JP2011171250A - 非水電解質二次電池及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明は、正極活物質としてリチウム遷移金属複合酸化物を含む正極板と、負極活物質としてリチウムイオンの挿入・脱離可能な炭素材料を含む負極板とを、セパレータを介して積層巻回した扁平状電極体1を有する非水電解質二次電池30において、前記負極板表面には、無機酸化物と絶縁性結着材からなる保護層が設けられており、前記セパレータの前記保護層と接する面の算術平均表面粗さRaが0.40μm〜3.50μmであることを特徴とする。
【選択図】図1
Description
しかしながら、上記特許文献2においては、負極板表面に無機酸化物と絶縁性結着材からなる絶縁性の保護層を設けることは開示されていない。
る面の算術平均表面粗さRaを0.05μm〜0.25μmとすることが好ましい。
Li2CO3と(Ni0.35Co0.35Mn0.3)3O4とを、Liと(Ni0.35Co0.35Mn0.3)とのモル比が1:1となるように混合した。次いで、この混合物を空気雰囲気中にて900℃で20時間焼成し、LiNi0.35Co0.35Mn0.3O2で表されるリチウム遷移金属複合酸化物を得て、正極活物質とした。以上のようにして得られた正極活物質、導電剤として薄片化黒鉛およびカーボンブラック、結着材としてポリフッ化ビニリデン(PVdF)のN−メチル−2−ピロリドン(NMP)溶液とを、リチウム遷移金属複合酸化物:薄片化黒鉛:カーボンブラック:ポリフッ化ビニリデン(PVdF)の質量比が88:7:2:3となるように混練し、正極スラリーを作製した。作製した正極スラリーを正極芯体としてアルミニウム合金箔(厚さ15μm)の一方の面に塗布した後、乾燥させてスラリー作製時に溶媒として使用したNMPを除去し正極活物質合剤層を形成した。同様の方法により、アルミニウム合金箔のもう一方の面にも正極活物質合剤層を形成した。その後、圧延ロールを用いて所定の充填密度(2.61g/cm3)になるまで圧延し、所定寸法に切断して正極板Aを作製した。
負極活物質としての人造黒鉛と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース(CMC)と、結着材としてのスチレン−ブタジエン−ラバー(SBR)を水と共に混練して負極スラリーを作製した。ここで、負極活物質:カルボキシメチルセルロース(CMC):スチレン−ブタジエン−ラバー(SBR)の質量比は98:1:1となるように混合した。ついで、作製した負極スラリーを負極芯体としての銅箔(厚さが10μm)の一方の面に塗布した後、乾燥させてスラリー作製時に溶媒として使用した水を除去し負極活物質合剤層を形成した。同様の方法により、銅箔のもう一方の面にも負極活物質合剤層を形成した。その後、圧延ローラーを用いて所定の充填密度(1.11g/cm3)になるまで圧延した。
[充填密度の測定]
電極板を10cm2に切り出し、電極板10cm2の質量A(g)、電極板の厚みC(cm)を測定する。また、芯体10cm2の質量B(g)、および芯体厚みD(cm)を測定する。そして、次の式から充填密度を求める。
充填密度=(A―B)/〔(C−D)×10cm2〕
ここで、負極板表面に保護層が形成されている場合は、保護層を除いた負極活物質合剤層の充填密度とする。
参考実験として、上記正極板A〜C、負極板A〜Cの算術平均表面粗さRa、及びセパレータの各面の算術平均表面粗さRaを以下のような方法で調べた。
正極板および負極板、並びに、セパレータについて、レーザー顕微鏡(株式会社キーエンス製 VK−9710)にて表面を観察し、解析ソフト(キーエンスソフトウェア株式会社製 VK―Analyzer)を用いてJIS B0601:1994に準じた条件で算術平均表面粗さRaを求めた。
まず図2のように、長さ120mm、幅30mmの板状の治具20を台座(図示省略)に固定し、その上面に長さ90mm、幅20mmの両面粘着テープ21を貼り付ける。このとき、板状の治具20の幅方向の中心線と両面粘着テープ21の幅方向の中心線をそろえる。また、板状の治具20の長さ方向の一方の端部と両面粘着テープ21の長さ方向の一方の端部をそろえた状態とする(図2の(a))。
また、正極板の充填密度の変化により正極板の算術平均表面粗さRaが変化し、これに伴いセパレータとの密着強度が変化することがわかる。したがって、正極板の充填密度としては、2.88g/cm3以下とすることが好ましく、2.80g/cm3以下とすることがより好ましい。
[扁平状電極体の作製]
まず、上記の正極板A及び負極板Aを用意した。ここで、正極板Aは、幅104.8mm、長さ3870mm、厚さ69μmの帯状であり、長手方向に沿って一方の端部に芯体の両面に電極活物質合剤層が形成されていない芯体露出部(幅15.2mm)を有するものを用いた。
また、負極板Bは、幅106.8mm、長さ4020mm、厚さ71μmの帯状であり、長手方向に沿って一方の端部に芯体の両面に電極活物質合剤層が形成されていない芯体露出部(幅10.0mm)を有するものを用いた。
セパレータの算術平均表面粗さRaが0.62μmの面と正極板Aが接し、算術平均表面粗さRaが0.16μmの面と負極板Aが接するようにセパレータを配置したこと以外は実施例1と同様の方法で比較例1の扁平状電極体を作製した。
セパレータの算術平均表面粗さRaが0.42μmの面と正極板Aが接し、算術平均表面粗さRaが0.46μmの面と負極板Aが接するようにセパレータを配置したこと以外は実施例1と同様の方法で比較例2の扁平状電極体を作製した。
セパレータの算術平均表面粗さ:Raが0.46μmの面と正極板Aが接し、算術平均表面粗さ:Raが0.42μmの面と負極板Aが接するようにセパレータを配置したこと以外は実施例1と同様の方法で比較例3の扁平状電極体を作製した。
実施例1〜3及び比較例1で作製した扁平状電極体の中心部分の厚み(電極体厚み)から、扁平状電極体の成形性を判断した。
以上のとおり、本願発明によれば、セパレータの負極板に形成された保護層と接する面の算術平均表面粗さRaを0.40〜3.50μmとすることにより、負極板に形成された保護層とセパレータの密着強度を高くし、扁平状電極体の成形性を向上させることができる。
Claims (8)
- 正極活物質としてリチウム遷移金属複合酸化物を含む正極板と、負極活物質としてリチウムイオンの吸蔵・放出可能な炭素材料を含む負極板とを、セパレータを介して積層巻回した扁平状電極体を有する非水電解質二次電池において、前記負極板表面には、無機酸化物と絶縁性結着材からなる保護層が設けられており、前記セパレータの前記保護層と接する面の算術平均表面粗さRaが0.40μm〜3.50μmであることを特徴とする非水電解質二次電池。
- 前記無機酸化物がアルミナ、チタ二ア、およびジルコニアからなる群から選択された少なくとも一種であることを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記セパレータは表裏で異なる算術平均表面粗さRaを有し、算術平均表面粗さRaが大きい面が前記保護層と接することを特徴とする請求項1又は2に記載の非水電解質二次電池。
- 前記セパレータの前記正極板と接する面の算術平均表面粗さRaが0.05μm〜0.25μmであることを特徴とする請求項3に記載の非水電解質二次電池。
- 前記負極活物質が、黒鉛であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の非水電解質二次電池。
- 前記正極活物質が、Li1+aNixCoyMnzMbO2(M=Al、Ti、Zr、Nb、B、Mg、Moから選択される少なくとも一種の元素、0≦a≦0.2、0.2≦x≦0.5、0.2≦y≦0.5、0.2≦z≦0.4、0≦b≦0.02、a+b+x+y+z=1)で表されることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の非水電解質二次電池。
- 正極活物質としてリチウム遷移金属複合酸化物を含む正極板と、負極活物質としてリチウムイオンの吸蔵・放出可能な炭素材料を含む負極板とを、セパレータを介して積層巻回した扁平状電極体を有する非水電解質二次電池の製造方法において、
正極活物質としてリチウム遷移金属複合酸化物を含む帯状の正極板と、負極活物質としてリチウムイオンの吸蔵・放出可能な炭素材料を含み、表面に保護層が設けられた帯状の負極板とを、前記保護層に接する面の算術平均表面粗さRaが0.40μm〜3.50μmであるセパレータを介して積層巻回し電極体を作製する工程と、前記電極体を5〜35℃の状態でプレスすることにより扁平状に成形する工程を有することを特徴とする非水電解質二次電池の製造方法。 - 前記セパレータの正極板と接する面の算術平均表面粗さRaが0.05μm〜0.25μmであることを特徴とする請求項7に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
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