JP2013525978A - 内部ナノ構造及び外部マイクロ構造を有するｏｌｅｄ光抽出フィルム - Google Patents

Abstract

有機発光ダイオード装置（ＯＬＥＤ）装置用の内部ナノ構造及び外部マイクロ構造を有する光抽出フィルム。光抽出フィルムは、実質的に透明な可撓性フィルムと、フィルムに適用される低屈折率ナノ構造層と、ナノ構造層上に適用される高屈折率平坦化バックフィル層とを含む。外部光学マイクロ構造は、実質的に透明な可撓性フィルムのナノ構造層とは反対側に適用されて、より均一な輝度分布を提供しながらＯＬＥＤ装置からの光抽出を強化する。

Description

有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）装置は、カソードとアノードとの間に挟まれたエレクトロルミネセント有機材料の薄膜を含み、これらの電極の一方又は両方は透明な伝導体である。電圧がこれらの装置に印加されると、電子及び正孔は、それぞれの電極から注入されて、放射性励起子の中間生成物を介してエレクトロルミネセント有機材料内に再結合する。

ＯＬＥＤ装置において、生成した光の７０％超が装置構造体内のプロセスのために典型的には失われる。より高い屈折率の有機層及び酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）層とより低い屈折率の基材層との間の界面における光の捕捉が、この低い抽出効率の主な原因である。放射された光の比較的少量のみが、透明な電極を通って「有用な」光として現われる。光の大半は内部反射し、これは装置の縁部から放射されるか、あるいは装置内で捕捉され、また繰り返されるパスを作った後、最終的には装置内で吸収されて失われる。

光抽出フィルムは、装置内の導波の損失を避けるために内部ナノ構造を使用する。強い光抽出を提供するが、フォトニック結晶又は線形格子等の規則的な機構を含む内部ナノ構造は、パターン様輝度及び色分布を生じさせる傾向があり、これは、最終用途で望ましくないことがある。したがって、光の出力において輝度及び色角度の不均一性を低下させながら、ナノ構造を通じて効率的に光を強化もする光抽出フィルムが必要とされている。

本発明に係る光抽出フィルムは、実質的に透明な可撓性フィルムと、実質的に透明な可撓性フィルムに適用される低屈折率ナノ構造層と、ナノ構造層上に適用される高屈折率平坦化バックフィル層とを含む。外部光学マイクロ構造は、実質的に透明な可撓性フィルムのナノ構造層とは反対側に適用される。

本発明に係る光抽出フィルムを製造する方法は、実質的に透明な可撓性フィルムを提供する工程と、実質的に透明な可撓性フィルムに低屈折率ナノ構造層を適用する工程と、ナノ構造層上に高屈折率平坦化バックフィル層を適用する工程とを含む。また、方法は、実質的に透明な可撓性フィルムのナノ構造層とは反対側に外部光学マイクロ構造を適用する工程を含む。

内部ナノ構造及び外部マイクロ構造の組み合せは、より均一な輝度分布と共に強化された光抽出を提供する。

添付の図面は、本明細書に組み込まれて本明細書の一部をなすものであって、説明文と併せて本明細書の利点と原理を説明するものである。これらの図面では、
ナノ構造を有する光抽出フィルムの図。 ナノ粒子を有する光抽出フィルムの図。 外部マイクロ構造を有する光抽出フィルムを有するＯＬＥＤ装置の図。

本発明の実施形態は、光抽出フィルム及びＯＬＥＤ装置のためのその使用に関する。光抽出フィルムの例は、米国特許出願公開第２００９／００１５７５号及び同第２００９／００１５１４２号に記載されている。

図１は、ナノ構造を有する光抽出フィルム１０の構造の図である。光抽出フィルム１０は、実質的に透明な可撓性フィルム基材１８と、低屈折率ナノ構造層１６と、高屈折率平坦化バックフィル層１４と、任意の保護層１２とを含む。ナノ構造層１６は、ナノ構造を含み、これは少なくとも１つの寸法が２マイクロメートル未満、好ましくは１マイクロメートル未満である構造を意味する。ナノ構造層は、フォトニック結晶構造又は線形格子を含む、周期的、準周期的、若しくはランダムな分布又はパターンの光学ナノ構造を有し得る。フォトニック結晶構造という用語は、材料内で可能な電磁場モードのスペクトラム内で構造体がギャップを作るのを可能にする、十分に異なる屈折率の材料が散在している周期的又は準周期的な光学ナノ構造を指す。

ナノ構造は、一次元であってよく、これは、幅等の少なくとも１つの寸法が２マイクロメートル未満であることを意味する。一次元ナノ構造としては、例えば、連続するか又は細長い角柱又は隆起が挙げられる。また、ナノ構造は、二次元であってもよく、これは、例えば２つの面内方向等少なくとも２つの寸法が２マイクロメートル未満であることを意味する。二次元ナノ構造としては、例えば、円形又は正方形状の柱が挙げられる。

平坦化バックフィル層１４は、ナノ構造層１６を平坦化し、屈折率差を提供するためにナノ構造層１６上に適用される。高屈折率平坦化バックフィル層１４を有する低屈折率ナノ構造層１６とは、バックフィル層１４がナノ構造層１６よりも高い屈折率を有し、かつバックフィル層１４及びナノ構造層１６が、光抽出フィルム１０との光通信においてＯＬＥＤ装置の光抽出を促進するのに十分な屈折率差を有することを意味する。低屈折率ナノ構造層１６は、典型的に、１．４〜１．６の範囲の屈折率を有するが、異なる範囲を用いてもよい。光抽出フィルム用の高屈折率バックフィル層の例は、２００８年１０月３１日出願の米国特許出願第１２／２６２３９３号に記載されている。

図２は、ナノ粒子を有する光抽出フィルム２０の図である。光抽出フィルム２０は、実質的に透明な可撓性フィルム２８と、低屈折率ナノ構造層２６と、高屈折率平坦化バックフィル層２４と、任意の保護層２２とを含む。ナノ構造層２６は、ナノ粒子を含み、これは、少なくとも１つの寸法が２マイクロメートル未満、好ましくは１マイクロメートル未満である粒子を意味する。ナノ粒子は、有機材料で構成されても他の材料で構成されてもよく、規則的又は不規則な、任意の粒子形状を有し得る。あるいは、ナノ粒子は、多孔質粒子で実施することができる。また、ナノ構造体の分布は、様々なピッチ及び機構寸法を有してもよい。ナノ粒子の少なくとも一部は、好ましくは、可撓性基材と接触し、ナノ粒子は、その直下に間隙を有してもよい。ナノ粒子の層は、単層内にナノ粒子で、ナノ粒子の凝集体を有する層で、又は多層内に実施することができる。ナノ粒子は、ナノ粒子を凝集させる結合剤を使用することなくコーティングすることができる。更に、ナノ粒子は、好ましくは、コーティングされるか、又は表面層の方法で可撓性基材に適用される。光抽出フィルムで用いられるナノ粒子の例は、２００８年１２月１７日出願の米国特許出願第１２／３３６８８９号に記載されている。

平坦化バックフィル層２４は、ナノ構造層２６を平坦化し、屈折率差を提供するためにナノ構造層２６上に適用される。高屈折率バックフィル層２４を有する低屈折率ナノ構造層２６とは、バックフィル層２４がナノ構造層２６におけるナノ粒子よりも高い屈折率を有し、かつバックフィル層２４及びナノ構造層２６におけるナノ粒子が、光抽出フィルム２０との光通信においてＯＬＥＤ装置の光抽出を促進するのに十分な屈折率差を有することを意味する。

光抽出フィルム１０及び２０の基材、低屈折率層、高屈折率層、及び任意の保護層の材料は、上記公開特許出願に提供されている。光抽出フィルム１０及び２０を製造するプロセスも、上記公開特許出願に提供されている。

図３は、ＯＬＥＤ装置３０からの光抽出を強化するために外部マイクロ構造３４を有する光抽出フィルム３２を含むＯＬＥＤ装置３０の図である。光抽出フィルム３２は、ＯＬＥＤ装置からの光抽出を強化するために、例えば、上記光抽出フィルム１０及び２０又は他のフィルムで実施してもよい。マイクロ構造は、フィルム１８及び２８等の可撓性フィルム基材のナノ構造層とは反対側に適用又は配置される。具体的には、外部光学マイクロ構造は、可撓性フィルム基材に適用される別々のフィルムであってもよく、又はマイクロ構造は、フィルム基材上でマイクロ複製されてもよい。

マイクロ構造という用語は、１ミリメートル未満かつ１マイクロメートル超の少なくとも１つの寸法を有する構造を指す。マイクロ構造は、周期的、準周期的、若しくはランダムな分布又はパターンを有してよい。マイクロ構造は、一次元であってよく、これは、幅等の少なくとも１つの寸法が１マイクロメートル〜１ミリメートルであることを意味する。一次元マイクロ構造としては、例えば、連続するか又は細長い角柱又はレンズが挙げられる。また、マイクロ構造は、二次元であってもよく、これは、例えば２つの面内方向等少なくとも２つの寸法が１マイクロメートル〜１ミリメートルであることを意味する。二次元マイクロ構造としては、例えば、小型レンズが挙げられる。二次元光学マイクロ構造の他の例は、２００８年１１月２１日出願の米国特許出願第１２／２７５６３１号に記載されている曲面を有する錐体構造である。一次元外部マイクロ構造をナノ構造１６等の一次元内部ナノ構造と共に用いる場合、マイクロ構造は、ナノ構造に対して垂直であることが好ましい。例えば、フィルムは、外部線形マイクロ構造に対して垂直な内部線形ナノ構造を含有し得る。他の有用な外部マイクロ構造としては、二次元高アスペクト比マイクロ複製ディフューザ及び高度に散乱する超低屈折率材料に基づくボリュームディフューザが挙げられる。ナノ構造及びマイクロ構造は、それぞれ同じ種類の構造を含んでもよく、異なる種類の構造の組み合せであってもよい。

光抽出フィルム３２は、以下のような様々な方法を用いて製造することができる。内部ナノ構造を有するフィルムを外部マイクロ構造を有するフィルムに積層することができる。続いて行うマイクロ複製プロセスを用いて、フィルムにナノ構造を作製するための第１の用具とフィルムにマイクロ構造を作製するための第２の用具を用いる複数のプロセスにおいて内部ナノ構造及び外部マイクロ構造を形成することができる。光学フィルムを製造するためのマイクロ複製プロセスの例は、米国特許第５，１７５，０３０号及び同第５，１８３，５９７号に記載されている。２つの構造化及び同期化された用具を用いるプロセスを用いて、単一プロセスでフィルムにナノ構造及びマイクロ構造を作製することができる。２つの構造化及び同期化された用具を用いてフィルムの両面を構造化する装置及びプロセスは、米国特許第７，１６５，９５９号に記載されている。押出成形プロセスを用いて内部ナノ構造及び外部マイクロ構造を作製することができ、単一プロセスで複数の構造化押出成形ロールを用いることも可能である。押出成形プロセスの例は、２００９年１月２９日出願の米国特許出願第６１／１４８２３５号及び米国特許第５，０１１，６４２号に記載されている。内部ナノ構造及び外部マイクロ構造は、米国特許第６，２８５，００１号に記載されているレーザーアブレーションプロセス等のレーザーアブレーションを用いる別々のプロセスで作製してもよい。また、ナノ構造及びマイクロ構造は、国際公開第２００９／６７３０８号及び同第２００９／６７４４２号に記載の通りマイクロレンズアレイを作製するプロセスを用いてフィルムに成形することもできる。

実施例における全ての部、百分率、比等は、特に明記しない限り、重量基準である。用いられる溶媒及び他の試薬は、別の供給元を特に記載していない限り、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ；Ｍｉｌｗａｕｋｅｅ，ＷＩから入手した。

材料
Ａｃｃｅｎｔｒｉｍは、３Ｍ Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｓｔ．Ｐａｕｌ，ＭＮから入手したＵＶ硬化性樹脂ブレンドである。Ａｌｑは、８−ヒドロキシキノリノアルミニウムであり、Ｓｅｎｓｉｅｎｔ Ｉｍａｇｉｎｇ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ ＧｍｂＨ，Ｇｅｒｍａｎｙから入手可能である。

ＢＥＦ２は、３Ｍ Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｓｔ．Ｐａｕｌ，ＭＮから入手可能な輝度強化フィルムである。

ＢＥＦ３は、３Ｍ Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｓｔ．Ｐａｕｌ，ＭＮから入手可能な輝度強化フィルムである。

ＢＳ７０２は、Ｋｅｗｉａ Ｉｎｃ．，Ｏｓａｋａ，Ｊａｐａｎから入手したビーズ状ゲインディフューザフィルムである。

ＧＧ１２は、米国特許出願第１２／２７５６３１号に従って製造されるゲインディフューザである。

ＧＤ９０８は、特開２００９−１２０４１６号に従って製造されるゲインディフューザである。

ＬＧＤは、マイクロ複製線形ゲインディフューザである。

Ｓｍａｒｔ Ｇｅｌ ＯＣ−４３１Ａは、Ｎｙｅ Ｌｕｂｒｉｃａｎｔｓ，Ｆａｉｒｈａｖｅｎ，ＭＡから入手可能な屈折率１．４６の光学整合流体である。

実施例１〜９についての、２Ｄフォトニック結晶ナノ構造フィルム上におけるレファレンスＯＬＥＤの製造
上記米国特許出願第１２／２６２３９３号に記載の通り、干渉リソグラフィにより製造されたナノ構造化用具から連続注型及び硬化（３Ｃ）複製によってＰＥＴ上にピッチ５００ｎｍの２Ｄフォトニック結晶（ＰｈＣ）ナノ構造フィルムを調製し、次いで平坦化高屈折率バックフィルコーティング及び硬化を行った。低真空アルゴン／酸素雰囲気における高周波スパッタリングによって酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）アノードをバックフィルナノ構造フィルム上にコーティングすることにより、厚み約１２０ｎｍ、抵抗範囲３０〜４０Ω／□、及び可視スペクトルに対して中〜高８０％の光透過率を有するフィルムを得た。ＰＥＴ基材フィルムにおける含水量を減少させるために、ＩＴＯでコーティングしたフィルムを不活性雰囲気下で約１６時間８０℃でアニールした。

ＯＬＥＤ装置の製造直前に、ＩＴＯでコーティングされたナノ構造フィルム基材を標準的な酸素プラズマ洗浄ルーチンを用いて予め洗浄した。

有機及びカソード層の付着について異なるレイアウトのシャドーマスクを用いて１０^−６トール（０．１３ｍＰａ）の標準的な基準真空で以下の底面放射ＯＬＥＤ構成体を製造した：ＨＩＬ（３００ｎｍ）／ＨＴＬ（４０ｎｍ）／ＥＭＬ（３０ｎｍ）／Ａｌｑ（２０ｎｍ）／ＬｉＦ（１ｎｍ）／Ａｌ（２００ｎｍ）、
これにおいて、ＨＩＬは、正孔注入層であり、ＨＴＬは、正孔輸送層であり、ＥＭＬは、緑色エレクトロルミネセンス特性を有する放射層であり、Ａｌｑは、電子輸送層である。

ＳＡＥＳ水分及び酸素捕捉ゲッター（ＳＡＥＳ Ｇｅｔｔｅｒｓ ＵＳＡ，Ｉｎｃ．，Ｃｏｌｏｒａｄｏ Ｓｐｒｉｎｇｓ，ＣＯから入手可能）を用いて、不活性雰囲気下で、米国特許第７，０１８，７１３号（Ｐａｄｉｙａｔｈら）に記載の通りバリア封入フィルムを積層することにより装置を封入した。

（実施例１〜９）
内部ナノ構造及び外部マイクロ構造の抽出器の両方を有する光抽出フィルムの性能を模倣するために、２Ｄナノ構造光抽出フィルム上に構築された完成ＯＬＥＤ装置を様々な外部ディフューザフィルムを評価するためのレファレンスとして用いた。一連の外部ディフューザを、Ｓｍａｒｔ Ｇｅｌ ＯＣ−４３１Ａを用いて２Ｄ ＰｈＣナノ構造フィルム上に構築されたレファレンスＯＬＥＤ装置のうちの３つ（Ｒｅｆ．１、Ｒｅｆ．２、及びＲｅｆ．３と称する）上に積層させた。

装置の角度輝度性能を以下の２つのアプローチを用いて試験した：（１）手動で回転するゴニオメータを備えるＰｈｏｔｏ Ｒｅｓｅａｒｃｈ ＰＲ６５０フォトメリックカメラ（Ｐｈｏｔｏ Ｒｅｓｅａｒｃｈ，Ｉｎｃ．，Ｃｈａｔｓｗｏｒｔｈ，ＣＡから入手可能）を用いる角度測定；及び（２）Ａｕｔｒｏｎｉｃコノスコープ（Ａｕｔｒｏｎｉｃ−Ｍｅｌｃｈｅｒｓ ＧｍｂＨ，Ｋａｒｌｓｒｕｈｅ，Ｇｅｒｍａｎｙから入手可能）を用いるコノスコープ法。ゴニオメータ及びコノスコープの両方による測定のために約１０ｍＡ／ｃｍ^２の固定電流密度で装置を稼働させた。結果を表１に示す。

（実施例１０〜１４）
米国特許出願第１２／２６２３９３号に記載の通り、集束イオンビームで粉砕されたダイアモンドバイトにより製造されたナノ構造化用具から３Ｃ複製を介して、ＰＥＴ上にピッチ６００ｎｍの１Ｄ格子ナノ構造フィルムを調製し、次いで、平坦化高屈折率バックフィルコーティング及び硬化を行った。続くＩＴＯアノードスパッタリング、ＯＬＥＤ付着、封入、及び評価の工程は、実施例１〜９に記載の通り実施した。

下記一連の線形外部ディフューザを、屈折率１．４６のＳｍａｒｔ Ｇｅｌ ＯＣ−４３１Ａ光学整合流体を用いて１Ｄ ＰｈＣナノ構造フィルム上に構築された装置上に積層させた。

これら実施例で用いるＬＧＤマイクロ複製ゲインディフューザは、１Ｄ ＰｈＣナノ構造フィルムにおけるサブミクロンの線形機構の配向に対して平行（‖）及び垂直（⊥）に配向された線形複製機構を有する。

（実施例１５）
この実施例では、内部二次元フォトニック結晶（ＰｈＣ）ナノ構造及び外部マイクロ構造の両方を有する光抽出フィルムを、既に片面にマイクロ構造を有するフィルムの裏側にＰｈＣ構造を形成することにより製造した。ＧＤ１２ゲインディフューザフィルムは、片面にのみ下塗剤を有し、マイクロ構造は、この下塗された側面に存在する。この実施例ではフォトニック結晶構造をＧＤ１２フィルムの裏側（マイクロ構造の反対側）に形成した。

下塗されていないＧＤ１２フィルムの裏側における複製を成功させるために、複製工程前に下塗工程を実施した。グラフト下塗は、ＧＤ１２フィルムの裏側に３％ベンゾフェノンを含むヘキサンジオールジアクリレートの薄層を適用することにより行った。この薄層は、材料の液滴をフィルムの裏側に配置し、次いで、ＫｉｍＷｉｐｅ（Ｋｉｍｂｅｒｌｙ−Ｃｌａｒｋ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，Ｉｒｖｉｎｇ，ＴＸから入手可能）を用いてフィルムの領域全体に材料の薄層を広げることにより適用された。次いで、コーティングされたフィルムを以下の条件でベルトラインＵＶプロセッサにてＵＶ硬化させた：Ｆｕｓｉｏｎ Ｄ電球；１００％の出力；二色性反射器；及びライン速度１５ｃｍ／秒（３０フィート／分）。

ピッチ５００ｎｍ及び深度２２０〜２３０ｎｍの構造を有する国際出願第２００９／０６７９６２号に記載されている可撓性ポリマー用具を用いた。ポリマー用具を５７．２℃（１３５°Ｆ）に設定されたホットプレート上に、構造化された用具の側面を上にして置いた。Ａｃｃｅｎｔｒｉｍ樹脂の液滴を用具の上縁部に置き、次いで、ＧＤ１２フィルムの下塗された裏側をＡｃｃｅｎｔｒｉｍ樹脂及び用具と接触させた。小さな手持ち式ローラを用いて、ＣＤ１２フィルムの上面（構造化側面）に圧力を印加し、用具の領域全体にＡｃｃｅｎｔｒｉｍ樹脂をより均一に分布させた。次いで、このＤＧ１２フィルム、樹脂、及びポリマー用具の「サンドイッチ」を、以下の条件でベルトラインＵＶプロセッサ上でＵＶ硬化させた：Ｆｕｓｉｏｎ Ｄ電球；１００％の出力；二色性反射器；及びライン速度１５ｃｍ／秒（３０フィート／分）。一旦硬化が完了したら、フィルムの「サンドイッチ」を約５秒間冷却し、ポリマー用具及びＧＤ１２フィルムを引き剥がすことにより分離した。硬化した複製樹脂は、ＧＤ１２フィルムの裏側上に残っていた。

典型的な２Ｄ ＰｈＣ複製領域のＡＦＭ試験は、他のフィルム上で複製された同じ構造に非常に類似している得られた２Ｄ ＰｈＣの構造的特徴に対して非常に忠実な複製が行われたことを示した。

Claims (20)

1. 内部ナノ構造及び外部マイクロ構造を有する光抽出フィルムであって、
   実質的に透明な可撓性フィルムと；
   前記実質的に透明な可撓性フィルムに適用される低屈折率ナノ構造層と；
   前記ナノ構造層上に適用される高屈折率平坦化バックフィル層と；
   前記実質的に透明な可撓性フィルムの前記ナノ構造層とは反対側に適用される外部光学マイクロ構造と、を含む、光抽出フィルム。
2. 前記外部光学マイクロ構造が一次元マイクロ構造を含む、請求項１に記載の光抽出フィルム。
3. 前記外部光学マイクロ構造が二次元マイクロ構造を含む、請求項１に記載の光抽出フィルム。
4. 前記ナノ構造層が一次元ナノ構造を含み、前記外部光学マイクロ構造が前記一次元ナノ構造に対して垂直な一次元マイクロ構造を含む、請求項１に記載の光抽出フィルム。
5. 前記一次元ナノ構造及び前記一次元マイクロ構造がそれぞれ線形構造である、請求項４に記載の光抽出フィルム。
6. 前記低屈折率ナノ構造層が、前記実質的に透明な可撓性フィルムに対して表面層の方法で適用されるナノ粒子を含む、請求項１に記載の光抽出フィルム。
7. 前記低屈折率ナノ構造層がフォトニック結晶構造又は線形格子を含む、請求項１に記載の光抽出フィルム。
8. 前記バックフィル層上に適用される保護層を更に含む、請求項１に記載の光抽出フィルム。
9. 前記外部光学マイクロ構造がマイクロレンズアレイを含む、請求項１に記載の光抽出フィルム。
10. 前記外部光学マイクロ構造が曲面を有する錐体構造を含む、請求項１に記載の光抽出フィルム。
11. 内部ナノ構造及び外部マイクロ構造を有する光抽出フィルムを製造する方法であって、
    実質的に透明な可撓性フィルムを提供する工程と；
    前記実質的に透明な可撓性フィルムに低屈折率ナノ構造層を適用する工程と；
    前記ナノ構造層上に高屈折率平坦化バックフィル層を適用する工程と；
    前記実質的に透明な可撓性フィルムの前記ナノ構造層とは反対側に外部光学マイクロ構造を適用する工程と、を含む、方法。
12. 前記外部光学マイクロ構造が一次元マイクロ構造を含む、請求項１１に記載の方法。
13. 前記外部光学マイクロ構造が二次元マイクロ構造を含む、請求項１１に記載の方法。
14. 前記ナノ構造層が一次元ナノ構造を含み、前記外部光学マイクロ構造が前記一次元ナノ構造に対して垂直な一次元マイクロ構造を含む、請求項１１に記載の方法。
15. 前記バックフィル層上に保護層を適用する工程を更に含む、請求項１１に記載の方法。
16. 前記ナノ構造層及び前記外部光学マイクロ構造が、共に積層されている２枚のフィルム内に含まれる請求項１１に記載の方法。
17. 前記ナノ構造層及び前記外部光学マイクロ構造が、続くマイクロ複製プロセスを用いて形成される、請求項１１に記載の方法。
18. 前記ナノ構造層及び前記外部光学マイクロ構造が、２つの構造化及び同期化された用具を用いる単一マイクロ複製プロセスにおいて形成される、請求項１１に記載の方法。
19. 前記ナノ構造層及び前記外部光学マイクロ構造が、押出成形プロセスを用いて形成される、請求項１１に記載の方法。
20. 前記ナノ構造層及び前記外部光学マイクロ構造が、それぞれレーザーアブレーションプロセスを用いて形成される、請求項１１に記載の方法。

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