JP2014532813A - 線走査スパッタリングシステムおよび線走査スパッタリング方法 - Google Patents

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Abstract

入口ポートおよび出口ポートを備えた処理チャンバと、処理チャンバの壁に配置されたスパッタリングターゲットとを有するスパッタリングシステム。移動式磁石装置がスパッタリングターゲットの後方に配置され、ターゲットの後方で往復して摺動する。コンベアは、スパッタリングターゲットを通過して基板を一定の速度で連続的に搬送し、任意の時間に、いくつかの基板が先端と末端の間のターゲットに対向するようする。移動式磁石装置は、コンベアの一定速度よりも少なくとも数倍速い速度で摺動する。転向帯域は、ターゲットの先端および末端の後方に画定され、磁石装置が転向帯域に進入すると減速し、転向帯域内で摺動方向を転換すると加速する。

Description

関連出願
本出願は、2011年11月4日に出願された米国仮特許出願第61/556,154号の優先権の利益を主張するものであり、その開示内容は参照により本明細書に組み込まれる。
本出願は、スパッタリングシステム、例えば、集積回路、太陽電池、フラットパネルディスプレイなどの作製中に薄膜を基板に成膜するために用いられるスパッタリングシステムに関する。
スパッタリングシステムは当該技術分野でよく知られている。線走査マグネトロンを有するスパッタリングシステムの例は、米国特許第5,873,989号明細書に開示されている。このようなシステムにおいて解決すべき問題の一つは、基板に形成される膜の均一性である。このようなシステムにおいて解決すべき別の問題は、ターゲットの利用率である。具体的には、線形マグネトロンの磁石は往復で走査を行うため、ターゲットの両端で過剰なスパッタリングが生じ、スキャン方向に沿って、すなわち、平行に、2つの深い溝が発生する。その結果、ターゲットの表面の大部分は依然使用可能であるにもかかわらず、ターゲットを交換しなければならない。この現象に対抗する様々な方法が、上で言及した‘989特許で開示されている。
しかし、これまで対処されていない、別のターゲット利用率の問題は、走査サイクルの端で生じる浸食である。すなわち、磁石がターゲットの端部に至ると、走査方向が反対になる。膜の均一性を実現するために、‘989特許は、ターゲットの端部に向かって走査速度を下げることを提案している。しかし、これはターゲットのスパッタリングの増長につながり、スキャン方向に直角な方向のターゲット両端における過剰な浸食につながる。
したがって、当該分野において、均一な成膜およびターゲットの利用率向上を可能にするスパッタリングシステムが求められている。
以下の本発明の概要は、本発明のいくつかの態様および特徴の基本的な理解を可能にするよう記載される。この概要は、本発明の広範な概説ではなく、そのため、本発明の要所または重要な要素を詳細に特定したり、本発明の範囲を明確化したりすることを意図するものではない。その唯一の目的は、後述するより詳細な説明の前置きとして、本発明の幾つかの概念を単純な形で提示することにある。
基板上に形成された膜の均一性を高めるとともに高い処理能力を可能とするスパッタリングのシステムおよび方法を本明細書で開示する。一実施形態は、基板が連続的にスパッタリングターゲットの前で動作するシステムを提示する。マグネトロンは基板の動きよりも少なくとも数倍速い速度で、往復で線走査される。マグネトロンは繰り返し、基板の進行方向に走査され、その後その反対方向に走査される。進行のほとんどの間、マグネトロンは一定の速度で移動される。ただし、その進行の終わりに近づくと、減速する。その後、反対方向の進行が開始すると、一定の速度に達するまで加速する。一実施形態における減速度/加速度は0.5gであり、別の実施形態では1gである。これによりターゲットの利用率が向上する。別の実施形態によれば、マグネトロンの変向点は後続の走査で変更して方向転換帯域が画定されるようにする。これによりターゲット利用率の向上が助長される。
入口ポートおよび出口ポートを備えた処理チャンバと、処理チャンバの壁に配置されたスパッタリングターゲットとを有するスパッタリングシステム。移動式磁石装置がスパッタリングターゲットの後方に配置され、ターゲットの後方で往復して摺動する。コンベアは、スパッタリングターゲットを通過して基板を一定の速度で連続的に搬送し、任意の時間に、いくつかの基板が先端と末端の間のターゲットに対向するようする。移動式磁石装置は、コンベアの一定速度よりも少なくとも数倍速い速度で摺動する。転向帯域は、ターゲットの先端および末端の後方に画定され、磁石装置が転向帯域に進入すると減速し、転向帯域内で摺動方向を転換すると加速する。
本明細書に組み込まれてその一部を構成する添付図面は、本発明の実施形態を例示し、明細書とともに本発明の原理を説明し図示する役割を果たす。図面は、例示的な実施形態の主要な構成要素を図式で示すことを意図したものである。図面は、実際の実施形態のすべての構成要素や図示された要素の相対的な寸法を図示することを意図せず、一定の縮尺で描かれない。
一実施形態したがって、スパッタリングマグネトロンを用いて基板を処理するシステムの一部を示す。 図1の線A−Aに沿った断面を示す。 図1の線B−Bに沿った断面を示す。 一定速度で連続的に動作するコンベア上に基板が支持される、別の実施形態を示す。 図4に示すようなスパッタリングチャンバを用いたシステム構成の例を示す。 開示する実施形態のいずれかで用いうる移動式マグネトロンの実施形態を示す。 図7A〜7Dは、一定のウェハ搬送速度および異なる磁石走査速度を用いた場合の成膜均一性のグラフである。 図8Aは、磁石走査速度が上昇すると均一性が低下することを示すグラフである。図8Bは、走査速度よりも速い磁石走査速度に対する成膜均一性の特異な推移を示す別のグラフである。図8Cは、図8Bの円で囲まれた部分の拡大図である。
本発明のスパッタリングシステムの実施形態を図面を参照して以下に説明する。異なる基板の処理に異なる実施形態を用いて、処理能力、膜均一性、ターゲット利用率などのような異なる利点を達成しうる。得ようとする成果に応じて、本明細書において開示される異なる特徴を部分的または最大限に、単独、または組合せて利用することにより、利点と要件および制約とのバランスを取りうる。そのため、種々の実施形態を参照すると、特定の利益が強調されるが、それらは開示する実施形態に限定されない。
図1は、一実施形態にしたがって、スパッタリングマグネトロンを用いて基板を処理するシステムの一部を示す。図1では、3つのチャンバ100、105、110が示されるが、両端の3つのドットは、任意の数のチャンバを用いてもよいことを示す。また、ここでは3つの特定のチャンバが示されるが、ここに示さるチャンバ構成を採用する必要があるわけではない。他のチャンバ構成を用いてもよく、図示されるチャンバの間に他の種類のチャンバを設けてもよい。例えば、第1のチャンバ100はロードロックであってもよく、第2のチャンバ105はスパッタリングチャンバであってもよく、第3のチャンバ110は別のロードロックであってもよい。
説明のために、図1の例では、3つのチャンバ100、105、110は、各々の真空ポンプ102、104、106により排気されたスパッタリングチャンバとする。各処理チャンバは、移送区間122、124および126ならびに処理区間132、134および136を有する。基板150は、基板キャリア120に載置される。本実施形態では、基板150は、周辺部で(すなわちその表面のいずれにも接触せずに)保持され、基板の両側のスパッタリングターゲット材料により両面が形成されるようにする。キャリア120は、軌道に載る一組の車輪121(図1に示されない)を有する。一実施形態において、車輪は、より良好な牽引力および安定性をもたらすよう磁化される。キャリア120は、移送区間に設けられたレールに載せられ、基板を処理区間に配置するようにする。一実施形態では、リニアモータ装置(図1に示されない)を用いて原動力を外部からキャリア120に供給する。3つのチャンバ100、105および110がスパッタリングチャンバである場合、キャリア120はロードロック装置を介してシステムに出入りする。
図2は、図1の線A−Aに沿った断面を示す。単純化するために、図2では、基板250はキャリアがない状態で示されるが、図1のシステム内で行われる処理の間、基板250は終始キャリア120に載ったままであり、図2の矢印で示すとおり、チャンバからチャンバへキャリアにより連続的に搬送されることを理解されたい。この例示的な実施形態では、各チャンバ200、205および210において、基板250は両側で処理される。図2には、作製中に各チャンバを隔離する分離バルブ202、206も示されるが、一実施形態では、基板が連続的に移動するため、分離バルブを単純なゲートに置換するかまたは撤去することができる。
各チャンバは、直線軌道242’、244’、246’に載置された移動式マグネトロン242、244、246を備え、両方向矢印で示すように、ターゲット262の表面上にプラズマを走査するようにする。磁石を連続的に往復して走査させ、チャンバ内で基板がキャリア上で搬送されるようにする。磁石242に関して示されるように、磁石がターゲット262の先端243に達すると、方向転換し、ターゲット262の末端247に向かって進行する。末端247に達すると、再び方向転換し、先端243に向かって走査される。この走査処理は連続的に繰り返される。
図3は、図1の線B−Bに沿った断面を示す。基板350は、キャリア320に載置して示される。キャリア320は、軌道324に載せられた車輪321を有する。車輪321は磁性を備えてもよく、その場合、軌道324は常磁性材料からなってもよい。他の原動力および/または装置を用いてもよいが、本実施形態では、キャリアはリニアモータ326により移動される。チャンバを排気し、前駆体ガス、例えばアルゴンをチャンバに供給してプラズマを維持する。RFバイアスエネルギーを、ターゲット364の後方に位置する移動式マグネトロン344に印可することによりプラズマが点火され維持される。
図4は、「通過」処理のために連続的に動作するコンベア440上に基板450が支持される、別の実施形態を示す。この構成は、太陽電池を作成する場合のように、基板の片側のみにスパッタリングする必要がある場合に特に有益である。例えば、いくつかの基板を横並びに配置させ、いくつかを同時に処理するようにすることができる。図4の付記は、横並び、すなわち矢印で示すように運動の方向に直角に配置される、3つの基板を示す。このような実施形態では、ターゲット464が基板の寸法に対して長い場合、ベルトがターゲット464の下で基板を連続的に移動させるため、いくつかの基板を縦方向および横方向に同時に処理することができる。例えば、3行、すなわち3枚の横並びのウェハを用いる場合、4枚3行の基板を処理可能なようにターゲットの寸法を設計し、これにより12枚の基板を同時に処理することができる。前述のとおり、マグネトロン444は、両方向矢印で示すように、ターゲットの先端と末端の間を直線的に往復移動する。
図5は、図4に示すようなシステムの例を示す。常圧コンベア500は、連続的に基板をシステム内に運搬し、その後基板はシステム内のコンベア上に搬送され、低真空ロードロック505、高真空ロードロック510、および必要に応じて移送チャンバ515を横断する。次に、基板は、コンベア上で連続的に移動しながら、1つまたは複数、ここでは2つが示される後続のチャンバ520によって処理される。その後、基板はコンベアで任意の移送チャンバ525、次に高真空ロードロック530、低真空ロードロック535、次に常圧コンベア540に進み、システムから出る。
図6は、実施形態のいずれかで用いうる移動式マグネトロンの実施形態を示す。図6では、基板650はコンベア640で、一定速度で移動される。ターゲットアセンブリ664が基板上に配置され、移動式マグネトロン644は、両方向矢印で示すように、ターゲットアセンブリ後方で直線的に前進後退して往復移動する。プラズマ622はマグネトロンに追従し、ターゲットの異なる領域からスパッタリングを引き起こす。本実施形態では、通常移動中、マグネトロンの速度は一定であり、基板の速度よりも少なくとも数倍速い。この速度は、基板がスパッタリングチャンバを横断する間、移動式マグネトロンにより数回スパッタリングされるように計算される。例えば、マグネトロンの速度は、基板の速度よりも5〜10倍速くすることができ、それにより、コンベアがターゲットの全長を通過して基板を移動させるまでに、基板上に複数の層を成膜するように、磁石をターゲット後方で数回往復走査する。
図6に示すように、本実施形態において、各基板は、コンベアベルトの進行方向に規定された長さがLsである。同様に、磁石の進行方向に平行なコンベアの進行方向に規定された、ターゲットの長さはLtである。本実施形態では、ターゲット長さLtは、基板長さLsよりも数倍長い。例えば、ターゲット長さは、1つの基板の長さに、コンベア上の2つの基板間の離隔距離Sの長さを加えたものとして既定されるピッチよりも4倍長くすることができる。すなわち、ピッチP=(Ls+S)である。
ターゲット後方のマグネトロンの線形移動の問題は、ターゲットの先端および末端に到達するとき、一旦停止して反対方向の運動を開始するということである。その結果、ターゲットの端部が、ターゲットの主面よりも大幅に浸食されてしまう。ターゲットの端部における浸食が既定量を超える場合、ターゲットの中心部は依然使用可能であるにもかかわらず、ターゲットを交換する必要がある。以下に述べるような様々な実施形態を用いてこの問題に対処する。
一実施形態にしたがって、ターゲットの先端および末端のそれぞれにおけるオフセットEおよびFを設計する。マグネトロンがオフセットに達すると、例えば0.5g、1gなどの既定のペースで減速する。オフセットの終端で、マグネトロンは方向転換し、既定のペースで加速する。これは、マグネトロンの移動の両端、すなわちターゲットの先端および末端で行われる。
別の実施形態によれば、転向帯域が既定され、例えばターゲットの先端および末端のそれぞれにEおよびFが設計される。マグネトロンは、転向帯域のいずれかに到達すると、転向帯域内の点で進行方向を転換する。しかしながら、時間の経過とともに、マグネトロンが転向帯域内で方向を転換する点がずれてくる。これは、図6の付記により例示される。図示するように、時間tにおいて、方向転換点はFで示される。時間tでは、方向転換点はFで示され、点Fよりもターゲットの末端寄りであるが、依然Fで示される帯域内にある。時間tでは、方向転換点Fは、さらにターゲットの末端寄りであり、時間tでは、Fはターゲットの末端から遠ざかる。しかし、すべての点Fは、帯域F内にある。反対側の帯域E、すなわちターゲットの先端でも同様の過程が生じる。
走査方向を転換する点は、様々な方法で選択することができる。例えば、走査ごと、2回の走査ごと、またはx回の走査後に無作為に行うことができる。反対に、走査ごとに、帯域の端部に達するまで一方向に距離Y分、点が移動され、その後、点が反対の端部に向かって距離Y分の移動を開始するプログラムを実行することもできる。一方、一方向にZ分移動し、その後次の工程で反対方向に−w分(|w|<|Z|)移動することにより、インターレースパターンを生じるよう設計することができる。
本明細書に記載する実施形態では、処理工程にわたり、マグネトロンを一定の速度で走査させるが、これは、走査速度を変更すると、基板の膜の均一性に悪影響を及ぼすことが分かっているためである。とりわけ、基板がターゲットの前を連続的に移動する構成では、処理領域上で磁石アレイを減速または加速させることは、膜厚均一性を制御するためにも得策ではない。
開示する実施形態では、多数の基板をコンベアで移動させることを、一定速度で移動される連続的な(非常に長い)1つの基板とみなすことができる。走査速度は、一定速度で移動する基板に良好な均一性をもたらすよう選択しなければならない。これらの実施形態では、ターゲットの利用率を制御するために、開始位置、停止位置、加速度および減速度を特殊な用途に用いる。これは、運動を転換する際に両端で発生する深い溝の範囲を広げる効果をもたらす。
柱設計を用いてプラズマ軌道の上下において深い溝を減少させる。走査はかなり高速で行われ、基板の全面にわたり電力を拡散させるため、より厚いターゲットを用いるか、またはより大きな電力をターゲットに適用することができる。各基板が複数回のプラズマのターゲット通過を経るため、開始位置および停止位置は通過ごとに異なり得、走査の長さを通過ごとに変化させる効果は、膜均一性には見られない。すなわち、図6の実施形態は、転向帯域が処理領域の外側に設計されるように説明したが、これは、本明細書に記載されるように基板が連続的に移動する場合には必要ではない。転向帯域は処理領域内に存在することが可能である。
例えば、一実施形態にしたがって、1時間当たり2400基板のペースで太陽電池の作製を行うためにシステムを用いる。コンベアは基板を、約35mm/secのペースで連続的に移動させる。マグネトロンは、少なくとも250mm/sec、すなわち基板搬送の速度の7倍を超えるペースで走査される。ターゲットおよびマグネトロンは、マグネトロン走査の一方向への移動距離が約260mmとなるように設計される。これにより、97%を超える膜均一性がもたらされる。加速度/源速度は、約6.4mmの距離で0.5gまたは、その約半分の距離で1gに設定することができる。
図7A〜7Dは、一定のウェハ搬送速度および異なる磁石走査速度を用いた場合の成膜均一性のグラフである。図7Aは、基板搬送速度の約5%の磁石走査速度に対する均一性のグラフである。例えば、35mm/sのウェハ搬送速度に対し、磁石を1.75mm/sで走査した。得られた膜均一性は、太陽電池のような装置の製造には不十分である90%であった。図7Bに示すように磁石走査速度が、ウェハ速度の7.5%に上昇すると、均一性は86%まで低下する。さらに、速度が10%まで上昇すると、均一性は82%まで低下し、速度が12.5%まで上昇すると、均一性はさらに78%にまで低下する。そのため、磁石走査速度を上昇させることにより膜均一性が相当分低下するように見受けられ、磁石走査速度は、ウェハ搬送速度に対して低い割合である必要があることが示唆される。この結論は、図8Aに示す、磁石走査速度が上昇すると均一性が低下するグラフによりさらに補強される。
ただし、図8Aのグラフは、最大達成可能均一性が約90%程度でありうることも示している。上記したとおり、このような均一性は多くの処理において許容できない。したがって、さらなる調査が行われ、その結果、図8Bのグラフが得られた。図8Bのグラフは、磁石走査速度に対する成膜均一性の特異な推移を示している。実際、磁石走査速度が上昇すると、膜均一性が低下している。しかしながら、特定の点において、磁石走査速度がさらに増加すると、均一性が突然改善し始め、ウェハ搬送速度の3倍である磁石走査速度程度で、約98%の均一性のピークが達成されている。その後、均一性の短時間の落ち込みが観察されるが、図8Cのグラフに示される、磁石走査速度がウェハ搬送速度の約5倍以上となると、その後均一性が回復され、高いレベルで維持される。図8Bの円で囲んだ部分の拡大図である図8Cに示すように、ウェハ搬送速度の5倍を超える速度で、均一性は97%超に維持され、搬送速度の約10倍の速度では、均一性は98%超に維持される。これより速い速度は、機械的負荷および機械設計の観点から推奨されず、これより速い速度では、均一性がそれほど改善されないようである。そのため、複雑な設計のコストおよび高くなりうる維持費は、走査速度がウェハ搬送速度の10倍を超えることを保証しない可能性がある。
本明細書に記載される処理工程および技術は、何らかの特定の装置に本質的に関係するのではなく、部材の任意の適切な組合せにより実施しうることを理解すべきである。さらに、本明細書に記載された知見にしたがって、様々な種類の汎用デバイスを用いてもよい。あらゆる点において制限的ではなく例示的であることを意図された特定の例に関して本発明を説明してきた。当業者は、多くの様々な組み合わせが本発明の実施に適していることを理解するであろう。
さらに、本明細書に記載された本発明の仕様および実施を考慮することにより、本発明の他の実施態様は、当業者にとって明らかとなるであろう。記載された実施形態の様々な態様および/または構成要素は、単独でまたは組合せて用いてもよい。仕様および例は、単に典型例としてみなされることを意図し、本発明の真の範囲および趣旨は、以下の請求項により示される。

Claims (20)

  1. 処理チャンバと、
    前記処理チャンバの壁に配置されたスパッタリングターゲットと、
    前記スパッタリングターゲットの後方に配置される直線軌道上で往復して摺動する移動式磁石装置と、
    連続的に複数の基板を一定の速度で前記スパッタリングターゲットを通過して搬送する基板搬送システムとを備え、
    前記磁石が、基板搬送の一定速度よりも少なくとも数倍速い速度で、基板の進行方向へ、その後反対の方向へと繰り返し、前記直線軌道上で摺動する、スパッタリングシステム。
  2. 前記磁石装置が、前記基板搬送の一定速度よりも少なくとも5倍速い速度で摺動する、請求項1に記載のシステム。
  3. 転向帯域が、前記ターゲットの両端に画定され、前記磁石装置が前記転向帯域に進入すると減速し、前記転向帯域内で摺動方向を転換すると加速する、請求項1に記載のシステム。
  4. 転向帯域が画定され、異なる走査では、前記磁石装置が、前記転向帯域内の異なる点において摺動方向を転換する、請求項1に記載のシステム。
  5. 転向帯域が、前記ターゲットの両端の後方に画定され、異なる走査では、磁石装置が、前記転向帯域内の無作為に選択された点において摺動方向を転換する、請求項1に記載のシステム。
  6. 各基板が、進行方向に規定された長さLsを備え、前記ターゲットが、基板進行方向に規定された長さLtを備え、前記ターゲット長さLtが前記基板長さLsよりも数倍長い、請求項1に記載のシステム。
  7. 各基板が、進行方向に規定された長さLsを備え、長さS分、隣接する基板から離隔され、ピッチ長さが(Ls+S)で規定され、前記ターゲットが、基板進行方向に規定された長さLtを備え、前記ターゲット長さLtが、前記ピッチさよりも少なくとも4倍長い、請求項1に記載のシステム。
  8. 各基板が、進行方向に規定された長さLsを備え、前記ターゲットが、基板進行方向に規定された長さLtを備え、前記ターゲット長さLtが前記基板長さLsよりも数倍長い、請求項2に記載のシステム。
  9. 転向帯域が画定され、異なる走査では、マグネトロンが、前記転向帯域内の異なる点において摺動方向を転換する、請求項8に記載のシステム。
  10. 入口ポートおよび出口ポートを有する処理チャンバと、
    前記処理チャンバの壁に配置され、前記入口ポート側に位置する先端および前記出口ポート側に位置する末端を有する、スパッタリングターゲットと、
    前記スパッタリングターゲットの後方に配置され、ターゲットの後方で前記先端と前記末端の間で往復して摺動する移動式磁石装置と、
    前記スパッタリングターゲットを通過して複数の基板を一定の速度で連続的に搬送して、任意の時間に、いくつかの基板が前記先端と前記末端の間の前記ターゲットに対向するようするコンベアとを備え、前記コンベアが、前記スパッタリングターゲットの下でいくつかの基板を連続的に搬送すると、前記基板を縦方向および横方向に同時に処理することができる、スパッタリングシステム。
  11. 前記移動式磁石装置が、前記コンベアの一定速度よりも少なくとも数倍速い速度で、基板の進行方向へ、その後反対の方向へと繰り返し摺動する、請求項10に記載のシステム。
  12. 前記移動式磁石装置が、前記コンベアの一定速度よりも少なくとも5倍速い速度で摺動する、請求項11に記載のシステム。
  13. 転向帯域が、前記ターゲットの前記先端および前記末端の後方に画定され、前記磁石装置が前記転向帯域に進入すると減速し、前記転向帯域内で摺動方向を転換すると加速する、請求項11に記載のシステム。
  14. 転向帯域が、前記ターゲットの前記先端および前記末端の後方に画定され、異なる走査では、前記転向帯域内の異なる点において摺動方向を転換する、請求項1に記載のシステム。
  15. 転向帯域が、前記ターゲットの前記先端および前記末端の後方に画定され、前記磁石装置が、前記転向帯域内の無作為の点において摺動方向を転換する、請求項11に記載のシステム。
  16. 転向帯域が、前記ターゲットの前記先端および前記末端の後方に画定され、前記磁石装置が、前記転向帯域内の異なる点において摺動方向を転換することによりインターレース走査を行う、請求項11に記載のシステム。
  17. 複数の基板をコンベア上に載置する工程と、
    前記複数の基板を一定の速度でターゲットに対向する向きで搬送して、任意の時間に、いくつかの基板が先端と末端の間の前記ターゲットに対向するようコンベアを動作させる工程と、
    前記ターゲットと前記基板の間の空間にプラズマを持続させつつ、前記ターゲット後方の磁石装置を往復走査する工程とを備える、プラズマにより基板を処理する方法。
  18. 前記磁石装置を往復走査する工程が、前記コンベアの一定速度よりも少なくとも数倍速い速度で行われる、請求項17に記載の方法。
  19. 転向帯域を、前記ターゲットの前記先端および前記末端の後方に画定する工程と、前記磁石装置が前記転向帯域に進入すると前記磁石装置を減速させる工程と、前記転向帯域内で摺動方向を転換すると前記磁石装置を加速させる工程とをさらに備える、請求項17に記載の方法。
  20. 転向帯域を、前記ターゲットの前記先端および前記末端の後方に画定する工程と、前記磁石装置が前記転向帯域に進入すると前記磁石装置を減速させる工程と、前記転向帯域内で摺動方向を転換すると前記磁石装置を加速させる工程とをさらに備える、請求項17に記載の方法。
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