JP2016108457A - 樹脂組成物及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
この六方晶窒化ホウ素の凝集粒子を放熱フィラーとして用いて熱伝導性を改善する方法として、例えば、以下の技術が提案されている。
そこで、本発明は、上記のような従来技術が有する問題点を解決し、優れた電気絶縁性と厚さ方向の熱伝導性とを有する樹脂組成物及びその製造方法を提供することを課題とする。
[1] 樹脂成分(A)と、六方晶窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる凝集粒子を含有する六方晶窒化ホウ素粉末(B)と、を含有する樹脂組成物であって、
高化式フローテスターを用いて150℃で測定した溶融粘度が0.01Pa・s以上500Pa・s以下であり、
前記六方晶窒化ホウ素粉末(B)のBET比表面積は10m2/g超過15m2/g未満であり、
前記六方晶窒化ホウ素粉末(B)の粒径分布曲線は粒径1μm超過500μm以下の範囲内に極大ピークを1つ有し、この極大ピークを初期の極大ピークとし、
前記六方晶窒化ホウ素粉末(B)は、前記六方晶窒化ホウ素粉末(B)を水に分散させた分散液に発振周波数19.5kHzの超音波を照射して前記凝集粒子の凝集を破壊する破壊処理を施した場合に前記粒径分布曲線が変化し、下記の3つの条件を全て満足する粒径分布曲線となる特性を有していることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末。
(条件2)粒径1μm超過350μm以下の範囲内であり、前記第一の極大ピークよりも大きい粒径で且つ前記初期の極大ピーク以下の粒径に第二の極大ピークを有する。
(条件3)前記第一の極大ピークの高さと前記第二の極大ピークの高さの比[第一の極大ピークの高さ]/[第二の極大ピークの高さ]が0.1以上8.0以下である。
[3] 前記樹脂成分(A)の含有量が5質量%以上40質量%以下、前記六方晶窒化ホウ素粉末(B)の含有量が5質量%以上75質量%以下、前記セラミックス粉末(C)の含有量が10質量%以上90質量%以下であることを特徴とする[2]に記載の樹脂組成物。
[5] 六方晶窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる凝集粒子を含有する六方晶窒化ホウ素粉末と、樹脂成分とを混合して樹脂組成物を製造する方法であって、
前記六方晶窒化ホウ素粉末は、BET比表面積が10m2/g超過15m2/g未満であり且つ粒径分布曲線が粒径1μm超過500μm以下の範囲内に極大ピークを初期の極大ピークとして1つ有し、
前記六方晶窒化ホウ素粉末を水に分散させた分散液に、発振周波数19.5kHzの超音波を照射し、
その超音波を照射した六方晶窒化ホウ素粉末の粒径分布を測定して粒径分布曲線を得て、
その粒径分布曲線が下記の3つの条件を全て満足した場合に、超音波を照射していない六方晶窒化ホウ素粉末と樹脂成分とを混合することを特徴とする樹脂組成物の製造方法。
(条件2)粒径1μm超過350μm以下の範囲内であり、前記第一の極大ピークよりも大きい粒径で且つ前記初期の極大ピーク以下の粒径に第二の極大ピークを有する。
(条件3)前記第一の極大ピークの高さと前記第二の極大ピークの高さの比[第一の極大ピークの高さ]/[第二の極大ピークの高さ]が0.1以上8.0以下である。
本発明者らは、下記のような六方晶窒化ホウ素粉末を樹脂組成物にフィラーとして配合すると、優れた電気絶縁性と厚さ方向の熱伝導性と、良好な空隙率及び流動性が樹脂組成物に付与されることを見出し、本発明を完成するに至った。
本実施形態の六方晶窒化ホウ素粉末のBET比表面積は、六方晶窒化ホウ素粉末が配合された樹脂組成物の熱伝導性と流動性のバランスの観点から、10m2/g超過15m2/g未満であり、好ましくは10m2/g超過13m2/g以下である。BET比表面積は、例えば、ユアサアイオニクス株式会社製の全自動BET比表面積測定装置マルチソーブ16を用いて測定することができる。
また、本実施形態の六方晶窒化ホウ素粉末の粒径分布曲線は、粒径1μm超過500μm以下の範囲内に極大ピーク(以下「初期の極大ピーク」と記す)を1つ有している。そして、超音波照射処理を施すことによって粒径分布曲線が変化し、下記の3つの条件を全て満足する粒径分布曲線となる特性を有している。
(条件2)粒径1μm超過350μm以下の範囲内であり、第一の極大ピークよりも大きい粒径で且つ初期の極大ピーク以下の粒径に第二の極大ピークを有する。
(条件3)第一の極大ピークの高さと第二の極大ピークの高さの比[第一の極大ピークの高さ]/[第二の極大ピークの高さ]が0.1以上8.0以下である。
さらに、超音波照射処理とは、例えば下記のような処理である。六方晶窒化ホウ素粉末0.06gを水50gに分散させて分散液とし、この分散液に出力150Wで3分間、発振周波数19.5kHzの条件で、超音波を照射する。超音波を照射する装置は特に限定されるものではないが、振動素子がボルト締め電歪型である超音波装置を使い、発振周波数19.5±1kHzの条件で照射することが好ましく、例えば、株式会社日本精機製作所製の超音波ホモジナイザー US−150Vを使用することができる。
さらに、六方晶窒化ホウ素粉末(B)の純度、すなわち、六方晶窒化ホウ素粉末(B)中の六方晶窒化ホウ素の含有率は、熱伝導性及び絶縁性の向上の観点から、96質量%以上が好ましく、98質量%以上がより好ましく、99質量%以上がさらに好ましく、99.5質量%以上が最も好ましい。
粒径分布曲線が粒径1μm超過500μm以下の範囲内に初期の極大ピークを1つ有し、且つ、超音波照射処理を施すと粒径分布曲線が前記3つの条件を全て満足するように変化する特性を有している本実施形態の六方晶窒化ホウ素粉末(B)は、以下に示す方法により製造することができる。
なお、この六方晶窒化ホウ素粉末(B)の製造方法においては、焼成後に、粉砕及び分級の少なくとも一方をさらに実施して六方晶窒化ホウ素粉末(B)を得ることが好ましく、その中でも粉砕及び分級の両方を実施する、いわゆるブレークダウン法によって、六方晶窒化ホウ素粉末(B)を得ることがより好ましい。
六方晶窒化ホウ素粉末(B)を配合することにより、樹脂組成物に対して高耐電圧、高熱伝導性、低空隙率、及び溶融流動性(加工性)を付与するためには、ブレークダウン法により六方晶窒化ホウ素粉末(B)を製造することが最も好ましい。
〔(I)原料である粗製六方晶窒化ホウ素粉末について〕
粗製六方晶窒化ホウ素粉末は、20質量%以上90質量%以下の窒化ホウ素と10質量%以上80質量%以下の酸化ホウ素を含有する。この粗製六方晶窒化ホウ素粉末は、後述するとおり容易に製造することができる。
粗製六方晶窒化ホウ素粉末は、酸化ホウ素とアミノ基を有する化合物とを混合し成形した後に、加熱し、粉砕することによって好適に得ることができる。先ず、粗製六方晶窒化ホウ素粉末の製造に用いられる原料である酸化ホウ素とアミノ基を有する化合物について説明し、次いで、混合、成形、加熱及び粉砕の各工程について説明する。
酸化ホウ素は、ホウ素及び酸素を含む化合物であり、ホウ酸、酸化ホウ素、ホウ砂等を挙げることができる。
ホウ酸としては、オルトホウ酸(H3BO3)、メタホウ酸(HBO2)、テトラホウ酸(H2B4O7)、無水ホウ酸(B2O3)など、一般式(B2O3)・X(H2O)〔ただしXは0以上3以下の数〕で示される化合物の1種又は2種以上があげられる。これらの中でもオルトホウ酸は、入手が容易でメラミン等のアミノ基を有する化合物との混合性が良好であるため、好適に使用することができる。
アミノ基を有する化合物としては、アミノトリアジン化合物、グアニジン化合物、尿素等があげられる。アミノトリアジン化合物としては、メラミン、グアナミン、ベンゾグアナミン、及びそれらの縮合物であるメラム、メレム、メロン等を例示できる。
これらの化合物の中でも、メラミン、グアニジン等のように、アミノ基とアミノ基以外の部位とのそれぞれに窒素原子を有する化合物が好ましい。
酸化ホウ素とアミノ基を有する化合物との混合方法には特に制限はなく、湿式混合及び乾式混合のいずれでもよいが、湿式混合が好ましい。湿式混合を行うことにより、まず前駆体が形成される。例えば、ホウ酸又は無水ホウ酸とメラミンとを混合したものに水を加えると、C3N3(NH2・H3BO3)3の分子式で示される前駆体が得られる。湿式混合は、ヘンシェルミキサー、ボールミル、リボンブレンダー等の一般的な混合装置を用いて行うことができる。
アミノ基を有する化合物としてメラミンを用いる場合は、酸化ホウ素100質量部に対するメラミンの配合量は、上記観点から、30質量部以上65質量部以下が好ましい。
次に、上記のように酸化ホウ素とアミノ基を有する化合物の混合により得られた前駆体を含む混合物を、例えばタブレット状に成形することが好ましい。この前駆体を含む混合物を成形して成形体とすることにより、混合物の嵩密度が高くなり、一定容量の加熱装置に多量の混合物を装填できるので、六方晶窒化ホウ素粉末(B)の生産性が向上する。
次に、上記の成形により得られた成形体を加熱する。この加熱により、成形体中の酸化ホウ素とアミノ基を有する化合物とが反応し、六方晶窒化ホウ素が生成する。
加熱時の雰囲気は、アンモニア雰囲気又は非酸化性ガス雰囲気が好ましい。非酸化性ガス雰囲気としては、窒素ガス雰囲気、又は、アルゴンガス等の不活性ガス雰囲気が好ましい。これらの中でも、アンモニア雰囲気がより好ましい。
加熱温度は、酸化ホウ素とアミノ基を有する化合物との反応性の向上及び粉砕の容易性の観点から、400℃以上1500℃以下が好ましく、600℃以上1300℃以下がより好ましく、800℃以上1200℃以下がさらに好ましい。
〔(II−6)成形体の粉砕について〕
次に、成形体の加熱により得られた生成物を粉砕することにより、粗製六方晶窒化ホウ素粉末が得られる。粉砕方法には特に制限はなく、ジョー粉砕、粗ロール粉砕等を採用することができる。
六方晶窒化ホウ素粉末(B)を製造するため、粗製六方晶窒化ホウ素粉末を、例えばタブレット状に成形する。成形は、六方晶窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる凝集粒子の強度の向上、六方晶窒化ホウ素粉末(B)の生産性、ハンドリングの良さ、反応性の観点で好ましい。
なお、この成形の際には、粗製六方晶窒化ホウ素粉末にバインダーを添加してもよい。このバインダーとしては、特に制限はないが、ポリビニルアルコール(PVA)、ワニス、セルロース、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)等の樹脂があげられ、好ましくはポリビニルアルコールが用いられる。
次に、上記の成形により得られた成形体を焼成する。粗製六方晶窒化ホウ素粉末を加圧成形して成形体としてから焼成することにより、六方晶窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる凝集粒子が生成する。なお、成形せずに焼成を行った場合は、圧縮破壊強度の高い六方晶窒化ホウ素粉末(B)を十分に製造することができないおそれがある。
焼成時の雰囲気は、窒素ガスを含む雰囲気が好ましい。窒素ガスを含む雰囲気中における窒素ガス濃度は、60体積%以上が好ましく、80体積%以上がより好ましく、90体積%以上がさらに好ましく、99体積%以上が最も好ましい。雰囲気中の酸素ガスの濃度は低い方がよい。
なお、焼成の前に成形体の乾燥を行ってもよい。乾燥温度は、150℃以上400℃以下が好ましく、200℃以上400℃以下がより好ましく、乾燥時間は、2時間以上10時間以下が好ましい。
次に、成形体の焼成により得られた生成物を粉砕することにより、六方晶窒化ホウ素粉末(B)が得られる。粉砕方法には特に制限はなく、ジョー粉砕、粗ロール粉砕等を採用することができる。
次に、粉砕により得られた粉砕物を分級することが好ましい。分級方法には特に制限はなく、振動篩い装置、気流分級、水篩、遠心分離等により分級することができる。これらの中でも、振動篩い装置により分級することが好ましい。また、六方晶窒化ホウ素粉末(B)以外の鱗片状の六方晶窒化ホウ素の一次粒子を分級によって取り除き、六方晶窒化ホウ素粉末(B)中の凝集粒子の含有率を高めることもできる。
上記のようにして得られた六方晶窒化ホウ素粉末(B)を樹脂組成物にフィラーとして配合すれば、樹脂組成物に放熱性が付与される。すなわち、本実施形態の樹脂組成物は、樹脂成分(A)と六方晶窒化ホウ素粉末(B)とを含有する。
このような六方晶窒化ホウ素粉末(B)を樹脂成分(A)に配合した樹脂組成物は、樹脂組成物の製造時、樹脂組成物の成形時、又は樹脂組成物の成形物の使用時に外部から付与される刺激によって六方晶窒化ホウ素粉末(B)の凝集粒子の凝集が部分的に破壊されるため、樹脂組成物又はその成形物(例えばシート)は、元の凝集粒子の凝集が破壊されて生成した小径の凝集粒子及び一次粒子と、凝集が破壊されず残存した元の凝集粒子とを含有していると想定できる。
よって、樹脂組成物又はその成形物においては、六方晶窒化ホウ素粉末(B)の各凝集粒子同士の接触頻度が、顕著に促進された状態となっていると想定できる。
本実施形態の樹脂組成物又はその成形物は、優れた絶縁破壊電圧性能(耐電圧性能)と厚さ方向の熱伝導性とを有していることから、パワーデバイス、トランジスタ、サイリスタ、CPU(中央処理装置)等の発熱性の電子部品に対して放熱部材として適用することができる。また、パワー半導体、光半導体を含む半導体素子、半導体装置、回路用金属板、前記金属板からなる回路、回路基板、混成集積回路等の電気部品を固定すると同時に絶縁するための放熱接着剤や放熱シートとして適用することができる。
樹脂成分(A)の種類は特に限定されるものではなく、熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂を単独で又は2種以上を組み合わせて使用することができる。熱硬化性樹脂の具体例としては、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、フェノール樹脂、(メタ)アクリロイル基含有樹脂、ビニルエステル樹脂、シリコーン樹脂等をあげることができる。これらの中でも、基材との接着性の観点からエポキシ樹脂を含有するものが好ましい。なお、本願明細書において「(メタ)アクリロイル」は、アクリロイル及び/又はメタクリロイルを意味する。また、「(メタ)アクリル」も同様に、アクリル及び/又はメタクリルを意味する。
樹脂成分(A)として、以下のような第1の熱硬化性樹脂(A−1)を使用することができる。すなわち、第1の熱硬化性樹脂(A−1)は、エポキシ基及び(メタ)アクリロイル基の少なくとも1種類の反応性基を1分子中に3個以上有し、反応性基1個あたりの分子量が80以上200未満であり、且つ数平均分子量が300以上1000未満の樹脂である。
グルシジルアミン型エポキシ樹脂の具体例としては、N,N,N’,N’−テトラグリシジル−4,4’−ジアミノジフェニルメタン(製品名エポトートYH−434L、新日鉄住金化学株式会社)、N,N,N’,N’−テトラグリシジル−1,3−ベンゼンジ(メタンアミン)(製品名TETRAD−X、三菱ガス化学株式会社)、4−(グリシジロキシ)−N,N−ジグリシジルアニリン、3−(グリシジロキシ)−N,N−ジグリシジルアニリン等があげられる。
1分子に3個以上の水酸基を有するポリオールの(メタ)アクリル酸エステルの具体例としては、トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールトリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ(メタ)アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレートがあげられる。
樹脂成分(A)のうち例えば25質量%以上60質量%以下を第1の熱硬化性樹脂(A−1)とすることにより、目的の性能を得ることができる。より好ましくは30質量%以上50質量%以下である。25質量%以上であれば耐熱性、耐電圧特性が好適となり、60質量%以下であれば硬化物の柔軟性が優れている。
2官能グルシジルエーテル型エポキシ樹脂の具体例としては、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂があげられる。
さらに、第1の熱硬化性樹脂(A−1)に含まれない多官能エポキシ樹脂の具体例としては、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフタレンアラルキル型エポキシ樹脂等のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂があげられる。
また、(メタ)アクリロイル基を有する樹脂としては、ジオール化合物の(メタ)アクリル酸エステル、ポリオールのカプロラクトン付加物の(メタ)アクリル酸エステル等をあげることができる。
また、ポリオールのカプロラクトン付加物の(メタ)アクリル酸エステルの具体例としては、ペンタエリスリトール・カプロラクトンの(メタ)アクリル酸エステル、ジペンタエリスリトール・カプロラクトンの(メタ)アクリル酸エステル等があげられる。
熱可塑性樹脂(A−3)の具体例としては、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、フェノキシ樹脂、アクリル系共重合体を例示できるが、特に柔軟性を付与したい場合にはポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂が好ましい。これら熱可塑性樹脂(A−3)の好ましい配合量は、樹脂成分(A)の5質量%以上30質量%以下が好ましく、10質量%以上25質量%以下がより好ましい。5質量%以上であれば、樹脂組成物又はその成形物の柔軟性が十分となり、30質量%以下であれば、樹脂組成物の成形性が良好となる。
本実施形態の樹脂組成物は、六方晶窒化ホウ素粉末(B)以外のセラミックス粉末(C)をさらに含有することができる。セラミックス粉末(C)の配合は、樹脂組成物の流動性を高めるとともに、樹脂組成物の硬化物の厚さ方向の熱伝導率を高めるために、重要な成分である。セラミックス粉末(C)の種類は特に限定されるものではないが、例えばアルミナ粉末、窒化アルミニウム粉末、ガラスビーズ、酸化亜鉛粉末、マグネシア粉末、シリカ粉末(例えば溶融シリカ)、及び立方晶窒化ホウ素(cBN)から選択される1種以上があげられる。これらの中では、熱伝導率が高い(200W/m・K)ことから、窒化アルミニウム粉末が特に好ましい。
Cs=2.48×(P/πd2) ・・・式(1)
なお、式(1)中のCsは圧縮破壊強度(MPa)、Pは試験力(N)、dは粉末の粒子の粒径(mm)、πは円周率を表す。
さらに、樹脂組成物における樹脂成分(A)、六方晶窒化ホウ素粉末(B)、及びセラミックス粉末(C)の配合比は、樹脂成分(A)の含有量が5質量%以上40質量%以下、六方晶窒化ホウ素粉末(B)の含有量が5質量%以上75質量%以下、セラミックス粉末(C)の含有量が10質量%以上90質量%以下であることが好ましい。
さらに、本実施形態の樹脂組成物には、六方晶窒化ホウ素粉末(B)、セラミックス粉末(C)等の無機フィラーの樹脂成分(A)への分散性を向上させる目的、樹脂組成物の加工性を向上させる目的、基材への密着性を向上させる目的等の目的で、カップリング剤を使用してもよい。例えば、六方晶窒化ホウ素粉末(B)にカップリング剤を反応させて表面処理を施してもよい。
シラン系カップリング剤の中では、特に、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−(2−アミノエチル)アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−(2−アミノエチル)アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリエトキシシラン、N−β−(N−ビニルベンジルアミノエチル)−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、及びN−β−(N−ビニルベンジルアミノエチル)−γ−アミノプロピルトリエトキシシランなどのアミノシラン化合物が好ましい。
本実施形態の樹脂組成物には、放熱性を阻害しない範囲の量ならば、放熱性以外の特性を制御する目的で無機フィラー等の他の添加剤を配合してもよい。そのような無機フィラーの例としては、難燃性を付与する水酸化アルミニウム、樹脂組成物の流動性を制御するヒュームドシリカ、着色を行う酸化チタン等の無機顔料があげられる。
さらに、本実施形態の樹脂組成物は、シート等に成形して使用される場合があるので、成形加工に必要な流動性を備えていることが好ましい。そして、厚さ方向に高い熱伝導率を発現させつつ、良好な成形加工性を得るためには、高化式フローテスターを用いて150℃で測定した樹脂組成物の溶融粘度が、0.01Pa・s以上500Pa・s以下であることが好ましく、0.1Pa・s以上200Pa・s以下であることがより好ましい。溶融粘度が0.01Pa・s以上500Pa・s以下の範囲内であれば、好適な流動性を備えているため、樹脂組成物からシート等の成形物を容易に製造することができる。
〔(V−1)溶融粘度測定用のサンプルの調整方法について〕
DIC株式会社製のクレゾールノボラック型エポキシ樹脂N−680と、昭和電工株式会社製のノボラック型フェノール樹脂ショウノールBRN−5384Yを、質量比2:1となるように計量して混合する。この樹脂混合物に樹脂総量の1.0質量%の東レ株式会社製シランカップリング剤Z−6040と適量の有機溶剤とを添加し、樹脂溶液とする。なお、溶融粘度測定中に硬化しないようにするため、硬化剤や硬化触媒は前記樹脂溶液に配合していない。
この樹脂溶液と六方晶窒化ホウ素粉末(B)を、樹脂溶液中の樹脂分が43.2質量%、六方晶窒化ホウ素粉末(B)が55.8質量%となるように計量し、自転・公転ミキサー(株式会社シンキー製のあわとり練太郎ARE−310)に装入する。そして、六方晶窒化ホウ素粉末(B)が均一に分散するまで混合し、サンプル混合物とする。
溶融粘度測定用のサンプルを1.6g秤取り、高化式フローテスター(株式会社島津製作所製、CFT−500A)を用いて溶融粘度を測定する。測定温度は150℃とし、6MPa、4MPa、2MPa、1MPaの各測定荷重にて溶融粘度を測定し、これら測定荷重による測定結果の中で最も低い溶融粘度を、溶融粘度測定用のサンプルの溶融粘度とする。
本実施形態の樹脂組成物の製造方法は特に限定されるものではなく、種々の方法で製造することができる。一例を以下に示す。
まず、樹脂成分(A)として例えば熱硬化性樹脂と、この熱硬化性樹脂を硬化させるために必要な量の硬化剤又は硬化促進剤とを混合する。次に、この混合物に必要に応じて溶剤を加えた後、六方晶窒化ホウ素粉末(B)と、圧縮破壊強度が大きいセラミックス粉末(C)とを加えて予備混合する。この予備混合物を、プラネタリーミキサー等を用いて混練することによって樹脂組成物を得ることができる。なお、樹脂組成物にカップリング剤を配合する場合は、カップリング剤は混練の前までに加えればよい。
(1)六方晶窒化ホウ素粉末(B)の作製
(1−1)粗製六方晶窒化ホウ素粉末の作製
ホウ酸4g、メラミン2g及び水1gを撹拌混合し、金型内に入れて加圧してタブレット状の成形体を得た。この成形体を乾燥機中にて300℃で1時間乾燥させたものをアンモニア雰囲気下1000℃で仮焼きした。この得られた仮焼物を粉砕して粗製六方晶窒化ホウ素粉末を得た。
上記の粗製六方晶窒化ホウ素粉末100質量部に対して、濃度2.5質量%のポリビニルアルコール水溶液を10質量部加え、ミキサーで撹拌混合した後、金型内に入れて加圧してタブレット状の成形体を得た。この成形体を乾燥機中にて200℃で1時間乾燥させて乾燥物を得た。この乾燥物を窒素ガス雰囲気下、1800℃で4時間焼成することにより、焼成物を得た。得られた焼成物を粉砕し、乾式振動篩い装置にて106μm上下に分級した。分級後の106μm下粉末を回収することにより、六方晶窒化ホウ素粉末(B)を得た。
得られた各六方晶窒化ホウ素粉末a〜fについて、BET比表面積及び圧縮破壊強度を測定した。BET比表面積は、ユアサアイオニクス株式会社製の全自動BET比表面積測定装置マルチソーブ16を用いて測定した。また、圧縮破壊強度は、株式会社島津製作所の微小圧縮試験機MCT−510を用い、前述の方法により測定した。
そして、超音波照射処理前後の六方晶窒化ホウ素粉末a〜fについて粒径分布を測定した。得られた粒径分布曲線を図1〜6に示す。また、超音波照射処理前後の粒径分布曲線から、第一の極大ピークの高さと第二の極大ピークの高さとを読み取るとともに、第一の極大ピークの高さと第二の極大ピークの高さの比[第一の極大ピークの高さ]/[第二の極大ピークの高さ]を算出した。これらの測定結果を表1にまとめて示す。
六方晶窒化ホウ素粉末a〜fのいずれか1種73.9質量部と、樹脂成分(A)であるビスフェノールA型エポキシ樹脂(新日鉄住金化学株式会社製の製品名エポトートYD−128、エポキシ当量190g/eq)26.1質量部と、硬化触媒であるイミダゾール化合物(1−(シアノエチル)−2−ウンデシルイミダゾール)0.8質量部とを混合し、自転・公転ミキサー(株式会社シンキー製のあわとり練太郎ARE−310)を用いて混練して、樹脂組成物を調製した。
ρ=W(a)×ρ(fl)/{W(a)−W(fl)} ・・・(2)
熱伝導率(W/m・K)=熱拡散率×比熱×比重 ・・・(3)
空隙率(%)=100−((実比重/理論比重)×100) ・・・(4)
また、比較例14で使用した六方晶窒化ホウ素粉末fは、比較製造例1の六方晶窒化ホウ素粉末cの分級品(45〜106μmの範囲にて分級したもの)と比較製造例2の六方晶窒化ホウ素粉末dとを質量比1対1で混合した混合物であるが、比較例14の成形硬化板は、他の比較例11〜13と同様に空隙率が大きかった。
六方晶窒化ホウ素粉末a〜fのいずれか1種と、樹脂成分(A)であるビスフェノールA型エポキシ樹脂(新日鉄住金化学株式会社製の製品名エポトートYD−128、エポキシ当量190g/eq)と、六方晶窒化ホウ素粉末(B)以外のセラミックス粉末(C)と、硬化触媒であるイミダゾール化合物(1−(シアノエチル)−2−ウンデシルイミダゾール、四国化成株式会社製の製品名キュアゾールC11Z−CN)とを混合し、「樹脂組成物の調製1」の場合と同様にして、樹脂組成物を調製した。各原料の配合量は表3に示す通りである(単位は質量部である)。
なお、セラミックス粉末(C)として用いた無機フィラーは、球状アルミナ(昭和電工株式会社製のCB−A50S、体積平均粒径50μm)、窒化アルミニウム(古河電子株式会社製のFAN−f50−J、体積平均粒径50μm)、又は球状ガラスビーズ(ポッターズ・バロティーニ株式会社製のGB301S、体積平均粒径50μm)である。
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂(DIC株式会社製の製品名エピクロンN−680、数平均分子量1280、エポキシ当量218g/eq)とノボラック型フェノール樹脂(昭和電工株式会社製の製品名ショウノールBRN−5834Y)を、質量比2:1となるよう計量して混合した。この樹脂混合物に、樹脂組成物の総量(樹脂成分(A)、六方晶窒化ホウ素粉末(B)、及びシランカップリング剤の総量)に対して1質量%の3−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン(東レ株式会社製のシランカップリング剤Z−6040)及び有機溶剤を添加し、樹脂溶液とした。
樹脂成分(A)として、N,N,N’,N’−テトラグリシジル−4,4’−ジアミノジフェニルメタン(新日鉄住金化学株式会社製の製品名エポトートYH−434L)35質量部と、ビスフェノールA型エポキシ樹脂(新日鉄住金化学株式会社製の製品名エポトートYD−128)10質量部と、熱可塑性樹脂であるポリビニルブチラール樹脂(積水化学工業株式会社製の製品名エスレック SV−02)25質量部と、フェノールノボラック樹脂(昭和電工株式会社製の製品名ショウノール BRN−5834Y)10質量部と、多官能型フェノール樹脂(新日鉄住金化学株式会社製の製品名SN−395)20質量部と、を使用し、これに対して、溶剤としてプロピレングリコールモノメチルエーテル(和光純薬株式会社製)150質量部を加えて樹脂成分を溶解し、樹脂溶液とした。
このような絶縁破壊電圧試験を硬化シート5枚それぞれに対して行い、絶縁破壊が生じず合格したものの割合(合格率)によって耐電圧を評価した。
Claims (5)
- 樹脂成分(A)と、六方晶窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる凝集粒子を含有する六方晶窒化ホウ素粉末(B)と、を含有する樹脂組成物であって、
高化式フローテスターを用いて150℃で測定した溶融粘度が0.01Pa・s以上500Pa・s以下であり、
前記六方晶窒化ホウ素粉末(B)のBET比表面積は10m2/g超過15m2/g未満であり、
前記六方晶窒化ホウ素粉末(B)の粒径分布曲線は粒径1μm超過500μm以下の範囲内に極大ピークを1つ有し、この極大ピークを初期の極大ピークとし、
前記六方晶窒化ホウ素粉末(B)は、前記六方晶窒化ホウ素粉末(B)を水に分散させた分散液に発振周波数19.5kHzの超音波を照射して前記凝集粒子の凝集を破壊する破壊処理を施した場合に前記粒径分布曲線が変化し、下記の3つの条件を全て満足する粒径分布曲線となる特性を有していることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末。
(条件1)粒径1μm以上20μm以下の範囲内に第一の極大ピークを有する。
(条件2)粒径1μm超過350μm以下の範囲内であり、前記第一の極大ピークよりも大きい粒径で且つ前記初期の極大ピーク以下の粒径に第二の極大ピークを有する。
(条件3)前記第一の極大ピークの高さと前記第二の極大ピークの高さの比[第一の極大ピークの高さ]/[第二の極大ピークの高さ]が0.1以上8.0以下である。 - 前記六方晶窒化ホウ素粉末(B)以外のセラミックス粉末(C)をさらに含有することを特徴とする請求項1に記載の樹脂組成物。
- 前記樹脂成分(A)の含有量が5質量%以上40質量%以下、前記六方晶窒化ホウ素粉末(B)の含有量が5質量%以上75質量%以下、前記セラミックス粉末(C)の含有量が10質量%以上90質量%以下であることを特徴とする請求項2に記載の樹脂組成物。
- 前記セラミックス粉末(C)がアルミナ粉末、窒化アルミニウム粉末、ガラスビーズ、酸化亜鉛粉末、マグネシア粉末、及びシリカ粉末から選択される1種以上であることを特徴とする請求項2又は請求項3に記載の樹脂組成物。
- 六方晶窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる凝集粒子を含有する六方晶窒化ホウ素粉末と、樹脂成分とを混合して樹脂組成物を製造する方法であって、
前記六方晶窒化ホウ素粉末は、BET比表面積が10m2/g超過15m2/g未満であり且つ粒径分布曲線が粒径1μm超過500μm以下の範囲内に極大ピークを初期の極大ピークとして1つ有し、
前記六方晶窒化ホウ素粉末を水に分散させた分散液に、発振周波数19.5kHzの超音波を照射し、
その超音波を照射した六方晶窒化ホウ素粉末の粒径分布を測定して粒径分布曲線を得て、
その粒径分布曲線が下記の3つの条件を全て満足した場合に、超音波を照射していない六方晶窒化ホウ素粉末と樹脂成分とを混合することを特徴とする樹脂組成物の製造方法。
(条件1)粒径1μm以上20μm以下の範囲内に第一の極大ピークを有する。
(条件2)粒径1μm超過350μm以下の範囲内であり、前記第一の極大ピークよりも大きい粒径で且つ前記初期の極大ピーク以下の粒径に第二の極大ピークを有する。
(条件3)前記第一の極大ピークの高さと前記第二の極大ピークの高さの比[第一の極大ピークの高さ]/[第二の極大ピークの高さ]が0.1以上8.0以下である。
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