JP2003038934A - 炭酸ガス除去方法とその装置及びシステム - Google Patents

炭酸ガス除去方法とその装置及びシステム

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JP2003038934A
JP2003038934A JP2001227764A JP2001227764A JP2003038934A JP 2003038934 A JP2003038934 A JP 2003038934A JP 2001227764 A JP2001227764 A JP 2001227764A JP 2001227764 A JP2001227764 A JP 2001227764A JP 2003038934 A JP2003038934 A JP 2003038934A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 炭酸ガスを効率的かつ低廉に分離する。 【解決手段】 アノード１１とカソード１２とを設けた
固体電解質１０のアノード側にナトリウムイオン源物質
を接触させ、かつ該固体電解質１０のカソード１２側に
一酸化炭素または二酸化炭素を含んだガスを接触すると
共に、この両極間に直流電源１３によって直流電圧を印
加することにより、カソード１２側にガス中の一酸化炭
素及び二酸化炭素を炭酸塩の形態で分離固定する。ここ
で、前記ナトリウムイオン源物質は、炭酸ナトリウム、
炭酸水素ナトリウム、水酸化ナトリウム若しくは塩化ナ
トリウムの、水溶液である。尚、カソード１２側に生成
した炭酸塩の水溶液を、ナトリウムイオン源物質とし
て、アノード１１側に供給している。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、一酸化炭素や二酸
化炭素等炭酸ガスを除去する方法とその装置及びシステ
ムに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】1998年12月、京都市で、2000年以降にお
ける地球温暖化防止のための新たな国際的枠組みを決定
する気候変動枠条約第3回締約国会議（地球温暖化防止
会議、COP3）が開催された。京都会議では、先進国全体
の温室効果ガスを2008〜2012年において1990年比5％強
削減する数値目標などを含む「京都議定書」が採択さ
れ、この中で我が国についての数値目標は1990年比6％
削減とされている。
【０００３】温室効果ガスの人為的排出の多くを占める
のが、エネルギーの燃焼に伴って発生する二酸化炭素
（CO2）である。我が国は、石油危機以降積極的な省エ
ネルギー努力を行った結果、産業部門のエネルギー利用
効率は世界最高水準にあり、GDP当りの一次エネルギー
消費も米国の約3分の1、ドイツの約2分の1と他の先進国
と比較して低い水準にある。
【０００４】しかし、近年の運輸、民生部門を中心とし
たエネルギー消費の著しい伸びに伴い、エネルギー起因
の二酸化炭素排出量は1995年度には1990比8％強の大幅
な増加となっている。このことから、京都議定書の目標
の達成に向けては、直ちに最大限の対策に着手していく
必要がある。
【０００５】京都議定書において、温室効果ガスは二酸
化炭素（CO2）、メタンガス（CH4）、亜酸化窒素（N
2O）、ハイドロフルオロカーボン（HFC)、パーフルオロ
カーボン（PFC）、六フッ化硫黄（SF6）の6種類とされ
ているが、我が国における温室効果ガスの排出量は1995
年度において1990年度比8.6％増加している。このう
ち、全体の9割近くを占めるとともに、経済社会活動全
体と密接な関わりを持つのがエネルギーの燃焼に伴って
発生する二酸化炭素である。
【０００６】我が国におけるこれらのエネルギー起因の
二酸化炭素排出量は1980年代後半から急激な増加傾向に
あり、特に近年は運輸、民生部門の伸びが著しく、1995
年度には1990年度比8.1％の大幅な増加となっている。
したがって、我が国で今後国内の温室効果ガス対策を考
える際の中心的課題となるのが、運輸、民生部門での対
策強化をはじめとしたエネルギー起因の二酸化炭素削減
対策である。
【０００７】尚、二酸化炭素については、正確な量の把
握は難しいものの森林等の働きによって吸収されるとい
われており、また二酸化炭素固定技術に関する研究開発
も進められている。さらに、代替フロン類（HFC，PFC及
びSF6）については半導体洗浄や製品の中の冷媒として
使われ、市中に残存しているものを回収し、分解するた
めの技術開発等が進められている。
【０００８】このように、温室効果ガス対策の全体にお
いて、ガスの排出削減対策を進める一方で、森林・農地
の保全・整備や代替フロン類の回収に係るシステム創り
など、ガスの吸収・固定や回収・分離等に係る各種の対
策を進めることも極めて重要である。
【０００９】排ガスのCO2排出濃度としては、排ガス中
でディーゼルエンジンが約10％、ボイラーで約13％、下
水処理場、食品工場の消化ガスで約40％である。
【００１０】現在の二酸化炭素の分離技術として、水酸
化ナトリウムや水などを用いて分離回収する吸収法、ゼ
オライト等の固体状の吸着剤を用いて分離回収する吸着
法、二酸化炭素のみを通す膜を用いて二酸化炭素と他の
排ガスとを「ふるい分け」する膜分離法等がある。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前述の
吸収法及び吸着法は大掛かりな装置が必要であり、また
前記膜分離法は、分離膜が高価であることからイニシャ
ルコストが高く、分離後の処理やメンテナンス、膜交換
等のランニングコストも高く、さらに二酸化炭素の除去
率が低いという問題がある。
【００１２】そこで、本発明は、かかる事情に鑑みなさ
れたもので、その課題は、炭酸ガスを低廉かつ効率的に
分離することを可能とした炭酸ガス除去方法とその装置
及びシステムの提供にある。
【００１３】
【課題を解決するための手段】前記課題を解決するため
の本発明は以下のことを特徴とする。
【００１４】請求項１記載の本発明は、アノードとカソ
ードとを設けた固体電解質のアノード側にナトリウムイ
オン源物質を接触させ、かつ該固体電解質のカソード側
に一酸化炭素または二酸化炭素を含んだガスを接触する
と共に、この両極間に直流電圧を印加することにより、
カソード側にガス中の一酸化炭素及び二酸化炭素を炭酸
塩の形態で分離固定する炭酸ガス除去方法であって、前
記ナトリウムイオン源物質は、炭酸ナトリウム、炭酸水
素ナトリウム、水酸化ナトリウム若しくは塩化ナトリウ
ムの、水溶液であることを特徴とする炭酸ガス除去方
法。
【００１５】請求項２記載の本発明は、請求項１記載の
炭酸ガス除去方法において、前記一酸化炭素または二酸
化炭素を含んだガスに、水蒸気若しくは酸素を混合させ
ることを特徴とする。
【００１６】請求項３記載の本発明は、請求項２記載の
炭酸ガス除去方法において、一酸化炭素または二酸化炭
素を含んだガスに水蒸気を混合させたことにより前記カ
ソード側に生成した炭酸塩の水溶液を、ナトリウムイオ
ン源物質として、前記アノードに供給することを特徴と
することを特徴とする。
【００１７】請求項４記載の本発明は、請求項２記載の
炭酸ガス除去方法において、一酸化炭素または二酸化炭
素を含んだガスに酸素を混合させたことにより前記アノ
ード側に生成した炭酸塩を水洗浄により除去して炭酸塩
の水溶液を得、この炭酸塩の水溶液を、ナトリウムイオ
ン源物質として、前記アノードに供給することを特徴と
する。
【００１８】請求項５記載の本発明は、請求項１から４
記載の炭酸ガス除去方法において、アノードとカソード
との間に直流電圧を印加する際、電流密度を調整するこ
とで、炭酸ガスの除去量を調整することを特徴とする。
【００１９】請求項６記載の本発明は、請求項１から５
記載の炭酸ガス除去方法において、前記カソード側に生
成した炭酸塩を塩酸水溶液と反応させることにより、吸
蔵した炭酸塩を二酸化炭素として遊離し系外に移送する
ことを特徴とする。
【００２０】請求項７記載の本発明は、請求項６記載の
炭酸ガス除去方法において、前記炭酸塩と塩酸水溶液と
の反応によって副生した塩化ナトリウム水溶液を電気分
解することで得た水酸化ナトリウム水溶液をナトリウム
イオン源物質として利用することを特徴とする。
【００２１】請求項８記載の本発明は、一酸化炭素また
は二酸化炭素を含んだガスが供給される配管または容器
に炭酸ガス固定器を備えてなる炭酸ガス除去装置であっ
て、該炭酸ガス固定器は、ナトリウムイオン源物質が供
給されるアノードと、一酸化炭素または二酸化炭素を含
有したガスが供給されるカソードと、を設けた固体電解
質と、この両極間に直流電圧を印加してカソード側にお
いて気相中の一酸化炭素及び二酸化炭素を炭酸塩として
分離固定させる電源と、を具備してなり、前記ナトリウ
ムイオン源物質は、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウ
ム、水酸化ナトリウム若しくは塩化ナトリウムの、水溶
液であることを特徴とする。
【００２２】請求項９記載の本発明は、請求項８記載の
炭酸ガス除去装置において、前記電源は、アノードとカ
ソードとの間に直流電圧を印加する際の電流密度が可変
であることを特徴とする。
【００２３】請求項１０記載の本発明は、請求項８若し
くは９記載の炭酸ガス除去装置において、前記固体電解
質は、器状に形成され、その空洞面にはアノードが、そ
の外壁面にはカソードが、覆設され、さらに前記空洞部
には前記ナトリウムイオン源物質が供給されることを特
徴とする。
【００２４】請求項１１記載の本発明は、一酸化炭素ま
たは二酸化炭素を含んだガスが供給される炭酸ガス除去
装置と、前記炭酸ガス除去装置で生成した炭酸塩が導入
される炭酸塩水溶液受槽と、前記受槽から導入した炭酸
塩水溶液の炭酸塩濃度を一定濃度に調整する調整槽と、
を備えた炭酸ガス固定システムであって、前記炭酸ガス
除去装置は、一酸化炭素または二酸化炭素を含んだガス
が供給される配管または容器に、ナトリウムイオン源物
質が供給されるアノードと一酸化炭素または二酸化炭素
を含有したガスが供給されるカソードとを設けた固体電
解質と、この両極間に直流電圧を印加してカソード側に
おいて気相中の一酸化炭素及び二酸化炭素を炭酸塩とし
て分離固定させる電源と、を具備した炭酸ガス固定器を
備え、前記調整槽は、槽内液相の炭酸塩濃度を一定に調
整した後、これを前記炭酸ガス除去装置のアノードに供
給することを特徴とする。
【００２５】請求項１２記載の本発明は、請求項１１記
載の炭酸ガス除去システムにおいて、前記電源は、アノ
ードとカソードとの間に直流電圧を印加する際の電流密
度が可変であることを特徴とする。
【００２６】請求項１３記載の本発明は、請求項１１若
しくは１２記載の炭酸ガス除去システムにおいて、前記
炭酸ガス除去装置には、一酸化炭素または二酸化炭素を
含んだガスに、酸素若しくは水蒸気を供給するための経
路を設けたことを特徴とする。
【００２７】以上の発明において、アノード及びカソー
ド用の電極としては、多孔質で、一般的に用いられてい
る導電性材料、例えばPt、Au、Cr、Cu及びNi若しくはこ
れらの酸化物等が例示されるが、望ましくはＡｕ製のも
のを採用するとよい。
【００２８】前記固体電解質としては、ナトリウムイオ
ン導電体であるβ−アルミナ（Na2O・11Al2O3）、ＮＡ
ＳＩＣＯＮ（Na1+XZr2P3-XSiXO12，Xは実数，0＜X＜
3）、高分子固体電解質等を用いることができる。高分
子固体電解質としては、過フッ素化スルホン酸ポリマー
がある。
【００２９】尚、固体電解質は、いかなる形状のもので
もよいが、イオン供給源物質の充填量の確認や、燃料ガ
スの負荷量に応じた電極の接触表面積の適宜な調整等
の、メンテナンス面と考慮すると、器状またはシート状
に形成するとよい。そして、その断面形状も、例えば、
円形、楕円形、多種多角形の他、ガスの流通抵抗等を考
慮して流線形とするなど、使用状況等の各種条件が適宜
考慮される。
【００３０】本発明における炭酸ガス除去は、ナトリウ
ムイオン源が導入されるアノードに直流電源の陽極が導
通され、被処理ガスが導入されるカソードに同電源の陰
極が導通され、両極間に直流電圧を印加することによっ
て行われる。
【００３１】このとき、アノード側で遊離した電子は当
該直流電源を介してカソードに移行し、また同アノード
で遊離したナトリウムイオンは固体電解質を介して移動
する。ここで、カソード側に滞留している一酸化炭素ま
たは二酸化炭素は、該カソード表面に接触すると、その
表面において、炭酸塩（炭酸ナトリウムまたは炭酸水素
ナトリウム）の形態で分離除去される。このようにし
て、本発明は被処理ガス中に含まれる炭酸ガスのみを選
択的に除去することを可能とする。また、被処理ガス中
に酸素または水蒸気を含ませると、カソード側における
脱炭酸ガス反応はより促進され且つ連続的な炭酸ガスの
除去が可能となる。また、得られた炭酸塩はナトリウム
イオン源として再利用でき、ランニングコストの削減も
可能となる。
【００３２】電圧を印加するするための電源は、一般の
定電位電源（ポテンションスタット等）を用いることが
できるが、電流密度が可変であるものを用いるとよい。
本発明においては、二酸化炭素の除去量は電流密度に依
存するので、被処理ガスの負荷量に応じた電流密度で設
定すれば、より低廉な炭酸ガスの除去が可能となる。
尚、電流密度を調節する一つの手段として、印加電圧の
調整がある。
【００３３】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施形態を図面に
基づいて説明する。
【００３４】図２は本発明に係る炭酸ガス除去の原理の
概説したものである。
【００３５】該図に示されたように、本発明における炭
酸ガス除去は、ナトリウムイオン源が導入されるアノー
ド１１と前記被処理ガスが導入されるカソード１２を備
えた固体電解質の両極間に直流電圧を印加することによ
って行われる。
【００３６】固体電解質１０は、カソード１２表面にお
いて炭酸ガスと塩をつくるナトリウムイオンの導電体が
用いられる。ナトリウム導電体としては、NASICON（Na
1+XZr 2P3-XSiXO12，Xは実数，0＜X＜3）、β−アルミナ
（Na2O・11Al2O3）やナフィオンに代表される過フッ素
化スルホン酸ポリマー等がある。
【００３７】ナトリウムイオン源としては、水酸化ナト
リウム（ＮａＯＨ）水溶液、炭酸ナトリウム（Ｎａ2Ｃ
Ｏ3）水溶液または炭酸水素ナトリウム（ＮａＨＣＯ3）
水溶液がある。
【００３８】固体電解質１０は、アノード，カソードの
両極を形成する共にナトリウムイオン源及び被処理ガス
とが前述の関係を確保できれば、いかなる形状のもので
もよく、例えば、図１，３に示したように、器状に形成
するか、また図４（ａ）に示したように、プレート状に
形成してもよい。そして、アノード１１側にはナトリウ
ムイオン源が供給され、カソード１２側には被処理ガス
（例えば、消化ガス）が供給される。
【００３９】アノード１１とカソード１２としては、Ｐ
ｔ、Ａｕ、Ｃｒ、Ｃｕ及びＮｉ、若しくはこれらの酸化
物等がからなるものが挙げられるが、望ましくはＡｕを
基本素材とする、多孔質性の電極が用いられ、固体電解
質１０にスクリーン印刷、はけ塗り、蒸着、溶射、ディ
ップコーティング等によって形成されている。
【００４０】図２を参照しながら本発明に係る炭酸ガス
除去の原理について説明する。ここでは、ナトリウムイ
オン源にＮａＯＨ水溶液を採用し、被処理ガスをＣＨ4
とＣＯとＣＯ2とを含んだガスとした場合について述べ
る。
【００４１】ナトリウムイオン源にＮａＯＨ水溶液を採
用した場合、カソード１２側には被処理ガスと共に、酸
素若しくは水蒸気を供給しながら、アノード１１とカソ
ード１２の両極間に直流電圧を印加する。このとき、先
ずＮａＯＨが接触したアノード１１表面においては、以
下の反応が起こる。
【００４２】 ＮａＯＨ → Ｎａ+＋ＯＨ- …（１） ２OH- → １／２O2 ＋H2O＋ ２ｅ- …（２） このとき、ナトリウムイオン（Ｎａ+）は、アノード１
１を通過し、固体電解質１０内を泳動し、カソード１２
に達する。また、アノード１１側で遊離した電子
（ｅ-）は、直流電源１３を経由して、カソード１２に
達する。
【００４３】ここで、気相中の二酸化炭素（ＣＯ2）が
カソード１２表面に接触すると、以下の反応が起こる。
【００４４】 ２Ｎａ+＋２ｅ-＋ＣＯ2＋１／２Ｏ2 → Ｎａ2ＣＯ3 …（３） また、気相中に水分（水蒸気）が存在している場合、こ
れがカソード１２表面に接触すると、以下の反応が起こ
る。
【００４５】 ２Ｎａ+＋２ｅ-＋２ＣＯ2＋２Ｈ2Ｏ → ２ＮａＨＣＯ3 ＋ Ｈ2…（３’） 尚、気相中に一酸化炭素が滞留している場合、これがカ
ソード表面１２接触すると、以下の反応が起こる。
【００４６】 ２Ｎａ+＋２ｅ-＋ＣＯ＋Ｏ2 → Ｎａ2ＣＯ3 …（４） また、気相中に水分（水蒸気）が存在している場合、こ
れがカソード１２表面に接触すると、以下の反応が起こ
る。
【００４７】 ２Ｎａ+＋２ｅ-＋２ＣＯ＋４Ｈ2Ｏ → ２ＮａＨＣＯ3 ＋ ３Ｈ2…（４’ ） 図５は、直流電圧が印可された場合の本発明におけるカ
ソード側の二酸化炭素濃度と電流値の経時的変化を示し
ている。
【００４８】ここでは、固体電解質にＮＡＳＩＣＯＮ
を、アノード及びカソードの電極に金（Ａｕ）を、ナト
リウムイオン源に１ｍｏｌ／ｌのＮａＯＨ水溶液を採用
している。尚、固体電解質は厚みを０．９ｍｍ、電極覆
設面積１ｃｍ2の平板セルを採用し、固体電解質に覆設
される電極の膜厚は４０μｍとした。また、被処理ガス
の負荷量は二酸化炭素濃度１０００ｐｐｍで供給流量は
４５ｍｌ／分とした。さらに、印加電圧は０〜６Ｖとし
た。また、実験の際に、固体電解質１０近傍の温度を測
定したところ約８０℃であった。図５の結果から明らか
なように、印加電圧３〜６Ｖにおいて初期濃度約１００
０ｐｐｍであった二酸化炭素の濃度が経時的に減少する
ことが確認できる。
【００４９】また、図６（ａ）は、図５に係る実験にお
いて、Ｎａ源に１ｍｏｌ／ｌのＮａHＣＯ3水溶液を採用
した場合の本発明におけるカソード側の二酸化炭素濃度
と電流値の経時的変化を示している。尚、このときの印
加電圧は０〜８Vとした。図６の結果から明らかなよう
に、図５に係る実験と同様の結果が得られることが確認
できる。
【００５０】さらに、図６（ｂ）に電流密度（ｍＡ／ｃ
ｍ2）と二酸化炭素の吸蔵量との関係を示した特性図を
示した。該図から明らかなように、二酸化炭素吸蔵量は
本発明におけるアノードとカソード間に印加させた場合
の電流密度に依存することが確認でき、二酸化炭素吸蔵
量は印加電圧によって適時調整が可能であることわか
る。尚、実験の際に、固体電解質１０近傍の温度を測定
したところ約８４℃であった。また、図５に係る実験に
おいて、図６（ｂ）と同様に印加電圧と二酸化炭素吸蔵
量に相関性があることは、図６（ｂ）の結果から明らか
である。
【００５１】ここで、ナトリウムイオン源がＮａHＣＯ3
水溶液である場合のアノード及びカソードにおける挙動
を示した。すなわち、Ｎａ源がＮａHＣＯ3水溶液である
場合、カソード１２側には、被処理ガスと共に水蒸気を
供給しながら、アノード１１とカソード１２の間に直流
電圧を印加する。このとき、先ずＮａＨＣＯ3が接触し
たアノード１１表面においては、以下の反応が起こる。
【００５２】 ＮａＨＣＯ3＋Ｈ2Ｏ→ ＮａＯＨ ＋ Ｈ2ＣＯ3 …（５） ＮａＯＨ → Ｎａ+＋ＯＨ- …（６） ２OH- → １／２O2 ＋H2O＋ ２ｅ- …（７） このとき、ナトリウムイオン（Ｎａ+）は、アノード１
１を通過し、固体電解質１０内を泳動し、カソード１２
に達する。また、アノード１１側で遊離した電子
（ｅ-）は、直流電源１３を経由して、カソード１２に
達する。
【００５３】ここで、気相中の二酸化炭素（ＣＯ2）と
酸素がカソード１２表面に接触すると、以下の反応が起
こる。
【００５４】 ２Ｎａ+＋２ｅ-＋ＣＯ2＋１／２Ｏ2 → Ｎａ2ＣＯ3 …（８） また、気相中に水分（水蒸気）が存在している場合、こ
れがカソード１２表面に接触すると、以下の反応が起こ
る。
【００５５】 ２Ｎａ+＋２ｅ-＋２ＣＯ2＋２Ｈ2Ｏ → ２ＮａＨＣＯ3 ＋ Ｈ2…（８’） 尚、気相中に一酸化炭素が滞留している場合、これがカ
ソード表面１２に接触すると、以下の反応が起こる。
【００５６】 ２Ｎａ+＋２ｅ-＋ＣＯ＋Ｏ2 → Ｎａ2ＣＯ3 …（９） また、気相中に水分（水蒸気）が存在している場合、こ
れがカソード１２表面に接触すると、以下の反応が起こ
る。
【００５７】 ２Ｎａ+＋２ｅ-＋２ＣＯ＋４Ｈ2Ｏ → ２ＮａＨＣＯ3 ＋ ３Ｈ2…（９’ ） また、ナトリウムイオン源がＮａ2ＣＯ3である場合に
は、先ずアノード１１表面においては、以下の反応が起
こる。
【００５８】 Ｎａ2ＣＯ3＋Ｈ2Ｏ→ ＮａＯＨ ＋ ＮａＨＣＯ3 …（１０） そして、前記（５）式から（７）式と同じ反応が起こ
り、この時、ナトリウムイオンは（Ｎａ+）はアノード
１１を通過し、固体電解質１０内を泳動し、カソード１
２に達する。また、アノード１１側で遊離した電子（ｅ
-）は、直流電源１３を経由して、カソード１２に達す
る。
【００５９】ここで、気相中の二酸化炭素（ＣＯ2）と
酸素がカソード１２表面に接触すると、以下の反応が起
こる。
【００６０】 ２Ｎａ+＋２ｅ-＋ＣＯ2＋１／２Ｏ2 → Ｎａ2ＣＯ3 …（１１） また、気相中に水分（水蒸気）が存在している場合、こ
れがカソード１２表面に接触すると、以下の反応が起こ
る。
【００６１】 ２Ｎａ+＋２ｅ-＋２ＣＯ2＋２Ｈ2Ｏ → ２ＮａＨＣＯ3 ＋ Ｈ2…（１１’ ） 尚、気相中に一酸化炭素が滞留している場合、これがカ
ソード表面１２に接触すると、以下の反応が起こる。
【００６２】 ２Ｎａ+＋２ｅ-＋ＣＯ＋Ｏ2 → Ｎａ2ＣＯ3 … （１２） また、気相中に水分（水蒸気）が存在している場合、こ
れがカソード１２表面に接触すると、以下の反応が起こ
る。
【００６３】 ２Ｎａ+＋２ｅ-＋２ＣＯ＋４Ｈ2Ｏ → ２ＮａＨＣＯ3 ＋ ３Ｈ2…（１２ ’） このように、被処理ガスが例えば消化ガスである場合に
は、本発明によって炭酸ガスを除去することで、消化ガ
スから効率的に濃縮メタンガスを得ることができ、この
濃縮メタンガスは燃料電池、ガスタービン等の燃料や、
燃料として売却するなどの有効利用することができる。
【００６４】本発明に係る炭酸ガス除去方法の実施形態
例について述べる。 （実施形態１）図１は、本発明に係る二酸化炭素除去方
法の一実施形態であるところの炭酸ガス除去システムの
概略構成図である。
【００６５】当該システムは、炭酸ガス除去装置１と、
炭酸塩水溶液受槽２と、貯留槽３と、調整槽４と、を備
える。
【００６６】炭酸ガス除去装置１は、被処理ガスが供給
される槽内に炭酸ガス固定器を具備している。ここで、
炭酸ガス固定器は、直流電源１３の陽極が導通されるア
ノード１１と、同電源の陰極が導通されるカソード１２
が導通されるカソード１２と、固体電解質１０を備えて
なる。固体電解質１０は、図示されたように、例えば、
器状に形成され、その空洞面にアノード１１が、また外
壁面にカソード１２が覆設される。そして、アノード１
１にはナトリウムイオン源（図においてはＮａ +源）
が、カソード１２には被処理ガス（例えば消化ガス）が
供給される。
【００６７】尚、炭酸ガス固定器には、ナトリウムイオ
ン源（例えば、炭酸ナトリウム水溶液等）が適宜補充さ
れる。本実施形態においては、ナトリウムイオン源は、
調整槽４によって適時適量補充される。
【００６８】炭酸ガス除去装置１におけるカソード１２
表面に被処理ガスに含まれていた二酸化炭素等の炭酸ガ
スは炭酸水素ナトリウムの形態で固定されるが、水蒸気
による気相中の水成分を吸収する。そのため、カソード
１２の表面は炭酸水素ナトリウム水溶液で濡れた状態に
なっており、やがてこの水溶液は順次自然滴下するの
で、これを除去する工程等が不要であるから、連続して
炭酸ガスを除去することができる。したがって、本発明
に係る炭酸ガス除去システムにおいては、図１において
図示省略されているが、ボイラー等の水蒸気発生源が設
けられ、被処理ガスに水蒸気を混入した状態として炭酸
ガス除去装置１へ供給している。
【００６９】図７に、被処理ガス中に水蒸気含んだ場合
における本発明におけるカソード側における二酸化炭素
濃度の経時的変化を開示した。
【００７０】ここでは、被処理ガスの二酸化炭素濃度を
４９５０ｐｐｍ、印加電圧を８Ｖ、電圧の印加時間を２
８０分とした以外は、図５に係る実験条件と同じであ
る。該図から明らかなように、電圧を印加している間
は、連続的に、ほぼ一定量（約１２００ｐｐｍ）の二酸
化炭素の除去が可能であることが確認できる。
【００７１】炭酸ガス除去装置においては、ナトリウム
イオン源は二酸化炭素の吸蔵に伴い減少していくので、
系外からナトリウム源の補充が必要となる。そこで、本
実施形態に係るシステムにおいては、炭酸ガスを捕獲し
て得た炭酸水素ナトリウムを炭酸ガス除去時におけるナ
トリウムイオン源として再利用している。
【００７２】すなわち、図１において、炭酸塩水溶受槽
２は、炭酸ガス除去装置１で得た炭酸塩を水溶液の形態
で自然滴下によって導入している。貯留槽３は、炭酸塩
水溶受槽２から供給された炭酸水素ナトリウム水溶液を
一時的に貯留する。そして、調整槽４は、貯留槽３から
炭酸水素ナトリウム水溶液を導入し所定濃度（例えば、
１ｍｏｌ／ｌ）に調整した後、これを炭酸ガス固定器の
アノード１１側に供給する。そのために、図示省略され
ているが、炭酸ガス除去装置１と調整槽４との連絡路及
び炭酸塩水溶受槽２と調整槽４との連絡路には、各槽内
の液相を移送するためのポンプ等の移送手段が具備され
る。
【００７３】また、水蒸気に代えて酸素を供給した場合
には、炭酸ガスはカソード１２表面に炭酸ナトリウムの
固体状態で付着するため、新たに炭酸ガスの除去を行う
には、洗浄等により、これを除去する必要がある。この
ような場合の炭酸ナトリウムの洗浄除去について、図１
を用いて説明する。
【００７４】炭酸ガス除去装置１の炭酸ガス固定器が収
納される槽内に水（純水）を充填して、炭酸水素ナトリ
ウムを洗浄すると、以下の反応が起こる。
【００７５】Ｎａ2ＣＯ3 ＋ Ｈ2Ｏ → ＮａＯＨ
＋ ＮａＨＣＯ3 この反応によって得られた水溶液を炭酸塩水溶液受槽２
に回収することで、炭酸ガス除去装置１においては、炭
酸ナトリウムが除去され、新たに炭酸ガスの除去が可能
となり、回収された水溶液は前述の水蒸気を供給した場
合と同様にナトリウムイオン源として再利用することが
できる。
【００７６】尚、このように酸素を供給し、炭酸水素ナ
トリウムの洗浄を行うことが必要な場合には、炭酸ガス
除去装置１の槽と炭酸塩水溶液槽２とを接続する配管及
び被処理ガスを導入する配管等に適宜にバルブ手段を設
けて、槽内への水の充填を可能とすると共に、被処理ガ
スを導入する配管への水の流入を防止できるようにして
おくとよい。
【００７７】また、炭酸ガス除去装置１において、炭酸
ガス固定器は、被処理ガスの負荷量に応じて、適宜複数
具備される。そのために、炭酸ガス固定器は、脱着自在
で、被処理ガスの負荷量に応じて、槽内に任意の数設置
される。
【００７８】例えば、図３記載の炭酸ガス除去システム
のように、二酸化炭素を含有したガスが流通する配管
（ダクトもいう）３０内に、器状の炭酸ガス固定器３１
を複数垂下支持されている。炭酸ガス固定器３１は、図
３において、横断面が円形となるように形成され、被処
理ガスの負荷量に応じて、配管３０内に任意の数設置さ
れる。尚、図示されていないが、当該システムにおいて
も、前述と同様に炭酸ガス固定器３１に直流電圧を印加
するための電源が具備される。
【００７９】また、配管３０には、炭酸ガス固定器３１
にナトリウムイオン源（Ｎａ+源）を補充するための補
充槽３２が具備される。さらに、配管３０の下部には炭
酸ガス固定器３１にて吸蔵した炭酸塩を受け入れるため
の炭酸塩水溶液受槽３３が設置されている。そして、こ
こで貯留した炭酸塩水溶液は、ナトリウムイオン源とし
て利用するために、図示省略されたポンプ等の移送手段
によって移送させた後に、濃度調整させてから、補充槽
３２に適時適量供給している。
【００８０】また、炭酸ガス除去装置は、図４（ｂ）に
示した既知の燃料電池構造のように、配管４５，４７を
介し被処理ガスとナトリウムイオン源が供給され、配管
４６を介し処理ガスと炭酸塩水溶液が排出され、さらに
配管４８を介しナトリウムイオン源が排出されるマニホ
ールド構造としてもよい。すなわち、当該炭酸ガス除去
装置は、図４（ａ）に示されたように、シート状に形成
したアノードとナトリウムイオン導電体とカソードとか
ら成る炭酸ガス固定層４０ａを、セパレータ４２を介し
て、複数積層し、その上下にプレート４１，４２を設け
ることにより各炭酸固定層４０ａの上下に交差する方向
に流れる被処理ガスとナトリウムイオン源の流路を各々
形成すると共にマニホールドを設けて一体化されてい
る。 （実施形態２）図８（ａ）は本発明に係る二酸化炭素除
去方法の一実施形態であるところの炭酸ガス除去システ
ムの概略を示したもので、ナトリウムイオン源には水酸
化ナトリウム水溶液を採用している。また、図８（ｂ）
は当該システムが備えたナトリウム源再生槽の概略構成
図である。
【００８１】本実施形態に係る炭酸ガス除去システム
は、炭酸ガス除去装置１とナトリウムイオン源再生槽５
とを備え、二酸炭素除去工程と、二酸化炭素放出工程
と、ナトリウムイオン源再生工程と、実行している。
【００８２】炭酸ガス除去装置１は、実施形態１に係る
炭酸ガス除去装置と同様の構成であるので、構成の説明
は当該実施形態に譲る。尚、本実施形態に係る炭酸ガス
除去装置においては、被処理ガスを導入するための経路
と、処理ガスを排出するための経路と、二酸化炭素を系
外移送するための経路が具備され、各々の経路にバルブ
手段V１，V２，V３が設置されている。
【００８３】ナトリウム源再生槽５は、図８（ｂ）に示
されたように、塩化ナトリウム水溶液が供給される槽５
０が陽イオン交換膜５４で仕切られた２槽構造となって
いる。そして、塩化ナトリウム水溶液が供給される槽に
は直流電源５３の陽極と導通可能なアノード５１が設置
され、また他方の槽には、純水が供給され、同電源５３
の陰極と導通可能なカソード５２が設置されている。陽
イオン交換膜は、ナトリウムイオンを通過させることが
できるものであれば公知のものでよい。
【００８４】二酸化炭素除去工程においては、図９
（ａ）に示されたように、V１とV２が開、V３が閉に設
定される。当該工程における作用の説明は実施形態１に
譲る。
【００８５】二酸化炭素放出工程においては、図９
（ｂ）に示されたように、V１とV３が開、V２が閉に設
定される。当該工程は、被処理ガス中に含まれる二酸化
炭素を捕獲して得た炭酸ナトリウムは弱酸と強塩基の化
合物であることに着目し、弱酸の二酸化炭素の取出しを
行っている。すなわち、炭酸ガスをカソード１２に炭酸
ナトリウムに形態で吸蔵させた後、これに強酸ここでは
塩酸水溶液を噴霧することで以下の反応を起こさせ、二
酸化炭素の取出し系外に移送させている。
【００８６】Ｎａ2ＣＯ3 ＋ ２ＨＣｌ → ２ＮａＣ
ｌ ＋ Ｈ2Ｏ ＋ ＣＯ2 尚、被処理ガス中に含まれる二酸化炭素を捕獲して炭酸
水素ナトリウムを得た場合には、これに強酸（塩酸水溶
液等）を噴霧することで以下の反応を起こさせ、二酸化
炭素を取り出し系外に移送させる。
【００８７】ＮａＨＣＯ3 ＋ ＨＣｌ → ＮａＣｌ
＋ Ｈ2Ｏ ＋ ＣＯ2 かかる反応により炭酸ナトリウムは直ちに分解し、二酸
化炭素が遊離される。このとき、副生されたナトリウム
塩であるところの塩化ナトリウムはナトリウムイオン源
再生工程に供される。図１０に本実施形態における炭酸
ガスの吸蔵と放出示した実験結果例を開示した。該図に
よると、二酸化炭素の吸蔵量と放出量が一致していな
い。これは、二酸化炭素除去工程にカソード１２表面に
得られた炭酸ナトリウムまたは炭酸水素ナトリウムの形
態で水溶液として洗い流されているためと考えられる。
【００８８】ナトリウム源再生工程においては、アノー
ド５１には直流電源５３の陽極が導通し、カソード５２
には同電源５３の陰極と導通し、直流電圧が印加され
る。このとき、電気分解が進行し、純水の入っている水
槽における液相において水成分は水酸化物イオンと水素
ガスに分解され、塩化ナトリウム水溶液の入っている槽
においてはナトリウムイオンと塩素イオンに分解され
る。このとき、副生された水素ガスと塩素ガスは塩酸の
原料となり得るので、系外に移送され二酸化炭素放出工
程に用いられる塩酸の生成に供することができる。一
方、ナトリウムイオンは陽イオン交換膜５４を経て、カ
ソード５２側の水槽に移行し、該水槽内の液相はＮａＯ
Ｈ溶液となる。このようにして得られたＮａＯＨ溶液
は、適時濃度調整された後、図示省略されたポンプ等の
移送手段によって、炭酸ガス除去装置１のアノード１１
に適時供給される。
【００８９】ナトリウム源再生工程における反応を以下
にまとめた。
【００９０】 アノード（＋）側：２NａＣｌ → ２Ｎａ+ ＋ ２Ｃｌ- ２Ｃｌ- → Ｃｌ2 ＋ ２ｅ- ２Ｎａ+は、カソード側へ移動する。
【００９１】 カソード（−）側：２Ｈ2Ｏ ＋ ２ｅ- → ２ＯＨ- ＋ Ｈ2 ２Ｎａ ＋ ２ＯＨ- → ２ＮａＯＨ
【００９２】
【発明の効果】以上の説明から明らかなように、本発明
に係る炭酸ガス除去方法とその装置及びシステムによれ
ば、二酸化炭素を効率的かつ低廉に分離することを可能
にする。
【００９３】特に、本発明において、二酸化炭素の除去
量は電流密度に依存するので、被処理ガスの負荷量に応
じた電流密度で設定でき、より低廉な炭酸ガスの除去が
可能となる。
【００９４】また、本発明において吸蔵させた炭酸塩
は、ナトリウムイオン源として再利用することができる
ので、大幅なランニングコストの削減が可能となる。
【００９５】さらに、負荷量に応じた有効反応容量を調
整できるため、小規模から大規模な施設までの用途が広
がる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る炭酸ガス除去方法を実施するため
の一実施形態の概略図。
【図２】本発明に係る炭酸ガス除去の原理説明図。
【図３】本発明に係る炭酸ガス除去方法を実施するため
の一実施形態の概略図。
【図４】本発明に係る炭酸ガス除去方法を実施するため
の一実施形態の概略図。
【図５】直流電圧が印可された場合の本発明におけるカ
ソード側の二酸化炭素濃度と電流値の経時的変化。
【図６】（ａ）は本発明におけるカソード側の二酸化炭
素濃度と電流値の経時的変化、（ｂ）は電流密度（ｍＡ
／ｃｍ2）と二酸化炭素の吸蔵量との関係。
【図７】本発明におけるカソード側における二酸化炭素
濃度の経時的変化
【図８】（ａ）は本発明に係る炭酸ガス除去方法を実施
するための一実施形態の概略図で、（ｂ）はたナトリウ
ム源再生槽の概略構成図。
【図９】実施形態２に係る炭酸ガス除去システムの動作
例で、（ａ）は炭酸ガス除去工程における動作例、
（ｂ）は二酸化炭素放出工程における動作例。
【図１０】実施形態２における炭酸ガスの吸蔵と放出を
示した実験結果例。
【符号の説明】
１…炭酸ガス除去装置 ２，３３…炭酸塩水溶液受槽 ３…貯留槽 ４…調整槽 ５…ナトリウムイオン源再生槽 １０…固体電解質 １１…アノード １２…カソード １３…電源 ３１…炭酸ガス固定器
フロントページの続き Ｆターム(参考） 4D002 AA09 BA02 BA20 DA02 DA12 DA16 DA70 4G075 AA04 BA06 BB04 BD13 CA13 CA51 CA57 DA01 EC21 FB01 FB02 FB20

Claims (13)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 アノードとカソードとを設けた固体電解
    質のアノード側にナトリウムイオン源物質を接触させ、
    かつ該固体電解質のカソード側に一酸化炭素または二酸
    化炭素を含んだガスを接触すると共に、この両極間に直
    流電圧を印加することにより、カソード側にガス中の一
    酸化炭素及び二酸化炭素を炭酸塩の形態で分離固定する
    炭酸ガス除去方法であって、前記ナトリウムイオン源物
    質は、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、水酸化ナ
    トリウム若しくは塩化ナトリウムの、水溶液であること
    を特徴とする炭酸ガス除去方法。
  2. 【請求項２】 前記一酸化炭素または二酸化炭素を含ん
    だガスに、水蒸気若しくは酸素を混合させることを特徴
    とする請求項１記載の炭酸ガス除去方法。
  3. 【請求項３】 一酸化炭素または二酸化炭素を含んだガ
    スに水蒸気を混合させたことにより前記カソード側に生
    成した炭酸塩の水溶液を、ナトリウムイオン源物質とし
    て、前記アノードに供給することを特徴とすることを特
    徴とする請求項２記載の炭酸ガス除去方法。
  4. 【請求項４】 一酸化炭素または二酸化炭素を含んだガ
    スに酸素を混合させたことにより前記アノード側に生成
    した炭酸塩を水洗浄により除去して炭酸塩の水溶液を
    得、この炭酸塩の水溶液を、ナトリウムイオン源物質と
    して、前記アノードに供給することを特徴とする請求項
    ２記載の炭酸ガス除去方法。
  5. 【請求項５】 アノードとカソードとの間に直流電圧を
    印加する際、電流密度を調整することで、炭酸ガスの除
    去量を調整することを特徴とする請求項１から４記載の
    炭酸ガス除去方法。
  6. 【請求項６】 前記カソード側に生成した炭酸塩を塩酸
    水溶液と反応させることにより、吸蔵した炭酸塩を二酸
    化炭素として遊離し系外に移送することを特徴とする請
    求項１から５記載の炭酸ガス除去方法。
  7. 【請求項７】 前記炭酸塩と塩酸水溶液との反応によっ
    て副生した塩化ナトリウム水溶液を電気分解することで
    得た水酸化ナトリウム水溶液をナトリウムイオン源物質
    として利用することを特徴とする請求項６記載の炭酸ガ
    ス除去方法。
  8. 【請求項８】 一酸化炭素または二酸化炭素を含んだガ
    スが供給される配管または容器に炭酸ガス固定器を備え
    てなる炭酸ガス除去装置であって、該炭酸ガス固定器
    は、ナトリウムイオン源物質が供給されるアノードと、
    一酸化炭素または二酸化炭素を含有したガスが供給され
    るカソードと、を設けた固体電解質と、この両極間に直
    流電圧を印加してカソード側において気相中の一酸化炭
    素及び二酸化炭素を炭酸塩として分離固定させる電源
    と、を具備してなり、前記ナトリウムイオン源物質は、
    炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、水酸化ナトリウ
    ム若しくは塩化ナトリウムの、水溶液であることを特徴
    とする炭酸ガス除去装置。
  9. 【請求項９】 前記電源は、アノードとカソードとの間
    に直流電圧を印加する際の電流密度が可変であることを
    特徴とする請求項８記載の炭酸ガス除去装置。
  10. 【請求項１０】 前記固体電解質は、器状に形成され、
    その空洞面にはアノードが、その外壁面にはカソード
    が、覆設され、さらに前記空洞部には前記ナトリウムイ
    オン源物質が供給されること、を特徴とする請求項８若
    しくは９記載の炭酸ガス除去装置。
  11. 【請求項１１】 一酸化炭素または二酸化炭素を含んだ
    ガスが供給される炭酸ガス除去装置と、前記炭酸ガス除
    去装置で生成した炭酸塩が導入される炭酸塩水溶液受槽
    と、前記受槽から導入した炭酸塩水溶液の炭酸塩濃度を
    一定濃度に調整する調整槽と、を備えた炭酸ガス固定シ
    ステムであって、前記炭酸ガス除去装置は、一酸化炭素
    または二酸化炭素を含んだガスが供給される配管または
    容器に、ナトリウムイオン源物質が供給されるアノード
    と一酸化炭素または二酸化炭素を含有したガスが供給さ
    れるカソードとを設けた固体電解質と、この両極間に直
    流電圧を印加してカソード側において気相中の一酸化炭
    素及び二酸化炭素を炭酸塩として分離固定させる電源
    と、を具備した炭酸ガス固定器を備え、前記調整槽は、
    槽内液相の炭酸塩濃度を一定に調整した後、これを前記
    炭酸ガス除去装置のアノードに供給することを特徴とす
    る炭酸ガス除去システム。
  12. 【請求項１２】 前記電源は、アノードとカソードとの
    間に直流電圧を印加する際の電流密度が可変であること
    を特徴とする請求項１１記載の炭酸ガス除去システム。
  13. 【請求項１３】 前記炭酸ガス除去装置には、一酸化炭
    素または二酸化炭素を含んだガスに、酸素若しくは水蒸
    気を供給するための経路を設けたことを特徴とする請求
    項１１若しくは１２記載の炭酸ガス除去システム。
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