JP6390037B2 - 電極組立体及びそれを含むリチウム二次電池 - Google Patents
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Description
特許文献1 韓国登録特許10−0966024号公報
特許文献2 韓国公開特許10−2005−0066652号公報
特許文献3 韓国登録特許10−1288650号公報
(1)カソードの製造
N‐メチルピロリドン(NMP)の溶媒に、Li(Li0.2Mn0.55Ni0.15Co0.1)O2のカソード活物質:デンカブラック導電材:PVdFバインダーを90:5:5の重量%で投入してスラリーを製造した後、前記スラリーをカソード集電体である20μm厚のアルミニウム(Al)ホイル上にコーティングし、圧延及び乾燥してカソードを製造した。
脱イオン化水(DI water)の溶媒に、アノード活物質として天然黒鉛96重量%、バインダーとしてPVdF3重量%、導電材としてデンカブラック1重量%を添加してスラリーを製造した。これをアノード集電体である10μm厚の銅(Cu)ホイル上にコーティングし、圧延及び真空乾燥してアノードを製造した。
Al2O380重量%とPVdFバインダー20重量%とを混合して、アセトン溶媒に分散させた第1多孔性コーティング層用スラリー、及びAl2O360重量%とPVdFバインダー40重量%とを混合して、アセトン溶媒に分散させた第2多孔性コーティング層用スラリーをそれぞれ製造した。次いで、それぞれのスラリーを、ポリプロピレン/ポリエチレン/ポリプロピレン(PP/PE/PP)の3層からなる多孔性基材の両面にそれぞれコーティングした。すなわち、前記多孔性基材の一面には第1多孔性コーティング層用スラリーをコーティングして第1多孔性コーティング層を形成し、他面には第2多孔性コーティング層用スラリーをコーティングして第2多孔性コーティング層を形成した。このとき、前記第1多孔性コーティング層と第2多孔性コーティング層との厚さの比が1:9になるように形成し、気孔度はそれぞれ40%及び60%に調節した。
エチレンカーボネート(EC):プロピレンカーボネート(PC):ジエチルカーボネート(DEC)=30:20:50重量%、リチウムヘキサフルオロフォスフェート(LiPF6)1モルになるように非水電解液を製造した。
前記カソード、前記アノード、前記セパレータとセパレータシートを用いて、1C放電容量が40Ah、バイセルの個数が総23個であるポリマーパウチ型電池を組み立てた。このとき、図4のようにジグザグ−折畳方式を使用し、多孔性コーティング層が厚い方のセパレータの面がアノードに接触するように組み立てた後、前記非水電解液を注入してリチウム二次電池を製造した。
前記電池を3.8Vまで充電し、電池ケースの一部面を切断して、−95kPaの真空圧力で2秒間ガス抜きを実施した後、電池ケースを密封した。次いで、4.5VまでCC/CV(定電流/定電圧)の条件で0.1Cで充電し、2.5VまでCCの条件で0.1Cで放電した後、密封した電池ケースの一部分を切断して、−95kPaの真空圧力で2秒間ガス抜きを実施し、切断面を熱と圧力で密封して最終的なリチウム二次電池を製造した。
リチウム二次電池の組立てを、図3のように積層−折畳方式で行うことを除いて、実施例と同様の方法でリチウム二次電池の製造及び活性化工程を行った。このとき、12面でセパレータシートとバイセル最外郭のアノードとの間の不一致が確認された。
(1)カソード、アノード及び非水電解液は実施例と同様の方法で製造した。
Al2O370重量%とPVdFバインダー30重量%とを混合して、アセトン溶媒に分散させた多孔性コーティング層用スラリーを製造した。次いで、前記スラリーをポリプロピレン/ポリエチレン/ポリプロピレン(PP/PE/PP)の3層からなる多孔性基材の両面にコーティングした。このとき、前記多孔性基材の両面にそれぞれコーティングされた多孔性コーティング層の厚さの比が5:5と対称になるように形成し、気孔度はそれぞれ50%に調節した。すなわち、セパレータの両面にコーティングされた無機物の総量と、多孔性コーティング層の平均気孔度は実施例と同じ条件になるように製造した。
前記カソード、前記アノード、前記セパレータとセパレータシートを用いて、1C放電容量が40Ah、バイセルの個数が総23個であるポリマーパウチ型電池を組み立てた。このとき、図3のように積層−折畳方式を使用し、前記非水電解液を注入してリチウム二次電池を製造した。
前記活性化工程が実施された実施例、比較例1及び2のポリマーパウチ型電池を45℃で、1C充電(4.35V CC/CV、cut−off 0.05C)、1C放電(2.5V CC cut−off)条件で充/放電を繰り返し、サイクルによる容量維持率をそれぞれ測定した。
前記活性化工程が施された実施例、比較例1及び2のポリマーパウチ型電池を1C、4.35V、CC/CV(cut−off 0.05C)条件で充電した後、ベークライト(bakelite)板の間に固定し、55℃のチャンバに3時間露出させた。その後、尖った釘(直径3mm、尖った部分の長さ6mm、ステンレススチール素材)を用いて80mm/secの速度で電池を完全に貫通させた後、電池の温度を測定した。
1':第3多孔性コーティング層
2:アノード
2':第4多孔性コーティング層
3:第2多孔性高分子基材
4:第1セパレータ
5:第2セパレータ
10:第1バイセル
10':第1多孔性コーティング層
20:第2バイセル
20':第2多孔性コーティング層
30:第1多孔性高分子基材
40:セパレータシート
100:ジグザグ−折畳型電極組立体
Claims (30)
- カソードを含む1つ以上の第1電極体;
アノードを含む1つ以上の第2電極体;及び
交互に積層された前記第1電極体と前記第2電極体との間を分離させ、複数の折畳部を含むセパレータシート;を備え、
前記セパレータシートは、第1多孔性高分子基材;前記第1多孔性高分子基材の一面に形成され、高分子バインダーからなり、前記カソードと対面接触する第1多孔性コーティング層;及び前記第1多孔性高分子基材の他面に形成され、高分子バインダーと無機物粒子との混合物を含み、前記アノードと対面接触し、且つ、前記第1多孔性コーティング層と組成、厚さまたは気孔度が相異なる第2多孔性コーティング層;を備え、
前記セパレータシートは、ジグザグ状に折り畳まれた複数の折畳部を有し、
前記第1多孔性コーティング層は前記アノードと対面接触せず、
前記第2多孔性コーティング層は前記カソードと対面接触しておらず、
前記高分子バインダーは、ポリフッ化ビニリデン、ヘキサフルオロプロピレン、ポリフッ化ビニリデン‐ヘキサフルオロプロピレン、ポリフッ化ビニリデン‐トリクロロエチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリビニルピロリドン、ポリビニルアセテート、エチレンビニルアセテート共重合体、ポリエチレンオキサイド、セルロースアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、シアノエチルプルラン、シアノエチルポリビニルアルコール、シアノエチルセルロース、シアノエチルスクロース、プルラン、カルボキシルメチルセルロース、アクリロニトリルスチレンブタジエン共重合体及びポリイミドからなる群より選択されたいずれか1つまたはこれらのうち2種以上の混合物であり、
前記第1多孔性コーティング層の厚さと、前記第2多孔性コーティング層との厚さとが異なり、
前記第2多孔性コーティング層の気孔度は、前記第1多孔性コーティング層の気孔度より大きい、
電極組立体。 - 前記セパレータシートは、
(i)ジグザグ状に折り畳まれ、交互に積層された前記第1電極体と前記第2電極体との間を分離する前記複数の折畳部と、
(ii)前記複数の折畳部に隣接する領域であって、交互に積層された前記第1電極体と前記第2電極体との間を分離しない領域が、前記1つ以上の第1電極体、前記1つ以上の第2電極体及び前記複数の折畳部の周りに、少なくとも1周にわたって巻き取られた巻取部と、
を含む、
請求項1に記載の電極組立体。 - 前記第1多孔性コーティング層と前記第2多孔性コーティング層との厚さの比は、1:9〜4:6である、
請求項1または2に記載の電極組立体。 - 前記第1多孔性コーティング層と前記第2多孔性コーティング層との厚さの比は、6:4〜9:1である、
請求項1または2に記載の電極組立体。 - 前記第1多孔性コーティング層は、無機物粒子をさらに含む、
請求項1〜4のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記無機物粒子は、誘電率定数が5以上の無機物粒子である、
請求項1〜5のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記無機物粒子は、リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子である、
請求項1〜5のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記無機物粒子は、誘電率定数が5以上の無機物粒子と、リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子との混合物である、
請求項1〜5のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記誘電率定数が5以上の無機物粒子は、BaTiO3、Pb(ZrxTi1−x)O3(PZT、0<x<1)、Pb1−xLaxZr1−yTiyO3(PLZT、0<x<1、0<y<1)、(1−x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3−xPbTiO3(PMN‐PT、0<x<1)、ハフニア(HfO2)、SrTiO3、SnO2、CeO2、MgO、NiO、CaO、ZnO、ZrO2、Y2O3、Al2O3、SiC、TiO2、SiO2、AlOOH及びAl(OH)3からなる群より選択されたいずれか1つまたはこれらのうち2種以上の混合物である、
請求項6または8に記載の電極組立体。 - 前記リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子は、リチウムホスフェート(Li3PO4)、リチウムチタンホスフェート(LixTiy(PO4)3、0<x<2、0<y<3)、リチウムアルミニウムチタンホスフェート(LixAlyTiz(PO4)3、0<x<2、0<y<1、0<z<3)、(LiAlTiP)xOy系列ガラス(0<x<4、0<y<13)、リチウムランタンチタネート(LixLayTiO3、0<x<2、0<y<3)、リチウムゲルマニウムチオホスフェート(LixGeyPzSw、0<x<4、0<y<1、0<z<1、0<w<5)、リチウムナイトライド(LixNy、0<x<4、0<y<2)、SiS2系列ガラス(LixSiySz、0<x<3、0<y<2、0<z<4)、P2S5系列ガラス(LixPySz、0<x<3、0<y<3、0<z<7)からなる群より選択されたいずれか1つまたはこれらのうち2種以上の混合物である、
請求項7または8に記載の電極組立体。 - 前記第1多孔性高分子基材は、ポリオレフィン系多孔性膜または不織布である、
請求項1〜10のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記第1多孔性高分子基材は、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線形低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン、ポリペンテン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエステル、ポリアセタール、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリフェニレンスルファイド及びポリエチレンナフタレートからなる群より選択されたいずれか1つまたはこれらのうち2種以上の混合物で形成された、
請求項1〜10のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記第1多孔性高分子基材は、1つの層で形成されるか、または、2以上の層が積層されて形成される、
請求項1〜12のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記カソードは、リチウム含有遷移金属酸化物を含むカソード活物質を備える、
請求項1〜13のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記リチウム含有遷移金属酸化物は、LixCoO2(0.5<x<1.3)、LixNiO2(0.5<x<1.3)、LixMnO2(0.5<x<1.3)、LixMn2O4(0.5<x<1.3)、Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3、0<a<1、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)、LixNi1−yCoyO2(0.5<x<1.3、0<y<1)、LixCo1−yMnyO2(0.5<x<1.3、0≦y<1)、LixNi1−yMnyO2(0.5<x<1.3、0≦y<1)、Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3、0<a<2、0<b<2、0<c<2、a+b+c=2)、LixMn2−zNizO4(0.5<x<1.3、0<z<2)、LixMn2−zCozO4(0.5<x<1.3、0<z<2)、LixCoPO4(0.5<x<1.3)及びLixFePO4(0.5<x<1.3)からなる群より選択されたいずれか1つまたはこれらのうち2種以上の混合物である、
請求項14に記載の電極組立体。 - 前記アノードは、リチウム金属、炭素材、金属化合物またはこれらの混合物を含むアノード活物質を備える、
請求項1〜15のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記金属化合物は、Si、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Al、Ga、In、Ti、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ag、Mg、Sr及びBaからなる群より選択されたいずれか1つまたはこれらのうち2種以上を含む化合物である、
請求項16に記載の電極組立体。 - 前記第1電極体は、単層のカソードでなる、
請求項1〜17のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記第2電極体は、単層のアノードでなる、
請求項1〜18のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記1つ以上の第1電極体のうち、一の第1電極体は、
1つ以上のカソード、
1つ以上のアノード及び
交互に積層された前記1つ以上のカソードと前記1つ以上のアノードとの間を分離させるセパレータ、
を含む、
請求項1〜19のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記一の第1電極体の前記セパレータは、
第2多孔性高分子基材;
前記第2多孔性高分子基材の一面に形成され、高分子バインダーを含み、前記一の第1電極体の前記1つ以上のカソードの1つと対面接触する第3多孔性コーティング層;及び
前記第2多孔性高分子基材の他面に形成され、高分子バインダーと無機物粒子との混合物を含み、前記一の第1電極体の前記1つ以上のアノードの1つと対面接触し、且つ、前記第3多孔性コーティング層と組成、厚さまたは気孔度が相異なる第4多孔性コーティング層;
を備える、
請求項20に記載の電極組立体。 - 前記第3多孔性コーティング層と前記第4多孔性コーティング層との厚さの比は、1:9〜4:6である、
請求項21に記載の電極組立体。 - 前記第3多孔性コーティング層と前記第4多孔性コーティング層との厚さの比は、6:4〜9:1である、
請求項21に記載の電極組立体。 - 前記第1多孔性コーティング層と前記第3多孔性コーティング層との組成、厚さ及び気孔度が同一であり、
前記第2多孔性コーティング層と前記第4多孔性コーティング層との組成、厚さ及び気孔度が同一である、
請求項21〜23のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記1つ以上の第2電極体のうち、一の第2電極体は、
1つ以上のアノード、
1つ以上のカソード及び
交互に積層された前記1つ以上のアノードと前記1つ以上のカソードとの間を分離させるセパレータ、
を含む、
請求項1〜24のいずれか1項に記載の電極組立体。 - 前記一の第2電極体の前記セパレータは、
第2多孔性高分子基材;
前記第2多孔性高分子基材の一面に形成され、高分子バインダーを含み、前記一の第2電極体の1つ以上のカソードの1つと対面接触する第3多孔性コーティング層;及び
前記第2多孔性高分子基材の他面に形成され、高分子バインダーと無機物粒子との混合物を含み、前記一の第2電極体の1つ以上の前記1つ以上のアノードの1つと対面接触し、且つ、前記第3多孔性コーティング層と組成、厚さまたは気孔度が相異なる第4多孔性コーティング層;
を備える、
請求項25に記載の電極組立体。 - カソード、第1セパレータ、アノード、第2セパレータ及びカソードが順次積層された複数の第1バイセル;
アノード、第2セパレータ、カソード、第1セパレータ及びアノードが順次積層された複数の第2バイセル;及び
交互に積層された前記複数の第1バイセルと前記複数の第2バイセルとの間を分離させ、ジグザグ状に折り畳まれた複数の折畳部を含むセパレータシート;
を備え、
前記セパレータシートは、
第1多孔性高分子基材;
前記第1多孔性高分子基材の一面に形成され、高分子バインダーからなり、前記複数の第1バイセルに含まれる前記カソードと対面接触する第1多孔性コーティング層;及び
前記第1多孔性高分子基材の他面に形成され、高分子バインダーと無機物粒子との混合物を含み、前記複数の第2バイセルに含まれる前記アノードと対面接触し、且つ、前記第1多孔性コーティング層と組成、厚さまたは気孔度が相異なる第2多孔性コーティング層;
を備え、
前記第1セパレータ及び前記第2セパレータは、相互独立して、
第2多孔性高分子基材;
前記第2多孔性高分子基材の一面に形成され、高分子バインダーを含み、当該セパレータが含まれるバイセルの前記カソードと対面接触する第3多孔性コーティング層;及び
前記第2多孔性高分子基材の他面に形成され、高分子バインダーと無機物粒子との混合物を含み、当該セパレータが含まれるバイセルの前記アノードと対面接触し、且つ、前記第3多孔性コーティング層と組成、厚さまたは気孔度が相異なる第4多孔性コーティング層;
を備え、
前記第1多孔性コーティング層は、前記複数の第2バイセルに含まれる前記アノードと対面接触せず、
前記第2多孔性コーティング層は、前記複数の第1バイセルに含まれる前記カソードと対面接触しておらず、
前記高分子バインダーは、ポリフッ化ビニリデン、ヘキサフルオロプロピレン、ポリフッ化ビニリデン‐ヘキサフルオロプロピレン、ポリフッ化ビニリデン‐トリクロロエチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリビニルピロリドン、ポリビニルアセテート、エチレンビニルアセテート共重合体、ポリエチレンオキサイド、セルロースアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、シアノエチルプルラン、シアノエチルポリビニルアルコール、シアノエチルセルロース、シアノエチルスクロース、プルラン、カルボキシルメチルセルロース、アクリロニトリルスチレンブタジエン共重合体及びポリイミドからなる群より選択されたいずれか1つまたはこれらのうち2種以上の混合物であり、
前記第1多孔性コーティング層の厚さと、前記第2多孔性コーティング層との厚さとが異なり、
前記第2多孔性コーティング層の気孔度は、前記第1多孔性コーティング層の気孔度より大きい、
電極組立体。 - 前記セパレータシートは、
(i)ジグザグ状に折り畳まれ、交互に積層された前記複数の第1バイセルと前記複数の第2バイセルとの間を分離する前記複数の折畳部と、
(ii)前記複数の折畳部に隣接する領域であって、交互に積層された前記複数の第1バイセルと前記複数の第2バイセルとの間を分離しない領域が、前記複数の第1バイセル、前記複数の第2バイセル及び前記複数の折畳部の周りに、少なくとも1周にわたって巻き取られた巻取部と、
を含む、
請求項27に記載の電極組立体。 - 前記第1多孔性コーティング層と前記第2多孔性コーティング層との厚さの比は、6:4〜9:1である、
請求項27または28に記載の電極組立体。 - 電極組立体;
前記電極組立体を含浸させる非水電解液;及び
前記電極組立体と前記非水電解液を収容する電池ケース;
を含むリチウム二次電池であって、
前記電極組立体は、請求項1〜請求項29のうちいずれか1項に記載の電極組立体である、
リチウム二次電池。
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