JP2012188321A - 合成ガスとナノカーボンの製造方法および製造システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】低級炭化水素供給路20が連通する空間に触媒が収容されて前記空間が低級炭化水素の直接分解がなされる反応空間である低級炭化水素分解反応装置10と、二酸化炭素供給路23、35が連通する空間にナノカーボンが収容されて前記空間が、二酸化炭素を一酸化炭素に還元する反応空間である二酸化炭素還元反応装置30と、低級炭化水素分解反応装置10および二酸化炭素還元反応装置30に接続され、低級炭化水素分解反応装置10で生成された水素と二酸化炭素還元反応装置30で生成された一酸化炭素とを混合する混合部50とを備えることで、ナノカーボンの製造と同時に、所望のガス比の合成ガスを容易に製造できる。
【選択図】図1
Description
上記した(1)〜(3)の反応は具体的には下記に示す反応である。(1)、(2)は吸熱反応で、(3)は発熱反応である。
(1)CH4+CO2→2CO+H2+284kJ/mol
(2)CH4+H2O→CO+3H2+206kJ/mol
(3)CH4+1/2O2→CO+2H2−35.6kJ/mol
(4)X・CH4+MnOm→2X・H2+X・CO+MnOm−x
また、希土類としてセリウムを用いた場合は(5)式のような反応となる。
(5)X・CH4+CeO2→2X・H2+X・CO+CeO2−x
(5)の反応では、メタン中の炭素が酸化セリウム中の酸素と結合し、COが発生すると共に、メタン中の残った水素が発生することで、合成ガスであるCOとH2がある比率で生成する。
次に、酸素を還元された酸化セリウムをCO2やH2Oと反応させると(6)、(7)式の様に初めの状態に再生する事ができ、同時にCOまたはH2を製造することが可能となる。
(6)CeO2-x+X・CO2→CeO2+X・CO
(7)CeO2-x+X・H2O→CeO2+X・H2
なお、従来の合成ガス製造方法においては、二酸化炭素と水素の反応により水が生成し、水素が無駄遣いされていたが、本発明では水の生成を必要とせず、このような無駄を省くことができる。
なお、低級炭化水素工程で生成された水素の温度が高すぎる場合、必要に応じて熱交換器などによって冷却した後、合成ガスの製造に供するようにしてもよい。この冷却に際し熱交換によって得た熱は、低級炭化水素分解工程および/または二酸化炭素還元工程の熱源などとして利用することができる。
低級炭化水素の由来は特に限定されるものではなく、例えば、天然ガス、都市ガス13A、ボイルオフガス、バイオガスとして得られるものや、化学合成により得られるものを用いることができる。
また、触媒は、担体を用いることなく全量を触媒材料で構成するものであってもよい。
なお、上記切り替えは、所定の時間毎に行うようにしてもよく、また反応の状態(反応効率の低下など)などに基づいて切り替えるようにしてもよい。切り替えは、手動で行うこともでき、また、時間のカウントや反応状態を判定する制御部などによって自動的に切り替えるようにしてもよい。
さらに、上記回収工程の下流側に、回収したナノカーボンを微粉化する微粉化部と、微粉化したナノカーボンのうち触媒を高濃度に含有するナノカーボンを選別する選別部を設け、触媒を高濃度に含有するナノカーボンを優先的に二酸化炭素還元反応器に供給するようにしてもよい。選別部としては、例えば、比重により選別する比重選別部、磁気による選別を行う磁気選別部などを用いることができる。上記選別により触媒再生量を増加して、低級炭化水素分解工程における触媒補充量を抑制することができる。なお、上記した微粉化部、選別部については本発明としては特定の物に限定されるものではない。
以下、本発明における合成ガスとナノカーボンの製造システムの一実施形態について図1に基づいて説明する。本実施形態は、低級炭化水素直接分解装置と二酸化炭素還元反応装置を並列運転して、ナノカーボンおよび合成ガスを製造するものである。なお、この実施形態では、低級炭化水素としてメタンを用いるものとして説明する。なお、本発明としては低級炭化水素の種別がメタンに限定されるものではない。
低級炭化水素分解反応装置10は、メタンを直接分解する触媒13が収容される反応容器11と該反応容器11の周囲を囲んで該反応容器11内部を加熱する炉12とを備えている。反応容器11内がメタンを直接分解する反応空間となる。触媒13としては、ニッケル、鉄のうち1種類以上を、アルミナ、シリカ、マグネシア、カルシア、ハイドロタルサイト、炭素のうち1種類以上に、担持量が30質量%以上となるように担持したものや担体を用いることなく全量をニッケル、鉄のうち1種類以上などの触媒材料で構成したものが例示される。
本実施形態では、熱交換器24で回収した熱で、PSA25で回収したメタンを加熱するものとしたが、排出ガスの熱は、低級炭化水素分解工程および/または二酸化炭素還元工程での熱源などとして利用できれば、上記構成に限定されるものではない。
なお、ナノカーボン回収部42で回収した、触媒を含むナノカーボンは、微粉化した後、高純度のナノカーボンと、触媒を高濃度で含有するナノカーボンとに選別し、選別した、触媒を高濃度で含有するナノカーボンをナノカーボン・触媒移送路43によって反応容器31に移送するようにしてもよい。上記微粉化は微粉化部で行い、上記選別は、比重選別や磁気選別による選別部で行うことができる。
炉32には、メタンを燃料として炉32内に供給する燃料供給路22と、炉32内での燃焼により発生した排ガス中の二酸化炭素を二酸化炭素供給路23へと移送するための二酸化炭素供給路35が接続されている。
低級炭化水素分解反応装置10の反応容器11には、触媒13が収容される。反応容器11内には、メタンが低級炭化水素供給路20を通して供給される。
反応容器11は、燃料供給路21を通じて供給されたメタンを燃料として、炉12によって加熱される。このとき、炉12から排出される燃焼排ガス中の二酸化炭素は、二酸化炭素供給路23により二酸化炭素還元反応装置30の反応容器31へと供給される。
反応容器11が所定の温度に加熱された状態で、メタンが反応容器11内に供給されると、触媒13とメタンとの反応によって、ナノカーボンと水素が製造される。このときの温度、圧力は特に限定されるものではなく、メタンの転化率等を考慮して適宜定めることができる。
また、排出ガスは、PSA25によって未反応のメタンと水素とが分離され、回収されメタンは、返流路26により熱交換器24を介して燃料供給路21へと移送され、再度燃料として使用することができる。熱交換器24では、排出ガスと回収メタンとの間で熱交換され、排出ガスが冷却されるとともに、回収メタンが加熱される。回収メタンの加熱は、燃料の予熱としてエネルギー効率を高める。
一方、PSA25で分離された水素は水素移送路14aを通して混合部50に移送される。
反応容器31では、所定の温度、圧力の下で、ナノカーボンと二酸化炭素が反応し、一酸化炭素が製造される。また、反応の進行とともに触媒に付着したナノカーボンが消費され、触媒の再生・賦活がなされる触媒再生工程が同時に行われる。再生された触媒は、再び低級炭化水素分解反応装置で使用することができる。再生された触媒は、ナノカーボン・触媒移送路43およびナノカーボン回収部42を通して低級炭化水素分解反応装置10の反応容器11に返流させることができる。反応容器31で製造された一酸化炭素は、一酸化炭素移送路34を通して混合部50へと移送される。
混合部50において余剰となった水素は、混合部50より余剰水素移送路52を通って移送して適宜利用したり、廃棄したりすることができる。
合成ガスのガス比は、合成ガスを元に製造する物質の種類、製造方法等によって、任意の値とすることができる。例えば、合成ガスをもとにメタノールを製造する場合、理論的には、一酸化炭素と水素の比を1対2とするのがよい。
次に、他の実施形態について図2に基づいて説明する。
本実施形態2は、低級炭化水素分解を行う反応空間と二酸化炭素還元反応を行う反応空間を共通とするべく、一つの反応容器で低級炭化水素分解と二酸化炭素還元を行うものである。なお、この実施形態2において前記実施形態1と同様の構成については同一の符号を付して、その説明を省略または簡略にする。
反応装置60は、反応容器61と反応容器61の周囲を囲んで該反応容器61を加熱する炉62を備える。反応容器61内には、低級炭化水素を直接分解する触媒が収容される。また、反応容器61には、原料となるメタンを供給する低級炭化水素供給路20と、二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給路27とがそれぞれ接続されており、低級炭化水素供給路20には開閉弁20a、二酸化炭素供給路27には開閉弁27aが介設されており、反応容器61に水素と二酸化炭素とを選択的に供給することが可能になっている。したがって、この実施形態では、開閉弁20a、27aが本発明の切替部に相当する。
初期状態では、低級炭化水素供給路20の開閉弁20aを開け、二酸化炭素供給路27の開閉弁を閉じて、反応容器61内にメタンを供給可能にする。
また、反応容器61は、燃料供給路21を通じて供給されたメタンを燃料として、炉62によって加熱される。このとき、炉62から排出される燃焼排ガス中の二酸化炭素の一部または全部は、二酸化炭素供給路27に介設した二酸化炭素貯留タンク28に一時的に貯留される。これにより系外に排出される二酸化炭素の量を軽減する。
また、排出ガスは、PSA25によって未反応のメタンと水素とが分離され、回収されメタンは、返流路26により熱交換器24を介して燃料供給路21へと移送され、再度燃料として使用することができる。熱交換器24では、排出ガスと回収メタンとの間で熱交換され、排出ガスが冷却されるとともに、回収メタンが加熱される。PSA25で分離された水素は水素移送路64aを通して混合部50に移送される。
また、反応容器61内では、前記分解反応によってナノカーボンが生成される。
なお、二酸化炭素還元反応を始める前に、反応前のナノカーボンを一部取出してもよい。
製造された一酸化炭素は、一酸化炭素移送路65を通して混合部50へと移送される。
このように、低級炭化水素の供給と二酸化炭素の供給を切り替えることで、一つの反応容器で低級炭化水素分解反応と二酸化炭素還元反応とを行い、最終的に合成ガスとナノカーボンを製造することができる。
なお、低級炭化水素の供給と二酸化炭素の供給を切り替える間隔は、必要とされる水素、一酸化炭素の量や、反応条件等に応じて適宜定めることができる。
図3中のA.低級炭化水素分解、B.二酸化炭素還元、C.熱交換器による冷却、D.メタノール合成反応、および、E.メタノールの除熱の各段階における反応条件と物質収支(マテリアルバランス)を表1に示す。なお、本実施例では、製造された合成ガスを元にメタノールを製造する際の排熱、および、このメタノールを除熱する際の排熱を反応工程内で再利用するものとする。触媒としては、CuまたはZnまたはその合金を主成分とした触媒などを用いる。
CH4→2H2+C+Q1 (Q1=74.5kJ/mol)
また、燃焼排ガスとして二酸化炭素が排出される。このときの低級炭化水素分解反応における反応熱は、二酸化炭素還元工程の熱源として利用できる。上記反応で製造される水素は750℃と高温であり、これを熱交換器により冷却して300℃にする(C.熱交換器による冷却)。
上記で製造されたナノカーボンのうち30molと、上記二酸化炭素30molを二酸化炭素還元装置の反応容器に供給し、燃焼メタンにより炉を650℃に加熱すると、下記反応によって一酸化炭素60molが製造される(B.二酸化炭素還元)。
C+CO2→2CO+Q2 (Q2=172.37kJ/mol)
CO+2H2→CH3OH+Q3 (Q3=−30.75kJ/mol)
製造したばかりのメタノールは300℃であり、これを除熱して20℃とする(E.メタノールの除熱)。除熱で得られた熱は、他の工程における熱源として利用できる。
11 反応容器
12 炉
14 排出ガス移送路
14a水素移送路
20 低級炭化水素供給路
20a開閉弁
21 燃料供給路
22 燃料供給路
23 二酸化炭素供給路
24 熱交換器
27 二酸化炭素供給路
27a開閉弁
30 二酸化炭素還元反応装置
31 反応容器
32 炉
34 一酸化炭素移送路
42 ナノカーボン回収部
43 ナノカーボン・触媒移送路
50 混合部
60 反応装置
61 反応容器
62 炉
64 排出ガス移送路
64a水素移送路
65 一酸化炭素移送路
Claims (16)
- 低級炭化水素を触媒を使用して直接分解し、水素とナノカーボンを生成する低級炭化水素分解工程と、
前記低級炭化水素分解工程で生成された前記ナノカーボンの一部と二酸化炭素とを反応させて、一酸化炭素を製造する二酸化炭素還元工程と、
前記低級炭化水素分解工程で生成された前記水素と前記二酸化炭素還元工程で生成された前記一酸化炭素とを所定の比率で混合して合成ガスを得る混合工程と、を有することを特徴とする合成ガスとナノカーボンの製造方法。 - 前記混合工程で得られた合成ガスを反応させて合成物を得る合成工程をさらに有することを特徴とする請求項1記載の合成ガスとナノカーボンの製造方法。
- 前記二酸化炭素還元工程は、前記低級炭化水素分解工程で使用された触媒の一部または全部を前記ナノカーボンと前記二酸化炭素との反応に供し、該反応に際し、前記触媒上から、前記低級炭化水素分解工程で生成されたナノカーボンの一部または全部を除去する触媒再生工程を含むことを特徴とする請求項1または2に記載の合成ガスとナノカーボンの製造方法。
- 前記触媒再生工程で再生された前記触媒を再度、前記低級炭化水素分解工程に供することを特徴とする請求項3記載の合成ガスとナノカーボンの製造方法。
- 前記低級炭化水素が、メタンまたはメタンを主成分とすることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の合成ガスとナノカーボンの製造方法。
- 前記触媒は、ニッケル、鉄のうち1種類以上を、アルミナ、シリカ、マグネシア、カルシア、ハイドロタルサイト、炭素のうち1種類以上に担持したものであることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の合成ガスとナノカーボンの製造方法。
- 前記二酸化炭素は、前記低級炭化水素分解工程における燃焼排ガス、前記二酸化炭素還元工程における燃焼排ガス、各種産業における排出ガス、または、バイオガス中のいずれか1以上から回収したものであることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の合成ガスとナノカーボンの製造方法。
- 前記二酸化炭素還元工程において、低級炭化水素、水素のうち1種類以上を還元剤として使用することを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の合成ガスとナノカーボンの製造方法。
- 前記低級炭化水素分解工程と前記二酸化炭素還元工程とは、同一の前記触媒に対し前記低級炭化水素の供給と前記二酸化炭素の供給とを切り替えることによって行われることを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載の合成ガスとナノカーボンの製造方法。
- 前記低級炭化水素分解工程で製造されたナノカーボンを回収する回収工程を有し、
該回収工程で回収されたナノカーボンを前記二酸化炭素還元工程に供給することを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載の合成ガスとナノカーボンの製造方法。 - 前記回収工程で触媒とともに回収されたナノカーボンを微粉化した後、高純度ナノカーボンと、前記触媒を高濃度に含有するナノカーボンとを比重選別し、前記触媒を高濃度に含有する前記ナノカーボンを優先的に前記二酸化炭素還元工程に供することを特徴とする請求項1〜10のいずれかに記載の合成ガスとナノカーボンの製造方法。
- 低級炭化水素が供給される低級炭化水素供給路が接続され、該低級炭化水素供給路が連通する空間に触媒が収容されて前記空間が低級炭化水素の直接分解がなされる反応空間である低級炭化水素分解反応装置と、
二酸化炭素が供給される二酸化炭素供給路が接続され、該二酸化炭素供給路が連通する空間にナノカーボンが収容されて前記空間が前記二酸化炭素が一酸化炭素に還元される反応空間である二酸化炭素還元反応装置と、
前記低級炭化水素分解反応装置および前記二酸化炭素還元反応装置に接続され、前記低級炭化水素分解反応装置で生成された水素と前記二酸化炭素還元反応装置で生成された一酸化炭素とが混合される混合部とを備えることを特徴とする合成ガスとナノカーボンの製造システム。 - 前記低級炭化水素分解反応装置で製造された前記水素を冷却する熱交換器を備え、該熱交換器で得られた熱を前記低級炭化水素分解反応装置および/または前記二酸化炭素還元反応装置に供給する排熱供給路を有することを特徴とする請求項12に記載の合成ガスとナノカーボンの製造システム。
- 前記低級炭化水素分解反応装置と前記二酸化炭素還元反応装置は、前記各反応容器を共通とし、前記低級炭化水素供給路および前記二酸化炭素供給路における低級炭化水素および二酸化炭素との供給を切り替えて前記反応空間に選択的に供給する切替部を有することを特徴とする請求項12または13に記載の合成ガスとナノカーボンの製造システム。
- 前記低級炭化水素分解反応装置で生成されたナノカーボンを回収するナノカーボン回収部と、該ナノカーボン回収部で回収した後のナノカーボンを前記二酸化炭素還元反応装置に移送するナノカーボン移送路を備えることを特徴とする請求項12または13に記載の合成ガスとナノカーボンの製造システム。
- 前記ナノカーボン回収部で回収した、前記触媒を含むナノカーボンを微粉化する微粉化部と、前記微粉化部の後段にあって、高純度のナノカーボンと、触媒を高濃度で含有するナノカーボンとに選別する選別部と、を備え、前記ナノカーボン移送路は、選別された、触媒を高濃度に含有するナノカーボンを移送するように前記選別部に接続されていることを特徴とする請求項15に記載の合成ガスとナノカーボンの製造システム。
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