KR101986388B1 - Egr 회로에서 암모니아 슬립 촉매를 가지는 배기 시스템 - Google Patents

Egr 회로에서 암모니아 슬립 촉매를 가지는 배기 시스템 Download PDF

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Abstract

질소 산화물(NOx) 및 미립자 물질(PM)을 방출하는 차량용 희박 연소 내연 엔진용 배기 시스템을 개시한다. 시스템은 질소 환원제의 존재하에 NOx를 환원시키기 위한 NOx 환원 촉매, 질소 환원제를 유동 배기 가스로 도입하기 위한 수단, 배기 시스템에서 유동하는 배기 가스로부터 PM을 제거하기 위한 필터, 및 필터의 하류의 배기 시스템을 엔진의 공기 흡입구에 연결하기 위한 저압 배기 가스 재순환(EGR) 회로를 포함한다. EGR 회로는 암모니아 산화 촉매를 포함한다.

Description

EGR 회로에서 암모니아 슬립 촉매를 가지는 배기 시스템{EXHAUST SYSTEM HAVING AMMONIA SLIP CATALYST IN EGR CIRCUIT}
본 발명은 질소 산화물 및 미립자 물질을 방출하는 차량용 희박 연소 내연 엔진용 배기 시스템에 관한 것이다.
차량용 배기 가스의 가장 제거하기 힘든 성분 중 하나는 일산화질소(NO), 이산화질소(N02), 및 아산화질소(N20)를 포함하는 질소 산화물(NOx)이다. NOx의 생성물은 디젤 엔진과 같은 희박 연소 엔진에 대하여 특히 문제가 된다. 배기 가스 속 NOx의 환경적 영향을 완화하기 위해서, 바람직하게는 다른 질소 또는 독성 기질을 생성하지 않는 공정에 의해 이러한 원하지 않은 성분을 제거하는 것이 이상적이다.
디젤 배기 가스에서 NOx를 좀더 유리한 물질로 전환하기 위한 방법은 선택적 촉매 환원(SCR)으로서 보통 언급된다. SCR 공정은 촉매의 존재하에서 환원제의 도움으로 NOx를 원소상 질소(N2) 및 물로 전환시키는 것을 포함한다. SCR 공정에서, 가스 환원제, 전형적인 무수 암모니아, 수성 암모니아, 또는 우레아는 촉매에 접촉하기 전에 배기 가스 스트림에 첨가된다. 환원제는 촉매에서 흡수되고, NOx 환원 반응은 가스가 촉매된 기질을 통과하거나 위로 지나감으로써 일어난다. 그런데, 전환 효율을 극대화하기 위하여 화학량론적 양보다 많은 암모니아를 가스 스트림에 첨가하는 것이 종종 필요하다. 이러한 과잉의 암모니아가 대기중에 방출된다면 환경에 해로울 것이고, 따라서 제거되어야 한다. 종래의 배기 시스템에서, 암모니아 산화 촉매(또한, 암모니아 슬립 효소 또는 "ASC"로도 알려짐)는 이러한 목적으로 SCR 촉매의 하류에 설치된다.
배기 시스템에서 요구하는 공간의 양을 줄이기 위해서 각 배기 구성 부품이 하나 이상의 기능을 수행하도록 디자인하는 것은 종종 바람직하다. 예를 들어, SCR 촉매를 필터 기질(SCRF)에 적용하는 것은 하나의 기질이 두 기능(즉, SCR 촉매에 의해 NOx의 촉매적 전환 및 필터에 의한 매연의 제거)을 수행하도록 함으로써 배기 처리 시스템의 전체 크기를 줄이도록 돕는다. 전통적으로, 이러한 두 기능은 SCR 및 촉매 매연 필터(CSF)에 의해 각각 분리되어 수행되어왔다.
배기 가스 재순환(EGR)은 엔진의 배기 가스의 일부분을 공기 흡입구를 통해 엔진 연소실에 돌아오게 함으로써 엔진으로부터 NOx의 방출을 감소시키는 방법이다. EGR은 연소실에서 산소 농도를 저하시킴으로써 연료 연소 불꽃의 피크 온도를 낮추는 것뿐만 아니라 열 흡수를 통해 작동한다. EGR이 새로운 기술은 아니며, 이것은 1970년대 중반 이후로 가솔린 엔진 승용차 엔진에 사용되었다. EGR은 가솔린 용도에 이어서 디젤 승용차에 도입되었고 또한 2000년대 초반에 중량급 디젤 엔진에 도입되었다.
일반적으로 EGR을 포함하는 두 개의 배기 시스템 배열이 있는데, (i) 고압 루프 EGR은 배기 가스를 기존 장소에서 다음 장소로 유동시키기 위해 배기 가스가 터보 과급기의 상류부터 재순환하는 배열이고, 및 (ii) 저압 루프 EGR(또는 긴 루프 EGR)은 모든 배기 가스를 터보에서 활용하기 위해 배기 가스가 미립자 필터의 하류부터 종종 재순환하는 배열이다. 배기 가스를 기존 장소에서 다음 장소로 유동시키기 위해 필터의 하류의 배기 가스의 압력은 흡기 매니폴드 압력보다 일반적으로 낮다.
사용에서, 특히 MVEG-A 드라이브 사이클을 충족하도록 구성된 차량의 냉간 시동 중에, EGR 값은 약 50%의 배기 가스를 엔진에 재순환하도록 설정된다. EGR 동안 엔진으로부터 방출된 배기 가스는 배기 시스템부터 엔진으로 재순환된 배기 가스보다 낮은 산소 함량을 가지나 높지 않은 NOx 함량을 갖는다.
반면에, SCRF 시스템은 종래의 분리된 CSF + SCR 촉매 시스템과 비교하여 개선된 NOx 전환에 대한 큰 장점을 제공하고, 최대 장점은 저압 EGR이라고 불리는 것을 사용하여 얻어지며, 이로써 EGR은 SCRF 후에 수행된다. 그러나, SCRF로부터 암모니아 슬립 문제에 직면할 수 있다(비 이상적 가스나, NH3 또는 우레아와 같은 NH3-공급원 때문이거나, SCRF로부터 저장된 암모니아의 방출을 가져오는 작동 상태의 변화 때문이다). 그 다음에 암모니아 또는 NH3-공급원 종은 EGR 시스템으로 들어온다. 이러한 종류는 EGR 시스템에 손상을 야기할 수 있다. 암모니아 슬립 촉매는 NH3가 대기중으로 들어가는 것을 막는데 사용되어 왔지만(즉, 자동차 배기관을 통해), EGR 시스템 자체에서 사용되지는 않았다. EGR-ASC는 N2를 형성하는 높은 선택성 및 낮은 배압을 가지고 있어야 한다.
본 발명은 질소 산화물(NOx) 및 미립자 물질(PM)을 방출하는 차량용 희박 연소 내연 엔진용 배기 시스템과, 배기 시스템을 함유하는 희박 연소 내연 엔진을 포함한다. 본 시스템은 질소 환원제의 존재하에 NOx를 환원시키기 위한 NOx 환원 촉매, 질소 환원제를 유동 배기 가스로 도입하기 위한 수단, 배기 시스템에서 유동하는 배기 가스로부터 PM을 제거하기 위한 필터, 및 필터의 하류의 배기 시스템을 엔진의 공기 흡입구에 연결하기 위한 저압 배기 가스 재순환(EGR) 회로를 포함한다. EGR 회로는 암모니아 산화 촉매를 포함한다. 암모니아 산화 촉매는 배기 가스가 엔진으로 들어가기 전에 배기 가스 재순환 루프에서 암모니아의 전부는 아니지만 대부분을 산화시키는 역할을 한다. 따라서, 암모니아 산화 촉매는 NOx 환원 반응으로부터 암모니아 슬립의 농도, 급격한 온도 증가 동안 촉매 표면부터 암모니아의 방출, 또는 화학량론적 과량의 환원제의 사용으로부터 암모니아의 방출을 감소시킨다.
도 1은 본 발명의 한 구체예의 개략적인 흐름도이다.
본 발명은 질소 환원제의 존재 하에 NOx를 환원시키기 위한 NOx 환원 촉매, 질소 환원제를 유동 배기 가스에 도입하기 위한 수단, 배기 시스템에서 유동하는 배기 가스로부터 PM을 제거하기 위한 필터, 및 필터의 하류의 배기시스템을 엔진의 공기 흡입구에 연결하기 위한 저압 배기 가스 재순환(EGR) 회로를 포함하는 배기 시스템이다. EGR 회로는 암모니아 산화 촉매를 포함한다.
당업계에 알려진 적합한 NOx 환원 촉매는 질소 환원제를 사용하는 NOx의 환원의 선택적으로 촉매 작용하기 위해 특히 유용한 선택적 촉매 환원(SCR) 촉매를 포함한다. 적합한 선택적 촉매 환원 촉매는 알루미노실리케이트 제올라이트 및 실리코알루미노 포스페이트와 같은 전이 금속 촉진된 분자체를 포함한다. 적합한 전이 금속 촉진제는 Cr, Ce, Mn, Fe, Co, Ni 및 Cu와 이들의 어떤 두 가지 이상의 혼합물을 포함한다. 바람직한 분자체 촉매는 Cu-SAPO-34, Cu-SSZ-13, 및 Fe-Beta 제올라이트와 같은 CuCHA를 포함하고, 여기서 Fe는 분자체 구조의 골격에 존재하거나 및/또는 그렇지 않으면 골격 구조와 회합, 예를 들면, 이온-교환되어있다. Fe-WOx-Zr02는 활성 비-분자체 SCR 촉매로서 사용될 수 있다.
시스템에서 사용되기 위한 질소 환원제는 암모니아 자체 또는 히드라진이거나, 우레아((NH2)2CO), 탄산 암모늄, 암모늄 카바메이트, 탄산 수소 암모늄 및 포름산 암모늄으로 구성되는 군에서 선택된 암모니아 전구체일 수 있다.
질소 환원제는 환원제를 배기 가스에 도입하기 위한 어떤 적합한 수단에 의해 유동 배기 가스에 첨가된다. 적합한 수단은 인젝터, 스프레이 또는 공급 장치를 포함하고, 인젝터가 바람직하다. 그러한 수단은 당업계에 잘 알려져 있다.
시스템은 NOx를 환원시키기 위해 질소 환원제를 배기 가스에 도입하는 것을 조절하기 위한 수단을 포함한다. 한 구체예에서, 조절 수단은 전자 제어 장치, 선택적으로 엔진 제어 장치를 포함한다. 더욱이, 조절 수단은 NOx 환원 촉매의 하류에 위치한 NOx 센서를 포함할 수 있다.
시스템은 또한 필터, 바람직하게는 벽-유동 필터를 포함한다.
필터 및 NOx 환원 촉매는 어떤 적합한 구조로도 정렬될 수 있다. 한 구체예에서, NOx 환원 촉매는 필터의 하류에 위치한다. 이러한 구체예에서, 환원제를 유동 배기 가스로 도입하기 위한 수단은 필터와 NOx 환원 촉매 사이에 알맞게 위치된다.
바람직하게는, NOx 환원 촉매는 필터에, 가장 바람직하게는 선택적 촉매 환원 필터(SCRF로 알려짐)의 형태로 위치된다. 필터가 벽-유동 필터일 때, NOx 환원 촉매는 필터의 벽을 침투하는 워시코트로서 제조될 수 있다. 예를 들어, 이것은 평균 입자크기 5㎛ 이하로 촉매를 밀링함으로써 행해질 수 있다. 이 구체예에서, 환원제를 유동 배기 가스로 도입하기 위한 수단은 필터의 상류에 알맞게 위치된다.
바람직하게는, 제2 암모니아 산화 촉매는 시스템을 통해 배기 가스 유동의 방향에 대해 NOx 환원 촉매의 하류 및 EGR의 상류에 배치될 것이다. 가장 바람직하게는, 제2 암모니아 산화 촉매는 선택적 촉매 환원 필터의 후면에 위치되어, 필터가 시스템을 통해 배기 가스 유동의 방향에 대해 도처 및 후면에서 선택적 촉매 환원 촉매를 포함하고, 이것은 제2 암모니아 산화 촉매로 코팅된다. 제2 암모니아 산화 촉매는 바람직하게는 알루미나와 같은 금속 산화물 상에 백금 및/또는 팔라듐을 포함한다.
바람직한 구체예에서, NO를 이산화질소로 산화하기 위한 NO 산화 촉매는 필터 및/또는 NOx 환원 촉매의 상류에 위치된다. NO 산화 촉매는 바람직하게는 백금 족 금속을, 가장 바람직하게는 백금을 포함한다.
시스템은 필터의 하류의 배기 시스템을 엔진의 공기 흡입구에 연결하기 위한 저압 배기 가스 재순환(EGR) 회로를 또한 포함하고, 여기에서 EGR 회로는 암모니아 산화 촉매(암모니아 슬립 촉매 또는 "ASC"로도 알려짐)를 포함한다.
바람직하게는, 암모니아 산화 촉매 재료는 NOx 또는 N2O의 형성 대신에 암모니아의 산화를 선호하도록 선택되어야 한다. 바람직한 촉매 재료는 백금, 팔라듐, 또는 이들의 조합을 포함하고 백금 또는 백금/팔라듐 조합이 바람직하다. 바람직하게는, 암모니아 산화 촉매는 금속 산화물 상에 지지된 백금 및/또는 팔라듐을 포함한다. 바람직하게는, 촉매는 알루미나를 포함하나 이것으로 제한되지는 않는 고 표면 구역 지지체 상에 배치된다.
어떤 구체예에서, 암모니아 산화 촉매는 기질, 바람직하게는 넓은 접촉 표면에 최소 배압을 제공하도록 디자인된 기질에 도포된다. 바람직하게는, 암모니아 산화 촉매는 유동-통과 금속 또는 코어디어라이트 허니콤과 같은 유동-통과 모노리스 기질에 또는 위에 위치된다. 예를 들어, 바람직한 유동-통과 모노리스 기질은 저 배압을 확보하기 위하여 평방 인치 당(cpsi) 약 25 및 약 300개의 셀을 가진다. 저 배압을 달성하는 것은 저압 EGR 성능에 대한 암모니아 산화 촉매의 영향을 최소화하기 위하여 특히 중요하다.
암모니아 산화 촉매는 워시코트로서 유동-통과 모노리스 기질에, 바람직하게 약 0.3 내지 2.3 g/in3의 로딩을 달성하도록 도포될 수 있다. 추가의 NOx 전환을 제공하기 위해, 기질의 전면 부분은 단지 SCR 코팅으로 코팅될 수 있고, 후면은 SCR과, 알루미나 지지체 상의 Pt 또는 Pt/Pd과 같은 암모니아 산화 촉매 조성물로 코팅될 수 있다.
추가의 양태에 따르면, 본 발명은 본 발명에 따르는 배기 시스템을 포함하는 희박 연소 내연 엔진을 제공한다. 희박 연소 내연 엔진은 희박 연소 가솔린 또는 디젤 엔진일 수 있지만, 엔진은 또한 대체 연료, 예를 들어, 액체 석유 가스, 천연 가스로 가동되거나, 바이오-연료 또는 기체-대-액체 생성물을 포함할 수 있다. 특정 구체예에서, 희박 연소 내연 엔진은 예를 들어, 디젤 연료에 의해 동력부여되는 압축 점화 엔진이다.
본 발명이 더욱 충분히 이해되도록, 하기 실시예들이 첨부 도면을 참고하여 단지 예시로써만 제공된다.
실시예
도 1은 배기 가스 재순환 회로에 배치된 암모니아 산화 촉매 성분을 특징으로 하는 본 발명의 제1 구체예에 따른 배기 시스템을 포함하는 차량용 희박 연소 내연 엔진의 개략도이다.
도 1을 참고하면, 본 발명에 따른 배기 시스템(10)을 포함하는 디젤 엔진(12)을 나타낸다. 배기 시스템은 배기 라인(14)을 포함하고, 여기에서 후처리 구성품들이 직렬로 배치된다. NO 산화 촉매(16)는 알루미나 기반 고 표면적 지지 재료 상에 지지된 백금 및 팔라듐의 백금 풍부 조합을 포함하는 NO 산화 촉매 조성물로 코팅된 세라믹 유동-통과 기질 모노리스를 포함한다.
Cu-SSZ-13 선택적 촉매 환원 촉매의 워시코트를 포함하는 세라믹 벽-유동 필터(20)는 NO 산화 촉매(16)의 하류에 배치된다. 선택적 암모니아 산화 정화 또는 슬립 촉매(36)는 SCR 촉매 모노리스 기질의 하류 끝에서 코팅된다. 질소 환원 유체(우레아(26))를 저장소(24)부터 배기 라인(14)으로 들어가는 배기 가스로 도입하기 위한 수단(인젝터(22))이 제공된다. 인젝터(22)는 밸브(28)를 사용하여 조절되고, 이 밸브는 차례로 전자 제어 장치(30)에 의해 조절된다(점선으로 표시되는 밸브 조절). 전자 제어 장치(30)는 SCR 촉매의 하류에 위치된 NOx 센서(32)부터 닫힌 루프 피드백 조절 입력 값을 받는다.
저압 배기 가스 재순환 회로(17)는 전자 제어 장치(30)에 의해 또한 조절되는 배기 가스 재순환 밸브(18)를 포함한다. 배기 가스 재순환 회로 내에 위치한 ASC(19)는 알루미나에 지지된 Pt 또는 Pt/Pd 조성물로 코팅된 금속 유동-통과 기질 모노리스를 포함한다. ASC(19)는 암모니아를 산화시키는 역할을 하는데 이것은 그렇지 않으면 엔진으로 들어가게 된다.

Claims (12)

  1. 질소 산화물(NOx) 및 미립자 물질(PM)을 방출하는 차량용 희박 연소 내연 엔진용 배기 시스템으로서,
    시스템은 질소 환원제의 존재하에 NOx를 환원시키기 위한 NOx 환원 촉매, 질소 환원제를 유동 배기 가스로 도입하기 위한 수단, 배기 시스템에서 유동하는 배기 가스로부터 PM을 제거하기 위한 필터, 및 필터의 하류의 배기 시스템을 엔진의 공기 흡입구에 연결하기 위한 저압 배기 가스 재순환(EGR) 회로를 포함하고,
    EGR회로는 암모니아 산화 촉매를 포함하며,
    NOx 환원 촉매는 필터 상에 위치되는, 배기 시스템.
  2. 제1항에 있어서, NOx 환원 촉매는 전이 금속 촉진된 분자체를 포함하는 선택적 촉매 환원 촉매인 것을 특징으로 하는 배기 시스템.
  3. 제1항에 있어서, 질소 환원제는 암모니아, 히드라진, 또는 우레아((NH2)2CO), 탄산 암모늄, 암모늄 카바메이트, 탄산 수소 암모늄 및 포름산 암모늄으로 구성되는 군에서 선택된 암모니아 전구체인 것을 특징으로 하는 배기 시스템.
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서, 암모니아 산화 촉매는 금속 산화물 상에 지지된 백금 및/또는 팔라듐을 포함하는 것을 특징으로 하는 배기 시스템.
  6. 제5항에 있어서, 암모니아 산화 촉매는 유동-통과 모노리스 기질에 또는 위에 위치되는 것을 특징으로 하는 배기 시스템.
  7. 제6항에 있어서, 기질은 금속인 것을 특징으로 하는 배기 시스템.
  8. 제6항에 있어서, 기질은 단면적의 평방 인치 당 25 내지 300개의 평행한 채널들을 포함하는 것을 특징으로 하는 배기 시스템.
  9. 제6항에 있어서, 기질은 0.3 내지 2.3 g/in3의 암모니아 산화 촉매로 로딩되는 것을 특징으로 하는 배기 시스템.
  10. 제6항에 있어서, 기질은 기질을 통해 가스 유동 방향에 대해 전면부 및 후면부를 가지고, 전면부는 선택적 촉매 환원(SCR) 촉매로 로딩되고, 후면부는 SCR 및 암모니아 산화 촉매 조성물로 로딩되는 것을 특징으로 하는 배기 시스템.
  11. 제1항에 있어서, 시스템을 통해 배기 가스 유동 방향에 대해 NOx 환원 촉매의 하류 및 EGR의 상류에 위치한 제2 암모니아 산화 촉매를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 배기 시스템.
  12. 제1항 내지 제3항 및 제5항 내지 제11항 중 어느 한 항에 따른 배기 시스템을 포함하는 희박 연소 내연 엔진.
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