JP2010053425A - 二酸化炭素中の炭素の固定方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】溶融塩を用いた電気化学プロセスによる二酸化炭素中の炭素の固定方法であって、(a)炭酸イオン(CO3 2−)を含む溶融塩からなる電解浴を準備するステップと、(b)前記電解浴中に陰極および陽極を配置するステップと、そして(c)前記電解浴の中へ二酸化炭素を吹き込むと共に、前記陰極と陽極との間に炭酸イオンが還元される電圧を印加して通電するステップとからなり、前記通電により、二酸化炭素を分解して陰極表面へ炭素として固定化することを特徴とする二酸化炭素中の炭素の固定方法を提供する。
【選択図】 図1
Description
本発明において、電解浴中へ吹き込まれた二酸化炭素を分解して炭素として固定化する反応は、以下の通りである。
陽極 : 2O2− → O2+4e― ・・・(a)
陰極 : CO3 2−+4e― → C+3O2− ・・・(b)
バルク: CO2(外部供給)+O2− → CO3 2− ・・・(c)
全体の反応は、(a)式+(b)式+(c)式より
CO2 → C+O2 ・・・(d)
本発明においては、電解浴中に炭酸イオン(CO3 2−)及び酸化物イオン(O2−)を安定的に存在させるため、以下の2つの電解浴のいずれかを用いる。
(1)主たる溶融塩として、アルカリ金属ハロゲン化物又はアルカリ土類金属ハロゲン化物若しくはこれらの混合物などのO2−とCO3 2−を含まない塩を用い、これに炭酸イオン(CO3 2−)源としてLi2CO3等の炭酸塩を添加したものを電解浴として使用する。
さらに、電解初期、電解浴に酸化物イオン(O2−)源を添加しておけば、二酸化炭素の吹込みによる炭酸イオン(CO3 2−)の生成がスムーズになるので好ましい。
(2)主たる溶融塩として、炭酸イオン(CO3 2−)を含む炭酸塩を用いる。この場合も、前項同様、酸化物イオン(O2−)源を添加しておけば、二酸化炭素の吹込みによる炭酸イオン(CO3 2−)の生成がスムーズになるので好ましい。
処理温度(溶融塩からなる電解浴の浴温)については、特に制限はない。一般に電解浴の浴温が高いほど物質供給及び反応促進の面で有利になるが、一方で、900℃を超える高温域では炭酸塩自体の熱分解が顕著になることや、高温では使用できる電解槽の材料が限られ取扱いが難しくなることから、実際の処理温度としては250℃〜800℃程度の処理温度であることが好ましく、特に350℃〜700℃程度の処理温度であることがより好ましい。
陰極上での電極反応は、以下に示される(b)式の通りである。Cの還元反応を進行させることにより、陰極上に炭素を析出させる。
CO3 2− +4e― →C+3O2− ・・・(b)
陽極としては、上記CO3 2−の還元反応((b)式)により生じるO2−を酸化できる電極材料が用いられる。例えば、一般に不溶性陽極として市販される電極材料を用いると、(a)式で示されるような陽極反応が進行し、陽極上では酸素が発生する。
2O2− → O2+4e― ・・・(a)
電解時の電極電位については、炭酸イオン(CO3 2−)が還元される電位領域にあるように電極電位若しくは電解電流を制御すればよい。例えば、浴温が500℃程度の溶融LiCl−KClを電解浴に用いる場合、CO3 2−の還元反応が起こる約1.2V(Li+/Li基準)よりも卑な電位であり、かつLi金属が析出しない約0Vよりも貴な電位で電解を行うことが好ましい。
二酸化酸素と酸化物イオン(O2−)による炭酸イオン(CO3 2−)の生成反応は気液反応として進行するため、二酸化炭素ガスの気泡サイズ(気泡径)が小さければ小さいほど単位体積当たりの比表面積が拡大して反応性は向上する。したがって、二酸化炭素の気泡径は、溶融塩の温度、酸化物イオン(O2−)濃度、二酸化炭素の気泡数等に依存し、好ましい二酸化炭素の気泡径は、炭酸塩生成部の規模や電解電流の大きさなどに応じて適宜決めることができる。
陰極で析出した析出物を回収した際の付着塩の洗浄には、溶融塩電解など他の溶融塩を取り扱う場合の一般的な洗浄方法を利用することができる。例えば、温水を使用すれば、付着塩を容易に除去することができる。また、析出物中に酸化を抑制すべき金属成分などを含む場合には、洗浄中の酸化を防ぐため、脱酸素処理をした洗浄水を使用し、かつ洗浄時の雰囲気は不活性ガスや水素などにより非酸化雰囲気又は還元雰囲気に保持することが好ましい。
陽極 : 2O2− → O2+4e― ・・・(a)
陰極 : CO3 2−+4e― → C+3O2− ・・・(b)
バルク: CO2(外部供給)+O2− → CO3 2− ・・・(c)
全体の反応は、(a)式+(b)式+(c)式より
CO2 → C+O2 ・・・(d)
2・・・ 電解ポット
3・・・ 陰極
4・・・ 不溶性陽極
5・・・ 直流電源
6・・・ 電解システム
7・・・ ランス
8・・・ バブリングノズル
9・・・ 整流板
10・・・ ヘッダー
11・・・ カバー
12・・・ 排出ダクト
Claims (17)
- 溶融塩を用いた電気化学プロセスによる二酸化炭素中の炭素の固定方法であって、
(a)炭酸イオン(CO3 2−)を含む溶融塩からなる電解浴を準備するステップと、
(b)前記電解浴中に陰極および陽極を配置するステップと、そして
(c)前記電解浴の中へ二酸化炭素を吹き込むと共に、前記陰極と陽極との間に炭酸イオンが還元される電圧を印加して通電するステップと
からなり、
前記通電により、二酸化炭素を分解して陰極表面へ炭素として固定化することを特徴とする二酸化炭素中の炭素の固定方法。 - 前記溶融塩は、アルカリ金属ハロゲン化物又はアルカリ土類金属ハロゲン化物若しくはこれらの混合物であることを特徴とする請求項1に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記アルカリ金属ハロゲン化物は、LiF、NaF、KF、RbF、CsF、LiCl、NaCl、KCl、RbCl、CsCl、LiBr、NaBr、KBr、RbBr、CsBr、LiI、NaI、KI、RbIおよびCsIよりなる群から選ばれた少なくとも一つのハロゲン化物である請求項2に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記アルカリ土類金属ハロゲン化物は、MgF2、CaF2、SrF2、BaF2、MgCl2、CaCl2、SrCl2、BaCl2、MgBr2、CaBr2、SrBr2、BaBr2、MgI2、CaI2、SrI2およびBaI2よりなる群から選ばれた少なくとも一つのハロゲン化物である請求項2に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記電解浴は、さらに酸化物イオン(O2−)を含んでいる請求項1に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記酸化物イオン(O2−)は、アルカリ金属酸化物又はアルカリ土類金属酸化物若しくはこれらの混合物を溶融塩中に添加することにより供給されることを特徴とする請求項5に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記アルカリ金属酸化物は、Li2O、Na2O又はK2Oである請求項6に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記アルカリ土類金属酸化物は、MgO、CaOまたはBaOである請求項6に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記炭酸イオン(CO3 2−)は、アルカリ金属炭酸塩又はアルカリ土類金属炭酸塩若しくはこれらの混合塩を溶融塩中に添加することにより供給されることを特徴とする請求項1に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記アルカリ金属炭酸塩は、Li2CO3、Na2CO3又はK2CO3である請求項9に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記アルカリ土類金属炭酸塩は、MgCO3、CaCO3またはBaCO3である請求項9に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 電解初期、前記炭酸イオン(CO3 2−)は溶融塩中で飽和濃度に調整されていることを特徴とする請求項1に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記陽極は、Ti等の金属からなる基体の表面がRuO2、IrO2、RhO2、Ta2O5で被覆された不溶性電極、ニッケルフェライト又はニッケルコバルト酸化物からなる導電性セラミックス電極、若しくは導電性ダイヤモンド電極であることを特徴とする請求項1ないし12のいずれかに記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記ニッケルフェライトは、式:NiXFe3−XO4(X=0.1〜2.0)で表される酸化物であることを特徴とする請求項13に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記ニッケルコバルト酸化物は、式:NiXCo1−XO(X=0.1〜0.5)又は式:NiXCo3−XO4(X=0.3〜1.5)で表される酸化物であることを特徴とする請求項13に記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記陰極と陽極との間に印加される電圧は、直流電圧であることを特徴とする請求項1ないし15のいずれかに記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
- 前記二酸化炭素は、多孔質材料を通過させることにより気泡化させて電解浴中へ吹き込むことを特徴とする請求項1ないし16のいずれかに記載の二酸化炭素中の炭素の固定方法。
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