著物理上可能產生之間隙而包圍積層體15之端緣15a之區域。具體而言，所謂本實施形態中所言之「物理上可能產生之間隙」，係指例如於藉由真空層疊機、輥或真空包裝機而加熱及加壓時於積層體15之端緣15a之周圍形成於2mm以內、較佳為1.3mm以內、更佳為0.8mm以內者。
再者，較佳為介裝分隔件(未圖示)。分隔件使用不織布等。
其次，使用圖4~圖7對本發明之一實施形態之鋰離子二次電池1之製造方法進行說明。該鋰離子二次電池1之製造方法具備以下之步驟。
(1)積層體形成步驟，使具有端子引板4、5之電極板(正極板2、負極板3)與半固體或固體狀之電解質層13交替地積層而形成積層體15；(2)第1密封步驟，將積層體15與形成除氣空間之間隔紙17夾入至包裝材料16，使端子引板4、5之一部分突出於該包裝材料16，遍及積層體15之端緣15a與間隔紙17之端緣之整個周圍(積層體15與間隔紙17之鄰接部除外)且鄰接於該端緣而密封；及(3)第2密封步驟，於密封步驟之後，將間隔紙17取出而進行最終密封。
<積層體15形成步驟>
積層體形成步驟中，如圖4所示，一面使半固體或固體之電解質層13介裝於負極板3與正極板2之間一面積層而形成積層體15。此時，將自各正極板2及各負極板3突出之端子引板4、5分別捆束並熔接，方向未特別限定，於本實施形態中以分別朝向相同方向之方式突出。再者，位於積層 體15之最上層與最下層之電極板較佳為負極板3。
<第1密封步驟>
於第1密封步驟中，如圖6所示，使積層體15與形成除氣空間之間隔紙17鄰接並夾入至包裝材料16、16，於使端子引板4、5自包裝材料16突出之狀態下將包裝材料16遍及積層體15之端緣15a之整個周圍且鄰接於該端緣15a而密封。此處所謂「除氣空間」，係指為了將於下述之初始充電時產生之氣體除去而設置之空間。再者，積層體15與間隔紙17之間只要不將該等之間密封則亦可形成有微小之間隙。又，雖並非必須如此，但較佳為端子引板4、5分別藉由例如由聚丙烯所形成之密封膜20、20而固定於包裝材料16。
此時，以包裝材料16之除配置有積層體15及間隔紙17以外之所有區域熔合而成為密封部P之方式，使用真空層疊機、輥或真空包裝機將設為密封部P之區域大致同時地加熱及加壓而使之熔合。此時，較佳為，於構成積層體15之電解質層軟化之狀態下，一面將外裝材料16、16間加壓一面進行密封。藉此，於與電極之界面部分產生之電解質層之凹凸更平坦化，故而可使積層體與包裝材料之間隙減小。藉由以此方式製造，可進行均勻之充放電。又，可提高循環特性。於將外裝材料16、16間加壓時，較佳為於積層體15之整個表面進行均勻之加壓，更佳為使用平滑平板進行加壓。將電解質層加熱而使其軟化之方法未特別限定，可例示預先將積層體15加熱，或將真空層疊機之層疊板或輥加熱等方法。
具體而言，於使用真空層疊機之情形時，例如使具有較所載置之包裝材料16之面積大之面積之膨脹及收縮自如之2片橡膠板對向配 置，於該等橡膠板之間夾入配置有積層體15之包裝材料16、16。然後，向一片橡膠板送入壓縮空氣使其膨脹並且將橡膠板加熱至例如100℃~200℃，將夾入至橡膠板之間之包裝材料16、16加熱及加壓，使包裝材料16、16間除氣形成真空並同時進行加熱。將該狀態保持數十秒後將除配置有積層體15以外之包裝材料16、16彼此抵接之所有區域密封而形成密封部P，藉此完成密封。
又，於使用輥之情形時，例如將特定直徑(例如3cm)之複數根輥隔開特定間隔而於上下方向平行地配置並加熱。將上述特定間隔設定為與作為鋰離子二次電池1所期望之厚度尺寸相同之尺寸。
使夾持有積層體15之包裝材料16、16通過該等輥之間，藉由輥將包裝材料16、16之間之空氣擠出而進行除氣，並且進行加熱及加壓而將除配置有積層體15之部位以外之包裝材料16、16彼此抵接之所有區域密封而形成密封部P，藉此完成密封。
第2密封步驟中，於第1密封步驟中以包裝材料16密封之狀態下進行初始充電，並將於初始充電時所產生之氣體除去。氣體除去係藉由如下方法進行，即於初始充電結束之後，藉由於真空環境下將包裝材料16之密封局部切斷而使包裝材料16開口來取出間隔紙17，使配置有間隔紙17之區域再次積層熔合而進行最終密封。
此時，較佳為於構成積層體15之電解質層軟化之狀態下，一面將包裝材料16、16之間加壓一面進行密封。藉此，於與電極之界面部分產生之電解質層之凹凸更平坦化，故而可使積層體與包裝材料之間隙減小。藉由以此方式製造，可進行均勻之充放電。又，可提高循環特性。於將包裝材料 16、16之間加壓時，較佳為於積層體15之整個表面進行均勻之加壓，更佳為使用平滑平板進行加壓。將電解質層加熱而使其軟化之方法未特別限定，可例示預先將積層體15加熱，或將真空層疊機之層疊板或輥加熱等方法。
再者，於電解質層軟化之狀態下將包裝材料16、16之間加壓之步驟可於第1、第2密封步驟之任一者或兩者中進行。較佳為該加壓步驟僅於第2密封步驟中進行。於第1密封步驟中，不使於與電極之界面部分產生之電解質層之凹凸更平坦化，藉此，可期待於第2密封步驟之初始充電時產生之氣體不易滯留於積層體間之效果。
藉由以上之步驟，而完成圖1或圖7所示之鋰離子二次電池1。
根據本發明之鋰離子二次電池，沿著積層體15之端緣15a，與該端緣15a實質上不形成間隙地藉由包裝材料16而密封。因此，可最大限度地確保可將積層體15收納於包裝材料16之空間，並且可將包裝材料16之密封部P形成得更大。即，於不使封入至包裝材料16內之積層體15之表面積相對變小之情況下將密封部P儘可能形成得較大，藉此獲得可形成自氣密性之方面而言可靠性高之鋰離子二次電池1之效果。
又，由於為結合積層體15之形狀而最大限度地確保包裝材料16之密封部P的構成，故而獲得可抑制積層體15之積層狀態於包裝材料16之內部產生位置偏移等之效果。
又，由於在使積層體15服貼於包裝材料16內之狀態下進行密封，故而獲得可防止電解質之使用浪費從而抑制材料成本之效果。
又，習知為了防止電解液之洩漏而採用如下方法，即，將積 層體15放入至對包裝材料之3邊進行熔接而形成為袋狀者之後，注入電解液進行最終密封，故而鋰離子二次電池之製造花費時間或成本。然而，根據本發明之鋰離子二次電池之製造方法，由於可藉由真空層疊機、輥或真空包裝機等而將包圍介裝有固體狀或凝膠狀之電解質層之積層體15之密封部P同時密封，故而獲得可極其高效率地進行第1密封步驟之效果。
再者，上述實施形態中，成為配置有積層體15之區域以外之所有區域設為密封部P之構成，但本發明只要係密封部P儘可能地接近積層體15之端緣15a且具有足夠之寬度尺寸(密封尺寸)而設置，則不將除配置有積層體15之區域以外之區域之一部分設為密封部P亦無妨。
又，於上述實施形態中，例示如下製造方法，其具備：第1密封步驟，配置間隔紙17而將積層體15密封；及第2密封步驟，使氣體放出之後取出間隔紙17進行最終密封；然本發明亦可不配置間隔紙17而將對積層體15最終密封者作為密封步驟。
又，於上述實施形態中，亦可於配置有電極之部分以難被加熱之方式於加熱及加壓時設置罩(cover)，或者以僅對密封部加熱之方式使加熱器之形狀等變形。
又，上述實施形態中，成為將正極板2及負極板3形成為大致矩形，且積層體15俯視形成為矩形之構成，然本發明之積層體15之形狀並不限定為矩形，可自由地設定為圓形或多邊形及其他所期望之形狀。
本發明之鋰離子二次電池之製造方法具有如下有利之功能：即便於使積層體15之外形為圓形、多邊形及其他複雜形狀之情形時，亦可使用真空層疊機等將包裝材料16、16之表面整體大致同時地加熱及加壓，藉此能以 鄰接於積層體15之端緣15a之方式形成密封部P。而且，獲得可發揮與上述實施形態相同之效果的效果。

Claims (5)

  1. 一種鋰離子二次電池，其具備：積層體，其係將具有端子引板(terminal tab)之電極板與半固體或固體狀之電解質層交替地積層而成；及片狀之包裝材料，其將該積層體收納於內部，且使端子引板之一部分突出而密封；且於該包裝材料，設置有密封該積層體的積層體鄰接密封部，該積層體鄰接密封部遍及該積層體之端緣之整個周圍且與該端緣鄰接地設置。
  2. 如申請專利範圍第1項之鋰離子二次電池，其中，該積層體鄰接密封部遍及該包裝材料中之配置有該積層體之區域以外的所有區域而設置。
  3. 一種鋰離子二次電池之製造方法，其係申請專利範圍第1或2項之鋰離子二次電池之製造方法，且具備：積層體形成步驟，形成將具有端子引板之電極板與半固體或固體狀之電解質層交替地積層而成的積層體；及密封步驟，將該積層體夾入至包裝材料，使端子引板之一部分突出，且使該包裝材料遍及該積層體之端緣之整個周圍且鄰接於該端緣而進行密封。
  4. 如申請專利範圍第3項之鋰離子二次電池之製造方法，其中，於該密封步驟中，將如下步驟設為第1密封步驟，該步驟係夾入間隔紙，該間隔紙與該積層體之端緣之一部分鄰接並形成除氣空間，使該包裝材料遍及該積層體與間隔紙之端緣之整個周圍且鄰接於該端緣而進行密 封；且該製造方法具有：該第1密封步驟；及第2密封步驟，係於該第1密封步驟之後，以該包裝材料密封之狀態下進行初始充電，其後，藉由於真空環境下將該包裝材料之密封局部切斷而使該包裝材料開口來取出該間隔紙，使配置有該間隔紙之區域再次積層熔合而進行最終密封。
  5. 如申請專利範圍第4項之鋰離子二次電池之製造方法，其中，該第1密封步驟係使用真空層疊機、輥或真空包裝機來進行。
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