JP2012178335A - 燃料電池、燃料電池の製造方法、電子機器、ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極、ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化担体、酵素反応利用装置、タンパク質固定化電極およびタンパク質固定化担体 - Google Patents
燃料電池、燃料電池の製造方法、電子機器、ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極、ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化担体、酵素反応利用装置、タンパク質固定化電極およびタンパク質固定化担体 Download PDFInfo
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Abstract
【解決手段】正極と負極とがプロトン伝導体を介して対向した構造を有し、酵素を用いて燃料から電子を取り出すように構成されるバイオ燃料電池において、負極を、大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、この炭素および/または無機化合物にニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体が固定化されている電極により構成する。炭素として炭素粒子、炭素シートまたは炭素ファイバーを用いる。炭素粒子としては、バイオカーボン、ケッチェンブラック、活性炭などを用いる。この炭素に酵素反応に必要な酵素を、必要に応じてピレン誘導体などを介して固定化させてもよい。
【選択図】図2
Description
正極と、
負極と、
上記正極と上記負極との間に設けられたプロトン伝導体とを有し、
上記負極が、大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体が固定化されている電極からなる燃料電池である。
正極と、負極と、上記正極と上記負極との間に設けられたプロトン伝導体とを有する燃料電池を製造する場合に、
上記負極として、大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有する電極を用い、上記炭素および/または無機化合物にニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体を固定化する工程を有する燃料電池の製造方法である。
一つまたは複数の燃料電池を有し、
少なくとも一つの上記燃料電池が、
正極と、
負極と、
上記正極と上記負極との間に設けられたプロトン伝導体とを有し、
上記負極が、大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体が固定化されている電極からなるものである電子機器である。
大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体が固定化されている電極からなるニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極である。
大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体が固定化されている担体からなるニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化担体である。
大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体が固定化されているニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極またはニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化担体を有する酵素反応利用装置である。
大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にタンパク質が固定化されている電極からなるタンパク質固定化電極である。
大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にタンパク質が固定化されている担体からなるタンパク質固定化担体である。
大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にペプチドが固定化されている電極からなるペプチド固定化電極である。
大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にペプチドが固定化されている担体からなるペプチド固定化担体である。
・タンパク質およびペプチドの化学的、生物学的特長を保持することが可能となり、さらに保持量を制御することも可能である。
・タンパク質として酵素を用いたタンパク質固定化電極をバイオ燃料電池またはバイオセンサーに用いた場合には、酵素の使用量の低減を図ることが可能となり、さらに繰り返し特性などの安定性の向上を図ることも可能となる。
・あらかじめナノ細孔に吸着物を含む炭素および/または無機化合物にタンパク質を固定化することにより、吸着物の溶出を抑制することができ、これによって、例えばバイオ燃料電池においては、吸着物としての電子メディエーターや補酵素(NADHなど)の使用量の低減を図ることが可能となる。
・高価なポリ−L−リジンなどへの架橋を行わなくても、より安価にタンパク質の強固な固定化が可能である。また、炭素および/または無機化合物のナノ細孔に抗体などの特定の物質(抗原など)と特異的な相互作用を行うタンパク質を保持することにより、このタンパク質と相互作用する液体やガスなどの浄化剤を安定にかつ容易に実現することができる。また、例えばピレン誘導体においてピレンに修飾された官能基や反応基と結合させることにより、特定の物質を溶液中や大気中から除去することが可能である。
・NHSエステルなどのタンパク質と結合反応を起こす活性化物質を保持するピレン誘導体などをナノ細孔に吸着させた炭素および/または無機化合物は、溶液中などからのタンパク質除去剤として使用することができる。
・炭素および/または無機化合物のナノ細孔に抗体などの特定の物質(抗原など)と特異的な相互作用を行うタンパク質を保持することにより、医療用、衛生用の診断、検査デバイスを安定にかつ容易に実現することができる。
・例えば、固定化された抗体などに抗原となるリガンドを結合して保持させ、それらをエリザ(ELISA,enzyme-linked immunosorbent assay)などのセンシングに用いることができる。
・主要組織適合遺伝子複合体(MHC)に抗原となるリガンドを結合して保持させることにより、抗原提示する炭素および/または無機化合物の粒子を得ることができ、これらを経口、経鼻、注射などにより、粘膜や皮下に導入し、ワクチンとして使用することができる。
・不溶性のタンパク質製剤に応用することで、安定な固定化と表面への保持量調整により活性の制御が可能になる。
・ナノ細孔に抗体などの特定の物質と特異的な相互作用を持つタンパク質を保持させることで、これを担体とした安定かつ再利用可能なリアクターもしくは不均一系触媒を実現することができる。
・各種官能基を保持するピレン誘導体などをナノ細孔に吸着させることでそれらの官能基が高密度に付与された、ナノ細孔を有する炭素/無機化合物を構築することができる。これによって、例えば、正または負に荷電した、ナノ細孔を有する炭素/無機化合物の粒子を容易に構築することができ、電子ペーパー用のインクなどに使用することができる。
1.第1の実施の形態(ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極およびその製造方法)
2.第2の実施の形態(バイオ燃料電池)
3.第3の実施の形態(バイオリアクター)
4.第4の実施の形態(酵素/ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極およびその製造方法)
5.第5の実施の形態(物質除去剤)
6.第6の実施の形態(タンパク質除去剤)
7.第7の実施の形態(抗原除去剤)
8.第8の実施の形態(ワクチン)
9.第9の実施の形態(バイオリアクター)
[ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極]
図1は第1の実施の形態によるニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を示す。
このニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極は、例えば、次のようにして製造することができる。一例として、ナノ細孔を有する炭素12として炭素粒子13を用いる場合について説明する。
次のようにしてニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を作製した。電極11として繊維状炭素からなる炭素電極を用いた。
実施例2では、炭素粒子としてケッチェンブラック(KB)を用いることを除いて実施例1と同様にしてニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を作製した。
実施例3では、炭素粒子として塩化亜鉛で賦活した活性炭(活性炭1)を用いることを除いて実施例1と同様にしてニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を作製した。
実施例4では、炭素粒子として水蒸気で賦活した活性炭(活性炭2)を用いることを除いて実施例1と同様にしてニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を作製した。
比較例1(Ctrl)では、炭素粒子として繊維状炭素を用いることを除いて実施例1と同様にしてニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を作製した。
比較例2では、炭素粒子としてメソ炭素マイクロビーズ(MCMB)を用いることを除いて実施例1と同様にしてニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を作製した。
比較例3では、炭素粒子としてグラッシーカーボン(GC)粒子を用いることを除いて実施例1と同様にしてニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を作製した。
燃料としてグルコースを用い、これを10mMリン酸緩衝液(pH7)に溶解して燃料溶液を調製した。この燃料溶液中に、酵素としてNAD+ /NADH依存型グルコースデヒドロゲナーゼ(GDH)(EC 1.1.1.47、天野エンザイム製)およびジアホラーゼ(DI)(EC 1.8.1.4、天野エンザイム製)、電子メディエーターとしてキノン誘導体であるAQ2S(アントラキノン−2−スルホン酸)を溶解した。
比表面積(m2 /g) 細孔容積(cm3 /g)
BC 2050 1.95
KB 1170 2.44
活性炭1 1850 1.73
活性炭2 1310 0.90
[バイオ燃料電池]
次に、第2の実施の形態について説明する。この第2の実施の形態においては、バイオ燃料電池の負極として、第1の実施の形態による酵素/ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を用いる。
図22AおよびBに示すように、このバイオ燃料電池は、負極21と正極22とが電解質層23を介して対向した構成を有している。この場合、正極22の下および負極21の下にそれぞれTi集電体41、42が置かれ、集電を容易に行うことができるようになっている。符号43、44は固定板を示す。これらの固定板43、44はねじ45により相互に締結され、それらの間に、正極22、負極21、電解質層23およびTi集電体41、42の全体が挟み込まれている。固定板43の一方の面(外側の面)には空気取り込み用の円形の凹部43aが設けられ、この凹部43aの底面に他方の面まで貫通した多数の穴43bが設けられている。これらの穴43bは正極22への空気の供給路となる。一方、固定板44の一方の面(外側の面)には燃料装填用の円形の凹部44aが設けられ、この凹部44aの底面に他方の面まで貫通した多数の穴44bが設けられている。これらの穴44bは負極21への燃料の供給路となる。この固定板44の他方の面の周辺部にはスペーサー46が設けられており、固定板43、44をねじ45により相互に締結したときにそれらの間隔が所定の間隔になるようになっている。
[バイオリアクター]
図23は第3の実施の形態によるバイオリアクターを示す。
[酵素/ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極]
図24は第4の実施の形態による酵素/ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を示す。
・ピレン(Pyrene)誘導体
・コロネン(Coronene)誘導体
・クリセン(Chrysene)誘導体
・ナフタセン(Naphtacene)誘導体
・ペンタセン(Pentacene)誘導体
・ピセン(Picene) 誘導体
・ペリレン(Perylene) 誘導体
・アントラセン(Anthracene)誘導体
・フェナントレン(Phenanthrene)誘導体
・フルオレン(Fluorene)誘導体
・ナフタレン(Naphtalene)誘導体
・フルオランテン(Fluoranthene)誘導体
・アセナフテン(Acenaphthene)誘導体
・アセナフチレン(Acenaphthylene)誘導体
・トリフェニレン(Triphenylene)誘導体
・ターチオフェン(Terthiophene)誘導体
・テトラフェニルベンジジン(Tetraphenylbenzidine)誘導体
・テトラフェニルナフタセン(Tetraphenylnaphtacene)誘導体
・ベンゾチオフェン(Benzothiophene)誘導体
・チオフェン(Thiophene)誘導体
・ピロール(Pyrrole)誘導体
・カルバゾール(Carbazole)誘導体
・フェナントロリン(Phenanthroline) 誘導体
・フェニルピリジン(Phenylpyridine) 誘導体
・キノリン(Quinoline)誘導体
・トリフェニルアミン(Triphenylamine) 誘導体
・ジフェニルアミン(Diphenylamine)誘導体
・オキサゾール(Oxazole)誘導体
・オキサジアゾール(Oxadiazole) 誘導体
・p−フェニル(p-Phenyl) 誘導体
・キナクリドン(Quinacridone) 誘導体
・フルクレノン(Flucrenone) 誘導体
・フタロシアニン(Phthalocyanine) 誘導体
・スピロピラン(Spiropyran) 誘導体
・ビオロゲン(Viologen) 誘導体
・スピロペリミジン(Spiroperimidine)誘導体
・フェニルエステル(Phenyl Esters)
・ベンゾ酸(Benzoic Acids)
・ビフェニル(Biphenyl) 誘導体
・ベンゾフェノン(Benzophenone) 誘導体
・ジフェニルアミン(Diphenylamine)誘導体
・ジフェニルエーテル(Diphenyl Ethers)
・ジフェニルスルフィド(Diphenyl Sulfides)
・ジフェニルスルホン(Diphenyl Sulfones)
・ビスフェノール(Bisphenol)誘導体
・アントラキノン(Anthraquinone)誘導体
・ホスホニウム(Phosphonium)化合物
・フルオレセン(Fluorescein)誘導体
・ローダミン(Rhodamine)誘導体
・クマリン(Coumarin) 誘導体
・シアニン(Cyanine)誘導体
ヌクレオシド、ヌクレオチド、リボース、糖、アミノ酸、脂質、ステロール、テルペン、ステロイド、プロパノイド、アルカノイド、アルコール、アミン、アミノアルコール、イソシアナート、アミド、エステル、ジオール、グリシジル化合物、ヒドラジン、シラン、ポリケチド、ポリアミン、ポルフィリン、ビタミン、クラウンエーテル、シクロデキストリン、ジアクリラート、ジメタクリレート、テトラカルボン酸、ピロリジン、アルカノール、カルボン酸、アズレン、第四級アンモニウム、フルオロカーボン、アリールやシクロアルカンなどの環式有機化合物を含む化合物。
実施例5では、繊維状炭素からなる炭素電極上にナノ細孔を有する炭素12としてバイオカーボン(BC)を塗布したもののナノ細孔に、ニコチンアミドアデニンジヌクレオチドに加えて、電子メディエーターとしてAQ2S(アントラキノン−2−スルホン酸)を固定化し、酵素としてNAD+ /NADH依存型グルコースデヒドロゲナーゼ(GDH)(EC 1.1.1.47、天野エンザイム製)およびジアホラーゼ(DI)(EC 1.8.1.4、天野エンザイム製)をNHSピレンを介して固定化し、酵素/ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を作製した。図25に、酵素固定化用化合物61がNHSピレンである場合を示す。
比較例2では、酵素固定化用化合物61としてのNHSピレンを用いないことを除いて実施例5と同様にして酵素/ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を作製した。
燃料としてグルコースを用い、これを1.0Mのリン酸緩衝液(KPB、KH2 PO4 )に溶解してグルコース濃度が0.8Mの燃料溶液(pH7.5)を調製した。この燃料溶液中で実施例5および比較例2の酵素/ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を用いて定電流測定(1.5mA/cm2 )を行い、その際、1時間ごとに燃料溶液を交換してその繰り返し特性を測定した。燃料溶液の交換の際に20回、酵素/ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極の直上から強くピペッティングを行った。
化学構造は下記の通りである。
化学構造は下記の通りである。
化学構造は下記の通りである。
化学構造は下記の通りである。
化学構造は下記の通りである。
酵素固定化用化合物61として上記の5種類の化合物を同重量用い、実施例5と同様の方法でバイオカーボンを用いた酵素/ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極を作製し、酵素溶出の比較検討および定電圧測定(−0.35V)による電流値を測定した。
[物質除去剤]
第5の実施の形態においては、物質除去剤について説明する。
[タンパク質除去剤]
第6の実施の形態においては、タンパク質除去剤について説明する。
[抗原除去剤]
第7の実施の形態においては、抗原除去剤について説明する。
[ワクチン]
第8の実施の形態においては、ワクチンについて説明する。
[バイオリアクター]
図41は第9の実施の形態によるバイオリアクターを示す。
(1)正極と、負極と、上記正極と上記負極との間に設けられたプロトン伝導体とを有し、上記負極が、大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体が固定化されている電極からなる燃料電池。
(2)上記炭素および/または無機化合物は大きさが0.5nm以上2nm未満の細孔を表面にさらに有する前記(1)に記載のバイオ燃料電池。
(3)上記炭素および/または無機化合物は大きさが0.5nm以上2nm未満の細孔および大きさが4nm以上20nm以下の細孔を表面に有する前記(1)または(2)に記載の燃料電池。
(4)上記炭素は、炭素粒子、炭素シートおよび炭素ファイバーからなる群より選ばれた少なくとも一種類を含む前記(1)から(3)のいずれかに記載の燃料電池。
(5)上記炭素粒子は、活性炭、カーボンブラックおよびバイオカーボンからなる群より選ばれた少なくとも一種類を含む前記(4)に記載の燃料電池。
(6)上記電極は繊維状炭素からなる前記(1)から(5)のいずれかに記載の燃料電池。
(7)上記炭素および/または無機化合物にさらに酵素が固定化され、上記酵素および上記ニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体を有する前記(1)から(6)のいずれかに記載の燃料電池。
(8)上記炭素および/または無機化合物と結合する部位と上記酵素と結合する部位とを有する酵素固定化用化合物を有する前記(7)に記載の燃料電池。
(9)上記酵素固定化用化合物は、ビオチン分子、フルオレセン、キラリティを有する分子および多環芳香族化合物からなる群より選ばれた少なくとも一種類である前記(8)に記載の燃料電池。
(10)上記酵素固定化用化合物はピレン誘導体である前記(8)または(9)に記載の燃料電池。
(11)上記酵素は、上記酵素固定化用化合物を介して上記炭素および/または無機化合物と結合している前記(8)から(10)のいずれかに記載の燃料電池。
(12)上記酵素固定化用化合物は上記細孔の内部における上記炭素および/または無機化合物と結合している前記(8)から(11)のいずれかに記載の燃料電池。
(13)上記酵素はNAD+ /NADH依存型グルコースデヒドロゲナーゼおよびジアホラーゼである前記(7)から(12)のいずれかに記載の燃料電池。
(14)上記無機化合物は、酸化物、窒化物、炭化物、硫化物、硫酸塩、リン酸塩および塩化物からなる群より選ばれた少なくとも一種類である前記(1)から(13)のいずれかに記載の燃料電池。
Claims (20)
- 正極と、
負極と、
上記正極と上記負極との間に設けられたプロトン伝導体とを有し、
上記負極が、大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体が固定化されている電極からなる燃料電池。 - 上記炭素および/または無機化合物は大きさが0.5nm以上2nm未満の細孔を表面にさらに有する請求項1記載の燃料電池。
- 上記炭素および/または無機化合物は大きさが0.5nm以上2nm未満の細孔および大きさが4nm以上20nm以下の細孔を表面に有する請求項2記載の燃料電池。
- 上記炭素は、炭素粒子、炭素シートおよび炭素ファイバーからなる群より選ばれた少なくとも一種類を含む請求項3記載の燃料電池。
- 上記炭素粒子は、活性炭、カーボンブラックおよびバイオカーボンからなる群より選ばれた少なくとも一種類を含む請求項4記載の燃料電池。
- 上記電極は繊維状炭素からなる請求項5記載の燃料電池。
- 上記炭素および/または無機化合物にさらに酵素が固定化され、上記酵素および上記ニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体を有する請求項6記載の燃料電池。
- 上記炭素および/または無機化合物と結合する部位と上記酵素と結合する部位とを有する酵素固定化用化合物を有する請求項7記載の燃料電池。
- 上記酵素固定化用化合物は、ビオチン分子、フルオレセン、キラリティを有する分子および多環芳香族化合物からなる群より選ばれた少なくとも一種類である請求項8記載の燃料電池。
- 上記酵素固定化用化合物はピレン誘導体である請求項8記載の燃料電池。
- 上記酵素は、上記酵素固定化用化合物を介して上記炭素および/または無機化合物と結合している請求項8記載の燃料電池。
- 上記酵素固定化用化合物は上記細孔の内部における上記炭素および/または無機化合物と結合している請求項8記載の燃料電池。
- 上記酵素はNAD+ /NADH依存型グルコースデヒドロゲナーゼおよびジアホラーゼである請求項7記載の燃料電池。
- 上記無機化合物は、酸化物、窒化物、炭化物、硫化物、硫酸塩、リン酸塩および塩化物からなる群より選ばれた少なくとも一種類である請求項1記載の燃料電池。
- 一つまたは複数の燃料電池を有し、
少なくとも一つの上記燃料電池が、
正極と、
負極と、
上記正極と上記負極との間に設けられたプロトン伝導体とを有し、
上記負極が、大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体が固定化されている電極からなるものである電子機器。 - 上記炭素および/または無機化合物は大きさが0.5nm以上2nm未満の細孔を表面にさらに有する請求項15記載の電子機器。
- 上記炭素および/または無機化合物は大きさが0.5nm以上2nm未満の細孔および大きさが4nm以上20nm以下の細孔を表面に有する請求項16記載の電子機器。
- 大きさが2nm以上100nm以下の細孔を表面に有する炭素および/または無機化合物を有し、上記炭素および/または無機化合物にニコチンアミドアデニンジヌクレオチドおよび/またはその誘導体が固定化されている電極からなるニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極。
- 上記炭素および/または無機化合物は大きさが0.5nm以上2nm未満の細孔を表面にさらに有する請求項18記載のニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極。
- 上記炭素および/または無機化合物に電荷または反応性を有する少なくとも一種類の官能基が付与されている請求項19記載のニコチンアミドアデニンジヌクレオチド固定化電極。
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