CN107004812A - 非水电解质电池用隔膜、非水电解质电池及非水电解质电池的制造方法 - Google Patents

非水电解质电池用隔膜、非水电解质电池及非水电解质电池的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明的实施方式提供一种非水电解质电池用隔膜，其由具备多孔基材和粘接性多孔层的复合膜形成，所述粘接性多孔层设置于所述多孔基材的一面或两面上、且含有粘接性树脂，其中，在所述粘接性多孔层中还以与所述粘接性树脂混合的状态含有丙烯酸树脂，所述多孔基材与所述粘接性多孔层之间的剥离强度为0.20N/10mm以上，所述非水电解质电池用隔膜的Gurley值为200秒/100cc以下。

Description

非水电解质电池用隔膜、非水电解质电池及非水电解质电池 的制造方法
技术领域
本发明涉及非水电解质电池用隔膜、非水电解质电池及非水电解质电池的制造方法。
背景技术
以锂离子二次电池为代表的非水电解质电池作为笔记本电脑、移动电话、数码相机、便携式摄像机(camcorder)这样的便携式电子设备的电源正广泛普及。
近年来，伴随着便携式电子设备的小型化·轻质化，已经实现了非水电解质电池的外部封装的轻质化。作为外装件，开发了铝制的外壳来代替不锈钢制的外壳，进而还开发了铝层压膜制的包装(pack)来代替金属制的外壳。
然而，与金属制的外壳相比，铝层压膜制的包装更柔软。因此，在构成隔膜的涂布层与基材间的粘接力弱时，在以该包装为外装件的电池(软包装电池)中，存在因来自外部的冲击、伴随着充放电的电极的膨胀/收缩而导致涂布层从基材上剥离这样的问题。结果，在电极与隔膜之间形成间隙，存在电池循环寿命降低这样的问题。
为解决上述问题，提出了提高电极与隔膜之间的密合性的技术。作为该技术之一，已知有在聚烯烃微孔膜上形成有由聚偏二氟乙烯树脂形成的粘接性多孔层(以下也适当称为“PVDF层”)的隔膜(例如，参见日本专利第4127989号公报)。
然而，对于现有的PVDF层而言，由于基材与PVDF层的粘接性不充分，因此例如将隔膜分切为规定尺寸时，有时发生在分切而得的端面中PVDF层从基材上剥离的现象。另外，在用辊将隔膜开卷时及/或卷绕时，PVDF层也有时剥离。
另外，以往开发了使用作为偏二氟乙烯/六氟丙烯的共聚物(PVDF-HFP)的聚偏二氟乙烯系树脂来提高粘接性多孔层对基材的密合性的技术(例如，参见国际公开第2014/136837号、国际公开第2014/136838号)。
另外，还公开了以下技术：将混合聚(甲基丙烯酸甲酯)及聚偏二氟乙烯而得的具有粘性的粘接剂涂布于用作隔膜的多孔性的聚丙烯片材上，在干燥前将正极及负极密合地贴合于上述片材上，从而得到锂离子二次电池的电池层叠体(例如，参见日本专利第3997573号公报)。
发明内容
发明要解决的课题
如上所述，在以往的具备PVDF层的隔膜中，例如像日本专利第4127989号公报那样，在操作上存在问题，期望开发出能够提高隔膜的操作性、从而能够提高制造电池的成品率的技术。
另外，从进一步提高电池的负载特性的观点考虑，期望进一步提高隔膜的离子透过性，但是从该观点考虑，上述的国际公开第2014/136837号、国际公开第2014/136838号中记载的技术尚有改善的余地。
需要说明的是，对于电极及隔膜而言，期望正极或负极与隔膜之间具有良好的剥离强度。
如此，现状是，此前尚未提出在具备多孔基材和粘接性多孔层的隔膜中提高了操作性及离子透过性这两者的技术方案。
因此，本发明的目的在于提供在具备多孔基材和粘接性多孔层的隔膜中提高了操作性及离子透过性这两者的非水电解质电池用隔膜。另外，本发明的目的在于提供制造成品率高且电池性能优异的非水电解质电池及该电池的制造方法。
用于解决课题的手段
用于解决上述课题的具体手段中包含以下的方案。
1.非水电解质电池用隔膜，其由具备多孔基材和粘接性多孔层的复合膜形成，所述粘接性多孔层设置于所述多孔基材的一面或两面上、且含有粘接性树脂，
所述粘接性多孔层还含有丙烯酸树脂，所述丙烯酸树脂为与所述粘接性树脂混合的状态，
所述多孔基材与所述粘接性多孔层之间的剥离强度为0.20N/10mm以上，
所述非水电解质电池用隔膜的Gurley值为200秒/100cc以下。
2.如上述1所述的非水电解质电池用隔膜，其中，相对于所述粘接性树脂和所述丙烯酸树脂的总质量，所述粘接性多孔层中的所述丙烯酸树脂的含量为5质量％以上且50质量％以下。
3.如上述1或2所述的非水电解质电池用隔膜，其中，所述粘接性树脂为聚偏二氟乙烯系树脂。
4.如上述1～3中任一项所述的非水电解质电池用隔膜，其中，所述粘接性多孔层中的所述粘接性树脂的结晶度为10％以上且55％以下。
5.如上述1～4中任一项所述的非水电解质电池用隔膜，其中，所述粘接性多孔层中还含有无机填料，相对于所述粘接性树脂、所述丙烯酸树脂及所述无机填料的总质量，所述粘接性多孔层中的所述无机填料的含量为5质量％以上且75质量％以下。
6.如上述1～5中任一项所述的非水电解质电池用隔膜，其中，所述丙烯酸树脂为包含来自至少一种羧酸酯单体的结构单元的共聚物。
7.非水电解质电池，其具备正极、负极、和配置于所述正极及所述负极之间的上述1～6中任一项所述的非水电解质电池用隔膜，所述非水电解质电池通过锂的掺杂/脱掺杂而获得电动势。
8.非水电解质电池的制造方法，其为制造上述7所述的非水电解质电池的方法，所述制造方法包括以下工序：
在正极与负极之间配置所述非水电解质电池用隔膜，制作层叠体的工序(层叠工序)；
将所述层叠体和电解液装入外装件内，制作外装体的工序(外部封装工序)；
于80℃以上且100℃以下的温度，在所述层叠体中的正极、非水电解质电池用隔膜及负极的层叠方向上，对所述外装体进行加热加压的工序(热压工序)；和
将所述外装体密封的工序(密封工序)。
发明的效果
根据本发明，可提供在具备多孔基材和粘接性多孔层的隔膜中提高了操作性及离子透过性这两者的非水电解质电池用隔膜。
另外，根据本发明，可提供制造成品率高且电池性能优异的非水电解质电池及该电池的制造方法。
具体实施方式
以下对本发明的实施方式进行说明。需要说明的是，这些说明及实施例用于对本发明进行举例，并不限制本发明的范围。
本说明书中使用“～”表示的数值范围表示包含“～”前后所记载的数值(分别作为最小值及最大值)在内的范围。另外，关于本发明的实施方式的非水电解质电池用隔膜，“宽度方向”是指与被制造成长条状的隔膜的长度方向垂直的方向。所谓“长度方向”，是指被制造成长条状的隔膜的长度方向(所谓的机械方向)。以下，将“宽度方向”亦称为“TD方向”，将“长度方向”亦称为“MD方向”。
<非水电解质电池用隔膜>
本发明的非水电解质电池用隔膜(以下也适当地称为“隔膜”)由具备多孔基材和粘接性多孔层(所述粘接性多孔层设置于所述多孔基材的一面或两面上、且含有粘接性树脂)的复合膜形成，所述粘接性多孔层中还以与所述粘接性树脂混合的状态含有丙烯酸树脂，所述多孔基材与所述粘接性多孔层之间的剥离强度为0.20N/10mm以上，所述复合膜的Gurley值为200秒/100cc以下。
根据本发明的隔膜，能够提供在具备多孔基材和粘接性多孔层的隔膜中提高了操作性及离子透过性这两者的非水电解质电池用隔膜。另外，能够提供制造成品率高且电池性能也优异的非水电解质电池及该电池的制造方法。具体而言，对于本发明的非水电解质电池用隔膜而言，通过在粘接性多孔层中以混合的状态含有粘接性树脂和丙烯酸树脂，可控制粘接性树脂的结晶性，提高粘接性多孔层与多孔基材之间的密合力，还可提高粘接性多孔层的透过性。并且，通过使多孔基材与粘接性多孔层之间具有0.20N/10mm以上的剥离强度，从而基材与涂布层的剥离被抑制，能够提高隔膜的操作性。由此，辊开卷时及/或卷绕时的操作变得容易进行，从而可提高制造电池时的成品率。另外，通过使隔膜的Gurley值为200秒/100cc以下，能够进一步提高电池的负载特性。
对于具备上述隔膜的非水电解质电池而言，电极与隔膜被良好地粘接，从而提高电池的循环特性并显示良好的充放电性能。
另外，对于本发明的实施方式的隔膜而言，由于即使在注入电解液之前的阶段，在对电极与隔膜进行加热压接时也具有一定以上的粘接力，因此在电池的制造工序中电极与隔膜变得不易发生位置偏移，工序容易稳定。另外，还可获得减少在隔膜表面上所带的静电的效果，而且还具有即使厚度较薄操作性也良好等优点，作为其结果，可提高电池的制造成品率。
[多孔基材]
本发明中，所谓多孔基材，是指在内部具有孔隙或空隙的基材。作为这样的基材，可举出微孔膜；无纺布、纸状片材等由纤维状物形成的多孔性片材；在这些微孔膜或多孔性片材上层叠一层以上的其他多孔性层而成的复合多孔片材；等等。需要说明的是，微孔膜是指如下膜：形成为在内部具有大量的微细孔并且这些微细孔被连接的结构，气体或液体可从一侧的面向另一侧的面通过的膜。
构成多孔基材的材料只要是具有电绝缘性的材料即可，可以是有机材料及无机材料中的任何材料。
从向多孔基材赋予关闭功能的观点考虑，构成多孔基材的材料优选为热塑性树脂。此处，关闭功能是指如下功能：当电池温度升高时，构成材料熔化而阻塞多孔基材的孔，由此阻断离子的移动，防止电池的热失控。作为热塑性树脂，熔点低于200℃的热塑性树脂是合适的，特别优选聚烯烃。
作为使用了聚烯烃的多孔基材，优选聚烯烃微孔膜。
作为聚烯烃微孔膜，可以在现有的适用于非水电解质电池用隔膜的聚烯烃微孔膜中，优选使用具有充分的力学物性和离子透过性的聚烯烃微孔膜。
对于聚烯烃微孔膜而言，从实现关闭功能的观点考虑，优选包含聚乙烯，作为聚乙烯的含量，优选为95质量％以上。
此外，从赋予暴露于高温时膜不容易破损的程度的耐热性这样的观点考虑，优选包含聚乙烯和聚丙烯的聚烯烃微孔膜。作为这样的聚烯烃微孔膜，可举出聚乙烯和聚丙烯混合存在于一层中的微孔膜。在这样的微孔膜中，从同时实现关闭功能和耐热性这样的观点考虑，优选包含95质量％以上的聚乙烯和5质量％以下的聚丙烯。另外，从同时实现关闭功能和耐热性这样的观点考虑，如下结构的聚烯烃微孔膜也是优选的，所述结构为：聚烯烃微孔膜具有2层以上的层叠结构，至少1层包含聚乙烯，至少1层包含聚丙烯。
聚烯烃微孔膜中包含的聚烯烃的重均分子量优选为10万～500万。重均分子量为10万以上时，可确保充分的力学物性。另一方面，重均分子量为500万以下时，关闭特性良好，而且容易进行膜的成型。
聚烯烃微孔膜例如可利用以下的方法制造。即，将熔融了的聚烯烃树脂从T-模挤出，制成片材，对其进行结晶化处理，然后进行拉伸，进而进行热处理，从而形成微孔膜的方法。或者，将熔融了的聚烯烃树脂与液体石蜡等增塑剂一起从T-模挤出，将其冷却而制成片材，进行拉伸，然后提取出增塑剂，进行热处理，从而形成微孔膜的方法。
作为由纤维状物形成的多孔性片材，可举出由聚对苯二甲酸乙二醇酯等聚酯；聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃；芳香族聚酰胺、聚酰亚胺、聚醚砜、聚砜、聚醚酮、聚醚酰亚胺等耐热性高分子；等的纤维状物形成的多孔性片材，或由上述纤维状物的混合物形成的多孔性片材。
作为复合多孔片材，可采用在微孔膜或由纤维状物形成的多孔性片材上层叠功能层而得到的结构。这样的复合多孔片材可利用功能层而进一步附加功能，从这方面考虑是优选的。作为功能层，例如从赋予耐热性这样的观点考虑，可采用由耐热性树脂形成的多孔层、由耐热性树脂及无机填料形成的多孔层。作为耐热性树脂，可举出选自芳香族聚酰胺、聚酰亚胺、聚醚砜、聚砜、聚醚酮及聚醚酰亚胺中的一种或两种以上的耐热性高分子。作为无机填料，可优选使用氧化铝等金属氧化物、氢氧化镁等金属氢氧化物等。需要说明的是，作为复合化的方法，可举出在微孔膜或多孔性片材上涂布功能层的方法；用粘接剂将微孔膜或多孔性片材与功能层接合的方法；将微孔膜或多孔性片材与功能层热压接的方法等。
从得到良好的力学物性和内电阻的观点考虑，多孔基材的膜厚优选在5μm～25μm的范围内。
从防止电池短路、获得充分的离子透过性的观点考虑，多孔基材的Gurley值(JISP8117)优选为50秒/100cc～200秒/100cc的范围。
从提高制造成品率的观点考虑，多孔基材的戳穿强度优选为300g以上。
[粘接性多孔层]
粘接性多孔层是设置于多孔基材的一面或两面上、且以丙烯酸树脂和粘接性树脂混合的状态包含丙烯酸树脂和粘接性树脂的多孔层。这样的粘接性多孔层形成为在内部具有大量的微细孔并且这些微细孔被连接的结构，气体或液体可从一侧的面向另一侧的面通过。
所谓的丙烯酸树脂和粘接性树脂混合的状态，并不是指丙烯酸树脂的粒子与粘接性树脂的粒子简单地混在一起的状态，而是指丙烯酸树脂与粘接性树脂以分子水平混合的状态或相容的状态。
通过使丙烯酸树脂和粘接性树脂处于混合的状态，树脂彼此例如相容，粘接性树脂的结晶性被控制，从而提高粘接性多孔层与多孔基材之间的密合力，进而提高粘接性多孔层的离子透过性。由此，多孔基材与粘接性多孔层的剥离强度增高至0.20N/10mm以上，基材与层之间的剥离被抑制。
另外，粘接性多孔层是如下的层：作为隔膜的最外层而被设置在多孔基材的一面或两面，在将隔膜与电极重叠并热压时可与电极粘接的层。
从电池的循环特性(容量保持率)优异的观点考虑，与粘接性多孔层仅存在于多孔基材的一面相比，粘接性多孔层存在于多孔基材的两面是更优选的。这是因为，粘接性多孔层存在于多孔基材的两面时，隔膜的两面介由粘接性多孔层而与两电极良好地粘接。
粘接性多孔层可通过涂布用于形成粘接性多孔层的涂布液来形成。
用于形成粘接性多孔层的涂布液的涂布量以多孔基材的两面的总和计优选为1.0g/m2～3.0g/m2。此处，关于用于形成粘接性多孔层的涂布液的涂布量，所谓“多孔基材的两面的总和”，在粘接性多孔层被设置在多孔基材的一面的情况下，为一面的涂布量，在粘接性多孔层被设置在多孔基材的两面的情况下，为两面的涂布量的总和。
上述涂布量为1.0g/m2以上时，与电极的粘接性良好，且电池的循环特性进一步提高，从该观点考虑是优选的。另一方面，上述涂布量为3.0g/m2以下时，离子透过性良好，且电池的负载特性进一步提高，从该观点考虑是优选的。粘接性多孔层的涂布量以多孔基材的两面的总和计，更优选为1.5g/m2～2.5g/m2。粘接性多孔层在多孔基材的一面上的涂布量优选为0.5g/m2～1.5g/m2，更优选为0.75g/m2～1.25g/m2。
当在多孔基材的两面上设置粘接性多孔层时，一侧的面的涂布量与另一侧的面的涂布量之差，相对于两面合计的涂布量，以质量基准计优选为20％以下。为20％以下时，隔膜不易卷曲，结果操作性进一步提高。
粘接性多孔层在多孔基材的一面上的厚度优选为0.5μm～4μm。上述厚度在0.5μm以上时，与电极的粘接性良好，且电池的循环特性提高，从该观点考虑是优选的。从这样的观点考虑，粘接性多孔层在多孔基材的一面上的厚度更优选为1μm以上。另一方面，上述厚度在4μm以下时，离子透过性良好且电池的负载特性提高，从该观点考虑是优选的。从这样的观点考虑，粘接性多孔层在多孔基材的一面上的厚度更优选为3μm以下，进一步优选为2μm以下。
从离子透过性的观点考虑，粘接性多孔层优选为充分地多孔化的结构。具体而言，孔隙率优选为30％～80％。孔隙率为80％以下时，可确保能够耐受使其与电极粘接的加压工序的力学物性，从这方面考虑是优选的。另一方面，孔隙率为30％以上时，离子透过性变得良好，从这方面考虑是优选的。
粘接性多孔层的平均孔径优选为10nm～200nm。平均孔径为200nm以下时，能够抑制孔的不均匀性，粘接点均等地散布存在，粘接性进一步提高，从这方面考虑是优选的。另外，若平均孔径为200nm以下，则离子的移动均匀并且循环特性及负载特性进一步提高，从这方面考虑是优选的。另一方面，若平均孔径为10nm以上，则在使电解液含浸于粘接性多孔层时，不易发生如下情况：构成粘接性多孔层的树脂溶胀而阻塞孔，离子透过性受到损害。
(粘接性树脂)
粘接性多孔层中含有的粘接性树脂只要能够与电极粘接则没有特别限制。例如优选：聚偏二氟乙烯；聚偏二氟乙烯共聚物；苯乙烯-丁二烯共聚物；丙烯腈、甲基丙烯腈等乙烯基腈类的均聚物或共聚物；聚环氧乙烷、聚环氧丙烷等聚醚类。
粘接性多孔层可以仅含有一种粘接性树脂，也可含有两种以上的粘接性树脂。
作为粘接性多孔层中含有的粘接性树脂，从与电极的粘接性的观点考虑，优选为聚偏二氟乙烯系树脂。
作为聚偏二氟乙烯系树脂，可举出偏二氟乙烯的均聚物(即聚偏二氟乙烯)；偏二氟乙烯与其他可共聚单体的共聚物(聚偏二氟乙烯共聚物)；它们的混合物。
作为可与偏二氟乙烯共聚的单体，例如，可举出四氟乙烯、六氟丙烯、三氟乙烯、三氯乙烯、氟乙烯等，可使用一种或两种以上。
聚偏二氟乙烯系树脂可通过乳液聚合或悬浮聚合得到。
聚偏二氟乙烯系树脂优选包含98摩尔％以上的偏二氟乙烯作为其结构单元。在包含98摩尔％以上的来自偏二氟乙烯的结构单元时，即使对于苛刻的热压条件，也可确保充分的力学物性和耐热性。
聚偏二氟乙烯系树脂的重均分子量优选为30万～300万的范围。重均分子量为30万以上时，可确保粘接性多孔层具有能够耐受其与电极的粘接处理的力学物性，容易获得充分的粘接性，从这方面考虑是优选的。从这样的观点考虑，聚偏二氟乙烯系树脂的重均分子量更优选为50万以上，进一步优选为60万以上。另一方面，重均分子量为300万以下时，成型时的粘度不会变得过高，成型性良好并且能够良好地形成结晶，多孔化良好，从这方面考虑是优选的。从这样的观点考虑，聚偏二氟乙烯系树脂的重均分子量更优选为200万以下，进一步优选为150万以下。
从循环特性的观点考虑，粘接性树脂的原纤(fibril)直径优选为10nm～1000nm的范围。
本发明中，粘接性多孔层中的粘接性树脂的结晶度优选为10％以上且55％以下，其中，粘接性树脂为聚偏二氟乙烯系树脂时，粘接性多孔层中的粘接性树脂的结晶度特别优选为10％以上且55％以下。
粘接性树脂的结晶度为10％以上时，能够维持粘接性多孔层的刚性，因此剥离强度及与电极的粘接强度提高，从该观点考虑是优选的。从这样的观点考虑，结晶度更优选为25％以上，进一步优选为30％以上。另一方面，粘接性树脂的结晶度为55％以下时，粘接性多孔层的透过度变高，从而能够制作内电阻低的电池，可提高电池性能，从该观点考虑是优选的。从这样的观点考虑，结晶度更优选为45％以下。
(丙烯酸树脂)
丙烯酸树脂优选由包含来自至少一种羧酸酯单体的结构单元的均聚物或共聚物构成。
丙烯酸树脂可以为羧酸酯单体的均聚物、或羧酸酯单体与其他单体(例如丙烯酸)的共聚物中的任一种。
具体而言，作为丙烯酸树脂，可举出例如将丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸异丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸2-羟基乙酯、丙烯酸羟基丙酯等羧酸酯单体进行聚合而得到的丙烯酸酯聚合物；将甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸异丙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸异丁酯、甲基丙烯酸正己酯、甲基丙烯酸环己酯、甲基丙烯酸月桂酯、甲基丙烯酸2-羟基乙酯、甲基丙烯酸羟基丙酯、甲基丙烯酸二乙基氨基乙酯等羧酸酯单体进行聚合而得到的甲基丙烯酸酯聚合物。
作为丙烯酸树脂的其他例子，可举出羧酸酯单体与丙烯酸、甲基丙烯酸、丙烯酰胺、N-羟甲基丙烯酰胺、双丙酮丙烯酰胺等其他单体进行共聚而得到的共聚物。
上述之中，作为丙烯酸树脂，优选为包含来自甲基丙烯酸甲酯或丙烯酸甲酯的结构单元的均聚物或共聚物。另外，作为丙烯酸树脂，优选为至少包含来自甲基丙烯酸甲酯或丙烯酸甲酯的结构单元和来自丙烯酸或甲基丙烯酸的结构单元的共聚物。
作为粘接性多孔层中的丙烯酸树脂的含量，相对于粘接性树脂和丙烯酸树脂的总质量，优选为5质量％以上且50质量％以下。丙烯酸树脂的含量为5质量％以上时，能够进一步增高多孔基材与粘接性多孔层之间的剥离强度，从这方面考虑是优选的。从这样的观点考虑，丙烯酸树脂的含量更优选为7质量％以上，进一步优选为10质量％以上，特别优选为15质量％以上。另一方面，丙烯酸树脂的含量为50质量％以下时，粘接性多孔层不易显现脆性，层内不易产生内聚破坏，能够确保良好的剥离强度，从这方面考虑是优选的。从这样的观点考虑，丙烯酸树脂的含量更优选为45质量％以下，进一步优选为40质量％以下，特别优选为35质量％以下。
丙烯酸树脂的重均分子量没有特别限定，但优选为5万以上且100万以下。通过使丙烯酸系聚合物的重均分子量为5万以上，从而涂布层的制膜性提高，同时有涂布层的强度及物性变良好的趋势。通过使丙烯酸系聚合物的重均分子量为100万以下，从而存在提供涂布用原液的最适粘度、提高隔膜的生产率的趋势。
(其他添加物)
粘接性多孔层可以含有由无机物或有机物形成的填料或者其他成分。
通过含有填料，可提高隔膜的滑动性、耐热性。
作为无机填料，可举出例如氧化铝等金属氧化物、氢氧化镁等金属氢氧化物等。另外，作为有机填料，可举出例如丙烯酸树脂等。
粘接性多孔层中含有无机填料时，相对于粘接性树脂、丙烯酸树脂及无机填料的总质量，粘接性多孔层中的无机填料的含量优选为5质量％以上且75质量％以下。无机填料的含量为5质量％以上时，可抑制加热时的隔膜的热收缩，尺寸稳定，从这方面考虑是优选的。另一方面，无机填料的含量为75质量％以下时，无机填料层中的内聚破坏不易发生，与电极的粘接性可维持在一定以上，从这方面考虑是优选的。
[隔膜的各特性]
本发明的隔膜中，多孔基材与粘接性多孔层之间的剥离强度为0.20N/10mm以上是重要的。通过使该剥离强度为0.20N/10mm以上，多孔基材与粘接性多孔层的剥离被抑制，可提高隔膜的操作性。从这样的观点考虑，该剥离强度更优选为0.40N/10mm以上，进一步优选为0.60N/10mm以上。作为该剥离强度的上限值，没有特别限定，但从实际制造的观点考虑，优选为10N/10mm以下。
多孔基材与粘接性多孔层之间的剥离强度为利用后述实施例中的“多孔基材与粘接性多孔层的剥离强度”中记载的方法而求得的值。
隔膜(复合膜)的Gurley值为200秒/100cc以下是重要的。通过使隔膜的Gurley值为200秒/100cc以下，离子透过性良好，能够进一步提高电池的负载特性。从这样的观点考虑，隔膜的Gurley值更优选为185秒/100cc以下，进一步优选为165秒/100cc以下。作为隔膜的Gurley值的下限值，没有特别限定，但从实际制造的观点考虑，优选为50秒/100cc以上。
Gurley值为按照JIS P8117、利用Gurley式透气度测定仪(例如，东洋精机公司制的G-B2C)测定的值(秒/100cc)。
上述剥离强度及Gurley值可通过聚偏二氟乙烯系树脂与丙烯酸树脂的混合比、聚偏二氟乙烯系树脂的分子量及结晶度、制造方法(例如，相分离剂的种类或量、凝固液的组成)等来进行控制。
对于本发明实施方式中的非水电解质电池用隔膜而言，从离子透过性的观点考虑，多孔基材的Gurley值、与在所述多孔基材上设置有粘接性多孔层的隔膜的Gurley值之差优选为35秒/100cc以下，更优选为15秒/100cc以下。
对于本发明实施方式中的非水电解质电池用隔膜而言，从机械强度及制成电池时的能量密度的观点考虑，整体的膜厚优选为5μm～35μm。
从机械强度、操作性、及离子透过性的观点考虑，本发明实施方式中的非水电解质电池用隔膜的孔隙率优选为30％～60％。
[隔膜的制造方法]
本发明实施方式中的非水电解质电池用隔膜例如可利用如下方法来制造：将包含聚偏二氟乙烯系树脂和丙烯酸树脂的涂布液涂布在多孔基材上而形成涂布层，接着使涂布层的树脂固化，从而在多孔基材上一体地形成粘接性多孔层。具体而言，包含聚偏二氟乙烯系树脂和丙烯酸树脂的粘接性多孔层例如可通过以下的湿式涂布法而形成。
湿式涂布法是进行以下工序而在多孔基材上形成粘接性多孔层的制膜法，所述工序为：(i)使聚偏二氟乙烯系树脂和丙烯酸树脂溶解于合适的溶剂中而制备涂布液的工序；(ii)将该涂布液涂布于多孔基材的工序；(iii)通过使该多孔基材浸渍于合适的凝固液中，从而在诱发相分离的同时使聚偏二氟乙烯系树脂和丙烯酸树脂固化的工序；(iv)水洗工序；及(v)干燥工序。本发明实施方式中优选的湿式涂布法的详细情况如下所述。
作为在涂布液的配制中使用的将聚偏二氟乙烯系树脂和丙烯酸树脂等溶解的溶剂(以下也称为“良溶剂”)，优选使用N-甲基吡咯烷酮、二甲基乙酰胺、二甲基甲酰胺、二甲基甲酰胺等极性酰胺溶剂。
从形成良好的多孔结构的观点考虑，优选除了良溶剂之外还混合诱发相分离的相分离剂。作为相分离剂，可举出水、甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、丁二醇、乙二醇、丙二醇、三丙二醇等。相分离剂优选以可确保适于涂布的粘度的范围进行添加。
作为溶剂，从形成良好的多孔结构的观点考虑，优选为包含60质量％以上的良溶剂、40质量％以下的相分离剂的混合溶剂。
从形成良好的多孔结构的观点考虑，涂布液中的树脂的浓度相对于涂布液的总质量优选为1质量％～20质量％。当在粘接性多孔层中含有填料、其他成分时，其可被混合或溶解于涂布液中。
凝固液通常由涂布液的配制中使用的良溶剂和相分离剂、及水构成。在生产上，优选地，良溶剂与相分离剂的混合比与在树脂的溶解中使用的混合溶剂的混合比相对应。从多孔结构的形成及生产率的观点考虑，水的浓度为40质量％～90质量％是适当的。
涂布液向多孔基材的涂布可应用迈耶棒、模涂布机、逆转辊涂布机、凹版涂布机等现有的涂布方式。当将粘接性多孔层形成在多孔基材的两面上时，从生产率的观点考虑，优选向基材的两面同时涂布涂布液。
粘接性多孔层除了可利用上述的湿式涂布法制造以外，也可利用干式涂布法制造。所谓干式涂布法，例如为以下方法：将包含聚偏二氟乙烯系树脂、丙烯酸树脂和溶剂的涂布液涂布在多孔基材上，使该涂布层干燥，挥发除去溶剂，由此得到多孔层。但是，干式涂布法与湿式涂布法相比，涂布层容易变得致密，因此，从可得到良好的多孔结构方面考虑，优选湿式涂布法。
<非水电解质电池>
本发明实施方式中的非水电解质电池是通过锂的掺杂/脱掺杂而获得电动势的非水电解质电池，其具备正极、负极和上文中所述的本发明实施方式中的非水电解质电池用隔膜。非水电解质电池具有将电池单元封入到外装件内而成的结构，所述电池单元是在负极与正极隔着隔膜对置而成的结构体中含浸电解液而得到的。
本发明实施方式中的非水电解质电池适合于非水电解质二次电池、尤其是锂离子二次电池。
需要说明的是，所谓掺杂，是指吸藏、载带、吸附、或嵌入，是指锂离子进入到正极等电极的活性物质中的现象。
本发明实施方式中的非水电解质电池通过具备上文中说明的本发明的非水电解质电池用隔膜作为隔膜，从而电极与隔膜良好地粘接，电池的循环特性提高，显示良好的充放电性能。另外，上文中说明的本发明的隔膜的操作性优异，因此可降低由隔膜破损所导致的不合格率，结果可提高电池的制造成品率。
正极可以是将包含正极活性物质及粘结剂树脂的活性物质层成型于集电体上而得到的结构。活性物质层还可以包含导电助剂。
作为正极活性物质，可举出例如含有锂的过渡金属氧化物等，具体而言，可举出LiCoO2、LiNiO2、LiMn1/2Ni1/2O2、LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2、LiMn2O4、LiFePO4、LiCo1/2Ni1/2O2、LiAl1/ 4Ni3/4O2等。
作为粘结剂树脂，可举出例如聚偏二氟乙烯系树脂、苯乙烯-丁二烯共聚物等。
作为导电助剂，可举出例如乙炔黑、科琴黑、石墨粉末这样的碳材料。
作为集电体，可举出例如厚度为5μm～20μm的铝箔、钛箔、不锈钢箔等。
在本发明实施方式中的非水电解质电池中，隔膜具备包含聚偏二氟乙烯系树脂的粘接性多孔层，当将该粘接性多孔层配置于正极侧时，由于聚偏二氟乙烯系树脂的耐氧化性优异，因此容易应用可在4.2V以上的高电压下工作的LiMn1/2Ni1/2O2、LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2这样的正极活性物质，是有利的。
负极可以是将包含负极活性物质及粘结剂树脂的活性物质层成型于集电体上而得到的结构。活性物质层还可以包含导电助剂。
作为负极活性物质，可举出例如能够以电化学方式吸藏锂的材料，具体而言，可举出碳材料、硅、锡、铝、伍德易熔合金等。
作为粘结剂树脂，可举出例如聚偏二氟乙烯系树脂、苯乙烯-丁二烯共聚物等。
作为导电助剂，可举出例如乙炔黑、科琴黑、石墨粉末这样的碳材料。
作为集电体，可举出例如厚度为5μm～20μm的铜箔、镍箔、不锈钢箔等。
另外，代替上述负极，也可使用金属锂箔作为负极。
电解液是将锂盐溶解在非水系溶剂中而成的溶液。
作为锂盐，可举出例如LiPF6、LiBF4、LiClO4等。
作为非水系溶剂，可举出例如碳酸亚乙酯、碳酸1，2-亚丙酯、氟代碳酸亚乙酯、二氟代碳酸亚乙酯等环状碳酸酯；碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、及其氟取代物等链状碳酸酯；γ-丁内酯、γ-戊内酯等环状酯；它们可单独使用，也可混合使用。
作为电解液，将环状碳酸酯和链状碳酸酯以质量比(环状碳酸酯/链状碳酸酯)20/80～40/60进行混合，并溶解0.5M～1.5M的锂盐而得到的电解液是优选的。
作为外装件，可举出金属外壳、铝层压膜制的包装等。
电池的形状有方型(日语：角型)、圆筒型、纽扣型等，本发明实施方式中的非水电解质电池用隔膜适合于任一种形状。
<非水电解质电池的制造方法>
上述本发明的非水电解质电池可用以下制法得到。即，本发明实施方式中的非水电解质电池的制造方法包括以下工序：
(i)在正极与负极之间配置上文中说明的本发明的非水电解质电池用隔膜，制作层叠体的工序(以下称为层叠工序)；
(ii)将上述层叠体和电解液装入外装件内，制作外装体的工序(以下称为外部封装工序)；
(iii)于80℃以上且100℃以下的温度，在上述层叠体中的正极、非水电解质电池用隔膜及负极的层叠方向上，对上述外装体进行加热加压的工序(以下称为热压工序)；和
(iv)将上述外装体密封的工序(以下称为密封工序)。
根据该制造方法，可得到具有将电池单元封入外装件内而成的结构的非水电解质电池，所述电池单元是在负极与正极隔着本发明的隔膜对置而成的结构体中含浸电解液而得到的。
[层叠工序]
层叠工序是在正极与负极之间配置隔膜从而制作层叠体的工序。
本工序可以是依序将正极、隔膜、负极的至少各1层进行层叠的方式(所谓堆叠(stack)方式)，也可以是将正极、隔膜、负极、隔膜依序而重叠，并在长度方向进行卷绕的方式。对于本发明的隔膜而言，由于即使在不含电解液的状态下进行热压也可良好地粘接于电极，因此在该层叠工序中，可对层叠体实施热压。在该情况下，层叠体中不易产生隔膜与电极的位置偏移，可有助于提高电池的制造成品率。该阶段中热压的条件可采用与后述热压工序同样的条件。
[外部封装工序]
外部封装工序是将上述层叠体和电解液装入外装件内，从而制作外装体(在外装件内装入了层叠体及电解液的状态的结构体)的工序。
本工序中，可以将层叠体插入外装件内、然后注入电解液，也可以将电解液注入至外装件内、然后插入层叠体，还可以同时进行层叠体向外装件内的插入和电解液向外装件内的注入。另外，还可以向外装件内插入含浸了电解液的层叠体。
本工序中，优选使装入了层叠体和电解液的外装体的内部为真空状态。
电解液优选为针对本发明的非水电解质电池而在上文中说明的电解液。
作为外装件，可举出不锈钢制、铝制的金属外壳、铝层压膜制的包装等。
[热压工序]
热压工序是对上述外装体进行加热加压的工序。热压的方向设定为层叠体中正极、隔膜及负极的层叠方向，通过本工序可进行电极与隔膜的粘接。
热压的温度设定为80℃以上且100℃以下。为该温度范围时，电极与隔膜的粘接性良好，另外，隔膜可在宽度方向上适度膨胀，因此不易引起电池的短路。
热压的温度低于80℃时，有时电极与隔膜的粘接不充分，或者，隔膜在宽度方向上不发生膨胀，引起电池的短路。
另一方面，热压的温度高于100℃时，有时在隔膜上产生褶皱，引起电池的短路。
对于热压的压力没有特别限制，优选以每1cm2电极的负荷计，为0.5kg以上且40kg以下。
对于热压的时间没有特别限制，优选为0.5分钟以上且60分钟以下。
热压的方法例如可以应用夹入到热板间进行加热加压的方式，使其从对置的1对热辊间通过来进行加热加压的方式。
[密封工序]
密封工序是将上述外装体密封、将层叠体及电解液密封到外装件内的工序。
密封的方法例如可应用使用粘接剂粘接外装件的开口部的方式、对外装件的开口部进行加热加压从而进行热压接的方式。
需要说明的是，热压工序和密封工序可以不是独立的工序，可以是通过热压，在进行电极与隔膜的粘接的同时，将外装件的开口部热压接的方式。
另外，也可在密封工序后进行热压工序。
本发明的制造方法中，当然可搭载电极及隔膜以外的对电池有用的各种构件。各种构件可以在上述的各工序中被搭载，也可在上述的工序与工序之间被搭载，也可在上述所有工序之后被搭载。
实施例
以下举出实施例进一步具体地说明本发明。对于以下的实施例所示的材料、使用量、比例、处理步骤等，只要不超出本发明的主旨，则可以进行适当变更。因此，本发明的范围不应当根据以下所示的具体例作出限定性解释。
<测定方法>
在以下所示的实施例及比较例中适用的测定方法如下所述。
[膜厚]
隔膜和多孔基材的膜厚(μm)通过利用接触式的厚度计(Mitutoyo Corporation制LITEMATIC)测定20个点并求出其算术平均值而求出。测定端子使用直径5mm的圆柱状的端子，进行调整使得在测定中施加7g的负荷。
关于粘接性多孔层的厚度，通过从隔膜的膜厚中减去多孔基材的膜厚来求出两面的合计厚度，将该合计厚度的一半作为一面的厚度。
[单位面积重量]
单位面积重量(每1m2的质量)通过将样品切出10cm×10cm并测定质量、将该质量除以面积而求出。
[粘接性多孔层的涂布量]
将隔膜切出10cm×10cm并测定质量，通过将该质量除以面积，从而求出了隔膜的单位面积重量。另外，将在隔膜的制作中使用的多孔基材切出10cm×10cm并测定质量，将该质量除以面积，从而求出了多孔基材的单位面积重量。然后，通过从隔膜的单位面积重量减去多孔基材的单位面积重量，从而求出了粘接性多孔层的涂布量。需要说明的是，粘接性多孔层形成于两面上时，通过将上述那样求出的涂布量除以2，从而求出每一面的涂布量。
[孔隙率]
隔膜的孔隙率通过下式算出。
ε＝{1-Ws/(ds·t)}×100
此处，ε为孔隙率(％)，Ws为单位面积重量(g/m2)，ds为真密度(g/cm3)，t为膜厚(μm)。
层叠聚乙烯多孔基材、和仅由聚偏二氟乙烯系树脂形成的多孔层而得到的隔膜的孔隙率ε(％)利用下式算出。
ε＝{1-(Wa/0.95+Wb/1.78)/t}×100
此处，Wa为聚乙烯多孔基材的单位面积重量(g/m2)，Wb为聚偏二氟乙烯系树脂的重量(g/m2)，t为隔膜的膜厚(μm)。
关于层叠混合有聚偏二氟乙烯系树脂和丙烯酸树脂的多孔层而成的隔膜，利用下式算出孔隙率ε(％)。
ε＝{1-[Wa/0.95+Wb/(1.78×(B/100)+1.19×(C/100))]/t}×100
此处，B为聚偏二氟乙烯系树脂的含有浓度(质量％)，C为丙烯酸树脂的含有浓度(质量％)。
[Gurley值]
按照JIS P8117，使用Gurley式透气度测定仪(东洋精机公司制G-B2C)，测定了Gurley值(秒/100cc)。
[多孔基材与粘接性多孔层的剥离强度]
以长度方向长7cm、宽度方向长1.2cm的尺寸切出涂布后的样品的试样，并将透明的双面胶带(3M公司制)贴在样品表面。接着，使用拉伸强度测定仪(Orientec公司制，Tensilon RTC-1210A)测定粘接性多孔层与多孔基材分离的剥离强度，然后，换算为每10mm幅度的长度的值(单位：N/10mm)。
[与电极的粘接强度(有电解液)]
将用以下所示的方法制作的正极和负极隔着隔膜接合，注入电解液，然后，使用真空密封机将该电池元件封入铝层压包装中，由此制作了试验电池。利用热压机对该试验电池进行加压，然后将电池拆解，对以180°将电极与隔膜剥离时的强度进行测定，评价电解液中的与电极的粘接强度。在热压的条件为对接合了的电极与隔膜施加1.0MPa的压力的条件下进行热压，温度设为100℃，时间设为10秒。
[与电极的粘接强度(无电解液)]
将用以下所示的方法制作的正极和负极隔着隔膜接合，在未注入电解液的状态下，使用真空密封机将该电池元件封入铝层压包装中，由此制作了试验电池。利用热压机对该试验电池进行加压，然后将电池拆解，对以180°将电极与隔膜剥离时的强度进行测定，评价粘接性。在热压的条件为对接合了的电极与隔膜施加1.0MPa的压力的条件下进行热压，温度设为100℃，时间设为10秒。
[带电量]
使用Mitsutoyo Corporation制Litematic VL-50，对隔膜表面上带有的静电的电压值(kV)进行测定，将3次的测定值进行平均，求出带电量。
[聚偏二氟乙烯系树脂的结晶度]
将自隔膜剥取的粘接性多孔层作为试样，封入测定用的铝制盘中，利用DSC(差示扫描量热仪)求出聚偏二氟乙烯系树脂的结晶度。测定中，使用DSCQ-20(TA Instruments公司制)，由以10℃/分钟的速度从30℃升温至200℃时出现的吸热峰的面积，求出存在于粘接性多孔层中的聚偏二氟乙烯系树脂的熔化热，并利用下述式(1)算出结晶度Xc(％)。
Xc＝{ΔH/ΔHm*}×100…(1)
聚偏二氟乙烯系树脂的完全结晶的熔化热：ΔHm*＝104.7J/g
[操作性]
在搬运速度为40m/min、开卷张力为0.3N/cm、卷绕张力为0.1N/cm的条件下搬运隔膜，利用目视观察搬运后的粘接性多孔层有无剥落。然后，按照下述的评价基准评价操作性。需要说明的是，作为由于剥落而产生的异物，对在搬运时掉落的异物、夹在卷绕辊的端面上的异物、在辊表面观察到的异物进行计数。
<评价基准>
A：无剥落。
B：由于剥落而产生的异物为每1000m2 1个以上且5个以下。
C：由于剥落而产生的异物为每1000m2多于5个且为20个以下。
D：由于剥落而产生的异物为每1000m2多于20个。
[循环特性]
对于以下这样制作的电池，将充电条件设定为以1C、4.2V的恒电流恒电压充电、将放电条件设定为以1C、2.75V截止(cut off)的恒电流放电，在30℃的环境下反复充放电。将第300次循环的放电容量除以初始容量而得到的值作为容量保持率(％)，并作为循环特性的指标。
[负载特性]
对于以下这样制作的电池，在25℃的环境下，测定0.2C条件下进行了放电时的放电容量、和在2C条件下进行了放电时的放电容量，将后者除以前者得到的值(％)作为负载特性。此处，将充电条件设定为以0.2C、4.2V的恒电流恒电压充电8小时，将放电条件设定为2.75V截止的恒电流放电。
<实施例1>
(隔膜的制作)
作为聚偏二氟乙烯系树脂，使用了偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物(吴羽化学公司制-KF9300)，作为丙烯酸树脂，使用了甲基丙烯酸甲酯-甲基丙烯酸的共聚物(PMMA；Mitsubishi Rayon Co.，Ltd.制-ACRYPET MD001)。将该聚偏二氟乙烯系树脂与丙烯酸树脂以75/25的质量比混合，将聚偏二氟乙烯系树脂与丙烯酸树脂的成分溶解于包含二甲基乙酰胺及三丙二醇的混合溶剂(二甲基乙酰胺/三丙二醇＝80/20质量比)中，使得聚偏二氟乙烯系树脂与丙烯酸树脂的成分成为3.8质量％，制作涂布用浆料。
将该涂布用浆料等量涂布于膜厚9μm、Gurley值150秒/100cc、孔隙率43％的聚乙烯微孔膜(多孔基材；TN0901：SK公司制)的两面上，通过浸渍于包含水、二甲基乙酰胺和三丙二醇的凝固液(35℃；水/二甲基乙酰胺/三丙二醇＝62.5/30/7.5质量比)中而使其固化。
对其进行水洗并进行干燥，由此得到在聚乙烯微孔膜的表面和背面两面上形成有粘接性多孔层(其以混合而彼此相容的状态含有聚偏二氟乙烯系树脂和丙烯酸树脂)的本发明的一个实施方式的非水电解质电池用隔膜(复合膜)。
(负极的制作)
用双臂式混合机对作为负极活性物质的人造石墨300g、包含40质量％的作为粘结剂的苯乙烯-丁二烯共聚物的改性物的水溶性分散液7.5g、作为增稠剂的羧甲基纤维素3g、及适量的水进行搅拌，制作了负极用浆料。将该负极用浆料涂布到作为负极集电体的厚度10μm的铜箔上，干燥后进行加压，得到了具有负极活性物质层的负极。
(正极的制作)
将作为正极活性物质的钴酸锂粉末89.5g、作为导电助剂的乙炔黑4.5g、及作为粘结剂的聚偏二氟乙烯6g溶解在N-甲基-吡咯烷酮(NMP)中，使得聚偏二氟乙烯的浓度成为6质量％，用双臂式混合机进行搅拌，制作了正极用浆料。将该正极用浆料涂布到作为正极集电体的厚度20μm的铝箔上，干燥后进行加压，得到了具有正极活性物质层的正极。
(电池的制作)
在上述正极和负极上焊接极耳，以正极、隔膜、负极的顺序层叠，制作层叠体。在铝层压膜制的包装中插入上述层叠体，进而注入电解液，使电解液浸渗至层叠体中。关于电解液，使用了1M LiPF6-碳酸亚乙酯/碳酸甲乙酯(质量比3/7)。
然后，使用真空密封机使上述包装内成为真空状态而进行预密封，使用热压机，在上述层叠体的层叠方向上连同上述包装进行热压，由此，进行了电极与隔膜的粘接、和包装的密封。热压的条件设定成每1cm2电极20kg的负荷、温度为90℃、加压时间为2分钟。
<实施例2～6>
将实施例1中的聚偏二氟乙烯系树脂与丙烯酸树脂的含有比率(质量比)如表1所示进行变化，除此以外，与实施例1同样地操作，得到了非水电解质电池用隔膜。
<实施例7>
将实施例1中的丙烯酸树脂变更为聚甲基丙烯酸乙酯(PEMA；Aldrich公司制-PEMA)，除此以外，与实施例1同样地操作，制作了非水电解质电池用隔膜。
<实施例8>
将实施例1中的丙烯酸树脂变更为聚甲基丙烯酸丁酯(PBMA；Aldrich公司制-PBMA)，除此以外，与实施例1同样地操作，制作了非水电解质电池用隔膜。
<实施例9>
将实施例1中的聚偏二氟乙烯系树脂与丙烯酸树脂的含有比率(质量比)如表1所示进行变更，并且，以氢氧化镁与、聚偏二氟乙烯系树脂和丙烯酸树脂的质量比成为40∶60的方式添加了平均粒径为0.8μm、BET比表面积为6.8m2/g的氢氧化镁(协和化学工业公司制：KISUMA5P)，除此以外，与实施例1同样地操作，制作了非水电解质电池用隔膜。
<比较例1>
在实施例1中，使用作为聚偏二氟乙烯系树脂的偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物(吴羽化学公司制的KF9300)，不含丙烯酸树脂，除此以外，与实施例1同样地操作，制作了非水电解质电池用隔膜。
<比较例2、3>
将实施例1中的聚偏二氟乙烯系树脂与丙烯酸树脂的含有比率(质量比)如表1所示进行变化，除此以外，与实施例1同样地操作，得到了非水电解质电池用隔膜。
<比较例4>
在实施例9中，使用作为聚偏二氟乙烯系树脂的偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物(吴羽化学公司制的KF9300)，不含丙烯酸树脂，除此以外，与实施例9同样地操作，制作了非水电解质电池用隔膜。
<评价>
对于各实施例及比较例的隔膜，评价了膜厚、孔隙率、Gurley值、基材与粘接性多孔层的剥离强度、与电极的粘接强度、带电量、聚偏二氟乙烯系树脂的结晶度、操作性。另外，对于使用了各隔膜的电池，评价了循环特性及负载特性。其结果示于表1中。表1中所示的粘接性多孔层的涂布量及涂布厚度为求得的每一面的涂布量及涂布厚度。
如表1所示，在以混合状态包含粘接性树脂和丙烯酸树脂的实施例中，多孔基材与粘接性多孔层之间的剥离强度及Gurley值满足规定的范围。由此，抑制了剥离，获得了优异的操作性，提高了制造成品率。
另外，无论有无电解液，电极之间的粘接性均良好，粘接性多孔层的离子透过性也优异。因此，循环特性及负载特性优异。
与此相对，在剥离强度及Gurley值不满足规定的范围的比较例中，多孔基材与粘接性多孔层之间的剥离强度低，操作性明显较差。另外，与电极之间的粘接性也不充分。
比较例3～4中，虽然离子透过性良好，但多孔基材与粘接性多孔层之间的剥离强度明显降低，制造成品率低。
将日本专利申请2014-253109的发明整体作为参照引入本说明书中。
本说明书中记载的全部文献、专利申请及技术标准，与各文献、专利申请及技术标准具体且分别地作为参照被引入的情况程度相同地作为参照引入本说明书中。

Claims (8)

1.非水电解质电池用隔膜，其由具备多孔基材和粘接性多孔层的复合膜形成，所述粘接性多孔层设置于所述多孔基材的一面或两面上、且含有粘接性树脂，
所述粘接性多孔层还含有丙烯酸树脂，所述丙烯酸树脂为与所述粘接性树脂混合的状态，
所述多孔基材与所述粘接性多孔层之间的剥离强度为0.20N/10mm以上，
所述非水电解质电池用隔膜的Gurley值为200秒/100cc以下。
2.如权利要求1所述的非水电解质电池用隔膜，其中，相对于所述粘接性树脂和所述丙烯酸树脂的总质量，所述粘接性多孔层中的所述丙烯酸树脂的含量为5质量％以上且50质量％以下。
3.如权利要求1或2所述的非水电解质电池用隔膜，其中，所述粘接性树脂为聚偏二氟乙烯系树脂。
4.如权利要求1～3中任一项所述的非水电解质电池用隔膜，其中，所述粘接性多孔层中的所述粘接性树脂的结晶度为10％以上且55％以下。
5.如权利要求1～4中任一项所述的非水电解质电池用隔膜，其中，所述粘接性多孔层还含有无机填料，
相对于所述粘接性树脂、所述丙烯酸树脂及所述无机填料的总质量，所述粘接性多孔层中的所述无机填料的含量为5质量％以上且75质量％以下。
6.如权利要求1～5中任一项所述的非水电解质电池用隔膜，其中，所述丙烯酸树脂为包含来自至少一种羧酸酯单体的结构单元的共聚物。
7.非水电解质电池，其具备正极、负极、和配置于所述正极及所述负极之间的权利要求1～6中任一项所述的非水电解质电池用隔膜，所述非水电解质电池通过锂的掺杂/脱掺杂而获得电动势。
8.非水电解质电池的制造方法，其为制造权利要求7所述的非水电解质电池的方法，所述制造方法包括以下工序：
在正极与负极之间配置所述非水电解质电池用隔膜，制作层叠体的工序；
将所述层叠体和电解液装入外装件内，制作外装体的工序；
于80℃以上且100℃以下的温度，在所述层叠体中的正极、非水电解质电池用隔膜及负极的层叠方向上，对所述外装体进行加热加压的工序；和
将所述外装体密封的工序。
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Application publication date: 20170801

Assignee: SHANGHAI ENJIE NEW MATERIAL TECHNOLOGY Co.,Ltd.

Assignor: TEIJIN Ltd.

Contract record no.: X2022990000978

Denomination of invention: Membrane for nonaqueous electrolyte battery, nonaqueous electrolyte battery and manufacturing method for nonaqueous electrolyte battery

Granted publication date: 20200721

License type: Common License

Record date: 20221210