JP2006024555A - 燃料電池、電子機器、移動体、発電システム及びコージェネレーションシステム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 カーボン等の電極11上に、多糖類から単糖類への分解に関与する酵素と、生成した単糖類の分解に関与する酵素と、単糖類の分解プロセスにおける酸化反応に伴って還元体が生成される補酵素(例えば、NAD+ 、NADP+ 等)と、補酵素の還元体(例えば、NADH、NADPH等)を酸化する補酵素酸化酵素(例えば、ジアホラーゼ)と、補酵素酸化酵素から補酵素の酸化に伴って生じる電子を受け取って電極11に渡す電子メディエータ(例えば、ACNQ、ビタミンK3等)とを、固定化材により固定化して燃料極1を形成する。燃料極1と空気極5とを電解質層3を介して対向させることにより燃料電池を構成する。
【選択図】 図1
Description
そこで、この発明が解決しようとする課題は、多糖類から直接電力を取り出すことにより高効率の発電が可能で、しかも限りある化石燃料を使用しないで済み、資源循環型社会の実現に貢献することができる燃料電池を提供することである。
この発明が解決しようとする他の課題は、上記のような優れた燃料電池を用いる電子機器、移動体、発電システム及びコージェネレーションシステムを提供することである。
上述の従来の燃料電池で燃料に用いられているグルコースは、様々な多糖類から工業的に分解されて生産されている。一方、自然界においては、グルコースのような単糖類ではなく、多くは多糖類の状態で存在している。一般的に生物もグルコースからではなく、実際、外部から多糖類を取り入れ酵素により分解してエネルギーを得ている。このような多糖類からのエネルギーの取り出しは、生ごみ等を燃料としたバイオマスシステム等で実現されている。このシステムは、バイオマスにより水素ガスやメタノール等の化学物質を生産するもので、これらの化学物質の多くは燃焼させることで熱エネルギーを取り出している。さらに、バイオ活動の発生熱を利用することで、熱エネルギーを取り出したりしている。これらの熱エネルギーを利用してタービン等により運動エネルギーに変換し、さらに発電機により電気エネルギーに変換している。このエネルギー変換の段階でエネルギーロスが発生し、燃料の持つエネルギーを非常に無駄にしている。
すなわち、上記課題を解決するために、
第1の発明は、
酵素を用いて燃料を分解し発電する燃料電池であって、
燃料が多糖類を含む
ことを特徴とするものである。
燃料電池を用いる電子機器において、
燃料電池は、
酵素を用いて燃料を分解し発電する燃料電池であって、燃料が多糖類を含むものである
ことを特徴とするものである。
燃料電池を用いる移動体において、
燃料電池は、
酵素を用いて燃料を分解し発電する燃料電池であって、燃料が多糖類を含むものである
ことを特徴とするものである。
燃料電池を用いる発電システムにおいて、
燃料電池は、
酵素を用いて燃料を分解し発電する燃料電池であって、燃料が多糖類を含むものである
ことを特徴とするものである。
燃料電池を用いるコージェネレーションシステムにおいて、
燃料電池は、
酵素を用いて燃料を分解し発電する燃料電池であって、燃料が多糖類を含むものである
ことを特徴とするものである。
この燃料電池においては、多糖類を酵素により分解することにより、多糖類から直接電気エネルギーを取り出すことが可能となる。
この燃料電池の燃料として用いることができる多糖類(広義の多糖類であり、加水分解によって2分子以上の単糖を生じる全ての炭水化物を指し、二糖、三糖、四糖等のオリゴ糖を含む)としては、デンプン、アミロース、アミロペクチン、グリコーゲン、セルロース、マルトース、スクロース、ラクトース等が挙げられる。これらは単糖類が2つ以上結合したものであり、いずれの多糖類においても、結合単位の単糖類としてグルコースが含まれている。なお、アミロースとアミロペクチンとはデンプンに含まれる成分であり、デンプンはアミロースとアミロペクチンとの混合物である。燃料としては、分解可能な多糖類を含むものであればいずれも用いることができ、多糖類の分解物であるグルコースを含んでいてもよい。したがって、生ごみ等も燃料とすることができる。
この補酵素酸化酵素の作用により、補酵素が酸化体に戻るときに電子が生成され、補酵素酸化酵素から電子メディエータを介して電極(負極)に電子が渡される。補酵素としては、例えばNAD+ が、補酵素酸化酵素としては、例えばジアホラーゼが用いられる。
また、分解酵素としてスクラーゼを用い、酸化酵素としてグルコースデヒドロゲナーゼを用いた燃料電池では、スクラーゼによりグルコースとフルクトースとに分解されるスクロースを燃料とすることができる。スクラーゼは、より詳しくはα−グルコシダーゼ(EC 3.2.1.20)、スクロース−α−グルコシダーゼ(EC 3.2.1.48)、β−フルクトフラノシダーゼ(EC 3.2.1.26)等のいずれか少なくとも一種である。
また、分解酵素としてβ−ガラクトシダーゼを用い、酸化酵素としてグルコースデヒドロゲナーゼを用いた燃料電池では、β−ガラクトシダーゼによりグルコースとガラクトースとに分解されるラクトースを燃料とすることができる。
また、デンプンを燃料とする燃料電池では、デンプンを糊化してゲル状の固形化燃料としたものを用いることもできる。この場合、糊化したデンプンを酵素等が固定化された負極に接触させる、あるいは負極上に酵素等とともに固定化する方法をとることができる。このような電極を用いると、負極表面のデンプン濃度を、溶液中に溶解したデンプンを用いた場合よりも高い状態に保持することができ、酵素による分解反応がより速くなり、出力が向上するとともに、燃料の取り扱いが溶液の場合よりも容易で、燃料供給システムを簡素化することができ、しかも燃料電池を天地無用とすることができるため、モバイル機器に用いたときに非常に有利である。
第2の発明による電子機器は、基本的にはどのようなものであってもよく、携帯型のものと据え置き型のものとの双方を含むが、具体例を挙げると、携帯電話、モバイル機器、ロボット、パーソナルコンピュータ、ゲーム機器、車載機器、家庭電気製品、工業製品等である。
第3の発明による移動体は、基本的にはどのようなものであってもよく、具体例を挙げると、自動車、二輪車、航空機、ロケット、宇宙船等である。
第4の発明による発電システムは、基本的にはどのようなものであってもよく、その規模も問わず、燃料としても、多糖類そのもののほか、多糖類を含む生ごみ等を用いることもできる。
第5の発明によるコージェネレーションシステムは、基本的にはどのようなものであってもよく、その規模も問わず、燃料としても、多糖類そのもののほか、多糖類を含む生ごみ等を用いることもできる。
上述のように構成されたこの発明においては、燃料に含まれる多糖類を酵素によって単糖類に分解し、この単糖類を酵素によって酸化分解する過程で効率良く電気エネルギーを取り出すことができる。
図1はこの発明の一実施形態による燃料電池を模式的に示す。図1に示すように、この燃料電池は、燃料として供給された多糖類を酵素により分解し電子を取り出すとともにプロトン(H+ )を発生する燃料極(負極)1と、プロトンのみ伝導する電解質層3と、この電解質層3によって燃料極1と隔離され、燃料極1から電解質層3を通って輸送されたプロトンと燃料極1から外部回路を通って送られた電子と空気中の酸素とにより水を生成する空気極(正極)5とで構成されている。
〈グリコーゲン〉
・グルコアミラーゼ(EC 3.2.1.3)
・α−アミラーゼ(EC 3.2.1.1)
〈デキストリン〉
・グルコアミラーゼ(EC 3.2.1.3)
〈セルロース〉
・セルラーゼ(EC 3.2.1.4)
・エキソセロビオヒドラーゼ(EC 3.2.1.91)
・β−グルコシダーゼ(EC 3.2.1.21)
ここでは、セルロースを加水分解する酵素を総称してセルラーゼという。このようなセルラーゼとしては、例えば上記3種類の酵素が挙げられるが、そのうち少なくとも1種以上の存在下でセルロースをグルコースまで分解することができる。
〈マルトース〉
・α−グルコシダーゼ(EC 3.2.1.20)
上記酵素はマルターゼとも呼ばれるが、スクロースにも作用する。なお、マルトースはグルコアミラーゼによっても分解することができる。
〈スクロース〉
・α−グルコシダーゼ(EC 3.2.1.20)
・スクロース−α−グルコシダーゼ(EC 3.2.1.48)
・β−フルクトフラノシダーゼ(EC 3.2.1.26)
ここでは、スクロースを加水分解する酵素を総称してスクラーゼという。このようなスクラーゼとしては、例えば上記3種類の酵素が挙げられる。これらのうち少なくとも1種以上の存在下でスクロースからグルコースを生成することができる。
〈ラクトース〉
・β−ガラクトシダーゼ(EC 3.2.1.23)
〈1,3−β−グルカン〉
・グルカンエンド−1,3−β−D−グルコシダーゼ(EC 3.2.1.39)
〈α,α−トレハロース〉
・α,α−トレハラーゼ(EC 3.2.1.28)
・α,α−トレハローズホスホリラーゼ(EC 2.4.1.64)
〈スタキオース〉
・α−ガラクトシダーゼ(EC 3.2.1.22)
・α−グルコシダーゼ(EC 3.2.1.20)
〈グルコシド類〉
・β−グルコシダーゼ(EC 3.2.1.21)
図2に、例として酵素によるデンプン及びセルロースのグルコースへの分解を示す。
上記プロセスで生成された電子はジアホラーゼから電子メディエータを介して電極11に渡され、H+ は電解質層3を通って空気極5へ輸送される。
この空気極5においては、触媒の存在下で、電解質層3からのH+ と燃料極1からの電子とにより空気中の酸素を還元し水を生成する。
図4Aは、電極11上にACNQ、ジアホラーゼ(DI)及びグルコースデヒドロゲナーゼ(GDH)を固定化材により固定化した酵素固定化電極を用いてデンプンとグルコアミラーゼ(GAL)とを含む溶液中でCA測定(定電位で電流値の時間変化を測定、定常電流となったところが拡散律速状態)を行い、充分に時間が経過した状態(拡散律速)を示す。同様に、図4Bは、同様な酵素固定化電極を用いてグルコース溶液中でCA測定を行い、充分に時間が経過した状態(拡散律速)を示す。この酵素固定化電極の酵素反応は充分に速い、つまり、電極表面に拡散により到達したグルコースを非常に速く分解し、電子を電極に渡すことができる。図4Bの場合、電極表面では、酵素固定化電極によるグルコースの消費とこの酵素固定化電極から離れた沖合のグルコース溶液からの拡散によるグルコースの供給とが釣り合って、一定のグルコース濃度勾配を示す。このグルコース濃度勾配が電流値を決め、このグルコース濃度勾配が大きければ大きい程、電流値が大きくなる。つまり、グルコース濃度を高くすれば、電流値を大きくすることができる。一方、図4Aの場合には、当初は溶液中にグルコースは存在しないが、溶液中にはデンプンに加えてグルコアミラーゼが含まれているため、このグルコアミラーゼの働きによりデンプンが加水分解されてグルコースが生成される。この場合も、電極表面では、酵素固定化電極によるグルコースの消費と、デンプンとグルコアミラーゼとを含む溶液中で生成された沖合のグルコースの拡散による供給と、電極表面に存在するグルコアミラーゼにより生成されるグルコースの供給とが釣り合って電流値が決まる。この電極表面で生成されるグルコースにより、電極表面でのグルコース濃度が、グルコース溶液を用いた場合よりも上昇する(最終的にグルコースの飽和溶液で比較した場合)。上記の酵素固定化電極上にさらにグルコアミラーゼとデンプンとを固定化することにより、すなわち図3に示すような構成にすることにより、この効果をさらに高めることができる。
図5Aは、デンプン溶液(アミロース、アミロペクチン)、デンプン糊等からなる燃料31を内部に充填したカード状の燃料カートリッジ32の未使用の状態を示す。燃料31には、グルコース、NADH等を含ませてもよく、こうすることで、デンプンのみを燃料31とした場合に比べて、スタート時の電流をより大きくすることができる。図5Bは、この燃料カートリッジ32の燃料31を使い切った使用後の状態を示す。図5A及びBにおいて、符号33a、33bは燃料押し出し具を示す。符号33cはこれらの燃料押し出し具33a、33bに両端が固定された押し出し用のスプリングを示す。燃料押し出し具33aは燃料カートリッジ32に固定され、燃料押し出し具33bはスプリング33cにより燃料31を押し付けている。
また、燃料カートリッジ32の燃料31を収納する部分にアミラーゼを入れておくようにしてもよい。こうすることで、燃料極1の表面に供給されるグルコースの濃度が大きくなり、大きな電流値を取ることができるとともに、初期の電流値を大きくすることができる。
デンプンの処理については、生の米やジャガイモのデンプンは、大部分がβ−デンプンの微結晶であり、アミラーゼがあまり活性を示さないが、熱を加えることで、糊状のα−デンプンとなり、アミラーゼが活性を示すようになる。このため、燃料極1には燃料31としてα−デンプンを供給するのが好ましいが、このα−デンプンは時間とともにβ−デンプンに戻って(老化)しまう。
C6 H12O6 +6O2 →6CO2 +6H2 O ΔG°=−4928kJ/mol
と表される。
この場合には、燃料電池に対して燃料カートリッジ32を出し入れする機構は不要であり、図9に示すように、あらかじめ燃料カートリッジ32を燃料極1と一体化しておく。この場合の燃料カートリッジ32から燃料極1への燃料31の供給方法は上記と同様である。
〈実施例1〉
グラッシーカーボン(GC)電極(BAS、φ=3.0mm)上に、ジアホラーゼ(DI)(ユニチカ、from Bacillus stearothermophilus)リン酸緩衝溶液(83μM)を3μl、グルコースデヒドロゲナーゼ(GDH)(東洋紡)リン酸緩衝溶液(60μM)を6μl、グルコアミラーゼ(GAL)(オリエンタル酵母)リン酸緩衝溶液(1.4mM)を3μl、ポリ−L−リシン(PLL)水溶液(1%)を3μl、NADHリン酸緩衝溶液(0.4M)を2μl、ACNQエタノール溶液(28mM)を2μl、グルタルアルデヒド(GA)水溶液(0.125%)を3μl滴下し、よく混合させて室温にて風乾の後、蒸留水で水洗し、GAL/GDH/NADH/DI/ACNQ固定化電極とした(図1参照)。
実施例1のGAL/GDH/NADH/DI/ACNQ固定化電極上に、デンプン50%リン酸緩衝溶液を70℃で糊化させたもの5mgを塗布し、反応溶液を0.1Mリン酸緩衝溶液(pH7、I.S.=0.3)1mlとした以外は、実施例1と同様にして電気化学測定を行った。
実施例1の固定化電極作製プロセスにおいて、グルコアミラーゼ(GAL)を省略してGDH/NADH/DI/ACNQ固定化電極を作製した以外は、実施例1と同様にして電気化学測定を行った。
燃料としてデンプン糊6及びデンプンをグルコースに分解する酵素としてグルコアミラーゼ(GAL)が固定化された燃料極1について実施例1と同様の条件でCV測定を行った。その結果を図12に示す(曲線a)。図12には、比較のために、グルコース溶液を燃料に用いた場合のCV測定結果も併せて示してある(曲線b)。図12より、燃料としてデンプン糊6を用いた場合には、燃料としてグルコース溶液(グルコース濃度:200mM)を用いた場合の最大電流値に比べて、はるかに大きな電流値を得ることができることがわかる。これは、上述のように、燃料極1の表面のグルコース濃度が極めて高くなることを反映した結果である。また、電流値が時間とともに増大していくのは、デンプンがグルコアミラーゼ(GAL)により徐々に加水分解され、それに伴って電極表面のグルコース濃度が時間とともに上昇するためである。曲線bは拡散律速に特有の形状を有している。
図13A及びBに示すような燃料電池を組み立てて評価を行った。図13A及びBに示すように、この燃料電池は、0.25cm2 のカーボンフェルトに酵素を固定化した酵素固定化カーボン電極からなる空気極5と、0.25cm2 のカーボンフェルト上に実施例1と同様に酵素や電子メディエータを固定化材で固定化した酵素固定化カーボン電極からなる燃料極1とが、プロトン伝導体としてのセパレータ35を介して対向した構成を有している。この場合、セパレータ35はプロトン伝導性を有する所定のフィルム、例えばセロハンからなる。空気極5の下及び燃料極1の上にそれぞれTi集電体41、42が置かれ、集電を容易に行うことができるようになっている。符号43、44は固定板を示す。これらの固定板43、44はねじ45により相互に締結され、それらの間に、空気極5、燃料極1、セパレータ35及びTi集電体43、44の全体が挟み込まれている。固定板43の一方の面(外側の面)には空気取り込み用の円形の凹部43aが設けられ、この凹部43aの底面に他方の面まで貫通した多数の穴43bが設けられている。これらの穴43bは空気極5への空気の供給路となる。一方、固定板44の一方の面(外側の面)には燃料装填用の円形の凹部44aが設けられ、この凹部44aの底面に他方の面まで貫通した多数の穴44bが設けられている。これらの穴44bは燃料極1への燃料の供給路となる。この固定板44の他方の面の周辺部にはスペーサー46が設けられており、固定板43、44をねじ45により相互に締結したときにそれらの間隔が所定の間隔になるようになっている。
例えば、上述の実施形態及び実施例において挙げた数値、構造、構成、形状、材料等はあくまでも例に過ぎず、必要に応じてこれらと異なる数値、構造、構成、形状、材料等を用いてもよい。
具体的には、例えば、燃料電池や燃料カートリッジ32の形状は、上述の実施形態及び実施例において挙げたものと異なる形状であってもよい。
Claims (21)
- 酵素を用いて燃料を分解し発電する燃料電池であって、
前記燃料が多糖類を含む
ことを特徴とする燃料電池。 - 前記燃料が、デンプン、アミロース、アミロペクチン、グリコーゲン、セルロース、マルトース、スクロース及びラクトースのうちの少なくとも1種を含むことを特徴とする請求項1記載の燃料電池。
- 前記燃料が糊化したデンプンであることを特徴とする請求項1記載の燃料電池。
- 前記酵素が、前記多糖類の分解を促進し単糖類を生成する分解酵素と、生成した単糖類の酸化を促進し分解する酸化酵素とを含むことを特徴とする請求項1記載の燃料電池。
- 前記酵素が、前記単糖類の酸化に伴って還元された補酵素を酸化体に戻すとともに電子メディエータを介して電子を負極に渡す補酵素酸化酵素を含むことを特徴とする請求項4記載の燃料電池。
- 前記補酵素の酸化体がNAD+ であり、前記補酵素酸化酵素がジアホラーゼであることを特徴とする請求項5記載の燃料電池。
- 前記燃料が、デンプン、アミロース、アミロペクチン、グリコーゲン及びマルトースのうちの少なくとも1種を含み、前記酵素がグルコアミラーゼ及びグルコースデヒドロゲナーゼを含むことを特徴とする請求項4記載の燃料電池。
- 前記燃料がセルロースを含み、前記酵素がセルラーゼ及びグルコースデヒドロゲナーゼを含むことを特徴とする請求項4記載の燃料電池。
- 前記燃料がマルトースを含み、前記酵素がα−グルコシダーゼ及びグルコースデヒドロゲナーゼを含むことを特徴とする請求項4記載の燃料電池。
- 前記燃料がスクロースを含み、前記酵素がスクラーゼ及びグルコースデヒドロゲナーゼを含むことを特徴とする請求項4記載の燃料電池。
- 前記燃料がラクトースを含み、前記酵素がβ−ガラクトシダーゼ及びグルコースデヒドロゲナーゼを含むことを特徴とする請求項4記載の燃料電池。
- 前記補酵素酸化酵素、前記補酵素及び前記電子メディエータが負極上に固定化されていることを特徴とする請求項5記載の燃料電池。
- 前記酸化酵素が前記負極上に固定化されていることを特徴とする請求項12記載の燃料電池。
- 前記酸化酵素及び前記分解酵素が前記負極上に固定化されていることを特徴とする請求項12記載の燃料電池。
- 前記多糖類が前記負極上に固定化されていることを特徴とする請求項14記載の燃料電池。
- 前記多糖類が糊化したデンプンであることを特徴とする請求項15記載の燃料電池。
- 前記固定化に、グルタルアルデヒドとポリ−L−リシンとを含む固定化材を用いたことを特徴とする請求項12記載の燃料電池。
- 燃料電池を用いる電子機器において、
前記燃料電池は、
酵素を用いて燃料を分解し発電する燃料電池であって、前記燃料が多糖類を含むものである
ことを特徴とする電子機器。 - 燃料電池を用いる移動体において、
前記燃料電池は、
酵素を用いて燃料を分解し発電する燃料電池であって、前記燃料が多糖類を含むものである
ことを特徴とする移動体。 - 燃料電池を用いる発電システムにおいて、
前記燃料電池は、
酵素を用いて燃料を分解し発電する燃料電池であって、前記燃料が多糖類を含むものである
ことを特徴とする発電システム。 - 燃料電池を用いるコージェネレーションシステムにおいて、
前記燃料電池は、
酵素を用いて燃料を分解し発電する燃料電池であって、前記燃料が多糖類を含むものである
ことを特徴とするコージェネレーションシステム。
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