JP2015166083A5 - 選択的アンモニア酸化用の二機能性触媒 - Google Patents
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Description
本発明の実施様態の二機能性触媒複合体に有用な基材は、元来金属的であってもよく、一種以上の金属または金属合金を含んでいてもよい。金属製支持体の例としては、チタンやステンレス鋼などの耐熱製の金属や金属合金、鉄がほぼすべてあるいは主成分である他の合金があげられる。これらの合金は、ニッケル、クロム及び/又はアルミニウムの一種以上を含んでいてもよく、これらの金属の総量は、合金の少なくとも15重量%であること、例えば、10〜25重量%のクロム、3〜8重量%のアルミニウム、および最高20重量%のニッケルであることが好ましい。これらの合金は、少量または微量の一種以上の他の金属類、例えばマンガンや銅、バナジウム、チタンを含んでいてもよい。これらの金属性基材は、波板状またはモノリス状等のいろいろな形状で使用可能である。市販の金属基材の一例が、エミテックにより製造されている。しかしながら、本発明は、特定の基材の型式や材料、幾何形状に限定されるものではない。金属基材の表面を、高温下で、例えば1000℃以上で酸化して基材表面に酸化物層を形成し、合金の耐食性を向上させてもよい。このような高温誘起による酸化は、耐火性金属酸化物支持体と触媒促進作用を持つ金属成分の基材への接着性を上げることとなろう。
実施例
実施例1:二機能性(二官能性)アンモニア酸化触媒の調整
二官能性のAMOx触媒の製造は、通常、初期湿潤法により酸化物支持体上に塩基性のPt(IV)前駆体を含浸させることにより始めた。続く有機酸の含浸により表面pHを低下させ、Pt(IV)の沈殿させて、このPt(IV)を支持体上に固定した。次いで、得られた粉末を脱イオン水中に懸濁して固体含量が約40%のスラリーを得て、連続ミルまたは標準的なボールミルにより粉砕し、粒子数の90%が10μm未満となる粒度分布とした。pHを連続測定して5を越えないようにして、Pt(IV)の再溶解を防止した。これとは別に、通常、遷移金属でイオン交換したゼオライトからなる第二成分を水中に懸濁して、固体含量が約40%のスラリーを得て、粒子数の90%が10μm未満である凝集物径分布とした。この懸濁液に、約3%(固体量)のZrO2を酢酸ジルコニウム
の溶液として添加した。これは、二つのスラリーを混合する際のゲル化を防止するのに必要であった。所望の坦持Pt/金属交換ゼオライト成分比を与える量で、これらの二つのスラリーを混合した。得られたスラリーを分析してPt含量を補正し、外径が1.0”で長さが3.0”であり、セル密度が400/(25.4)2セル/mm2壁厚が6×0.0254mmである標準的な円柱状セラミックモノリス上に塗布した。塗布は、このモノリスを流路方向に平行にスラリー中に浸漬し、過剰のスラリーを気流で除き、得られた湿潤触媒コアを乾燥焼成して行った。いくつかの場合には、目的の塗布量とするのに、特に合計塗布量が>1.0/(25.4)3g/mm3の場合には、繰返し塗布が必要であった。触媒コアは、通常触媒活性の評価の前に高温下で焼成した。各々の評価に置ける具体的な養生条件を以下に述べる。
実施例1:二機能性(二官能性)アンモニア酸化触媒の調整
二官能性のAMOx触媒の製造は、通常、初期湿潤法により酸化物支持体上に塩基性のPt(IV)前駆体を含浸させることにより始めた。続く有機酸の含浸により表面pHを低下させ、Pt(IV)の沈殿させて、このPt(IV)を支持体上に固定した。次いで、得られた粉末を脱イオン水中に懸濁して固体含量が約40%のスラリーを得て、連続ミルまたは標準的なボールミルにより粉砕し、粒子数の90%が10μm未満となる粒度分布とした。pHを連続測定して5を越えないようにして、Pt(IV)の再溶解を防止した。これとは別に、通常、遷移金属でイオン交換したゼオライトからなる第二成分を水中に懸濁して、固体含量が約40%のスラリーを得て、粒子数の90%が10μm未満である凝集物径分布とした。この懸濁液に、約3%(固体量)のZrO2を酢酸ジルコニウム
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Claims (12)
- アンモニアの酸化に効果的な二機能性触媒組成物であって、
アンモニア酸化機能を有する第一の触媒、及びN2選択性を増加させるための第二の触媒を含み、
前記第一の触媒は、アルミナ、シリカ、ジルコニア、チタニア、セリア、及びこれらの物理的な混合物または原子ドープ体を含む化合物を含む化学的化合物から選ばれる耐火性金属酸化物とそれに担持された白金から本質的に構成され、
前記第二の触媒は、CHAの結晶構造を有するゼオライトを有し、
及び銅及び鉄から選択される第二の金属を分布状態で、及び該ゼオライトのイオン交換部位に配位して含む、
ことを特徴とする二機能性触媒組成物。 - 白金が、前記耐火性金属酸化物としてのアルミナ上に分布されている請求項1の触媒組成物。
- 白金が、前記ゼオライト上に分布されている請求項1の触媒組成物。
- 白金が、合計触媒体積に対して0.1/(0.3048)3g/m3〜10/(0.3048)3g/m3の範囲の量で存在している請求項1の触媒組成物。
- 銅及び鉄から選択される第二の金属が、ゼオライトに対して重量で0.1%〜5%の範囲の量でゼオライト上に存在している請求項1の触媒組成物。
- 第二の金属が銅である請求項1の触媒組成物。
- 第二の金属が鉄である請求項1の触媒組成物。
- 前記耐火性金属酸化物の総量が、合計触媒体積に対して0.01/(25.4)3g/mm3〜2.0/(25.4)3g/mm3の範囲である請求項1の触媒組成物。
- ゼオライト中のシリカのアルミナに対するモル比が2〜250である請求項1の触媒組成物。
- 前記ゼオライトの総負荷量が、合計触媒体積に対して0.1/(25.4)3g/mm3〜4.0/(25.4)3g/mm3の範囲である請求項1の触媒組成物。
- 250℃〜400℃で60%を超えるN2選択性を示す請求項1の酸化触媒組成物。
- 前記第二の触媒がCuCHAである請求項1の酸化触媒組成物。
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