JP2015506060A - リチウム二次電池用セパレータの製造方法、その方法で製造されたセパレータ、及びそれを含むリチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
(1)多孔性コーティング層の形成
アセトン100重量部を基準に、無機物粒子としてAl2O3 23.75重量部、バインダー高分子としてポリアクリロニトリル1.25重量部を、前記アセトンに溶解させてスラリーを用意した。前記スラリーをポリオレフィン系列のSK社製312HT多孔性基材の両面にコーティングした後、乾燥して多孔性基材上に多孔性コーティング層を形成した。
高分子粒子として1次粒子の平均直径が0.2μmのポリフッ化ビニリデン‐ヘキサフルオロプロピレン粒子(Arkema社、Kynar 2751)100重量部を基準に、シリカナノ粒子(Degusa社、Aerosil R805)2重量部を混合してレーザープリンター(HP2605dn)カートリッジに投入した。前記高分子粒子を帯電させた後、多孔性コーティング層が形成された前記多孔性基材上に転写させることで、高分子粒子をプリンティングした。図1は、高分子粒子が転写されたセパレータの表面を撮影したSEM写真である。
多孔性コーティング層の上面に形成された機能性コーティング層を110℃の温度で定着させ、最終的に接着層が備えられたセパレータを製造した。図2は、機能性コーティング層が定着されたセパレータの表面を撮影したSEM写真である。
高分子粒子をプリンティングしないことを除き、実施例と同様にセパレータを製造した。
セパレータと電極との接合力を測定するため、実施例によって製造されたセパレータと電極、及び比較例によって製造されたセパレータと電極をロールラミネーターを用いて100℃の温度でそれぞれ接合させた。
Claims (15)
- 多孔性基材の少なくとも一面に無機物粒子を含む多孔性コーティング層を形成する段階と、
高分子粒子を帯電し、帯電された高分子粒子を形成する帯電段階と、
前記帯電された高分子粒子を、前記多孔性コーティング層の上面に転写して機能性コーティング層を形成する転写段階と、
前記機能性コーティング層を熱及び圧力で固定する定着段階と、を含むリチウム二次電池用セパレータの製造方法。 - 前記多孔性基材が、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエステル、ポリアセタール、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエテルスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリフェニレンスルファイド、及びポリエチレンナフタレンからなる群より選択されるいずれか1つまたはこれらのうち2種以上の混合物で形成されたことを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用セパレータの製造方法。
- 前記無機物粒子が、誘電率定数が5以上の無機物粒子、リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子、及びこれらの混合物からなる群より選択されることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用セパレータの製造方法。
- 前記誘電率定数が5以上の無機物粒子は、SrTiO3、SnO2、CeO2、MgO、NiO、CaO、ZnO、ZrO2、SiO2、Y2O3、Al2O3、AlOOH、Al(OH)3、TiO2、SiC、BaTiO3、Pb(Zrx、Ti1−x)O3(PZT、0<x<1)、Pb1−xLaxZr1−yTiyO3(PLZT、0<x<1、0<y<1)、(1−x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3−xPbTiO3(PMN‐PT、0<x<1)、及びHfO2からなる群より選択されるいずれか1つまたはこれらのうち2種以上の混合物であることを特徴とする請求項3に記載のリチウム二次電池用セパレータの製造方法。
- 前記リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子が、リチウムホスフェート(Li3PO4)、リチウムチタンホスフェート(LixTiy(PO4)3、0<x<2、0<y<3)、リチウムアルミニウムチタンホスフェート(LixAlyTiz(PO4)3、0<x<2、0<y<1、0<z<3)、(LiAlTiP)xOy系列ガラス(0<x<4、0<y<13)、リチウムランタンチタネート(LixLayTiO3、0<x<2、0<y<3)、リチウムゲルマニウムチオホスフェート(LixGeyPzSw、0<x<4、0<y<1、0<z<1、0<w<5)、リチウムナイトライド(LixNy、0<x<4、0<y<2)、SiS2系列ガラス(LixSiySz、0<x<3、0<y<2、0<z<4)、及びP2S5系列ガラス(LixPySz、0<x<3、0<y<3、0<z<7)からなる群より選択されるいずれか1つまたはこれらのうち2種以上の混合物であることを特徴とする請求項3に記載のリチウム二次電池用セパレータの製造方法。
- 前記無機物粒子の平均粒径が、0.001μmないし100μmであることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用セパレータの製造方法。
- 前記多孔性コーティング層の厚さが、1μmないし100μmであることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用セパレータの製造方法。
- 前記高分子粒子が、ポリフッ化ビニリデン‐ヘキサフルオロプロピレン(PVDF‐HFP)、ポリフッ化ビニリデン‐クロロトリフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン‐トリクロロエチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリブチルアクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリビニルピロリドン、ポリビニルアセテート、エチレンビニルアセテート共重合体、ポリエチレン、ポリエチレンオキサイド、ポリアリレート、セルロースアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、シアノエチルプルラン、シアノエチルポリビニルアルコール、シアノエチルセルロース、シアノエチルスクロース、プルラン、アルジネート、及びカルボキシルメチルセルロースからなる群より選択されるいずれか1つまたはこれらのうち2種以上の混合物であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用セパレータの製造方法。
- 前記機能性コーティング層の厚さが、0.001μmないし5μmであることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用セパレータの製造方法。
- 前記機能性コーティング層が、線状パターン、波柄パターン、格子柄のパターン、及び不規則パターンからなる群より選択された少なくともいずれか1つのパターンで形成されたことを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用セパレータの製造方法。
- 請求項1ないし請求項10のうちいずれか1項に記載の製造方法で製造されたリチウム二次電池用セパレータ。
- 負極、正極、前記負極と前記正極との間に介在したセパレータ、及び非水電解液を含むリチウム二次電池であって、
前記セパレータは、請求項11に記載のリチウム二次電池用セパレータであるリチウム二次電池。 - 前記非水電解液が、有機溶媒及び電解質塩を含むことを特徴とする請求項12に記載のリチウム二次電池。
- 前記有機溶媒が、エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、1,2‐ブチレンカーボネート、2,3‐ブチレンカーボネート、1,2‐ペンチレンカーボネート、2,3‐ペンチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ビニルエチレンカーボネート、フルオロエチレンカーボネート(FEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジプロピルカーボネート、エチルメチルカーボネート(EMC)、メチルプロピルカーボネート、エチルプロピルカーボネート、メチルアセテート、エチルアセテート、プロピルアセテート、メチルプロピオネート、エチルプロピオネート、プロピルプロピオネート、γ‐ブチロラクトン、γ‐バレロラクトン、γ‐カプロラクトン、σ‐バレロラクトン、及びε‐カプロラクトンからなる群より選択されるいずれか1つまたはこれらのうち2種以上の混合物であることを特徴とする請求項13に記載のリチウム二次電池。
- 前記電解質塩が、陰イオンとしてF−、Cl−、Br−、I−、NO3 −、N(CN)2 −、BF4 −、ClO4 −、PF6 −、(CF3)2PF4 −、(CF3)3PF3 −、(CF3)4PF2 −、(CF3)5PF−、(CF3)6P−、CF3SO3 −、CF3CF2SO3 −、(CF3SO2)2N−、(FSO2)2N−、CF3CF2(CF3)2CO−、(CF3SO2)2CH−、(SF5)3C−、(CF3SO2)3C−、CF3(CF2)7SO3 −、CF3CO2 −、CH3CO2 −、SCN−、及び(CF3CF2SO2)2N−からなる群より選択されるいずれか1つまたはこれらのうち2種以上を含むことを特徴とする請求項13に記載のリチウム二次電池。
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