JP6994184B2 - 発電デバイス、発電方法及び濃度測定方法 - Google Patents
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Description
バイオ燃料電池は一般に、燃料を含む溶液中に浸漬された電極を備え、電極のうちアノードには燃料の酸化を促進する酵素が含まれている。
アノードにおける燃料の酸化(例えば、グルコースからグルコノラクトンへの変化)によって取り出された電子はカソード側に移動し、これを用いて酸素が還元されて水(H2O)が生じる。以上の過程で生じる電子の移動が発電に利用される。
<1>燃料と、アノードと、カソードとを含み、
前記アノードは前記燃料の酸化を促進する酵素を含み、
発電していないときよりも発電しているときの水分含有量が大きい、発電デバイス。
<2>燃料と、アノードと、カソードとを含み、
前記アノードは前記燃料の酸化を促進する酵素を含み、
液体の供給により発電する、発電デバイス。
<3>燃料と、アノードと、カソードとを含み、
前記アノードは前記燃料の酸化を促進する酵素を含み、
水分含有率が前記燃料、前記アノード及び前記カソードの合計の10質量%以下である、発電デバイス。
<4>前記燃料は、溶媒を含まないか、溶媒の含有率が50質量%以下である、<1>~<3>のいずれか1項に記載の発電デバイス。
<5>前記カソードは酸素の還元を促進する触媒を含む、<1>~<4>のいずれか1項に記載の発電デバイス。
<6>前記アノードは前記発電デバイスに供給される液体中の物質の酸化を促進する酵素をさらに含む、<1>~<5>のいずれか1項に記載の発電デバイス。
<7>前記アノード及び前記カソードからなる少なくとも一方が形成された基材と、前記燃料を含む基材とを含む積層物である、<1>~<6>のいずれか1項に記載の発電デバイス。
<8>複数の発電デバイスが連結した状態で基材上に形成されたシート状物又はそのロール状物である、<1>~<7>のいずれか1項に記載の発電デバイス。
<9>所望の大きさにカットして用いることができる、<8>に記載の発電デバイス。
<10><1>~<9>のいずれか1項に記載の発電デバイスに液体を供給する工程を含む、発電方法。
<11>前記液体が水を含む、<10>に記載の発電方法。
<12>前記液体の供給量が、前記液体と前記燃料とが混合したときの前記燃料の濃度が、使用温度において0.01mol/dm3~10mol/dm3の範囲となる量である、<10>又は<11>に記載の発電方法。
<13><1>~<9>のいずれか1項に記載の発電デバイスに液体を供給する工程と、前記液体中に含まれる物質の濃度を測定する工程と、を含む、濃度測定方法。
本明細書において「~」を用いて示された数値範囲には、「~」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
本発明の発電デバイスの第1実施形態は、燃料と、アノードと、カソードとを含み、
前記アノードは前記燃料の酸化を促進する酵素を含み、
発電していないときよりも発電しているときの水分含有量が大きい、発電デバイスである。
前記アノードは前記燃料の酸化を促進する酵素を含み、
液体の供給により発電する、発電デバイスである。
使用前の燃料の酸化をより確実に抑制する観点からは、発電デバイスの水分含有率は燃料、アノード及びカソードの合計の7質量%以下であることが好ましく、5質量%以下であることがより好ましい。また、燃料、アノード及びカソードのそれぞれの水分含有率が10質量%以下であることが好ましい。
上記水分含有率は、発電デバイスに液体を供給する前の状態でのものをいう。
発電デバイスにおける燃料は、酵素によって酸化が促進される物質であればその種類は特に制限されない。例えば、糖類、アルコール類、アルデヒド類、アミノ酸類、アミン類、乳酸、尿酸等が挙げられる。発電デバイスに含まれる燃料は、1種のみでも2種以上であってもよい。燃料は、そのままの状態でアノードに含まれる酵素によって酸化可能なものであっても、加水分解等により酸化可能な状態になるもの(例えば、加水分解によりグルコースになるデンプン)であってもよい。
基材の材質は特に制限されず、天然材料であっても合成材料であってもよい。環境及び生体への親和性の観点からは、天然若しくは生分解性材料を用いた紙、不織布、布等が好ましい。基材の厚みは特に制限されず、発電デバイスの形状等にあわせて選択できる。
発電デバイスにおけるアノード及びカソード(以下、あわせて「電極」ともいう)の材質は、導電性の材料を含むものであれば特に制限されない。導電性の材料としては、炭素材料、金属等が挙げられ、使い捨て性や生体親和性の観点からは、炭素材料が好ましい。炭素材料としては、黒鉛、カーボンブラック(ケッチェンブラック、アセチレンブラック等)、MgO鋳型炭素等の鋳型法により作製されるメソポーラスカーボン(好ましくはメソ/マクロ孔径が10nm~150nm、粒子径が0.5μm~10μmの多孔質炭素)、カーボンナノ材料等が挙げられる。炭素材料は1種のみを用いても2種以上を併用してもよい。
燃料が糖以外の物質である場合、例えば乳酸の場合の酵素としては乳酸オキシダーゼが挙げられる。
発電デバイスは、必要に応じて燃料及び電極以外のその他の部材を有していてもよい。例えば、発電デバイスを被着体に固定するための粘着材、発電デバイスを外気から保護するための保護材、ハイドロゲル等が挙げられる。なお、発電デバイスの水分含有率の算出の基準となる「燃料、アノード及びカソードの合計」は、燃料、アノード及びカソード(必要に応じてリード部、基材、スペーサ等を含む)の合計を意味し、上述したその他の部材は含まれないものとする。
例えば、発電デバイスを皮膚、衣服、おむつ等の被着体に貼り付けて、被着体から供給される汗、尿、涙、血液等の体液中の物質を簡便な方法で測定できるため、健康管理や体力トレーニング管理用のデバイスとして有用である。
本発明の発電方法は、本発明の発電デバイスに液体を供給する工程を含む。
供給される液体は、発電デバイスに含まれる燃料の酸化が生じて発電が生じるものであれば特に制限されない。例えば、水及び水を含む混合液(体液等)が挙げられる。
供給される液体の量は、発電デバイスの発電が生じうる量であれば特に制限されない。例えば、供給される液体と発電デバイスに含まれる燃料とが混合したときの燃料の濃度が、使用温度において0.01mol/dm3~10mol/dm3の範囲となる量であることが好ましく、0.1mol/dm3~3mol/dm3の範囲となる量であることがより好ましい。
本発明の濃度測定方法は、本発明の発電デバイスに液体を供給する工程と、前記液体中に含まれる物質(測定対象物質)の濃度を測定する工程と、を含む。
本発明の濃度測定方法は、燃料の酸化を促進する酵素に加えて測定対象物質の酸化を促進する酵素をさらに含むアノードを有する発電デバイスを用いることで行うことができる。この場合の発電デバイスの詳細については、上述したとおりである。濃度の測定は、発電デバイスの出力の大きさや出力の変動を利用して行うことができ、その方法は特に制限されない。
(1)電極パターンの形成
基材として、和紙(画仙紙「出雲」、有限会社キーノートプランニング)に撥水加工を施したものに、スクリーン印刷によりカーボンペースト(JELCON CH-10、十条ケミカル株式会社)を付与し、120℃で30分乾燥してリード部を形成した。
次いで、MgO鋳型炭素(東洋炭素株式会社)440mg、ポリフッ化ビニリデン(株式会社クレハ)110mg、及びイソホロン(和光純薬工業株式会社)3mLを混合してスラリー状の電極材料を調製し、これをスクリーン印刷によりリード部の上に3層重ねて付与し、45℃で30分乾燥して、16個のアノード(1個の大きさ:20mm×5mm)が直列に4個、並列に4個連結した電極パターンを形成した。
次いで、アノードを作製した基材上に、アノードと同じ電極材料をスクリーン印刷によりリード部の上に3層重ねて付与し、45℃で30分乾燥して、16個のカソード(1個の大きさ:20mm×5mm)が直列に4個、並列に4個連結した電極パターンを形成した。形成したアノードとカソードの電極パターンの平面図を図3に示す。
形成した電極パターンに対してUV-O3処理を15分行い、アノードに相当する部分にはさらにメディエータとしてテトラチアフルバレン(Sigma-Aldrich)飽和メタノール溶液を滴下した。
次いで、アノードに相当する部分には、グルコースオキシダーゼ(GOD、和光純薬工業株式会社)をpH7.0の1Mリン酸塩緩衝液中に分散させた液体(10unit/μL)を滴下した(アノード1個あたり20μL)。
カソードに相当する部分には、ビリルビンオキシダーゼ(BOD、天野エンザイム株式会社)を、0.01%Triton-X(Roche Diagnostics GmbH)を含むpH7.0の1Mリン酸塩緩衝液中に分散させた液体(10unit/μL)を滴下した(カソード1個あたり20μL)。
その後、減圧下で1時間乾燥して、グルコースの酸化を促進する酵素としてGODを含むアノードと、酸素の還元を促進する酵素としてBODを含むカソードを作製した。
基材として、和紙(画仙紙「出雲」、有限会社キーノートプランニング)に、グルコースを含むpH7.0の1Mリン酸塩緩衝液(グルコース濃度:0.1mol/dm3)を滴下(1ml/cm2)し、100℃で30分乾燥させて、グルコースを含有する基材を作製した。これを作製したアノード及びカソードの上に配置して、評価用の発電デバイスを作製した。
リニアスイープボルタンメトリーにより、作製した発電デバイスの出力評価を行った。測定は二電極法で行い、測定条件は走査電位開回路電圧0V、走査速度1mV/sとした。液体の供給は、pH7.0の1Mリン酸塩緩衝液を滴下(1ml/cm2)することで行った。得られた電流-電圧曲線を図4に示す。
次いで、液体の供給を、グルコースを含むpH7.0の1Mリン酸塩緩衝液(グルコース濃度:0.1mol/dm3)を滴下(1ml/cm2)することで行った以外は実施例と同様にして、出力の評価を行った。得られた電流-電圧曲線を図4に示す。
(1)電極パターンの形成
基材として、和紙(画仙紙「出雲」、有限会社キーノートプランニング)に撥水加工を施したものに、スクリーン印刷によりカーボンペースト(JELCON CH-10、十条ケミカル株式会社)を付与し、120℃で30分乾燥してリード部を形成した。
次いで、MgO鋳型炭素(東洋炭素株式会社)1g、ポリフッ化ビニリデン溶液(株式会社クレハ)5mL、n-メチルピロリドン2.5mLを混合してスラリー状の電極材料を調製し、これをスクリーン印刷によりリード部の上に3層重ねて付与し、60℃で30分乾燥して、実施例1と同様のアノード(1個あたり面積:20mm×5mm)とカソードの電極パターンを形成した。
形成した電極パターンに対してUV-O3処理を15分行い、アノードに相当する部分にはさらにメディエータとして1,2-ナフトキノン飽和溶液を滴下した。
次いで、アノードに相当する部分には、グルコースデヒドロゲナーゼ(GDH、和光純薬工業株式会社)をpH7.0の1Mリン酸塩緩衝液中に分散させた液体(400Ucm-2)を滴下した。
カソードに相当する部分には、ビリルビンオキシダーゼ(BOD、天野エンザイム株式会社)を、0.01%Triton-X(Roche Diagnostics GmbH)を含むpH7.0の1Mリン酸塩緩衝液中に分散させた液体(40Ucm-2)を滴下した。
その後、減圧下で1時間乾燥して、グルコースの酸化を促進する酵素としてGDHを含むアノードと、酸素の還元を促進する酵素としてBODを含むカソードを作製した。
基材として、和紙(画仙紙「出雲」、有限会社キーノートプランニング)に、グルコースを含むpH7.0の1Mリン酸塩緩衝液を滴下(1mL/cm2)し、100℃で1時間乾燥させて、グルコースを含有する基材を作製した。これを作製したアノード及びカソードの上に配置して、評価用の発電デバイスを作製した。発電デバイスは、リン酸塩緩衝液のグルコース濃度を0.005mol/dm3(a)、0.01mol/dm3(b)、0.015mol/dm3(c)、0.02mol/dm3(d)としたものをそれぞれ作製した。
リニアスイープボルタンメトリーにより、作製した発電デバイスの出力評価を行った。測定は二電極法で行い、測定条件は走査電位開回路電圧0V、走査速度1mV/sとした。液体の供給は、超純水を滴下(1mL/cm2)することで行った。得られた電流-電圧曲線を図5に示す。
GDHの代わりに乳酸オキシダーゼ(開発品、LOx、40Ucm-2)を用いてアノードを作製したことと、グルコースの代わりに乳酸を含むpH7.0の1Mリン酸塩緩衝液を用いたこと以外は実施例2と同様にして、発電デバイスを作製した。発電デバイスは、リン酸塩緩衝液の乳酸濃度を0mol/dm3(a)、0.01mol/dm3(b)、0.1mol/dm3(c)としたものをそれぞれ作製した。得られた電流-電圧曲線を図6に示す。
実施例の結果から、本発明の発電デバイスは、燃料をグルコース以外のものに変更しても、その酸化を促進する酵素を適切に組み合わせることで充分な出力が得られることがわかった。この機能を利用することで、例えば、図7に示すような構成のウェアラブルデバイスの作製が可能になると考えられる。図7に示すウェアラブルデバイスは、グルコースの酸化を促進する酵素(GOD又はGDH)を含むアノードと、乳酸の酸化を促進する酵素(LOx)を含むアノードの両方を備えている。これにグルコースを仕込んだ基材を組み合わせると、例えば、ウェアラブルデバイスが接触している皮膚から供給される汗によってグルコースが溶け出し、これを駆動力として(無線伝送可能な)電流計を駆動させて、汗に含まれる乳酸の量を電流値からモニタリングすることができるように構成されている。これにより、例えば、乳酸の量にもとづいた着用者の疲労度などの評価が可能になる。
Claims (15)
- 燃料と、アノードと、カソードとを含み、
前記アノードは前記燃料の酸化を促進する酵素を含み、
前記燃料は前記アノードと前記カソードの間に配置され、
下記(1)~(3)の少なくともいずれかの条件を満たす発電デバイス。
(1)発電していないときよりも発電しているときの水分含有量が大きい
(2)液体の供給により発電する
(3)水分含有率が前記燃料、前記アノード及び前記カソードの合計の10質量%以下である - 燃料と、アノードと、カソードと、基材とを含み、
前記アノードは前記燃料の酸化を促進する酵素を含み、
前記基材の同じ面上に前記アノードと前記カソードがそれぞれ前記基材に接するように配置され、
下記(1)~(3)の少なくともいずれかの条件を満たす発電デバイス。
(1)発電していないときよりも発電しているときの水分含有量が大きい
(2)液体の供給により発電する
(3)水分含有率が前記燃料、前記アノード及び前記カソードの合計の10質量%以下である - 燃料と、アノードと、カソードとを含み、
前記アノードは前記燃料の酸化を促進する酵素と、前記発電デバイスに供給される液体中の物質の酸化を促進する酵素とを含み、
下記(1)~(3)の少なくともいずれかの条件を満たす発電デバイス。
(1)発電していないときよりも発電しているときの水分含有量が大きい
(2)液体の供給により発電する
(3)水分含有率が前記燃料、前記アノード及び前記カソードの合計の10質量%以下である - 前記燃料は、溶媒を含まないか、溶媒の含有率が50質量%以下である、請求項1~請求項3のいずれか1項に記載の発電デバイス。
- 前記カソードは酸素の還元を促進する触媒を含む、請求項1~請求項4のいずれか1項に記載の発電デバイス。
- 前記燃料は単糖類を含む、請求項1~請求項5のいずれか1項に記載の発電デバイス。
- 前記アノード及び前記カソードからなる少なくとも一方が形成された基材と、前記燃料を含む基材とを含む積層物である、請求項1~請求項6のいずれか1項に記載の発電デバイス。
- 複数の前記発電デバイスが連結した状態で基材上に形成されたシート状物又はそのロール状物である、請求項1~請求項7のいずれか1項に記載の発電デバイス。
- 所望の大きさにカットして用いることができる、請求項1~請求項8のいずれか1項に記載の発電デバイス。
- 請求項1~請求項9のいずれか1項に記載の発電デバイスに液体を供給する工程を含む、発電方法。
- 前記液体が水を含む、請求項10に記載の発電方法。
- 前記液体の供給量が、前記液体と前記燃料とが混合したときの前記燃料の濃度が、使用温度において0.01mol/dm3~10mol/dm3の範囲となる量である、請求項10又は請求項11に記載の発電方法。
- 請求項1~請求項9のいずれか1項に記載の発電デバイスに液体を供給する工程と、前記液体中に含まれる物質の濃度を測定する工程と、を含む、濃度測定方法。
- 燃料と、アノードと、カソードとを含み、
前記アノードは前記燃料の酸化を促進する酵素を含み、
水分含有率が前記燃料、前記アノード及び前記カソードの合計の10質量%以下である発電デバイスに液体を供給する工程と、前記液体中に含まれる物質の濃度を測定する工程と、を含む、濃度測定方法。 - 前記燃料は前記基材に含まれる、請求項2に記載の発電デバイス。
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