TWI568045B - 具內部奈米結構及外部微結構之有機發光二極體光擷取薄膜 - Google Patents
具內部奈米結構及外部微結構之有機發光二極體光擷取薄膜 Download PDFInfo
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Description
有機發光二極體(OLED)裝置包括夾層於陰極及陽極間之電致發光有機材料薄膜，且該等電極中之一者或兩者為透明導體。在該裝置兩端施加電壓時，電子及電洞自其等之各別電極注入且在電致發光有機材料中藉由發光激子之中間體形成而再結合。
在OLED裝置中，所產生光之70%以上一般係因在裝置結構中之過程而損耗。在較高光指數之有機及氧化銦錫(ITO)層與較低光指數基板層之間之界面處之光捕獲係此不良擷取效率之主要原因。只有相對少量的發射光射出透過透明電極成為「有用」光。大多數光經歷內反射，此導致其自裝置的邊緣射出或捕獲於裝置內且最終在進行重複傳輸之後因吸收於裝置內而損耗。
光擷取薄膜採用內部奈米結構以避免裝置內之波導損耗。雖然提供強光擷取，但包括諸如光子晶體或線性光柵之規則特徵部之內部奈米結構趨於產生根據圖形的亮度及色彩分佈，此在最終應用中可能並不期望。因此，需要不但有效增強光通過奈米結構同時亦減小光輸出之亮度及色彩角度不均勻性的光擷取薄膜。
根據本發明之光擷取薄膜包括可撓性實質透明薄膜、施加至該可撓性實質透明薄膜之低光指數奈米結構層及施加於該奈米結構層上之高光指數平坦化回填層。外部光學微結構係施加至該可撓性實質透明薄膜之相對該奈米結構層之面上。
根據本發明，製造光擷取薄膜之方法包括提供可撓性實質透明薄膜，將低光指數奈米結構層施加至該可撓性實質透明薄膜，及將高光指數平坦化回填層施加於該奈米結構層上。該方法亦包括將外部光學微結構施加至該可撓性實質透明薄膜之相對該奈米結構層之面上。
內部奈米結構與外部微結構之組合提供增強之光擷取率，且亮度分佈更均勻。
附圖係併入本說明書且構成本說明書之一部分，且其連同描述說明本發明之優點及原理。
本發明實施例係關於光擷取薄膜及將其等用於OLED裝置之用途。光擷取薄膜之實例描述於美國專利申請公開案第2009/001575及2009/0015142號中。
圖1為具有奈米結構之光擷取薄膜10之建構圖。光擷取薄膜10包括可撓性實質透明薄膜基板18、低光指數奈米結構層16、高光指數平坦化回填層14及可選保護層12。該奈米結構層16包括奈米結構，其意指具有至少一維小於2微米且較佳小於1微米之結構。該奈米結構層可具有包括光子晶體結構或線性光柵之光學奈米結構之週期性、準週期性或隨機分佈或樣式。術語光子晶體結構係指經具足夠折射率差之材料穿插之週期性或準週期性光學奈米結構，其將使結構於材料之容許電磁模式光譜中產生間隙。
奈米結構可為一維，意指其等具有至少一維(諸如寬度)小於2微米。一維奈米結構包括(例如)連續或長形稜鏡或脊。奈米結構亦可為二維，意指其等具有至少二維(例如兩個平面內方向)小於2微米。二維奈米結構包括(例如)圓形或方形柱。
將平坦化回填層14施加於奈米結構層16上以使其平坦且提供光指數對比。具有高光指數回填層14之低光指數奈米結構層16意指回填層14具有比奈米結構層16更高的折射率，及回填層14及奈米結構層16具有足以在與光擷取薄膜10之光通訊中增強OLED裝置之光擷取率之折射率差。低光指數奈米結構層16一般具有介於1.4至1.6範圍內之折射率，惟可採用不同的範圍。用於光擷取薄膜之高光指數回填層之實例描述於2008年10月31日申請之美國專利申請案序號第12/262393號中。
圖2為具有奈米微粒之光擷取薄膜20之圖式。光擷取薄膜20包括可撓性實質透明薄膜基板28、低光指數奈米結構層26、高光指數平坦化回填層24及可選保護層22。該奈米結構層26包括奈米微粒，意指具有至少一維小於2微米且較佳小於1微米之微粒。該等奈米微粒可由有機材料或其他材料組成，且其等可具有任意微粒形狀(規則或不規則)。或者，該等奈米微粒亦可藉由多孔微粒實施。奈米結構之分佈亦可具有變化間距及特徵尺寸。該等奈米微粒中之至少一部分較佳接觸該可撓性基板，且該等奈米微粒可於其等下方具有空隙。奈米微粒之層可以奈米微粒單層(具有奈米微粒聚結物之層)形式或多層形式實施。該等奈米微粒可在不使用黏結劑下塗覆，此舉可得到奈米微粒之聚結物。此外，該等奈米微粒較佳係以表面層方式塗覆或以其他方式施加至可撓性基板。用於光擷取薄膜中之奈米微粒之實例描述於2008年12月17日申請之美國專利申請案序號第12/336889號中。
將平坦化回填層24施加於奈米結構層26上，以使其平坦且提供光指數對比。具有高光指數回填層24之低光指數奈米結構層26意指回填層24具有比奈米結構層26中之奈米微粒更高的折射率，及回填層24及奈米結構層26中之奈米微粒具有足以在與光擷取薄膜20之光通訊中增強OLED裝置之光擷取率之折射率差。
用於光擷取薄膜10及20中之基板、低光指數層、高光指數層及可選保護層之材料係提供於以上指出之公開專利申請案中。製造光擷取薄膜10及20之方法亦提供於以上指出之公開專利申請案中。
圖3為包括具有外部微結構34之光擷取薄膜32以增強自OLED裝置30之光擷取率之OLED裝置30之圖式。光擷取薄膜32可藉由(例如)上述之光擷取薄膜10及20或其他用於增強自OLED裝置之光擷取率之薄膜實施。該等微結構係施加於或位於相對奈米結構層之可撓性薄膜基板(諸如薄膜18及28)之面上。特定言之，該等外部光學微結構可係位於經施加至可撓性薄膜基板之獨立薄膜上，或該等微結構可係微複製於該薄膜基板上。
術語微結構係指具有至少一維小於1毫米且大於1微米之結構。微結構可具有週期性、準週期性或隨機分佈或樣式。微結構可為一維，意指其等具有至少一維(諸如寬度)介於1微米至1毫米之間。一維微結構包括(例如)連續或長形稜鏡或透鏡。微結構亦可為二維，意指其等具有至少二維(例如兩個平面內方向)介於1微米至1毫米之間。二維微結構包括(例如)小透鏡。二維光學微結構之其他實例為如2008年11月21日申請之美國專利申請案序號第12/275631號中所述之曲面圓錐形結構。若一維外部微結構係與一維內部奈米結構(諸如奈米結構16)一起使用，則該等微結構較佳係與該等奈米結構正交。例如，薄膜可包含與外部線性微結構正交之內部線性奈米結構。其他有用之外部微結構包括二維高縱橫比微複製漫射體及以高散射超低光指數材料為主之體積漫射體。奈米結構及微結構各可包括相同類型之結構，或其等可為不同類型結構之組合。
光擷取薄膜32可採用諸如以下之多種方法製造。可將具有內部奈米結構之薄膜層壓至具有外部微結構之薄膜。可採用循序微複製製程，以採用第一工具建立薄膜中之奈米結構及採用第二工具建立薄膜中之微結構之多個製程形成內部奈米結構及外部微結構。製造光學薄膜之微複製製程之一實例描述於美國專利第5,175,030及5,183,597號中。可採用利用兩種結構化及同步化工具之製程來以單一製程建立薄膜中之奈米結構及微結構。採用兩種結構化及同步化工具來於兩面上使薄膜結構化之設備及製程描述於美國專利第7,165,959號中。可使用擠壓製程來建立內部奈米結構及外部微結構，可能係於單一製程中使用多個結構化擠壓輥。擠壓製程之實例描述於2009年1月29日申請之美國專利申請案序號第61/148235號，及美國專利第5,011,642號中。內部奈米結構及外部微結構可採用雷射消融(諸如美國專利第6,285,001號中所述之雷射消融製程)於分開的製程中建立。奈米結構及微結構亦可採用如PCT專利申請公開案第WO 2009/67308及WO 2009/67442號中所述之製造微透鏡陣列之方法形成於薄膜中。
除非另外指出，否則實例中之所有份、百分比、比率等係按重量計。除非另有不同說明，否則所用之溶劑及其他試劑係獲自Sigma-Aldrich Chemical Company；Milwaukee,WI。
Accentrim為獲自3M Company,St. Paul,MN之UV可固化樹脂摻合物。Alq為8-羥基喹啉鋁且係獲自Sensient Imaging Technologies GmbH,Germany。
BEF2為獲自3M Company,St. Paul,MN之亮度增強薄膜。
BEF3為獲自3M Company,St. Paul,MN之亮度增強薄膜。
BS702為獲自Kewia Inc.,Osaka,Japan之增益漫射體珠狀薄膜。
GG12為根據美國專利申請案序號第12/275631號製造之增益漫射體。
GD908為根據日本專利申請案第2009-120416號製造之增益漫射體。
LGD為微複製線性增益漫射體。
Smart Gel OC-431A為獲自Nye Lubricants,Fairhaven,MA之具有折射率1.46之視需要匹配流體。
經由自如上述美國專利申請案序號第12/262393號中所述藉由干涉微影接著平坦化高折射率回填塗層及固化製造之奈米結構化工具連續鑄造及固化(3C)複製，製得於PET上之500 nm間距2D光子晶體(PhC)奈米結構化薄膜。經由於低真空氬氣/氧氣氛圍中之射頻濺鍍將氧化銦錫(ITO)陽極塗覆至經回填的奈米結構化薄膜上，而得到具有30至40Ω/□範圍內之電阻率及可見光譜範圍之中-至高-80%之光透射比之約120 nm厚薄膜。為減小PET基板薄膜中之含水量，使經ITO塗覆之薄膜在惰性氛圍下於80℃下韌化約16小時。
在即將製造OLED裝置之前，利用標準氧電漿清洗程序預先清洗經ITO塗覆之奈米結構化薄膜基板。
在10-6托之標準基礎真空下採用適用於有機及陰極層沉積之不同布局遮蔽罩來製造以下的底端發光型OLED構造：HIL(300 nm)/HTL(40 nm)/EML(30 nm)/Alq(20nm)/LiF(1 nm)/Al(200 nm)，其中HIL為電洞注入層，HTL為電洞傳遞層，EML為具有綠色電致發光特徵之發光層，及Alq為電子傳遞層。
該等裝置係藉由在惰性氛圍下採用SAES水分及氧氣清除吸氣劑(獲自SAES Getters USA,Inc., Colorado Springs,CO)層壓如美國專利第7,018,713號(Padiyath等人)中所述之障壁密封薄膜而封裝。
為模擬同時具有內部奈米結構及外部微結構擷取器之光擷取薄膜之性能，使用建立於2D奈米結構化光擷取薄膜上之經加工OLED裝置作為參考來評估不同的外部漫射體薄膜。使用Smart Gel OC-431A將一系列外部漫射體層壓至建立於2D PhC奈米結構化薄膜上之參考OLED裝置中之三者(標記為參考1、參考2及參考3)上。
採用兩種方法研究該等裝置之角度亮度性能：(1)使用經人工旋轉測角器調定之Photo Research PR650光度照相機(獲自Photo Research,Inc.,Chatsworth,CA)之測角法；及(2)使用Autronic錐光鏡(獲自Autronic-Melchers GmbH,Karlsruhe,Germany)之錐光法。對於測角及錐光測量，該等裝置皆係在約10 mA/cm2之固定電流密度下驅動。結果示於表1中。
經由自如美國專利申請案序號第12/262393號中所述藉由聚焦離子束軋製金剛鑽料加工接著平坦化高折射率回填塗層及固化製造之奈米結構化工具3C複製，製得於PET上之600 nm間距1D光柵奈米結構化薄膜。如實例1至9所述進行ITO陽極濺鍍、OLED沉積、封裝及評估之相繼步驟。
使用具有折射率1.46之Smart Gel OC-431A光學匹配流體將以下所述之一系列線性外部漫射體層壓至建立於1D PhC奈米結構化薄膜上之裝置上。
用於此等實例中之LGD微複製增益漫射體具有使平行(II)及垂直(⊥)均定向至1D PhC奈米結構化薄膜中之亞微米線性特徵方向上之線性複製特徵。
在此實例中，藉由於一面上已具有微結構之薄膜之背面上形成PhC結構來製造同時具有內部二維光子晶體(PhC)奈米結構及外部微結構之光擷取薄膜。GD12增益漫射體薄膜僅於一面上具有底塗層且微結構係位於該底塗面上。在此實例中，光子晶體結構係形成於GD12薄膜之背面(相對微結構的面)上。
為成功地複製至無底塗層GD12薄膜之背面上，在複製步驟之前進行底塗步驟。藉由將具有3%二苯基酮之己二醇二丙烯酸酯之薄層施加至GD12薄膜之背面上來完成接枝底塗。該薄層係藉由將一滴材料置於膜的背面上，然後採用KimWipe(獲自Kimberly-Clark Corporation,Irving,TX)將此材料之薄層散佈於該膜之區域上而施加。然後於具有以下條件之帶式線路UV處理器上UV固化經塗覆之薄膜：Fusion D燈泡；100%功率；分色反射鏡；及15 cm/秒(30英尺/分鐘)線速度。
使用如PCT專利申請案第US 2009/067962號中所述之可撓性聚合物工具，其具有間距為500 nm及深度為220至230 nm之結構。將該聚合物工具置於設於57.2℃(135℉)之加熱板上，且結構化工具側面向上。將一滴Accentrim樹脂置於該工具之上邊緣，然後使GD12薄膜之底塗背面接觸Accentrim樹脂及工具。使用小型手持輥來對GD12薄膜之頂面(結構化面)施加壓力，以使Accentrim樹脂更均勻地分佈於該工具之區域。然後於具有以下條件之帶式線路UV處理器上UV固化此DG12薄膜、樹脂及聚合物工具之「夾層結構」：Fusion D燈泡；100%功率；分色反射鏡；及15 cm/秒(30英尺/分鐘)線速度。一旦完成固化且使該薄膜「夾層結構」冷卻約5秒，則藉由將其等拉開來使聚合物工具與GD12薄膜分開。固化複製樹脂仍位於該GD12薄膜之背面上。
典型2D PhC複製區域之AFM研究指示複製係以良好逼真度進行，且所得2D PhC之結構特徵極類似於複製於其他薄膜上之相同結構。
10．．．光擷取薄膜
12．．．可選保護層
14．．．高光指數平坦化回填層
16．．．低光指數奈米結構層
18．．．可撓性實質透明薄膜基板
20．．．光擷取薄膜
22．．．可選保護層
24．．．高光指數平坦化回填層
26．．．低光指數奈米結構層
28．．．可撓性實質透明薄膜基板
30．．．OLED裝置
32．．．光擷取薄膜
34．．．外部微結構
圖1為具有奈米結構之光擷取薄膜之圖式；
圖2為具有奈米微粒之光擷取薄膜之圖式；及
圖3為具有包括外部微結構之光擷取薄膜之OLED裝置之圖式。
30．．．OLED裝置
32．．．光擷取薄膜
34．．．外部微結構
Claims (11)
- 一種具有內部奈米結構及外部微結構之光擷取薄膜，其包括：具有主要表面及與該主要表面平行的平面內方向之可撓性實質透明薄膜；施加至該可撓性實質透明薄膜且具有奈米結構之低光指數奈米結構層；施加於該奈米結構層上之高光指數平坦化回填層；及施加至該可撓性實質透明薄膜之相對該奈米結構層之面上之外部光學微結構，其中該等奈米結構係由沿著第一單一方向與該平面內方向大體上平行延伸之一維奈米結構所組成，且該等外部光學微結構係由沿著第二單一方向與該平面內方向大體上平行延伸之一維微結構所組成，且該第一單一方向係不同於該第二單一方向，其中該等一維微結構係與在該平面內方向中之該等一維奈米結構正交。
- 如請求項1之光擷取薄膜，其中該等一維奈米結構及該等一維微結構各為線性結構。
- 如請求項1之光擷取薄膜，其中該低光指數奈米結構層包括光子晶體結構或線性光柵。
- 如請求項1之光擷取薄膜，其進一步包括施加於該回填層上之保護層。
- 一種製造具有內部奈米結構及外部微結構之光擷取薄膜之 方法，其包括：提供具有主要表面及與該主要表面平行的平面內方向之可撓性實質透明薄膜；將具有奈米結構之低光指數奈米結構層施加至該可撓性實質透明薄膜；將高光指數平坦化回填層施加於該奈米結構層上；及將外部光學微結構施加至該可撓性實質透明薄膜之相對該奈米結構層之面上，其中該等奈米結構係由沿著第一單一方向與該平面內方向大體上平行延伸之一維奈米結構所組成，且該等外部光學微結構係由沿著第二單一方向與該平面內方向大體上平行延伸之一維微結構所組成，且該第一單一方向係不同於該第二單一方向，其中該等一維微結構係在該平面內方向中與該等一維奈米結構正交。
- 如請求項5之方法，其進一步包括將保護層施加於該回填層上。
- 如請求項5之方法，其中該奈米結構層及該等外部光學微結構係包括於經層壓在一起之兩層薄膜中。
- 如請求項5之方法，其中該奈米結構層及該等外部光學微結構係採用循序微複製法形成。
- 如請求項5之方法，其中該奈米結構層及該等外部光學微結構係以單一微複製法使用兩種結構化及同步化工具形成。
- 如請求項5之方法，其中該奈米結構層及該等外部光學微結構係採用擠壓法形成。
- 如請求項5之方法，其中該奈米結構層及該等外部光學微結構各係採用雷射消融法形成。
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