KR100705181B1 - 나노 크기의 반구형 볼록부를 갖는 기판 또는 전극을이용한 고효율 유기 발광 소자 및 이의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부가 형성된 투명 기재; 기판, 제1 전극, 유기물층 및 제2 전극을 순차적으로 포함하는 유기 발광 소자에 있어서, 상기 제1 전극과 접하지 않는 기판의 하면 및/또는 상기 유기물층과 접하지 않는 제2 전극의 상면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부가 구비된 유기 발광 소자; 및 다공성 알루미늄 산화막 형성 공정을 이용한 이들의 제조 방법을 제공한다.
유기 발광 소자, 반구형 볼록부, 나노 크기
Description
도 1은 종래 유기 발광 소자의 한 예를 도시한 것이다(101: 유리 기판, 102: 투명 양극, 103: 정공 주입층, 104: 정공 전달층, 105: 발광층, 106: 전자 전달층, 107: 금속 음극).
도 2는 본 발명에 의한 유기 발광 소자의 예를 도시한 것이다(201: 유리기판, 202: 투명 양극, 203: 정공 주입층, 204: 정공 전달층, 205: 발광층, 206: 전자 전달층, 207: 금속 음극, 208: 나노크기의 볼록부를 가진 투명 기재).
도 3은 나노 크기의 연속된 반구형 오목부가 형성된 주형(301)과 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부가 형성된 투명 기재(302)의 단면의 예를 도시한 것이다.
도 4는 평탄한 투명 기판을 갖는 유기 발광 소자 및 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부가 형성된 투명 기재가 부착되어 있는 투명 기판을 갖는 유기 발광 소자 각각에서의 빛의 이동 경로를 예시한 것이다(401: 유기 발광 소자, 402: 투명기판).
도 5는 나노 크기의 연속된 반구형 오목부를 갖는 알루미늄 주형의 제조 과 정을 나타낸 것이다(501: 알루미늄 산화막, 502: 알루미늄 기판).
도 6은 실시예 1에서 제조된 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 기재들의 표면 구조를 나타낸 전자 현미경 사진이다((a) 5,000배 확대사진, (b) 23,000배 확대사진).
도 7은 본 발명에 따른 유기 발광 소자의 예시적인 모형도이다.
본 발명은 유기 발광 소자, 특히 비평탄 구조의 유기 발광 소자 및 이의 제조 방법에 관한 것이다. 구체적으로, 본 발명은 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 투명 기재, 이를 이용한 고효율 유기 발광 소자 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
유기 발광 현상이란 유기 물질을 이용하여 전기 에너지를 빛 에너지로 전환시켜주는 현상을 말한다. 구체적인 원리는 다음과 같다. 양극과 음극 사이에 유기물층을 위치시켰을 때 두 전극 사이에 전압을 걸어주게 되면 양극에서는 정공이, 음극에서는 전자가 유기물층에 주입된다. 이 주입된 정공과 전자가 만났을 때 엑시톤(exciton)이 형성되고, 이 엑시톤이 다시 바닥상태로 떨어지면서 빛이 나게 된다. 이와 같이 생성된 빛은 양극, 음극 또는 양 전극을 통하여 방출되는데, 빛의 방출 방향에 따라 유기 발광 소자는 통상 전면발광형(top emission), 후면발광형(bottom emission) 및 양면발광형으로 분류될 수 있다.
최근에는 상기와 같은 유기 발광 현상을 이용하여 디스플레이나 조명기구를 만들고자 하는 연구들이 활발히 이루어지고 있다. 그리고, 효과적인 유기 발광 소자를 만들기 위해 유기물층을 단층부터 다층구조까지 증착시키는 연구가 진행되어 왔다. 현재 사용되는 대부분의 유기 발광 소자는 전극과 유기물층이 평탄하게 증착된 구조를 가지고 있으며, 도 1에 나타낸 바와 같이 정공 주입층(103), 정공 전달층(104), 발광층(105) 및 전자전달층(106)을 포함하는 다층의 유기물층과 전극이 평탄하게 증착된 구조를 갖는 유기 발광 소자가 많이 사용되고 있다.
도 1에 나타난 유기 발광 소자의 발광층에서 발생한 빛은 다음과 같은 두 가지의 다른 경로를 거칠 수 있다. 즉, 빛이 투명한 양극층 및 유리 기판을 통하여 소자 밖으로 나가는 경우와, 유리 기판 또는 양극 표면에서 전반사되어 소자 안에 갇히는 경우이다. 이 때 소자 밖으로 나올 수 있는 빛의 양은 발광층에서 발생한 전체 빛의 양의 1/2n2(n은 유기물층의 굴절율)이다. 유기물층의 굴절율이 1.7이라고 가정하면, 발생된 빛의 17% 이하만이 유기 발광 소자 밖으로 나올 수 있다.
상기와 같은 문제를 극복하고 유기 발광 소자 밖으로 더 많은 빛이 방출되도록 하기 위하여 도 1에 나타난 유기 발광 소자와는 달리 평탄하지 않은 층을 가진 구조, 즉 비평탄구조를 갖는 유기 발광 소자를 만들기 위한 방법이 시도되어 왔으며, 이와 같은 방법으로는 크게 2가지 방법이 있다.
첫째는 유리 기판에 투명한 양극을 증착하기 전에 포토리소그래피(photolithography) 방법을 이용하여 요철 구조를 갖는 광결정(photonic crystal)을 만들거나[미국 특허 6630684호 및 문헌 Y. Lee et al. Appl. Phys. Lett. 82, 3779(2003)], 빛의 간섭 현상을 이용하여 물결구조를 구현함으로써[국제 특허 출원 공개 제2000/70691호 및 문헌 B. J. Matterson et al. Adv. Mater. 13, 123 (2001)] 발광 효율을 증가시키는 방법이다. 구체적으로, 전자의 경우는 유리 기판에 광결정 구조를 형성하고 그 위를 SiNx를 이용해 평탄화한 후 양극층을 증착시키는 방법이고, 후자의 경우는 포토레지스트 물질과 빛의 간섭 현상을 이용하여 유리기판 위에 투명한 고분자로 물결 구조를 만든 후 이 물결 구조를 유지시키면서 전극과 유기물을 증착시키는 방법이다.
둘째는 도 1에 나타낸 바와 같은 평탄 구조의 유기 발광 소자를 제조한 후 유리 기판 표면에 마이크로미터 크기의 렌즈 구조[국제 특허 출원 공개 제2003/007663호 및 문헌 S. Moller et al. J. Appl. Phys. 91, 3324 (2002)] 또는 밀리미터 크기의 렌즈 구조(국제 특허 출원 공개 제2001/33598호)를 부착시킴으로써 소자의 발광 효율을 증가시키는 방법이다.
상기 방법들을 이용한 경우 모두 발광 효율이 증가되었지만, 상용화된 제품에 사용하기 위해서는 여러 가지 문제들이 있다.
예컨대, 첫번째 방법의 경우는 포토리소그래피 방법을 사용하기 때문에 광결정 구조나 물결 구조를 대면적에 경제적으로 구현하는 것이 불가능하다는 문제가 있다. 광결정 구조를 이용하는 경우, 증착 공정, 포토리소그래피 공정 및 에칭 공정을 차례로 거쳐야 하는데, 이 과정에서 진공 하에서의 기판 처리를 두 차례 이상 하여야 하기 때문이다. 또한, 물결 구조를 이용하는 경우, 빛의 간섭을 이용하는 포토리소그래피 공정을 사용하는데, 이 방법으로는 수 cm2 이상의 기판에 균일한 물결 구조를 구현하는 것이 불가능하다고 알려져 있다.
두번째 방법의 경우는 렌즈 구조의 크기가 수십 마이크로미터 내지 수 밀리미터 사이의 범위 내이므로 디스플레이에서 사용하는 것에 한계가 있고, 준비 방법 때문에 대면적에 적용하는 것이 적합하지 않다. 또한, 상기 국제 특허 출원 공개 제2003/007663호에 기재된 렌즈 구조는 최소 평면 치수가 유기 발광 소자로부터 방출되는 가시광선의 최대 파장보다 큰, 수 마이크론 이상 크기의 렌즈 구조에 한정되어 있고, 국제 특허 출원 공개 제2001/33598호에 기재된 렌즈 구조는 그 크기가 한 단위의 유기 발광 소자보다 큰 경우에 한정되어 있다.
본 발명자들은 다공성 알루미늄 산화막 형성 공정을 이용하여 제조한 나노 크기의 연속된 반구형 오목부를 갖는 알루미늄 기판을 주형으로 사용하면 대면적의 투명 기재에 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 경제적으로 형성할 수 있다는 사실을 밝혀내었다. 또한, 이와 같은 방법에 의하여 제조된 투명 기재를 이용하여 유기 발광 소자에 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 형성할 수 있으며, 이 경우 유기 발광 소자의 유기물층에서 생성된 빛을 소자 밖으로 최대한 방출할 수 있다는 사실을 밝혀내었다.
이에 본 발명은 제1 주표면에 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 투명 기재, 상기 투명 기재를 기판 및/또는 전극에 부착함으로써 기판 및/또는 전극에 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 유기 발광 소자, 및 이들의 제조 방 법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부가 형성된 투명기재를 제공한다.
또한, 본 발명은
a) 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기판을 산용액에 담근 후 10-400 V의 산화전압을 가하여 알루미늄 기판의 일면 상에 알루미늄 산화막을 형성하되, 이 알루미늄 산화막에는 복수 개의 연속된 오목부가 형성되고, 상기 알루미늄 기판과 알루미늄 산화막의 계면에는 상기 알루미늄 산화막 상의 오목부의 곡면과 동일한 방향의 오목부가 형성되도록 하는 단계;
b) 상기 알루미늄 산화막이 형성된 기판으로부터 알루미늄 산화막을 제거하여 상기 알루미늄 기판의 일면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 오목부를 형성하는 단계,
c) 상기 복수 개의 연속된 반구형 오목부가 형성된 알루미늄 기판을 주형으로 하여 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계
를 포함하는 방법에 의하여 제조된, 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 투명 기재를 제공한다.
또한, 본 발명은 기판, 제1 전극, 유기물층 및 제2 전극을 순차적으로 적층된 형태로 포함하는 유기 발광 소자에 있어서, 상기 제1 전극과 접하는 않는 상기 기판의 하면, 상기 유기물층과 접하지 않는 상기 제2 전극의 상면 또는 이들 양 면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부가 구비된 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자를 제공한다.
또한, 본 발명은
a) 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기판을 산 용액에 담근 후 10-400 V의 산화전압을 가하여 알루미늄 기판의 일면 상에 알루미늄 산화막을 형성하되, 이 알루미늄 산화막에는 복수 개의 연속된 오목부가 형성되고, 상기 알루미늄 기판과 알루미늄 산화막의 계면에는 상기 알루미늄 산화막 상의 오목부의 곡면과 동일한 방향의 오목부가 형성되도록 하는 단계;
b) 상기 알루미늄 산화막이 형성된 기판으로부터 알루미늄 산화막을 제거하여 상기 알루미늄 기판의 일면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 오목부를 형성하는 단계; 및
c) 상기 복수 개의 연속된 반구형 오목부가 형성된 알루미늄 기판을 주형으로 하여 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계
를 포함하는 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 투명 기재의 제조 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은
a) 기판 상에 제1 전극, 유기물층 및 제2 전극을 형성하여 유기 발광 소자를 제조하는 단계;
b) 상기 유기 발광 소자에 있어서, 상기 제1 전극에 접하지 않는 기판의 하면, 상기 유기물층에 접하지 않는 제2 전극의 상면 또는 이들 양 면에 투명 기재를 부착시키는 단계;
c) 상기 b) 단계 전 또는 후에,
i) 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기판을 산 용액에 담근 후 10-400 V의 산화전압을 가하여 알루미늄 기판의 일면 상에 알루미늄 산화막을 형성하되, 이 알루미늄 산화막에는 복수 개의 연속된 오목부가 형성되고, 상기 알루미늄 기판과 알루미늄 산화막의 계면에는 상기 알루미늄 산화막 상의 오목부의 곡면과 동일한 방향의 오목부가 형성되도록 하는 단계;
ii) 상기 알루미늄 산화막이 형성된 기판으로부터 알루미늄 산화막을 제거하여 상기 알루미늄 기판의 일면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 오목부를 형성하는 단계; 및
iii) 상기 복수 개의 연속된 반구형 오목부가 형성된 알루미늄 기판을 주형으로 하여 상기 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계
를 포함하는 방법에 의하여 상기 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계
를 포함하는 유기 발광 소자의 제조 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은
a) 기판 상에 투명 기재를 부착하는 단계;
b) 상기 a) 단계 전 또는 후에,
i) 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기판을 산 용액에 담근 후 10-400 V의 산화전압을 가하여 알루미늄 기판의 일면 상에 알루미늄 산화막을 형성하되, 이 알루미늄 산화막에는 복수 개의 연속된 오목부가 형성되고, 상기 알루미늄 기판과 알루미늄 산화막의 계면에는 상기 알루미늄 산화막 상의 오목부의 곡면과 동일한 방향의 오목부가 형성되도록 하는 단계;
ii) 상기 알루미늄 산화막이 형성된 기판으로부터 알루미늄 산화막을 제거하여 상기 알루미늄 기판의 일면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 오목부를 형성하는 단계; 및
iii) 상기 복수 개의 연속된 반구형 오목부가 형성된 알루미늄 기판을 주형으로 하여 상기 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계
를 포함하는 방법에 의하여 상기 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계;
c) 연속된 반구형 볼록부가 형성된 투명 기재가 부착된 면과 반대되는 기판의 상면 상에 제1 전극, 유기물층 및 제2 전극을 형성하여 유기 발광 소자를 제조하는 단계; 및 임의로
d) 상기 유기 발광 소자 중 상기 유기물층과 접하지 않는 제2 전극의 상면에 투명 기재를 부착하는 단계; 및
e) 상기 d) 단계 전 또는 후에,
i) 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기판을 산 용액에 담근 후 10-400 V의 산화전압을 가하여 알루미늄 기판의 일면 상에 알루미늄 산화막을 형성하되, 이 알루미늄 산화막에는 복수 개의 연속된 오목부가 형성되고, 상기 알루미늄 기판과 알루미늄 산화막의 계면에는 상기 알루미늄 산화막 상의 오목부의 곡면과 동일한 방향의 오목부가 형성되도록 하는 단계;
ii) 상기 알루미늄 산화막이 형성된 기판으로부터 알루미늄 산화막을 제거하여 상기 알루미늄 기판의 일면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 오목부를 형성하는 단계; 및
iii) 상기 복수 개의 연속된 반구형 오목부가 형성된 알루미늄 기판을 주형으로 하여 상기 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계
를 포함하는 방법에 의하여 상기 제2 전극의 상면상의 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계
를 포함하는 유기 발광 소자의 제조 방법을 제공한다.
이하에서 본 발명을 상세히 설명한다.
나노 크기란 통상 나노미터 단위의 크기인 1-1,000 nm를 의미하나, 본원 명세서에서는 본원 발명에 의하여 알루미늄 기판 또는 투명 기재 상에 실질적으로 형성될 수 있는 오목부 또는 볼록부의 직경 범위인 25-1,000 nm를 의미한다.
또한, 본원 명세서에서 투명 기재의 제1 주표면이란 알루미늄 기재를 주형으로 볼록부가 형성되는 면을 말하는 것으로서, 소자가 부착되는 반대면을 의미한다.
본 발명에 따른 제1 주표면에 나노 크기의 연속된 볼록부가 형성된 투명 기재는 후술하는 본 발명의 방법에 의하여만 제조될 수 있는 신규한 구조의 것으로서, 이는 평면 디스플레이 소자 분야에서 소자 밖으로 빛을 더 많이 방출하기 위해 전반사 조건을 완화시키기 위한 용도로 사용될 수 있다. 예컨대, 본 발명에 따른 투명 기재를 유기 발광 소자에 적용하는 경우, 하기와 같은 작용 원리가 적용된다.
기판, 제1 전극, 유기물층 및 제2 전극을 순차적으로 적층된 형태로 포함하는 유기 발광 소자에 있어서, 본 발명에 따른 제1 주표면에 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부가 형성된 투명 기재는 제1 전극과 접하지 않는 기판의 하면 및/또는 유기물층과 접하지 않는 제2 전극의 상면에 배치될 수 있다. 여기서 주목할 점은, 본원 발명에 따른 반구형 볼록부는 소자가 형성된 내부가 아닌 바깥쪽, 즉 기판의 하면 및/또는 제2 전극의 상면에 구비되도록 하는 것이 바람직하다는 점이다. 이것은, 유기 발광 소자가 무기 전계 발광 소자 등 다른 발광 소자와 달리 매우 얇은 두께로 형성되어야 하므로, 소자 내부에 비평탄 구조가 형성될 경우 이것이 소자의 형성에 영향을 미쳐 소자의 작동에 악영향을 미칠 수 있기 때문이다.
도 4에 예시되어 있는 바와 같이, 표면이 평탄 구조인 유기 발광 소자에서는 빛이 전반사에 의하여 소자 안에 갖힐 수 있으나, 표면에 나노 크기의 연속된 볼록부를 갖는 유기 발광 소자에서는 빛이 상기 투명 기재에서 몇 번, 바람직하게는 한두번의 반사만 거치면 소자 밖으로 방출될 수 있다. 이와 같은 원리에 의하여 나노 크기의 연속된 볼록부가 구비된 표면을 갖는 본 발명의 유기 발광 소자는 더 많은 빛을 소자 밖으로 방출시킬 수 있다.
또한, 본 발명에 따라 유기 발광 소자의 표면에 구비된 반구형 볼록부는 나노 단위의 크기로서 이는 빛의 파장과 유사하므로, 유기물층으로부터 방출되는 빛과의 상호작용에 의하여 단순한 렌즈 효과 이상의 효과를 나타낼 수 있다. 이와 같은 점에서 본 발명의 나노 크기의 반구형 볼록부는 종래기술에 기재된 마이크로 크기의 렌즈 구조와 상이하다(국제 특허 출원 공개 제2003/7663호). 구체적으로 설명하면 다음과 같다.
본 발명에 있어서는 유기 발광 소자의 기판 또는 전극에 구비된 반구형 볼록부가 나노 크기이기 때문에, 소자의 유기물층으로부터 빛의 방출시 빛의 파동성에 의하여 유기 발광 소자의 휘도를 증가시킬 수 있다. 예컨대, 상기 반구형 볼록부의 직경이 가시광선의 파장과 같거나 이보다 짧은 경우, 이 반구형 볼록부 구조는 빛의 난반사나 산란 현상에 의해서 빛의 경로를 바꾸어 준다. 그 결과 이 반구형 볼록부는 평탄 구조에 비해 전반사 조건을 완화시켜 유기 발광 소자 밖으로 더 많은 빛이 방출하게 할 수 있다. 이와 같은 효과는 반구형 볼록부의 직경이 가시광선의 반파장에서 파장 사이의 값을 가지는 경우 더욱 커질 수 있다.
한편, 본 발명은 제1 주표면에 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 투명 기재를 다공성 알루미늄 산화막 형성 공정을 이용하여 제조하는 것을 특징으로 한다. 상기 다공성 알루미늄 산화막 형성 공정은 본 발명과 다른 기술 분야에서 공지된 기술이나, 이를 나노 크기의 볼록부를 갖는 투명 기재의 제조에 사용한 예가 없다. 본 발명자들은 상기 공정을 나노 크기의 볼록부를 갖는 투명 기재의 제조에 사용함으로써 이를 대면적 및 경제적으로 제조할 수 있고, 이에 의하여 상기 비평탄 구조의 투명 기재를 대면적의 유기 발광 소자 등의 평판 디스플레이 소자에 경제적으로 적용할 수 있다는 사실을 밝혀내었다.
본 발명에 있어서는 전술한 효과를 달성 하기 위하여, 본 발명의 유기 발광 소자의 기판 또는 전극 상에 구비된 반구형 볼록부는 직경이 가시광선의 반파장 내지 파장의 값, 즉 200-800 nm 의 값을 가지는 것이 더욱 바람직하다. 또한, 상기 반구형 볼록부는 균일하게 분포되어 있는 것이 바람직하다. 본 발명에 있어서, 상기 나노 크기의 연속된 볼록부가 구비된 표면은 도 7에 예시되어 있다.
다공성 알루미늄 산화막 형성 공정에 대한 자세한 설명은 예컨대 문헌 [A. P. Li et al. J. Appl. Phys., 84, 6023 (1998)]에 기재되어 있다. 간단히 설명하면 다음과 같다. 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기판을 적절한 산 용액, 예컨대 황산, 인산, 옥살산, 크롬산 등과 같은 산용액에 담근 후, 적절한 산화전압, 예컨대 10-400 V의 전압을 인가하면, 상기 알루미늄 기판에 직경이 약 25-1,000 nm, 바람직하게는 200-800 nm이고 두께가 수백 nm 내지 수 ㎛인 오목부가 균일하게 형성된 산화막을 형성할 수 있다. 상기 오목부의 두께는 실험시간에 비례한다. 이 때, 상기 산화막과 알루미늄 기판의 계면에는 상기 산화막 상의 오목부의 곡면과 동일한 방향의 오목부가 형성된다.
상기 방법에 의한 다공성 알루미늄 산화막의 형성 과정은 도 5에 예시되어 있다. 도 5의 (a), (b), (c) 및 (d)는 다공성 알루미늄 산화막 형성 과정에서 시간에 따라 형성되는 산화막의 형태 변화를 나타낸 것이다. 초기에는 알루미늄 기판 상(502)에 얇고 균일한 산화막(501)이 형성된다(a). 시간이 지남에 따라 산화막의 용적이 팽창되면서 산화막의 표면이 불균일하게 된다(b). 이와 같이 산화막의 표면이 불균일하게 되면, 전류 밀도도 역시 불균일하게 된다. 즉, 산화막의 표면 중 함몰부에서는 전류 밀도가 증가하고 융기부에서는 전류 밀도가 감소한다. 이어서, 전기장의 작용 및 산용액의 전해질 작용으로 인하여 전류 밀도가 큰 함몰부에는 미세 오목부가 형성되고, 어느 정도 시간이 지나면 상기 미세 오목부의 직경 증가는 정지한다(c). 그리고, 오목부의 수는 일정하게 유지되면서 이 오목부가 형성된 표면의 수직 방향으로 두께가 빠르게 증가한다(d). 이 때 상기 오목부의 두께의 증가로 인하여, 알루미늄 산화막(501)과 알루미늄 기판(502)의 계면에는 상기 산화막 상의 오목부의 곡면과 같은 방향의 오목부가 형성된다(도 5의 (c) 및 (d)).
상기와 같은 방법에 의하여 알루미늄 기판에 다공성 산화막을 형성한 후, 알루미늄 기판으로부터 다공성 산화막을 제거함으로써 도 5의 (e)와 같은 복수 개의 연속된 반구형 오목부가 형성된 기판을 제조할 수 있다. 산화막 제거 방법으로는 화학적 식각법, 전기화학적 식각법 또는 전기적 충격법 등을 이용할 수 있으나, 이들에만 한정되는 것은 아니다.
상기 산화막 제거 방법 중 화학적 식각법이란 산용액을 이용하여 산화막을 에칭하는 방법이고, 여기서 산용액으로서는 예컨대 인산과 크롬산의 혼합용액 등을 이용할 수 있다. 전기화학적 식각법이란 산화막이 형성된 기판을 전극으로 이용하고 산용액 하에서 전기화학 반응을 통하여 산화막을 제거하는 방법이다. 여기서 산용액으로는 예컨대 에탄올과 과염소산(HClO4)의 혼합용액 등을 이용할 수 있다. 전기적 충격법이란 전기화학적으로 전압을 조절하여 상기 기판에 전기적 충격을 가함 으로써 알루미늄층으로부터 산화막을 박리하는 방법이다.
상기의 방법에 있어서, 알루미늄 기판은 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어져 있기만 하면 기판의 나머지 재료에 크게 한정되지 않는다. 예컨대, 본 발명에서는 상기 기판으로서 알루미늄만으로 구성된 알루미늄 기판을 사용할 수도 있고, 유리 기판과 같은 다른 기재 상에 알루미늄층이 적층된 형태의 기판을 사용할 수도 있다.
이어서, 상기 나노 크기의 연속된 반구형 오목부가 형성된 알루미늄 기판을 주형으로 사용함으로써, 투명 기재에 상기 나노 크기의 반구형 오목부의 역 구조인 나노 크기의 반구형 볼록부를 형성할 수 있다. 이를 위한 방법으로는 당 기술 분야에 알려져 있는 방법을 이용할 수 있으며, 특별한 방법에 한정되지 않는다.
상기 투명 기재의 재료로는 알루미늄 기판의 나노 크기의 반구형 오목부의 형상을 유지하면서 표면을 평탄화시켜줄 수 있는 복제 몰딩(replica molding) 물질로 사용될 수 있는 것으로서, 대부분의 고분자 물질이 사용될 수 있다. 하지만, 본 발명의 유기 발광 소자에 적용되는 나노 크기의 반구형 볼록부를 갖는 투명 기재는 가시광선을 투과시켜야 하기 때문에, 상기 투명 기재의 재료로는 나노 크기의 반구형 볼록부가 형성된 후에 가시광선의 투과율이 60% 이상이 되는 고분자 물질을 사용하는 것이 바람직하다. 상기의 조건을 만족하는 물질로서는 PDMS(Poly(dimethylsiloxane))[T. W. Odom et al. Langmuir, 18, 5314 (2002)]나 PMMA (polymethylmethacrylate)[H. Tan et al. J. Vac. Sci. Technol. B, 16, 3926 (1998)]를 들 수 있으나 이들에만 한정되는 것은 아니다.
상기와 같은 재료의 투명 기재에 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 형성하기 위한 하나의 방법으로는 나노-임프린트 기법(Nano-imprint technique)이 있다.
나노-임프린트 기법이란 나노 크기의 구조를 가진 기판을 주형으로 사용하여 이의 역구조를 가진 필름을 만들 수 있는 방법이다. 즉, 나노미터 크기의 구조를 가진 기판 위에 상기의 구조를 유지시키면서 표면을 평탄화시켜줄 수 있는 물질, 예컨대 PDMS나 PMMA로 필름을 형성시킨다. 이와 같은 필름은 상기와 같은 재료의 용융물을 주형 기판 위에 붓거나 스핀 코팅하는 등의 방법에 의하여 형성될 수 있다. 상기 필름에 기포가 생기는 경우, 상기 필름을 진공하에서 경화함으로써 기포를 제거할 수 있다. 이어서, 상기의 필름을 열이나 자외선을 이용하여 경화시킨 후, 주형으로 쓰인 기판을 떼어 냄으로써 주형에 있던 나노 구조의 역구조를 가진 필름을 만들 수 있다.
상기 방법에서는 주형과 주형의 역구조를 가진 투명 기재 필름 사이의 결합을 약화시키는 것이 나노미터 크기의 구조를 전이 시키는데 바람직하다. 이를 위하여 주형 기판을 이의 표면 에너지를 감소시켜줄 수 있는 물질을 포함한 용액에 침지(dipping)시키거나, 표면 에너지를 감소시켜 줄 수 있는 물질의 증기에 노출시킨 후 세척함으로써 주형 기판에 박리층(release layer)을 형성할 수 있다. 상기 주형 기판의 표면 에너지를 감소시켜줄 수 있는 물질로는 트리데카플루오로-1,1,2,2-테트라히드로옥틸트리클로로실란 등을 들 수 있다. 그러나, 이들 방법에만 한정되지 않고, 상기 박리층에 의하여 얻을 수 있는 효과와 동일한 효과를 달성하기 위하여 당 기술 분야에 알려져 있는 방법을 이용할 수 있다.
상기 나노-임프린트 기법에서 주형 기판으로 직접 전술한 나노 크기의 연속된 반구형 오목부를 갖는 알루미늄 기판을 사용할 수도 있으나, 상기 알루미늄 기판을 주형으로 하여 나노-임프린트 (nano-imprint) 기법을 2회 이상 반복하여 제조한 나노 크기의 연속된 반구형 오목부를 갖는 폴리머 주형을 사용할 수도 있다. 이 때 상기 폴리머 주형의 물질로는 단단한 고분자 재료가 바람직하며, 그 예로써 폴리우레탄을 들 수 있다. 상기 폴리머 주형의 경도를 보강하고 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 가지는 투명 기재의 제조시 폴리머 주형과 투명 기재의 분리를 원활하게 하기 위하여, 상기 폴리머 주형 위에 폴리스티렌이나 폴리카보네이트 등을 이용한 내스크래치용 박막, 또는 금속 박막을 형성시킬 수도 있다. 상기 알루미늄 또는 폴리머 주형은 간단한 세척 과정을 통하여 10회 이상 사용할 수 있다.
투명 기재에 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 형성하기 위한 또 하나의 방법으로는 나노 크기의 연속된 반구형 오목부를 갖는 알루미늄 주형을 이용하여 투명 기재 위에 적당한 압력을 가하면서 자외선이나 열에 의하여 경화시킴으로써 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 방법을 이용할 수 있다. 이와 같은 방법에서는 상기 주형을 롤러(roller)에 부착시키거나 롤러 위에 나노 크기의 연속된 반구형 오목부를 형성시킨 후 롤러 프로세스를 이용하여 투명 기재에 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 형성할 수도 있다[H. Tan et al. J. Vac. Sci. Technol. B, 16, 3926 (1998)].
본 발명에서 전술한 바와 같이 제조된 투명 기재는 전반사 조건을 완화하는 것이 요구되는 소자에 적용될 수 있다. 최근 평면 디스플레이 소자 분야에서 전반사 조건을 완화하는 것이 요구되나, 본 발명의 투명기재의 용도가 이에만 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 하나의 실시 상태에 있어서, 본 발명에 따른 투명 기재는 유기 발광 소자에 적용될 수 있다.
본 발명에 따른 투명 기재를 유기 발광 소자의 투명 기판 및/또는 투명 전극에 부착시키되, 투명 기재를 기판 또는 전극에 부착하기 전 또는 후에 전술한 방법에 의하여 상기 투명 기재에 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 형성시킴으로써, 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 유기 발광 소자를 제조할 수 있다. 상기 투명 기재를 투명 기판 또는 투명 전극에 부착하는 과정 및 투명 기재에 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 과정은 유기 발광 소자를 제작한 후에 수행하여도 좋고, 유기 발광 소자 제작 전에 수행하여도 좋다.
상기 투명 기재를 기판 또는 전극에 부착시키는 방법은 특별히 한정되지 않으며, 당 기술 분야에 알려져 있는 방법을 이용할 수 있다.
투명 기재를 유기 발광 소자의 기판 또는 전극에 부착하는 방법의 하나의 예로는 산소 플라즈마와 같은 방법을 이용하여 기판 또는 전극의 표면을 활성화시킨 후 열 또는 자외선에 의하여 기판 또는 전극에 투명 기재를 부착시켜 기판 또는 전극과 투명 기재 사이의 공기 층을 제거하는 방법이 있다.
투명 기재를 유기 발광 소자의 기판 또는 전극에 부착하는 방법의 또 하나의 예로는, 투명 기재와 기판 또는 전극 사이의 결합력을 높이기 위해 기판 또는 전극 상에 자가결합 단일층(self-assembled monolayer, SAM)를 형성하는 방법이 있다. 그 한 예로, 유리 기판과 PDMS 기재 사이의 결합력을 높이기 위해, 5-헥세닐 트리클로로실란(5-hexenyltrichlorosilane)을 톨루엔과 같은 용매에 녹인 후, 유리기판을 상기 용액에 침지시킴으로써 유리기판 상에 SAM을 형성할 수 있다.
투명 기재를 기판 또는 전극에 부착하는 또 하나의 방법으로는 기판 또는 전극 위에 투명 기재 재료의 용융물을 붓거나 스핀 코팅하는 등의 방법에 의하여 폴리머 필름을 형성하는 방법이 있다.
본 발명에 있어서 투명 기재를 투명 기판에 부착하는 경우, 투명 기판으로는 기계적, 열적 안정성을 가지면서 수분과 산소에 대한 투과성이 낮은 물질을 사용하는 것이 바람직하다. 상기 물질로는 유리, 석영, 그리고 고분자와 수분과 산소에 배리어(barrier) 특성이 좋은 금속 산화물의 적층 구조인 물질 등을 사용하는 것이 바람직하나, 이들에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 유기 발광 소자는 전술한 방법에 의하여 유기 발광 소자의 기판 및/또는 전극 표면에 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 것을 제외하고는, 당 기술 분야에 알려져 있는 방법에 의하여 제조될 수 있으며, 당 기술 분야에 알려져 있는 구조를 가질 수 있다.
본 발명의 하나의 실시 상태에 따른 유기 발광 소자는 도 2에 예시된 구조를 가질 수 있다. 도 2의 유기 발광 소자는 스퍼터링(sputtering)이나 전자빔 증발(e-beam evaporation)과 같은 PVD(physical vapor deposition) 방법을 이용하여, 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 투명 기재(208)가 부착된 투명기판(201) 상에 금속 또는 전도성을 가지는 금속 산화물 또는 이들의 합금을 증착시켜 양극을 형성 하고(202), 그 위에 정공주입층(203), 정공전달층(204), 발광층(205), 전자전달층(206)을 포함하는 유기물층을 형성한 후, 그 위에 음극으로 사용할 수 있는 물질을 증착시키므로써(207) 제조될 수 있다.
이와 같은 방법 외에도, 기판 상에 음극 물질부터 유기물층, 양극 물질을 차례로 증착시켜 유기 발광 소자를 만들 수도 있다(국제 특허 출원 공개 제2003/012890호). 상기 유기물층은 정공 주입층, 정공 전달층, 발광층 및 전자 전달층 등이 포함하는 다층 구조일 수도 있으나, 이에 한정되지 않고 단층 구조일 수도 있다. 또한, 상기 유기물층은 다양한 고분자 소재를 사용하여 증착법이 아닌 솔벤트 프로세스(solvent process), 예컨대 스핀 코팅, 스크린 프린팅 또는 잉크젯 방법에 의하여 더 적은 수의 층으로 제조할 수 있다.
상기 양극 물질로는 통상 유기물층으로 정공주입이 원활할 수 있도록 일함수가 큰 물질이 바람직하다. 본 발명에서 사용될 수 있는 양극 물질의 구체적인 예로는 바나듐, 크롬, 구리, 아연, 금과 같은 금속 또는 이들의 합금; 아연산화물, 인듐산화물, 인듐주석 산화물(ITO), 인듐아연 산화물(IZO)과 같은 금속 산화물; ZnO:Al 또는 SnO2:Sb와 같은 금속과 산화물의 조합; 폴리(3-메틸티오펜), 폴리[3,4-(에틸렌-1,2-디옥시)티오펜](PEDT), 폴리피롤 및 폴리아닐린과 같은 전도성 고분자 등이 있으나, 이들에만 한정되는 것은 아니다. 여기서, 유기 발광 소자의 양극 쪽으로 빛을 방출하게 하기 위해서는 양극 물질로서 투명도가 높은 물질(>50%)을 사용하는 것이 바람직하며, 특히 아연산화물, 인듐산화물, 인듐주석 산화물(ITO), 인듐아연 산화물(IZO)과 같은 금속 산화물, 또는 얇은 금속 박막 등의 물질이 바람직 하다. 그리고, 유기 발광 소자의 음극 쪽으로 빛을 방출하게 하기 위해서는 양극 물질로서 반사도가 높은 물질(>50%)을 사용하는 것이 바람직하며, Ag, Al, Ni, Cr, Au, 또는 이들을 포함하는 합금 등의 물질이 더욱 바람직하다.
상기 음극 물질로는 통상 유기물층으로 전자 주입이 용이하도록 일함수가 작은 물질인 것이 바람직하다. 음극 물질의 구체적인 예로는 마그네슘, 칼슘, 나트륨, 칼륨, 타이타늄, 인듐, 이트륨, 리튬, 가돌리늄, 알루미늄, 은, 주석 및 납과 같은 금속 또는 이들의 합금; LiF/Al 또는 LiO2/Al과 같은 다층 구조 물질 등이 있으나, 이들에만 한정되는 것은 아니다. 여기서, 유기 발광 소자의 음극 쪽으로 빛을 방출하게 하기 위해서는 음극 물질로서 투명도가 높은 물질(>50%)을 사용하는 것이 바람직하며, 특히 Mg와 Ag의 혼합물 또는 Al을 투명성을 가지도록 박막으로 만든 후 인듐 주석 산화물 또는 인듐 아연 산화물 등의 투명한 전도성 물질을 증착해서 제조한 물질을 사용하는 것이 더욱 바람직하다.
정공 주입 물질로는 낮은 전압에서 양극으로부터 정공을 잘 주입받을 수 있는 물질로서, 정공 주입 물질의 HOMO(highest occupied molecular orbital)가 양극 물질의 일함수와 주변 유기물층의 HOMO 사이인 것이 바람직하다. 정공 주입 물질의 구체적인 예로는 금속 포피린(porphyrine), 올리고티오펜, 아릴아민 계열의 유기물, 헥사니트릴 헥사아자트리페닐렌, 퀴나크리돈(quinacridone) 계열의 유기물, 페릴렌(perylene) 계열의 유기물, 안트라퀴논 및 폴리아닐린과 폴리티오펜 계열의 전도성 고분자 또는 도판트(dopant)와 같은 전도성 고분자 등이 있으나, 이들에만 한정되는 것은 아니다.
정공 전달 물질로는 양극이나 정공 주입층으로부터 정공을 전달 받아 발광층으로 옮겨줄 수 있는 물질로 정공에 대한 이동성이 큰 물질이 적합하다. 구체적인 예로는 아릴아민 계열의 유기물, 전도성 고분자, 및 공액 부분과 비공액 부분이 함께 있는 블록 공중합체 등이 있으나, 이들에만 한정되는 것은 아니다.
발광 물질로는 정공전달층과 전자전달층으로부터 정공과 전자를 각각 전달받아 결합시킴으로써 가시광선 영역의 빛을 낼 수 있는 물질로서, 형광이나 인광에 대한 양자효율이 좋은 물질이 바람직하다. 구체적인 예로는 8-히드록시-퀴놀린 알루미늄 착물 (Alq3); 카르바졸 계열 화합물; 이량체화 스티릴(dimerized styryl) 화합물; BAlq; 10-히드록시벤조 퀴놀린-금속 화합물; 벤족사졸, 벤즈티아졸 및 벤즈이미다졸 계열의 화합물; 폴리(p-페닐렌비닐렌) 계열의 고분자; 폴리 페닐렌 비닐렌 (PPV) 계열의 고분자; 스피로(spiro) 화합물; 폴리플루오렌, 루브렌 등이 있으나, 이들에만 한정되는 것은 아니다.
전자 전달 물질로는 음극으로부터 전자를 잘 주입 받아 발광층으로 옮겨줄 수 있는 물질로서, 전자에 대한 이동성이 큰 물질이 적합하다. 구체적인 예로는 8-히드록시퀴놀린의 Al 착물; Alq3를 포함한 착물; 유기 라디칼 화합물; 히드록시플라본-금속 착물 등이 있으나, 이들에만 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 유기 발광 소자는 사용되는 재료에 따라 전면 발광형, 후면 발광형 또는 양면 발광형일 수 있다.
실시예
실시예 1
유기 발광 소자 제조
ITO(인듐주석산화물)가 1000 Å의 두께로 박막 코팅된 유리 기판 (corning 7059 glass)을 분산제를 녹인 증류수에 넣고 초음파로 세척하였다. 세제는 Fischer Co.의 제품을 사용하였으며, 증류수는 Millipore Co. 제품의 필터(Filter)로 2 차 걸러진 증류수를 사용하였다. ITO를 30 분간 세척한 후, 증류수로 2 회 반복하여 초음파 세척을 10 분간 진행하였다. 증류수 세척이 끝난 후 이소프로필알콜, 아세톤, 메탄올 용제 순서로 초음파 세척을 하고 건조시켰다.
상기 ITO 전극 위에 헥사니트릴 헥사아자트리페닐렌(500 Å), 4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]비페닐(NPB)(400 Å), Alq3(300 Å) 및 하기 화학식 1로 표시되는 화합물(200 Å)을 순차적으로 열 진공 증착하여 정공 주입층, 정공 전달층, 발광층, 전자 전달층을 차례로 형성시켰다.
[화학식 1]
상기 전자 전달층 위에 순차적으로 12 Å의 두께의 리튬 플루오라이드(LiF)와 2000 Å의 두께의 알루미늄을 증착하여 음극을 형성하여, 유기 발광 소자를 제 조하였다.
상기의 과정에서 유기물의 증착속도는 0.4-0.7 Å/sec를 유지하였고, 음극의 리튬플루오라이드는 0.3 Å/sec, 알루미늄은 2 Å/sec의 증착 속도를 유지하였으며, 증착시 진공도는 2 x 10-7- 5 x 10-8 torr를 유지하였다.
나노 크기의 연속된 반구형 오목부를 갖는 알루미늄 주형 제조
알루미늄 기판을 인산 용액에 담근 후 196 V 산화전압을 인가하여, 알루미늄 기판에 직경이 약 200-600 nm인 균일한 오목부가 마이크론 두께로 형성된 산화막을 형성하였다. 이어서, 인산과 크롬산의 혼합 용액을 이용한 화학적 식각법으로 상기 알루미늄 기판으로부터 산화막을 제거하여 나노 크기의 연속된 반구형 오목부를 갖는 알루미늄 기판을 제조하였다.
상기의 알루미늄 기판을 산소 플라즈마 처리를 한 후, 트리데카플루오로-1,1,2,2-테트라히드로옥틸트리클로로실란 증기에 노출시켰다. 이어서, 상기 알루미늄 기판을 톨루엔을 이용하여 세척함으로써 상기 알루미늄 기판 위에 트리데카플루오로- 1,1,2,2-테트라히드로옥틸트리클로로실란 단일층의 박리층을 형성하였다.
나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 투명 기재의 제조 및 유기 발광 소자에의 적용
상기의 방법으로 준비된 알루미늄 기판 위에 PDMS와 경화제(Sylgard 184, Dow-Corning)의 10:1 혼합액을 붓고, 3000rpm으로 회전시킴으로써 PDMS막을 형성한 후, PDMS막으로부터 알루미늄 기판을 제거하였다.
상기의 방법으로 준비된 유기발광 소자 중, ITO 전극과 접하지 않는 유리 기 판의 하면에 산소 플라즈마 처리하여 유리 표면을 활성화 시킨다. 이어서, 상기 방법으로 처리된 유기발광소자를 5-헥세닐 트리클로로실란이 녹아있는 톨루엔 용액에 30분 동안 침지시킴으로써, 5-헥세닐 트리클로로실란으로 이루어진 자가결합 단일막(self- assembled monolayer)를 유리기판 위에 형성하였다.
상기의 PDMS 막 위에, 준비된 유기발광소자의 5-헥세닐 트리클로로실란으로 표면 처리된 유리 기판 면을 접촉시켰다. 이어서, 진공 하에 65 ℃에서 경화(curing)함으로써 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 유기 발광 소자를 제조하였다. 유기발광소자에 구비된 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부 구조는 도 6과 같다.
발광 실험 결과
상기와 같이 제작된 소자에 6 V의 순방향 전계를 가하였을 때, 3200 nit에 해당하는 Alq3로부터의 녹색 발광이 관측되었다.
비교예 1
유기 발광 소자의 투명 기판에 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 PDMS 필름을 부착하지 않은 것을 제외하고는, 실시예 1과 같은 방법으로 유기 발광 소자를 제조하였다.
나노 크기의 반구형 볼록부를 갖지 않는 평평한 유리 기판 위에 형성된 상기 소자에 순방향 전계를 가하였을 때, 동일한 6 V에서 2300 nit에 해당하는 Alq3로부터의 녹색 발광이 관찰되었다.
비교예 2
유기 발광 소자의 투명 기판에 나노 크기의 반구형 볼록부를 갖는 PDMS 필름 대신 평탄구조의 PDMS 필름을 부착한 것을 제외하고는, 실시예 1과 같은 방법으로 유기 발광 소자를 제조하였다.
나노크기의 반구형 볼록부를 가지지 않는 평평한 유리 기판 위에 형성된 상기 소자에 순방향 전계를 가하였을 때, 동일한 6V에서 2100 nit에 해당하는 Alq3로부터의 녹색 발광이 관찰되었다.
상기 실시예 1 및 비교예 1, 2의 결과를 통하여 동일한 유기 물질로 이루어진 유기 발광 소자에 있어서, 나노크기의 연속된 볼록부를 갖는 소자가 평평한 표면을 갖는 유기 발광 소자보다 더 많은 빛을 발광한다는 것을 알 수 있다.
본 발명의 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 투명 기재는 유기 발광 소자와 같은 평면 디스플레이 분야에서 전반사 조건을 완화하기 위한 용도로 사용될 수 있다. 본 발명에 따른 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 투명 기재를 적용한 비평탄 구조를 갖는 유기 발광 소자는 평탄구조의 유기 발광 소자에 비하여 유기물층에서 발생하는 빛을 유기 발광 소자 밖으로 최대한 방출시킬 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 나노 크기의 연속된 반구형 볼록부의 형성 방법은 다공성 알루미늄 산화막 형성 공정을 이용하여 제조한 나노 크기의 연속된 반구형 오목부를 갖는 알루미늄 기판을 주형으로 이용하는 것으로서, 대면적에 경제적으로 적용할 수 있으므로, 본 발명의 유기 발광 소자는 대면적의 용도에 경제적으로 사용 될 수 있다.
Claims (18)
- 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부가 형성된 투명기재.
- 제1항에 있어서, 상기 투명기재는a) 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기판을 산용액에 담근 후 10-400 V의 산화전압을 가하여 알루미늄 기판의 일면 상에 알루미늄 산화막을 형성하되, 이 알루미늄 산화막에는 복수 개의 연속된 오목부가 형성되고, 상기 알루미늄 기판과 알루미늄 산화막의 계면에는 상기 알루미늄 산화막 상의 오목부의 곡면과 동일한 방향의 오목부가 형성되도록 하는 단계;b) 상기 알루미늄 산화막이 형성된 기판으로부터 알루미늄 산화막을 제거하여 상기 알루미늄 기판의 일면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 오목부를 형성하는 단계; 및c) 상기 복수 개의 연속된 반구형 오목부가 형성된 알루미늄 기판을 주형으로 하여 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계를 포함하는 방법에 의하여 형성된 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 것인 투명 기재.
- 제1항에 있어서, 상기 투명 기재는 가시광선 투과율이 60% 이상인 고분자 물 질로 이루어진 것인 투명 기재.
- 제1항에 있어서, 폴리(디메틸실록산)(PDMS) 및 폴리메틸메타크릴레이트 (PMMA)로 이루어진 군에서 선택되는 물질로 이루어진 것인 투명 기재.
- 제1항에 있어서, 상기 투명 기재는 전반사 조건을 완화하는 것이 요구되는 소자에 적용되기 위한 것인 투명 기재.
- 제5항에 있어서, 상기 소자는 유기 발광 소자인 것인 투명 기재.
- 기판, 제1 전극, 유기물층 및 제2 전극을 순차적으로 적층된 형태로 포함하는 유기 발광 소자에 있어서, 상기 제1 전극과 접하는 않는 상기 기판의 하면, 상기 유기물층과 접하지 않는 상기 제2 전극의 상면 또는 이들 양 면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부가 구비된 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제7항에 있어서, 상기 유기물층은 정공주입층, 정공전달층, 발광층 및 전자전달층을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제7항에 있어서, 상기 제1 전극과 접하는 않는 상기 기판의 하면, 상기 유기물층과 접하지 않는 상기 제2 전극의 상면, 또는 이들 양 면에, 제1 주표면에 직경이 25-1,000nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부가 형성된 투명기재가 부착되어 있는 것인 유기 발광 소자.
- 제9항에 있어서, 상기 제1 주표면에 직경이 25-1,000nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부가 형성된 투명기재는a) 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기판을 산용액에 담근 후 10-400 V의 산화전압을 가하여 알루미늄 기판의 일면 상에 알루미늄 산화막을 형성하되, 이 알루미늄 산화막에는 복수 개의 연속된 오목부가 형성되고, 상기 알루미늄 기판과 알루미늄 산화막의 계면에는 상기 알루미늄 산화막 상의 오목부의 곡면과 동일한 방향의 오목부가 형성되도록 하는 단계;b) 상기 알루미늄 산화막이 형성된 기판으로부터 알루미늄 산화막을 제거하여 상기 알루미늄 기판의 일면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 오목부를 형성하는 단계; 및c) 상기 복수 개의 연속된 반구형 오목부가 형성된 알루미늄 기판을 주형으로 하여 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계를 포함하는 방법에 의하여 형성된 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 것인 유기 발광 소자.
- 제9항에 있어서, 상기 투명 기재는 가시광선 투과율이 60% 이상인 고분자 물질로 이루어진 것인 유기 발광 소자.
- 제11항에 있어서, 상기 투명 기재는 PDMS(폴리(디메틸실록산)) 및 PMMA(폴리메틸메타크릴레이트)로 이루어진 군에서 선택되는 물질로 이루어진 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- a) 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기판을 산 용액에 담근 후 10-400 V의 산화전압을 가하여 알루미늄 기판의 일면 상에 알루미늄 산화막을 형성하되, 이 알루미늄 산화막에는 복수 개의 연속된 오목부가 형성되고, 상기 알루미늄 기판과 알루미늄 산화막의 계면에는 상기 알루미늄 산화막 상의 오목부의 곡면과 동일한 방향의 오목부가 형성되도록 하는 단계;b) 상기 알루미늄 산화막이 형성된 기판으로부터 알루미늄 산화막을 제거하여 상기 알루미늄 기판의 일면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 오목부를 형성하는 단계; 및c) 상기 복수 개의 연속된 반구형 오목부가 형성된 알루미늄 기판을 주형으로 하여 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계를 포함하는 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 갖는 투명 기재의 제조 방법.
- a) 기판 상에 제1 전극, 유기물층 및 제2 전극을 형성하여 유기 발광 소자를 제조하는 단계;b) 상기 유기 발광 소자에 있어서, 상기 제1 전극에 접하지 않는 기판의 하면, 상기 유기물층에 접하지 않는 제2 전극의 상면 또는 이들 양 면에 투명 기재를 부착시키는 단계;c) 상기 b) 단계 전 또는 후에,i) 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기판을 산 용액에 담근 후 10-400 V의 산화전압을 가하여 알루미늄 기판의 일면 상에 알루미늄 산화막을 형성하되, 이 알루미늄 산화막에는 복수 개의 연속된 오목부가 형성되고, 상기 알루미늄 기판과 알루미늄 산화막의 계면에는 상기 알루미늄 산화막 상의 오목부의 곡면과 동일한 방향의 오목부가 형성되도록 하는 단계;ii) 상기 알루미늄 산화막이 형성된 기판으로부터 알루미늄 산화막을 제거하여 상기 알루미늄 기판의 일면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 오목부를 형성하는 단계; 및iii) 상기 복수 개의 연속된 반구형 오목부가 형성된 알루미늄 기판을 주형으로 하여 상기 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계를 포함하는 방법에 의하여 상기 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계를 포함하는 유기 발광 소자의 제조 방법.
- a) 기판 상에 투명 기재를 부착하는 단계;b) 상기 a) 단계 전 또는 후에,i) 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기판을 산 용액에 담근 후 10-400 V의 산화전압을 가하여 알루미늄 기판의 일면 상에 알루미늄 산화막을 형성하되, 이 알루미늄 산화막에는 복수 개의 연속된 오목부가 형성되고, 상기 알루미늄 기판과 알루미늄 산화막의 계면에는 상기 알루미늄 산화막 상의 오목부의 곡면과 동일한 방향의 오목부가 형성되도록 하는 단계;ii) 상기 알루미늄 산화막이 형성된 기판으로부터 알루미늄 산화막을 제거하여 상기 알루미늄 기판의 일면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 오목부를 형성하는 단계; 및iii) 상기 복수 개의 연속된 반구형 오목부가 형성된 알루미늄 기판을 주형으로 하여 상기 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계를 포함하는 방법에 의하여 상기 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계; 및c) 연속된 반구형 볼록부가 형성된 투명 기재가 부착된 면과 반대되는 기판 의 상면 상에 제1 전극, 유기물층 및 제2 전극을 형성하여 유기 발광 소자를 제조하는 단계를 포함하는 유기 발광 소자의 제조 방법.
- 제15항에 있어서, 추가로d) 상기 유기 발광 소자 중 상기 유기물층과 접하지 않는 제2 전극의 상면에 투명 기재를 부착하는 단계; 및e) 상기 d) 단계 전 또는 후에,i) 적어도 일면이 알루미늄으로 이루어진 알루미늄 기판을 산 용액에 담근 후 10-400 V의 산화전압을 가하여 알루미늄 기판의 일면 상에 알루미늄 산화막을 형성하되, 이 알루미늄 산화막에는 복수 개의 연속된 오목부가 형성되고, 상기 알루미늄 기판과 알루미늄 산화막의 계면에는 상기 알루미늄 산화막 상의 오목부의 곡면과 동일한 방향의 오목부가 형성되도록 하는 단계;ii) 상기 알루미늄 산화막이 형성된 기판으로부터 알루미늄 산화막을 제거하여 상기 알루미늄 기판의 일면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 오목부를 형성하는 단계; 및iii) 상기 복수 개의 연속된 반구형 오목부가 형성된 알루미늄 기판을 주형으로 하여 상기 투명 기재의 제1 주표면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계를 포함하는 방법에 의하여 상기 제2 전극의 상면상의 투명 기재의 제1 주표 면에 직경이 25-1,000 nm인 복수 개의 연속된 반구형 볼록부를 형성하는 단계를 포함하는 유기 발광 소자의 제조 방법.
- 제1항 내지 제6항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 반구형 볼록부의 직경이 25-600nm인 것인 투명기재.
- 제7항 내지 제12항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 반구형 볼록부의 직경이 25-600 nm인 것인 유기 발광 소자.
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