CN112350026B - 一种隔膜及使用该隔膜的锂电池 - Google Patents

一种隔膜及使用该隔膜的锂电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及锂电池隔膜材料技术领域，针对现有技术的锂电池易弯曲变形及隔膜界面处的内阻较大的问题，公开了一种隔膜及使用该隔膜的锂电池，一种隔膜，所述隔膜至少在一面上带有涂层，当隔膜两面都带有涂层的时候，分别为A面与B面，两面的涂层与基膜的粘附力存在显著的差异。所述隔膜及使用该隔膜的锂电池的制备方法，包括如下制备步骤：涂料制备；涂覆；制得电池结构等三个步骤，本发明的隔膜两面的涂层存在差异，这样形成的电芯结构不会限制正负极片本身存在的内应力和形变，从而避免了因为把正极、隔膜、负极直接粘结在一起而导致的电芯的形变和不平整，能够更好地匹配正负极的特性，从而进一步优化电池的容量发挥、循环寿命及安全性。

Description

一种隔膜及使用该隔膜的锂电池
技术领域
本发明涉及锂电池隔膜材料技术领域，尤其涉及一种隔膜及使用该隔膜的锂电池。
背景技术
现有锂电池的隔膜材料通常通过热压将正极、隔膜、负极粘合在一起的电池，由于正极和负极的应力和取向有所不同往往容易导致电池弯曲变形，进而影响电池的容量发挥和循环性能。同时，隔膜表面的涂层在经过热压后仍然会跟基膜有很强的粘结，这种粘结容易导致涂层堵塞基膜内的孔道，引起电池内阻的增加，也会造成电池容量下降、析锂及性能衰减。
并且实际使用过程中，电池正极和负极对隔膜表面涂层的性能需求不同，也就意味着其对正负极两侧的涂层的粘结力的需求也不同。在锂电池的正极表面增加涂层，一方面有助于抑制正极表面与电解液的副反应，另一方面也阻止了高电压的正极对隔膜基膜的氧化，有利于延长电池的使用寿命。而当隔膜涂层与负极也同样形成较强粘结的时候，往往容易导致界面处的内阻较大，电池析锂严重，进而使电池性能恶化，缩短电池的使用寿命。
专利号为CN201610422117.8的专利了公开了一种锂离子叠片电池电芯的制造方法，包括以下步骤：(1)选取多个正极片、负极片、第一隔膜和第二隔膜，将多个正极片等间距的依次排列在第一隔膜的上侧面，将多个负极片不间断的依次固定在第一隔膜的下侧面，所述第二隔膜固定于负极片的下侧面，完成三级电芯单元的制造；(2)选取多个制造好的三极电芯单元，将多个三极电芯单元之间通过隔膜相互叠加固定，对叠加后的三级电芯进行剪切，以完成二级电芯单元的制造；(3)对制作好的二级电芯单元进行组装，完成叠片电池电芯的制造。
其不足之处为涂层和隔膜的粘结力是一致的，容易导致电池弯曲变形且隔膜界面处的内阻较大。
发明内容
本发明是为了克服现有技术的锂电池易弯曲变形及隔膜界面处的内阻较大的问题，提供一种隔膜及使用该隔膜的锂电池，本发明的隔膜两面的涂层存在差异，该差异主要为了满足锂电池正负极对涂层的不同需求，这样形成的电芯结构不会限制正负极片本身存在的内应力和形变，从而避免了因为把正极、隔膜、负极直接粘结在一起而导致的电芯的形变和不平整，能够更好地匹配正负极的特性，从而进一步优化电池的容量发挥、循环寿命及安全性。
为了实现上述目的，本发明采用以下技术方案：
一种隔膜，所述隔膜至少在一面上带有涂层。
作为优选，当隔膜两面都带有涂层的时候，分别为A面与B面，两面的涂层与基膜的粘附力存在显著的差异。
作为优选，A面涂层与基膜的粘结力为50-95N/m；B面涂层与基膜的粘结力为120-300N/m。
作为优选，隔膜的A面涂层面向电池的正极，隔膜的B面涂层面向电池的负极，其中所述锂离子电池的正极可以通过热压的作用跟隔膜的A面形成较强的粘结，该粘结力大于A面涂层与基膜的粘结力。
隔膜两面都涂有涂层具有更高的安全性，两面都有涂层可以降低隔膜在受热状态下的收缩幅度，若热膜收缩过多会导致正负极接触而短路，所以两侧均涂覆涂层是较优的选择，在保证正负极之间不短路的同时还能保证正负极之间存在合适的应力补偿，该应力补偿通过隔膜A面和B面的涂层之间设置粘结力差值来实现，由于正极和负极材料的本身的力学属性决定它们的热膨胀系数不同，因而会导致正负极之间会存在一个尺寸变化差值，若强行将正负极粘结在一起，必然会迫使正负极具有相同的尺寸或应力变化，最终破坏正负极的结构，进而破坏其物理化学性能。
所述隔膜及使用该隔膜的锂电池的制备方法，包括如下制备步骤：
涂料制备：将陶瓷粉体和聚合物溶于溶剂中分散成均匀浆料，所述陶瓷和聚合物的质量含量为10-30％，用于A面的涂料中，陶瓷和聚合物的比例为40-95％：5-60％，用于B面涂料中，陶瓷和聚合物的比例为0-50％：50-100％；
涂覆：通过涂覆设备将涂层涂覆到基膜表面，先涂覆A面，然后烘干，再涂覆B面，然后烘干即得到所述隔膜；
制得电池结构：通过卷绕或者叠片工艺制备成正极极片及负极极片，在热压作用下，将正极极片与隔膜A面粘结，负极极片跟隔膜B面粘结，即得成品，所述热压温度为60-170℃，所述热压压力为0.05-2MPa。
作为优选，所述陶瓷粉体包括三氧化二铝、氧化镁、硫酸钡、勃母石、二氧化硅、硫酸镁、ZrO2、TiO2、AlPO4、AlF3、LiAlO2、LiTiO2等中的至少一种。
作为优选，所述聚合物包括聚丙烯酸、聚酰胺、聚偏氟乙烯、聚(偏二氟乙烯-co-六氟丙烯)、聚丙烯腈、聚乙烯醇、聚乙二醇、聚甲基丙烯酸甲酯、聚硅烷及其衍生物中的至少一种。
陶瓷粉末具有较好的耐热性与绝热性能，陶瓷还能在正极还能防止基膜在正极侧被氧化，无法直接附着在基膜表面，必须要与聚合物一起混合起到粘结作用，此外，聚合物还具有优异的强度、硬度、耐磨性、耐热性及耐腐蚀性等指标。
作为优选，所述锂电池的正极包括磷酸铁锂、锰酸锂、镍锰酸锂、磷酸锰铁锂、磷酸锰锂、富锂及三元正极中的至少一种；所述负极包括石墨、钛酸锂、锂、硅负极及硅碳负极中的至少一种。
作为优选，步骤1)所述溶剂为水、丙酮、NMP、DMAc、DMF及二氯甲烷中的至少一种。
因此，本发明具有如下有益效果：
(1)本发明的电池在经过热压后使A面涂层转移到正极表面，与隔膜之间不形成强粘结，B面涂层与隔膜之间形成强粘结，且该粘结力大于B面涂层与负极的粘结力，这样形成的电芯结构会在正负极片本身存在的内应力和形变之间形成补偿，从而避免了电芯的形变和不平整；
(2)隔膜两面的涂层存在差异，该差异主要为了满足锂电池正负极对涂层的不同需求，能够更好地匹配正负极的特性，从而进一步优化电池的容量发挥、循环寿命及安全性；
(3)各材料成本低，各材料组成成分，工艺步骤及使用参数范围明确，制备工艺简单，优质成品率高。
附图说明
图1是本发明的电池双面涂层结构示意图。
图2是本发明的电池单面涂层结构示意图。
图3是本发明的电池在25℃、2.5C条件下测试的电池的DCR数据图。
图4是本发明的电池的循环稳定性及循环寿命图。
图中：1、为锂电池正极，2、隔膜A面涂层，3、隔膜基膜，4、隔膜B面涂层，5、锂电池负极。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明做进一步的描述。
实施例1
所述隔膜及使用该隔膜的锂电池的制备方法，包括如下制备步骤：
1)涂料制备：将陶瓷粉体三氧化二铝和聚合物聚偏氟乙烯溶于溶剂丙酮中分散成均匀浆料，所述陶瓷和聚合物的质量含量10％，用于A面的涂料中，陶瓷和聚合物的比例为40％：60％，用于B面涂料中，陶瓷和聚合物的比例为0％：100％；
2)涂覆：通过涂覆设备将涂层涂覆到基膜表面，先涂覆A面，然后烘干，再涂覆B面，然后烘干即得到所述隔膜；
3)制得电池结构：通过卷绕或者叠片工艺制备成磷酸铁锂正极极片及石墨负极极片，在热压作用下，将正极极片与隔膜A面粘结，负极极片跟隔膜B面粘结，即得成品，所述热压温度为60℃，所述热压压力为0.05MPa。
A面涂层与基膜的粘结力为50N/m；B面涂层与基膜的粘结力为120N/m。
实施例2
与实施例1的区别在于，所述隔膜及使用该隔膜的锂电池的制备方法，包括如下制备步骤：1)涂料制备：将陶瓷粉体硫酸钡和聚合物聚(偏二氟乙烯-co-六氟丙烯)溶于溶剂丙酮中分散成均匀浆料，所述陶瓷和聚合物的质量含量为15％，用于A面的涂料中，陶瓷和聚合物的比例为50％：50％，用于B面涂料中，陶瓷和聚合物的比例为20％：80％；
2)涂覆：通过涂覆设备将涂层涂覆到基膜表面，先涂覆A面，然后烘干，再涂覆B面，然后烘干即得到所述隔膜；
3)制得电池结构：通过卷绕或者叠片工艺制备成镍锰酸锂正极极片及钛酸锂负极极片，在热压作用下，将正极极片与隔膜A面粘结，负极极片跟隔膜B面粘结，即得成品，所述热压温度为80℃，所述热压压力为0.5MPa。
A面涂层与基膜的粘结力为60N/m；B面涂层与基膜的粘结力为140N/m。
实施例3
与实施例1的区别在于，所述隔膜及使用该隔膜的锂电池的制备方法，包括如下制备步骤：1)涂料制备：将陶瓷粉体三氧化二铝和聚合物聚偏氟乙烯溶于溶剂丙酮中分散成均匀浆料，所述陶瓷和聚合物的质量含量为20％，用于A面的涂料中，陶瓷和聚合物的比例为60％：40％，用于B面涂料中，陶瓷和聚合物的比例为30％：70％；
2)涂覆：通过涂覆设备将涂层涂覆到基膜表面，先涂覆A面，然后烘干，再涂覆B面，然后烘干即得到所述隔膜；
3)制得电池结构：通过卷绕或者叠片工艺制备成正极极片及负极极片，在热压作用下，将正极极片与隔膜A面粘结，负极极片跟隔膜B面粘结，即得成品，所述热压温度为100℃，所述热压压力为1MPa。
A面涂层与基膜的粘结力为70N/m；B面涂层与基膜的粘结力为160N/m。
实施例4
与实施例1的区别在于，所述隔膜及使用该隔膜的锂电池的制备方法，包括如下制备步骤：1)涂料制备：将陶瓷粉体聚乙二醇和聚合物聚丙烯腈溶于溶剂二氯甲烷中分散成均匀浆料，所述陶瓷和聚合物的质量含量为25％，用于A面的涂料中，陶瓷和聚合物的比例为75％：25％，用于B面涂料中，陶瓷和聚合物的比例为40％：60％；
2)涂覆：通过涂覆设备将涂层涂覆到基膜表面，先涂覆A面，然后烘干，再涂覆B面，然后烘干即得到所述隔膜；
3)制得电池结构：通过卷绕或者叠片工艺制备成磷酸锰铁锂正极极片及硅碳负极负极极片，在热压作用下，将正极极片与隔膜A面粘结，负极极片跟隔膜B面粘结，即得成品，所述热压温度为120℃，所述热压压力为1.5MPa。
A面涂层与基膜的粘结力为85N/m；B面涂层与基膜的粘结力为220N/m。
实施例5
与实施例1的区别在于，所述隔膜及使用该隔膜的锂电池的制备方法，包括如下制备步骤：1)涂料制备：将陶瓷粉体氧化镁和聚合物聚乙烯醇溶于溶剂丙酮中分散成均匀浆料，所述陶瓷和聚合物的质量含量为30％，用于A面的涂料中，陶瓷和聚合物的比例为95％：5％，用于B面涂料中，陶瓷和聚合物的比例为50％：50％；
2)涂覆：通过涂覆设备将涂层涂覆到基膜表面，先涂覆A面，然后烘干，再涂覆B面，然后烘干即得到所述隔膜；
3)制得电池结构：通过卷绕或者叠片工艺制备成磷酸铁锂正极极片及锂负极极片，在热压作用下，将正极极片与隔膜A面粘结，负极极片跟隔膜B面粘结，即得成品，所述热压温度为170℃，所述热压压力为2MPa。
A面涂层与基膜的粘结力为95N/m；B面涂层与基膜的粘结力为300N/m。
对比例1
与实施例1的区别在于，A面涂层与隔膜基膜的粘结力为：210N/m；B面涂层与隔膜基膜粘结力为207N/m。
对比例2
与实施例1的区别在于，所述热压温度为40℃，所述热压压力为0.03MPa。
对比例3
与实施例1的区别在于，A面涂层与隔膜基膜的粘结力为：207N/m；B面涂层与隔膜基膜粘结力为210N/m。
下表所示为使用实施例与对比例的隔膜和电池的基本物性，粘结力按照《GB2792-81剥离强度测试标准》执行的情况下，对电池进行热压后测试隔膜涂层与正极和负极的粘结力数据如下，需要注意的是这里测试的粘结力的数据为经电解液浸润后的涂层和极片的粘结力，所以其数据与表1中的粘结力有显著差异。
实施例1-5，对比例1-5所得成品的测试结果见表1。
表1各实施例与对比例中成品相关性能指标
A面涂层对正极的粘结力(N/m) B面涂层对负极的粘结力(N/m)
实施例1 143 0.6
实施例2 154 0
实施例3 127 0.3
实施例4 150 0.2
实施例5 148 0.1
对比例1 45 26
对比例2 0.2 0.1
对比例3 27 45
结论分析：
实施例1-5为本发明相关工艺参数范围，均能制备出电池内阻低，与此同时电池的循环稳定性及循环寿命长的锂电池。
对比例1和对比例3，隔膜的A面涂层与B面涂层与基膜之间的粘结力大小相近，最终使得正负极与隔膜之间都连接紧密，无法形成应力补偿，进而降低锂电池的电化学性能。
对比例2中由于热压温度与热压压力均过低，所得隔膜A面与B面涂层之间均无较大的粘结力，涂层与电极之间的连接性能不好，所得锂电池的电化学性能较差。
图3和图4为实施例1、实施例2及对比例1电池在25℃，2.5C条件下测试的电池的DCR数据，该数据代表电池的内阻的大小，从图中可以发现，通过优化隔膜设计，使得A、B两面涂层之间具有粘结力差，可以有效降低电池内阻，与此同时电池的循环稳定性及循环寿命也得到明显改善。
由实施例1-5以及对比例1-3的数据可知，只有在本发明权利要求范围内的方案，才能够在各方面均能满足上述要求，得出最优化的方案，得到最优的性能的锂电池隔膜结构，而对于配比的改动、原料的替换/加减，或者加料顺序的改变，均会带来相应的负面影响。
本发明中所用原料、设备，若无特别说明，均为本领域的常用原料、设备；本发明中所用方法，若无特别说明，均为本领域的常规方法。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例，并非对本发明作任何限制，凡是根据本发明技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、变更以及等效变换，均仍属于本发明技术方案的保护范围。

Claims (7)

1.一种隔膜，其特征是，所述隔膜至少在一面上带有涂层；当隔膜两面都带有涂层的时候，分别为A面与B面，隔膜的A面涂层面向电池的正极，隔膜的B面涂层面向电池的负极，A面涂层与基膜的粘结力为50-95N/m；B面涂层与基膜的粘结力为120-300 N/m，其中锂离子电池的正极可以通过热压的作用跟隔膜的A面形成较强的粘结，该粘结力大于A面涂层与基膜的粘结力。
2.使用如权利要求1所述隔膜的锂电池的制备方法，其特征是，包括如下制备步骤：
1）涂料制备：将陶瓷粉体和聚合物溶于溶剂中分散成均匀浆料，所述陶瓷和聚合物的质量含量为10-30%，用于A面的涂料中，陶瓷和聚合物的比例为40-95%：5-60%，用于B面涂料中，陶瓷和聚合物的比例为0-50%：50-100%；
2）涂覆：通过涂覆设备将涂层涂覆到基膜表面，先涂覆A面，然后烘干，再涂覆B面，然后烘干即得到所述隔膜；
3）制得电池结构：通过卷绕或者叠片工艺制备成正极极片/隔膜/负极极片/隔膜依次堆叠的电池结构，在热压作用下，将正极极片与隔膜A面粘结，负极极片跟隔膜B面粘结，即得成品，所述热压温度为20-170℃，所述热压压力为0.05-2MPa。
3.根据权利要求2所述锂电池的制备方法，其特征是，所述陶瓷粉体包括三氧化二铝、氧化镁、硫酸钡、勃母石、二氧化硅、硫酸镁、ZrO2、TiO2、AlPO4、AlF3、LiAlO2、LiTiO2中的至少一种。
4.根据权利要求2所述锂电池的制备方法，其特征是，所述聚合物包括聚丙烯酸、聚酰胺、聚偏氟乙烯、聚(偏二氟乙烯-co-六氟丙烯)、聚丙烯腈、聚乙烯醇、聚乙二醇、聚甲基丙烯酸甲酯、聚硅烷及其衍生物中的至少一种。
5.根据权利要求2所述锂电池的制备方法，其特征是，所述锂电池的正极包括磷酸铁锂、锰酸锂、镍锰酸锂、磷酸锰铁锂、磷酸锰锂、富锂及三元正极中的至少一种；所述负极包括石墨、钛酸锂、锂、硅负极及硅碳负极中的至少一种。
6.根据权利要求2所述锂电池的制备方法，其特征是，步骤1）所述溶剂为水、丙酮、NMP、DMAc、DMF及二氯甲烷中的至少一种。
7.根据权利要求2所述锂电池的制备方法，其特征是，隔膜中所述A面与B面的位置可进行调换。
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