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Gebiet der Erfindung
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Die Erfindung betrifft ein Abgassystem, das einen Abgasrückführungs(AGR)-Kreislauf, der einen N2O produzierenden Katalysator aufweist, enthält.
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Hintergrund der Erfindung
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Verbrennungsmotoren produzieren Abgase, die eine Vielzahl von Schadstoffen, einschließlich Kohlenwasserstoffen, Feinstaub, Schwefeloxiden, Kohlenmonoxid und Stickstoffoxiden („NOx“), welche Stickstoffmonoxid (NO), Stickstoffdioxid (NO2) und Distickstoffoxid (N2O) umfassen, enthalten. Die zunehmend strenge nationale und regionale Gesetzgebung hat die Menge der Schadstoffe gesenkt, die aus der derartigen Diesel- oder Benzinmotoren emittiert werden darf. Zahlreiche verschiedene Techniken wurden bei Abgassystemen zur Reinigung des Abgases, bevor es in die Atmosphäre austritt, verwendet.
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Die Abgasrückführung (AGR) ist ein Verfahren zur Verringerung der NOx-Emissionen aus einem Motor durch Zurückführen eines Teils des Motorabgases über den Lufteinlass in die Verbrennungskammern des Motors. Eine AGR wirkt durch ein Verringern der Sauerstoffkonzentration in der Verbrennungskammer, wodurch die Spitzentemperatur der Kraftstoffverbrennungsflamme gesenkt wird, sowie durch Wärmeabsorption. Die AGR wurde seit Mitte der 1970er-Jahre bei mit Benzin betriebenen PKW-Motoren verwendet. Nach Anwendung bei Benzin-PKWs wurde die AGR ebenfalls bei mit Diesel betriebenen PKWs und seit den frühen 2000er-Jahren bei Schwerlastdieselmotoren eingeführt.
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Allgemein gibt es zwei Abgassystemanordnungen, die eine AGR umfassen: (i) Hochdruck-Schleifen-AGR, bei welcher das Abgas von (einer Stelle) stromauf eines Turboladers rezirkuliert wird; (ii) Niederdruck-Schleifen-AGR (auch als Langschleifen-AGR bezeichnet), bei welcher das Abgas häufig von (einer Stelle) stromab eines Partikelfilters rezirkuliert wird, wodurch die Verwendung des gesamten Abgases in dem Turbo ermöglicht wird. Der Abgasdruck stromab des Filters ist im Allgemeinen niedriger als am Ansaugkrümmer, was ein Strömen des Abgases vom Filter zu dem Ansaugkrümmer ermöglicht.
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Die Verwendung eines AGR-Systems wurde beispielsweise in der internationalen PCT-Anmeldung
WO 2012/120347 A gelehrt, die ein Abgassystem für einen mager verbrennenden Fahrzeug-Verbrennungsmotor offenbart, der einen Niederdruck-AGR-Kreislauf zum Verbinden des stromab eines Filters befindlichen Abgassystems mit einem Lufteinlass des Motors umfasst, wobei der AGR-Kreislauf einen Ammoniak-Oxidationskatalysator umfasst. Des Weiteren lehrt die internationale PCT-Anmeldung
WO 2012/114187 A ein Abgassystem für einen mager verbrennenden Fahrzeugverbrennungsmotor, das einen Niederdruck-AGR-Kreislauf mit einem NO
x-Adsorberkatalysator (NAC), der ein Adsorptionsmittel für Stickstoffmonoxid (NO) umfasst, umfasst.
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Wie bei allen Systemen und Verfahren bei Fahrzeugen ist es wünschenswert, noch weitere Verbesserungen bei Abgasbehandlungssystemen zu erreichen. Die Anmelder haben eine neues System entwickelt, das einen N2O produzierenden Katalysator innerhalb des AGR-Kreislaufs dazu verwendet, die Verfügbarkeit von Sauerstoffatomen in dem Verbrennungsprozess zu erhöhen, um so die Zahl der unerwünschten Dieselpartikel zu verringern.
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Zusammenfassung der Erfindung
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Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Abgassystem für einen Verbrennungsmotor. Das Abgassystem umfasst ein Partikelfilter, einen oder mehrere NOx-Reduktionskatalysatoren und einen Niederdruck-Abgasrückführungs(AGR)-Kreislauf, um das Abgassystem stromab des Filters und des einen oder der mehreren NOx-Reduktionskatalysatoren mit einem Einlass des Motors zu verbinden. Der AGR-Kreislauf umfasst einen N2O produzierenden Katalysator. Das in dem AGR-Kreislauf erzeugte N2O erhöht innerhalb des Motors die Verfügbarkeit von Sauerstoffatomen für den Verbrennungsprozess, was zu einer Verringerung der Zahl von unerwünschten Dieselpartikeln führt.
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Kurze Beschreibung der Zeichnung
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1 ist ein schematisches Flussdiagramm einer Ausführungsform der Erfindung
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Detaillierte Beschreibung der Erfindung
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Das Abgassystem der vorliegenden Erfindung umfasst ein Partikelfilter, einen oder mehrere NOx-Reduktionskatalysatoren und einen Niederdruck-Abgasrückführungs(AGR)-Kreislauf.
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Geeignete NOx-Reduktionskatalysatoren umfassen eine magere NOx-Falle. NOx-Fallen sind Vorrichtungen, die NOx unter mageren Abgasbedingungen adsorbieren, das adsorbierte NOx unter fetten Bedingungen freisetzen und das freigesetzte NOx unter Bildung von N2 reduzieren. Eine NOx-Falle umfasst typischerweise ein NOx-Adsorptionsmittel für die Speicherung von NOx und einen Oxidations-/Reduktionskatalysator. Typischerweise reagiert Stickstoffmonoxid mit Sauerstoff unter Bildung von NO2 in Gegenwart des Oxidationskatalysators. Zweitens wird das NO2 durch das NOx-Adsorptionsmittel in Form eines anorganischen Nitrats adsorbiert (beispielsweise wird BaO oder BaCO3 zu Ba(NO3)2 auf dem NOx-Adsorptionsmittel umgewandelt). Wenn der Motor unter fetten Bedingungen läuft, werden die gespeicherten anorganischen Nitrate schließlich unter Bildung von NO oder NO2 zersetzt, welche anschließend durch Reaktion mit Kohlenmonoxid, Wasserstoff und/oder Kohlenwasserstoffen (oder über NHx- oder NCO-Zwischenprodukte) in Gegenwart des Reduktionskatalysators unter Bildung von N2 reduziert werden. Typischerweise werden die Stickstoffoxide in Gegenwart von Wärme, Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffen im Abgasstrom zu Stickstoff, Kohlendioxid und Wasser umgewandelt.
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Bei der NOx-Adsorptionsmittelkomponente handelt es sich vorzugsweise um ein Erdalkalimetall (wie z.B. Ba, Ca, Sr und Mg), ein Alkalimetall (wie z.B. K, Na, Li und Cs), ein Seltenerdmetall (wie z.B. La, Y, Pr und Nd) oder um Kombinationen hiervon. Diese Metalle werden typischerweise in Form von Oxiden vorgefunden. Bei dem Oxidations-/Reduktionskatalysator handelt es sich vorzugsweise um ein oder mehrere Edelmetalle, stärker bevorzugt Platin, Palladium und/oder Rhodium. Vorzugsweise ist Platin enthalten, um die Oxidationsfunktion auszuüben, und Rhodium ist enthalten, um die Reduktionsfunktion auszuüben. Der Oxidations-/Reduktionskatalysator und das NOx-Adsorptionsmittel sind vorzugsweise auf ein Trägermaterial, wie ein anorganisches Oxid zur Verwendung in dem Abgassystem geladen.
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Geeignete NOx-Reduktionskatalysatoren umfassen auch selektive katalytische Reduktions (SCR)-Katalysatoren. Ein SCR-Katalysator ist ein Katalysator, der NOx zu N2 durch Reaktion mit Stickstoffverbindungen (wie z.B. Ammoniak oder Harnstoff) oder Kohlenwasserstoffen (magere NOx-Reduktion) reduziert. Vorzugsweise besteht der SCR-Katalysator aus einem Vanadiumoxid-Titanoxid-Katalysator, einem Vanadiumoxid-Wolframoxid-Titanoxid-Katalysator oder einem Übergangsmetall/Molekularsieb-Katalysator. Der Übergangsmetall/Molekularsieb-Katalysator umfasst ein Übergangsmetall und ein Molekularsieb, wie Alumosilicatzeolithe und Silicoaluminiumphosphate.
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Bevorzugte Übergangsmetalle umfassen Chrom, Cer, Mangan, Eisen, Cobalt, Nickel und Kupfer und Gemische von beliebigen zwei oder mehr hiervon. Eisen und Kupfer sind besonders bevorzugt. Das Molekularsieb ist vorzugsweise ein Beta-Zeolith, ein Faujasit (wie z.B. ein X-Zeolith oder ein Y-Zeolith, einschließlich NaY und USY), ein L-Zeolith, ein ZSM-Zeolith (z.B. ZSM-5, ZSM-48), ein SSZ-Zeolith (z.B. SSZ-13, SSZ-41, SSZ-33), ein Ferrierit, ein Mordenit, ein Chabasit, ein Offretit, ein Erionit, ein Klinoptilolith, ein Silicalit, ein Aluminiumphosphat-zeolith (einschließlich Metalloaluminiumphosphaten wie SAPO-34), ein mesoporöser Zeolith (z.B. MCM-41, MCM-49, SBA-15) oder Gemische hiervon; stärker bevorzugt ist das Molekularsieb ein Beta-Zeolith, ein Ferrierit oder ein Chabasit. Bevorzugte SCR-Katalysatoren umfassen Cu-CHA, wie z.B. Cu-SAPO-34, Cu-SSZ-13 und Fe-Beta-Zeolith.
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Der NOx-Reduktionskatalysator ist vorzugsweise ein SCR-Katalysator.
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Der NOx-Reduktionskatalysator ist vorzugsweise auf ein keramisches oder metallisches Substrat aufgetragen. Das Substrat ist typischerweise so gestaltet, dass es eine Anzahl von Kanälen bereitstellt, durch die das Fahrzeugabgas hindurchgeführt wird, und die Oberfläche der Kanäle ist bevorzugt mit dem NOx-Reduktionskatalysator beschichtet.
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Ein keramisches Substrat kann aus einem beliebigen geeigneten feuerfesten Material, z.B. aus Aluminiumoxid, Siliciumdioxid, Titanoxid, Ceroxid, Zirconiumoxid, Magnesiumoxid, Zeolithen, Siliciumnitrid, Siliciumcarbid, Zirconiumsilicaten, Magnesiumsilicaten, Alumosilicaten und Metalloalumosilicaten (wie Cordierit und Spodumen) oder einem Gemisch oder Mischoxid von beliebigen zwei oder mehr hiervon gefertigt sein. Cordierit, ein Magnesiumalumosilicat und Siliciumcarbid sind besonders bevorzugt. Ein metallisches Substrat kann aus einem beliebigen geeigneten Metall und insbesondere hitzebeständigen Metallen und Metalllegierungen, wie Titan und nicht rostendem Stahl, sowie aus ferritischen Legierungen, die zusätzlich zu anderen Spurenmetallen Eisen, Nickel, Chrom und/oder Aluminium enthalten, hergestellt sein.
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Das Substrat für den NOx-Reduktionskatalysator kann ein Filtersubstrat oder ein Durchflusssubstrat sein. Vorzugsweise ist der NOx-Reduktionskatalysator auf ein Filter aufgetragen. Wenn der NOx-Reduktionskatalysator ein SCR-Katalysator ist, ist die Kombination eines SCR-Katalysators und eines Filters als selektiver katalytischer Reduktionsfilter (SCRF) bekannt. SCRFs sind Einzelsubstrat-Vorrichtungen, die die Funktionsweise einer SCR und eines Partikelfilters kombinieren.
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Wenn der NOx-Reduktionskatalysator ein SCR-Katalysator ist, umfasst das Abgassystem vorzugsweise ein Mittel zum Einführen eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels in das Abgassystem stromauf des SCR-Katalysators. Das Reduktionsmittel wird dem strömenden Abgas mittels eines beliebigen geeigneten Mittels zum Einführen des Reduktionsmittels in das Abgas zugeführt. Geeignete Mittel umfassen einen Injektor, einen Zerstäuber oder einen Beschicker, wobei ein Injektor bevorzugt ist. Derartige Mittel sind auf dem einschlägigen Fachgebiet gut bekannt.
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Bei dem stickstoffhaltigen Reduktionsmittel zur Verwendung in dem System kann es sich um Ammoniak per se, um Hydrazin oder um einen Ammoniakvorläufer handeln, der aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Harnstoff ((NH2)2CO), Ammoniumcarbonat, Ammoniumcarbamat, Ammoniumhydrogencarbonat und Ammoniumformiat besteht. Harnstoff ist besonders bevorzugt.
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Das Abgassystem kann ferner ein Mittel zum Steuern des Einführens des Reduktionsmittels in das Abgas, um das darin enthaltene NOx zu reduzieren, umfassen. Bevorzugte Steuerungsvorrichtungen umfassen eine elektronische Steuerungseinheit, optional eine Motorsteuerungseinheit, und können zusätzlich einen NOx-Sensor, der stromab des NO-Reduktionskatalysators angeordnet ist, umfassen.
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Das Abgassystem der Erfindung umfasst auch ein Partikelfilter. Das Partikelfilter ist vorzugweise ein Wandstromfilter.
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Das Filter und der NOx-Reduktionskatalysator können in einer beliebigen geeigneten Konfiguration angeordnet sein. Beispielsweise kann sich der NOx-Reduktionskatalysator stromab des Filters befinden. Wenn ein Mittel zum Einleiten eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels verwendet wird, befindet sich – wenn der NOx-Reduktionskatalysator ein SCR-Katalysator ist – das Mittel zum Einleiten des Reduktionsmittels in ein strömendes Abgas zweckmäßigerweise zwischen dem Filter und dem SCR-Katalysator.
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Bevorzugt befindet sich der NOx-Reduktionskatalysator auf dem Partikelfilter, am stärksten bevorzugt in Form eines selektiven katalytischen Reduktionsfilters (SCRF). Falls das Filter ein Wandstromfilter ist, kann der NOx-Reduktionskatalysator in Form eines Washcoats, der in die Wände des Filters eindringt, formuliert sein. Dies kann beispielsweise durch Vermahlen des Katalysators auf eine durchschnittliche Partikelgröße von ≤ 5 µm erreicht werden.
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Vorzugsweise umfasst das Abgassystem einen NO-Oxidationskatalysator (beispielsweise einen Diesel-Oxidationskatalysator) zum Oxidieren von NO zu Stickstoffdioxid. Der NO-Oxidationskatalysator ist vorzugsweise stromauf des Filters und/oder des NOx-Reduktionskatalysators in Relation zu der Richtung des Abgasstroms durch das System angeordnet. Der NO-Oxidationskatalysator umfasst vorzugsweise ein Platingruppenmetall, am stärksten bevorzugt Platin.
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Das Abgassystem kann auch einen Ammoniak-Oxidationskatalysator (oder „Ammoniak-Sperrkatalysator bzw. Ammoniak-Slip-Katalysator“) umfassen, der stromab des NOx-Reduktionskatalysators und stromauf des AGR in Relation zu der Richtung des Abgasstroms durch das System angeordnet ist. Vorzugsweise umfasst der Ammoniak-Oxidationskatalysator Platin, Palladium oder eine Kombination hiervon, wobei Platin oder eine Kombination von Platin/Palladium bevorzugt ist. Vorzugsweise umfasst der Ammoniak-Oxidationskatalysator Platin und/oder Palladium, das auf ein Metalloxid, stärker bevorzugt einen eine große Oberfläche aufweisenden Träger, einschließlich, ohne darauf beschränkt zu sein, Aluminiumoxid, geträgert ist.
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Der Ammoniak-Oxidationskatalysator kann auf ein Durchflussmonolithsubstrat, wie metallische oder Cordierit-Wabendurchfluss(substrate) aufgetragen sein, ist jedoch vorzugsweise auf das gleiche Substrat wie der NOx-Reduktionskatalysator geladen, wobei die in Relation zu der Richtung des Abgasstroms durch das System stromauf befindliche Zone mit dem NOx-Reduktionskatalysator beladen ist, und die stromab befindliche Zone mit dem Ammoniak-Oxidationskatalysator beladen ist.
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Bevorzugte Ausführungsformen des Abgassystems, die dem Niederdruck-AGR-Kreislauf vorgelagert sind, können somit eine Vielzahl von verschiedenen Konfigurationen umfassen, einschließlich: (1) einen Dieseloxidationskatalysator (DOC), gefolgt von einem Partikelfilter, anschließend ein Mittel zum Einleiten eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels, gefolgt von einem SCR-Katalysator; (2) einen DOC, ein Mittel zum Einleiten eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels, anschließend ein SCRF, gefolgt von einem SCR-Katalysator; (3) einen DOC, gefolgt von einem SCRF, anschließend einen Ammoniak-Oxidationskatalysator, sowie weitere mögliche Kombinationen.
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Das System umfasst dann einen Niederdruck-Abgasrückführungs(AGR)-Kreislauf zum Verbinden des Abgassystems stromab des Filters und des NOx-Reduktionskatalysators mit einem Einlass des Motors.
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Der AGR-Kreislauf umfasst einen N2O produzierenden Katalysator. Der N2O produzierende Katalysator setzt NH3 mit NO2 in dem AGR-Kreislauf unter Bildung von N2O um. Ein beliebiger Katalysator, der NH3 und NO2 zu N2O umwandelt, ist geeignet. Bevorzugte N2O produzierende Katalysatoren umfassen auf ein anorganisches Oxid geträgertes Mangan, können jedoch auch ein beliebiges anderes Übergangsmetall, das auf ein anorganischen Oxid geträgert ist, umfassen.
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Das anorganische Oxid umfasst üblichsterweise Oxide von Elementen der Gruppen 2, 3, 4, 5, 13 und 14. Geeignete anorganische Oxide weisen vorzugsweise Oberflächen in dem Bereich von 10 bis 700 m2/g, Porenvolumina in dem Bereich von 0,1 bis 4 mL/g und Porendurchmesser von etwa 10 bis 1000 Ångström auf. Bei dem anorganischen Oxid handelt es sich vorzugsweise um Aluminiumoxid, Siliciumdioxid, Titanoxid, Zirconiumoxid, Nioboxid, Tantaloxide, Molybdänoxide, Wolframoxide, Seltenerdoxide (insbesondere Ceroxid oder Neodymoxid) oder Mischoxide oder Verbundoxide von beliebigen zwei oder mehr hiervon, z.B. Siliciumdioxid-Aluminiumoxid, Ceroxid-Zirkoniumoxid oder Aluminiumoxid-Ceroxid-Zirkoniumoxid und kann auch ein Zeolith sein.
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Der NO2 produzierende Katalysator wird vorzugsweise durch Zugeben einer Manganverbindung (wie z.B. Manganacetat) zu dem anorganischen Oxid durch beliebige bekannte Maßnahmen hergestellt, wobei die Art und Weise der Zugabe nicht als besonders kritisch erachtet wird. Beispielsweise kann die Manganverbindung zu dem anorganischen Oxid mittels Imprägnierung, Adsorption, Ionenaustausch, Trockenimprägnierung, Präzipitation oder dergleichen für die Herstellung des N2O produzierenden Katalysators zugegeben werden.
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Der N2O produzierende Katalysator befindet sich vorzugsweise in oder auf einem Durchflussmonolithsubstrat. Das Durchflusssubstrat ist vorzugsweise ein keramisches oder metallisches Substrat. Insbesondere ist das Durchflusssubstrat ein Durchflussmonolith, der vorzugsweise eine Wabenstruktur mit zahlreichen kleinen, parallelen, dünnwandigen Kanälen, die axial durch das Substrat verlaufen und sich durch das gesamte Substrat erstrecken, aufweist. Der Querschnitt der Kanäle des Substrats kann eine beliebige Form aufweisen, ist jedoch bevorzugt quadratisch, sinusförmig, dreieckig, rechteckig, hexagonal, trapezförmig, kreisförmig oder oval.
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Das keramische Substrat kann aus einem beliebigen geeigneten feuerfesten Material, z.B. Aluminiumoxid, Siliciumdioxid, Titanoxid, Ceroxid, Zirkoniumoxid, Magnesiumoxid, Zeolithen, Siliciumnitrid, Siliciumcarbid, Zirconiumsilikaten, Magnesiumsilikaten, Alumosilikaten und Metalloalumosilikaten (wie Cordierit und Spodumen) oder einem Gemisch oder Mischoxid von beliebigen zwei oder mehr hiervon hergestellt sein. Cordierit, ein Magnesiumalumosilicat und Siliciumcarbid sind besonders bevorzugt. Das metallische Substrat kann aus einem beliebigen geeigneten Metall, und insbesondere aus hitzebeständigen Metallen und Metalllegierungen, wie Titan und nicht rostendem Stahl, sowie ferritischen Legierungen, die Eisen, Nickel, Chrom und/oder Aluminium zusätzlich zu anderen Spurenmetallen enthalten, hergestellt sein.
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Vorzugsweise wird der N2O produzierende Katalysator auf das Durchflusssubstrat mittels beliebiger bekannter Mittel aufgetragen, stärker bevorzugt wird der N2O produzierende Katalysator auf dem Substrat unter Verwendung von Washcoatverfahren abgeschieden. Das Washcoatverfahren wird vorzugsweise durchgeführt, indem zunächst feinverteilte Partikel des N2O produzierenden Katalysators in einem geeigneten Lösemittel, vorzugsweise Wasser, zur Bildung der Aufschlämmung aufgeschlämmt werden. Die Aufschlämmung enthält vorzugsweise zwischen 5 und 70 Gew.-% Feststoffe, stärker bevorzugt zwischen 10 und 50 Gew.-% Feststoffe. Vorzugsweise werden die Partikel des N2O produzierenden Katalysators vermahlen oder einem anderen Zerkleinerungsverfahren unterzogen, um sicher zu stellen, dass im Wesentlichen alle der festen Partikel eine Partikelgröße von weniger als 20 µm als durchschnittlichen Durchmesser vor der Bildung der Aufschlämmung aufweisen. Zusätzliche Komponenten, wie Stabilisatoren oder Promotoren, können auch in die Aufschlämmung in Form eines Gemisches von wasserlöslichen oder in Wasser dispergierbaren Verbindungen oder Komplexen eingearbeitet werden. Das Substrat kann dann einmal oder mehrere Male mit der Aufschlämmung derart beschichtet werden, dass die gewünschte Beladung des katalytischen Materials auf dem Substrat abgeschieden wird. Das beschichtete Substrat wird typischerweise getrocknet und anschließend durch Erwärmen auf eine erhöhte Temperatur calciniert. Vorzugsweise erfolgt die Calcinierung bei 400 bis 600°C während etwa 1 bis 8 Stunden.
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1 zeigt eine Ausführungsform der Erfindung und zeigt einen Querschnitt der Vorrichtung. Die Vorrichtung umfasst einen Motor 10 und ein Abgassystem 12. Das Abgassystem umfasst eine Leitung 14, die den Motor mit einem optionalen Dieseloxidationskatalysator (DOC) 16 verbindet. Das Abgas aus dem Motor 10 strömt zu dem optionalen DOC 16, wird anschließend zu einem SCRF 20 geführt, bevor es zu einem optionalen Ammoniak-Oxidations-katalysator 22 geführt wird. Das optionale Mittel für stickstoffhaltiges Reduktionsmittel 18 wird verwendet, um dem in das SCRF 20 strömenden Abgas ein stickstoffhaltiges Reduktionsmittel wie Harnstoff zuzugeben. Der Niederdruck-Abgasrückführungskreislauf 26 umfasst ein Abgasrückführungsventil 24. Ein N2O produzierender Katalysator 28, der innerhalb des AGR-Kreislaufs 26 angeordnet ist, wird zum Umwandeln von NH3 und NO2 in dem AGR-Kreislauf zur Bildung von N2O verwendet, welches anschließend zu einem Einlass 30 des Motors 10 geleitet wird.
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ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur
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- WO 2012/120347 A [0005]
- WO 2012/114187 A [0005]