JP2013089327A - 二次電池用負極、二次電池用負極を用いた非水電解質二次電池 - Google Patents
二次電池用負極、二次電池用負極を用いた非水電解質二次電池 Download PDFInfo
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Abstract
【解決手段】集電体の上に形成される負極合剤層を有する非水電解質二次電池用負極であって、前記負極合剤層は、第1の粒子、第2の粒子を含み、前記第2の粒子は、Liイオンの吸蔵・放出可能な炭素系材料であり、前記第1の粒子の硬さは、前記第2の粒子より高く、前記第1の粒子の平均粒径は、前記第2の粒子の平均粒径よりも大きく、前記負極合剤層の厚さの1/2以下である非水電解質二次電池用負極およびそれを用いた非水電解質二次電池。
【選択図】 図1
Description
(1)集電体の上に形成される負極合剤層を有する非水電解質二次電池用負極であって、負極合剤層は、第1の粒子、第2の粒子を含み、第2の粒子は、Liイオンの吸蔵・放出可能な炭素系材料であり、第1の粒子の硬さは、第2の粒子より高く、第1の粒子の平均粒径は、第2の粒子の平均粒径よりも大きく、負極合剤層の厚さの1/2以下である非水電解質二次電池用負極。
(2)上記において、第1の粒子の平均粒径は、第2の粒子の平均粒径の1.1倍以上4倍以下である非水電解質二次電池用負極。
(3)上記において、第1の粒子の平均粒径は、第2の粒子の平均粒径の2倍以上4倍以下である非水電解質二次電池用負極。
(4)上記において、負極合剤層のX線回折で得られる炭素系材料からのピーク強度比{I(110)/I(004)}が、0.2以上0.5以下である非水電解質二次電池用負極。
(5)上記において、第2の粒子に対して第1の粒子の体積比が3%以上20%以下である非水電解質二次電池用負極。
(6)上記において、第1の粒子は、低結晶性炭素、ハードカーボン、アモルファスカーボン、ソフトカーボン、金属、無機物のいずれか一種以上であり、第2の粒子は、天然黒鉛、人造黒鉛、高結晶性黒鉛、被覆された黒鉛のいずれか一種以上である非水電解質二次電池用負極。
(7)上記において、第1の粒子は、Liイオンの吸蔵・放出可能な材料である非水電解質二次電池用負極。
(8)上記において、第1の粒子の形状は、円状、粒状、塊状、多角状、球状のいずれかである非水電解質二次電池用負極。
(9)上記において、第1の粒子の長径は、負極合剤層の厚さの1/2以下である非水電解質二次電池用負極。
(10)上記において、負極合剤層に増粘剤が含まれる非水電解質二次電池用負極。
(11)上記のいずれかの非水電解質二次電池用負極を用いた非水電解質二次電池。
(12)上記において、非水電解質二次電池における500サイクル経過時の容量維持率が79%以上である非水電解質二次電池用負極。
(13)上記の非水電解質二次電池を複数用いた電池モジュール。
本発明の一実施形態においては、集電体の上に形成される負極合剤層を有する非水電解質二次電池用負極であって、負極合剤層は、第1の粒子、第2の粒子、導電助剤、バインダを含み、第2の粒子は、Liイオンの吸蔵・放出可能な炭素系材料であり、第1の粒子の硬さは、第2の粒子より高く、第1の粒子の平均粒径は、第2の粒子の平均粒径よりも大きく、かつ負極合剤層の厚さの1/2以下にすることにより、負極製作時の圧延工程での第2の粒子はつぶれ防止ができる。また、第1の粒子の平均粒径は、合剤層の厚さの1/2以上にするより大きくなると、第1の粒子、第2の粒子、導電助剤、バインダを混合してなる負極スラリーを集電体に塗工する際、塗面にスジ等不具合が起きやすいため、合剤層の1/2以下にすることが望ましい。第1の粒子の硬さおよび第2の粒子の硬さは、負極合剤層断面をマイクロビッカーズ硬度計で測定できる。負極合剤層において、導電助剤、バインダの含有は任意である。ここで、平均粒径は、積算値50%の粒度によって規定される。負極合剤層の断面の第1の粒子および第2の粒子の違いができるように、負極合剤層の断面状態を、走査型電子顕微鏡(SEM)を用いて観察した。例えば、第1の粒子にハードカーボンまたはソフトカーボンを、第2の粒子に天然黒鉛を用いた場合、断面SEMの断面組織で区別できる。天然黒鉛は、粒子内の空隙、細孔がみられるのに対し、ハードカーボンではみられない。この違いを利用し、撮影したSEM写真を公知の画像処理ソフト(例えば、旭化成エンジニアリング製、A像くん(登録商標))を用いて粒子形状を解析し、粒子の面積の長径/短径等を求めることができる。
〔比較例1〕
〔比較例2〕
〔比較例3〕
実施例1〜14および比較例1〜3の電池特性等を表1にまとめた。
110 第1の粒子
111、211 第2の粒子
112、212 集電体
301 コイン型リチウムイオン電池
307、507、607 正極
309、509、609 セパレータ
330 正極合剤層
331 正極集電体
332 負極合剤層
333 負極集電体
334 正極缶
335 負極缶
336 ガスケット
337 隙間
501、601a、601b 非水電解質二次電池
502、602 電池容器
503、603 蓋
504、604 正極外部端子
505、605 負極外部端子
506、606 注液口
510 正極リード線
511 負極リード線
512、612 絶縁性シール材料
613、614、615、617、618、620、621 電力ケーブル
616 充放電制御器
619 外部機器
622 発電装置
Claims (13)
- 集電体の上に形成される負極合剤層を有する非水電解質二次電池用負極であって、
前記負極合剤層は、第1の粒子、第2の粒子を含み、
前記第2の粒子は、Liイオンの吸蔵・放出可能な炭素系材料であり、
前記第1の粒子の硬さは、前記第2の粒子より高く、
前記第1の粒子の平均粒径は、前記第2の粒子の平均粒径よりも大きく、前記負極合剤層の厚さの1/2以下である非水電解質二次電池用負極。 - 請求項1において、
前記第1の粒子の平均粒径は、前記第2の粒子の平均粒径の1.1倍以上4倍以下である非水電解質二次電池用負極。 - 請求項1または2において、
前記第1の粒子の平均粒径は、前記第2の粒子の平均粒径の2倍以上4倍以下である非水電解質二次電池用負極。 - 請求項1乃至3のいずれかにおいて、
前記負極合剤層のX線回折で得られる前記炭素系材料からのピーク強度比{I(110)/I(004)}が、0.2以上0.5以下である非水電解質二次電池用負極。 - 請求項1乃至4のいずれかにおいて、
前記第2の粒子に対して前記第1の粒子の体積比が3%以上20%以下である非水電解質二次電池用負極。 - 請求項1乃至5のいずれかにおいて、
前記第1の粒子は、低結晶性炭素、ハードカーボン、アモルファスカーボン、ソフトカーボン、金属、無機物のいずれか一種以上であり、
前記第2の粒子は、天然黒鉛、人造黒鉛、高結晶性黒鉛、被覆された黒鉛のいずれか一種以上である非水電解質二次電池用負極。 - 請求項1乃至6のいずれかにおいて、
前記第1の粒子は、Liイオンの吸蔵・放出可能な材料である非水電解質二次電池用負極。 - 請求項1乃至7のいずれかにおいて、
前記第1の粒子の形状は、円状、粒状、塊状、多角状、球状のいずれかである非水電解質二次電池用負極。 - 請求項1乃至7のいずれかにおいて、
前記第1の粒子の長径は、前記負極合剤層の厚さの1/2以下である非水電解質二次電池用負極。 - 請求項1乃至9いずれかにおいて、
前記負極合剤層に増粘剤が含まれる非水電解質二次電池用負極。 - 請求項1乃至10のいずれかの非水電解質二次電池用負極を用いた非水電解質二次電池。
- 請求項11において、
前記非水電解質二次電池における500サイクル経過時の容量維持率が79%以上である非水電解質二次電池用負極。 - 請求項11または12の非水電解質二次電池を複数用いた電池モジュール。
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