JP2020127934A - 酸性ガス除去装置及び酸性ガス除去方法 - Google Patents
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Abstract
Description
酸性ガス吸収剤と、
酸性ガスを含有するガスと酸性ガス吸収剤とを接触させ、前記酸性ガス吸収剤に酸性ガスを吸収させることにより酸性ガスを含むガスから酸性ガスを除去する吸収器と、
前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤から酸性ガスを脱離させて、前記酸性ガス吸収剤を再生する再生器とを有し、
再生器で再生した酸性ガス吸収剤を前記吸収器にて再利用する、酸性ガス除去装置であって、
前記酸性ガス吸収剤がアミン化合物と水溶性塩とを含み、
前記再生器において、前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤を固体酸に接触させ、酸性ガスを脱離させて酸性ガス吸収剤を再生する、装置である。
酸性ガス吸収剤と、
酸性ガスを含有するガスと前記酸性ガス吸収剤とを接触させ、前記酸性ガス吸収剤に酸性ガスを吸収させることにより酸性ガスを含むガスから酸性ガスを除去する吸収器と、
前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤から酸性ガスを脱離させて、前記酸性ガス吸収剤を再生する再生器とを有し、
再生器で再生した酸性ガス吸収剤を前記吸収器にて再利用する、酸性ガス除去装置であって、
前記酸性ガス吸収剤がアミン化合物を含み、
前記再生器において、前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤を固体酸および前記固体酸に対する共役塩基を形成する難溶性塩に接触させることによって、酸性ガスを脱離させて酸性ガス吸収剤を再生する、装置である。
酸性ガスを含有するガスと、アミン化合物と水溶性塩を含む酸性ガス吸収剤とを接触させ、前記酸性ガス吸収剤に酸性ガスを吸収させることにより酸性ガスを含むガスから酸性ガスを除去し、
前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤を固体酸に接触させて酸性ガスを脱離させ、前記酸性ガス吸収剤を再生し、
再生した酸性ガス吸収剤を前記吸収器にて再利用する、酸性ガス除去方法である。
酸性ガスを含有するガスと、アミン化合物を含む酸性ガス吸収剤とを接触させ、前記酸性ガス吸収剤に酸性ガスを吸収させることにより酸性ガスを含むガスから酸性ガスを除去し、
前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤を固体酸および前記固体酸に対する共役塩基を形成する難溶性塩に接触させて酸性ガスを脱離させ、前記酸性ガス吸収剤を再生し、
再生した酸性ガス吸収剤を前記吸収器にて再利用する、酸性ガス除去方法である。
実施形態による、第1および第2の酸性ガス除去装置は、いずれも
酸性ガス吸収剤と、
酸性ガスを含有するガスと酸性ガス吸収剤とを接触させ、前記酸性ガス吸収剤に酸性ガスを吸収させることにより酸性ガスを含むガスから酸性ガスを除去する吸収器と、
前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤から酸性ガスを脱離させて、前記酸性ガス吸収剤を再生する再生器とを有し、
再生器で再生した酸性ガス吸収剤を前記吸収器にて再利用するものである。
そして、第1の酸性ガス除去装置、および第2の酸性ガス除去装置は、用いられる酸性ガス吸収剤と、再生器において前記酸性ガス吸収剤に接触させる触媒とが異なっている。
第1の酸性ガス除去装置に用いられる酸性ガス吸収剤は、酸性ガスを吸収する主剤としてアミン化合物を含む。このようなアミン化合物は、従来、酸性ガス吸収剤に一般的に用いられているものの中から任意に選択して用いることができる。
(i)アミノアルコール、
(ii)環状アミン、
(iii)第1級アミン、
(iv)第2級アミン、
(v)第3級アミン、
(vi)ポリアミン、
(vii)ポリアルキレンポリアミン
(i)粘土鉱物、たとえば、モンモリロナイト、カオリナイト、サポナイト、天然ゼオライト、酸性白土、硫酸化ジルコニア層間架橋粘土(PILC)、酸性多孔性粘土ヘテロ構造体(PCH)、
(ii)ゼオライト、例えば、Y、H−Y、H−X、ZSM−5、HZSM−5、モリデナイト、ベータ、
(iii)陽イオン交換樹脂、例えばナフィオン、シリカ担持されたナフィオン(SAC−13)、
(iv)活性炭、
(v)金属酸化物、例えばZnO、Al2O3、ZrO2、SiO2、非晶質シリカアルミナ、非晶質シリカアルミナモレキュラーシーブ、メソポーラスアルミノシリカ(M41S、MCM−41、SBA−15、MCF)、
(vi)金属硫化物、例えばCdS、ZnS、
(vii)金属塩、例えばFeSO4、AlPO4、AlCl3、FeCl3、リン酸バナジウム、アルミノリン酸、塩フッ化アルミニウム(ACF: AlClxF3−x、x=約0.05〜約0.25)、臭フッ化アルミニウム(ABF: AlBrxF3−x、xx=約0.05〜約0.25))、
(viii)複合酸化物、SiO2−Al2O3、SiO2−TiO2、SiO2−MgO、SiO2−ZrO2、TiO2−ZrO2、CaO−ZrO2、Sm2O3−ZrO2、Yb2O3−ZrO2、CrOx/ZrO2、Al2O3−B2O3、TiO2−B2O3、
(ix)ヘテロポリ酸(HPA)、例えばH3PW12O40、H3PMo12O40、(x)水和酸化物、TiO2−nH2O、ZrO2−nH2O、(xi)酸素酸担持金属酸化物、SO4 2−/ZrO2、SO4 2−/TiO2、WO3/ZrO、WO3/Al2O3、
が挙げられる。なお、これらの分類は便宜的になされたものであって、一つの材料が複数の分類に属していることもある。
実施形態による、第2の酸性ガス除去装置は、酸性ガス吸収剤と、吸収器と、再生器とを有しており、再生器で再生した酸性ガス吸収剤を前記吸収器にて再利用することにおいて、第1の酸性ガス除去装置と共通する。
(ii)再生器において、酸性ガス吸収剤に、固体酸だけではなく、その固体酸に対する共役塩基を形成する難溶性塩にも接触させること
が異なっている。
実施形態による、第1および第2の酸性ガスの除去方法は、いずれも
酸性ガスを含有するガスと、酸性ガス吸収剤とを接触させて酸性ガスを含むガスから酸性ガスを除去し、
前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤を固体酸に接触させて酸性ガスを脱離させ、前記酸性ガス吸収剤を再生し、
再生した酸性ガス吸収剤を再利用する、酸性ガス除去方法である。
実施形態による酸性ガスの除去方法の基本的な構成は、酸性ガス吸収剤に、酸性ガスを含有するガス(例えば、排ガス等)を接触させて、酸性ガス吸収剤に、酸性ガスを吸収させる工程(酸性ガス吸収工程)と、上記の酸性ガス吸収工程で得られた、酸性ガスが吸収された酸性ガス吸収剤を加熱して、酸性ガスを脱離して、除去する工程(酸性ガス分離工程)とを含む。
<第2の酸性ガスの除去方法>
第2の酸性ガスの除去方法は、酸性ガス吸収剤として水溶性塩が含まれないものを用い、一方で酸性ガス吸収剤の再生工程において、難溶性塩を共存させる点で、第1の酸性ガスの除去方法とは異なっている。それ以外の条件は、第1の酸性ガス除去方法と同様の条件を採用することができる。
特許文献1に準じて、水溶性塩が存在しないときの酸性ガスの回収効率を測定した。
酸性ガス吸収剤として5Mモノエタノールアミン(MEA)水溶液を用い、それに二酸化炭素を吸収させた後、90℃で50分、又は10分加熱したときの二酸化炭素放出量を測定した(参考例101A)。また、加熱時に固体酸としてAl2O3(参考例101B)又はZSM−5(参考例101C)を共存させて、同様の測定を行った。以下に、参考例1Aにおける二酸化炭素放出量を基準とした参考例1B及び1Cの二酸化炭素放出量の比を示す。
特許文献2に準じて、水溶性塩が存在しないときの酸性ガスの回収効率を測定した。
酸性ガス吸収剤として5Mモノエタノールアミン(MEA)水溶液を用い、それに二酸化炭素を吸収させた後、90℃で50分、又は10分加熱したときの二酸化炭素放出量を測定した(参考例102A)。また、加熱時に固体酸としてH−ZSM−5(参考例102B)、MCM−41(参考例102C)、又はSO4 2−/ZrO2(参考例102D)を共存させて、同様の測定を行った。以下に、参考例102Aにおける二酸化炭素放出量を基準とした参考例102B〜102Dの二酸化炭素放出量の比を示す。
20ccのサンプル管に3gの33質量%(7.8mmol)のジメチルシクロヘキシルアミン(DCHA)を含む酸性ガス吸収液を入れて、飽和するまで二酸化炭素を吸収させた。この酸性ガス吸収液には7.8mmolのDCHAが含まれている。DCHAは水に難溶性であるが、二酸化炭素を吸収すると水溶性になるという、いわゆるスイッチャブルソルベントの特徴を持っている。このため、二酸化炭素を十分に吸収しているこの酸性ガス吸収液は、完全に溶解した、均一な状態となっている。80℃の水浴中にサンプル管を置き、25分加熱する。この間に酸性ガス吸収剤は二酸化炭素を放出すると、DCHA相が水性相と分離した。上部のDCHA相を回収して定量することで、二酸化炭素放出量に対応する回収率を測定した(比較例103A)。
固体酸の再生に関して評価を行った。ナフィオンなどの固体酸は、実施形態による酸性ガス除去装置に利用していると経時で劣化する傾向にある。ナフィオンはフッ素系の高分子に硫酸基がついた構造であるため、酸性ガス吸収剤中でアミン化合物と共存していると、アミン化合物がその硫酸基と結合する。したがって、ナフィオンとアミン化合物が結合したままであると、二酸化炭素の放出量が少なくなり易い。このため、利用した後の固体酸を酸などによって処理をすることで、固体酸の再生が可能になる。
固体酸を、SO4 2−/ZrO2に代えて評価を行った。なお、二酸化炭素放出量の比は、比較例103Aを基準とした。固体酸を変更しても、実施形態による効果が得られた。また、実施例105Bの3回目再利用の結果より、固体酸の再生が可能であることが確認できた。
まず、比較として比較例103Aおよび103Bを繰り返した(比較例203Aおよび203B)。
また、比較例203Aに対して、DCHA濃度を15.6mmolに変更し、加熱時に難溶性塩としてアンバーライトIRA−900(商品名)を0.063g共存させて同様の測定を行った(比較例203C)。さらに、固体酸および難溶性塩を変更して、同様の測定を行った(実施例203A〜103F)。以下に、比較例203Aにおける二酸化炭素放出量を基準とした各例の二酸化炭素放出量の比を示す。
固体酸の再生に関して評価を行った。実施例203Dにおいて、二酸化炭素の放出を行った後、固体酸の再生処理を行い、さらに二酸化炭素の放出操作を行った。得られた結果は以下の通りである。固体酸の洗浄には塩酸または硫酸を用い、洗浄によって流出したCaSO4を追加した上で二酸化炭素の放出量を測定した。二酸化炭素放出量の比は、比較例203Aを基準とした。得られた結果は表8に示す通りであった。
Claims (14)
- 酸性ガス吸収剤と、
酸性ガスを含有するガスと前記酸性ガス吸収剤とを接触させ、前記酸性ガス吸収剤に酸性ガスを吸収させることにより酸性ガスを含むガスから酸性ガスを除去する吸収器と、
前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤から酸性ガスを脱離させて、前記酸性ガス吸収剤を再生する再生器とを有し、
再生器で再生した酸性ガス吸収剤を前記吸収器にて再利用する、酸性ガス除去装置であって、
前記酸性ガス吸収剤がアミン化合物と水溶性塩とを含み、
前記再生器において、前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤を固体酸に接触させることによって、酸性ガスを脱離させて酸性ガス吸収剤を再生する、装置。 - 前記水溶性塩が、硫酸塩、硝酸塩、燐酸塩、過塩素酸塩、過マンガン酸塩、過ヨウ素酸塩、臭化水素塩、ギ酸塩、酢酸塩、シュウ酸塩、及びタングステン酸塩からなる群から選択される少なくとも一つの塩である、請求項1に記載の装置。
- 前記水溶性塩が、水溶性塩に含まれる金属イオンとしては、Li、Na、K、Rb、Cs、Be、M、Ca、Sr、Al、Fe、Co、Ni、Cu、Ag、及びAuからなる群から選択される少なくとも一つの金属を含む、請求項1又は2に記載の装置。
- 前記水溶性塩の含有量が、酸性ガス吸収剤の総質量を基準として0.1〜5質量%である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の装置。
- 酸性ガス吸収剤と、
酸性ガスを含有するガスと前記酸性ガス吸収剤とを接触させ、前記酸性ガス吸収剤に酸性ガスを吸収させることにより酸性ガスを含むガスから酸性ガスを除去する吸収器と、
前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤から酸性ガスを脱離させて、前記酸性ガス吸収剤を再生する再生器とを有し、
再生器で再生した酸性ガス吸収剤を前記吸収器にて再利用する、酸性ガス除去装置であって、
前記酸性ガス吸収剤がアミン化合物を含み、
前記再生器において、前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤を固体酸および前記固体酸に対する共役塩基を形成する難溶性塩に接触させることによって、酸性ガスを脱離させて酸性ガス吸収剤を再生する、装置。 - 前記難溶性塩が、20℃における水に対する溶解度が0.2g/(100g水)以下である、請求項5に記載の装置。
- 前記難溶性塩が、硫酸カルシウムまたは硫酸バリウムである、請求項5または6に記載の装置。
- 前記難溶性塩が、前記再生器に収容されている前記酸性ガス吸収剤100gあたり1〜10gである、請求項5〜7のいずれか1項に記載の装置。
- 前記アミン化合物が、アミノアルコール、環状アミン、第1級アミン、第2級アミン類、第3級アミン類、ポリアミン、及びポリアルキレンポリアミンからなる群から選ばれる、請求項1〜8のいずれか1項に記載の装置。
- 前記アミン化合物の含有量が、酸性ガス吸収剤の総質量を基準として3〜80質量%である、請求項1〜9のいずれか1項に記載の装置。
- 前記固体酸が、粘土鉱物、ゼオライト、イオン交換樹脂、活性炭、金属酸化物、金属硫化物、金属塩、複合酸化物、ヘテロポリ酸、水和酸化物、及び酸素酸担持金属酸化物からなる群から選択される少なくとも一つである、請求項1〜10のいずれか1項に記載の装置。
- 酸性ガスを含有するガスと、アミン化合物と水溶性塩を含む酸性ガス吸収剤とを接触させ、前記酸性ガス吸収剤に酸性ガスを吸収させることにより酸性ガスを含むガスから酸性ガスを除去し、
前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤を固体酸に接触させて酸性ガスを脱離させ、前記酸性ガス吸収剤を再生し、
再生した酸性ガス吸収剤を前記吸収器にて再利用する、酸性ガス除去方法。 - 酸性ガスを含有するガスと、アミン化合物を含む酸性ガス吸収剤とを接触させ、前記酸性ガス吸収剤に酸性ガスを吸収させることにより酸性ガスを含むガスから酸性ガスを除去し、
前記酸性ガスを吸収した酸性ガス吸収剤を固体酸および前記固体酸に対する共役塩基を形成する難溶性塩に接触させて酸性ガスを脱離させ、前記酸性ガス吸収剤を再生し、
再生した酸性ガス吸収剤を前記吸収器にて再利用する、酸性ガス除去方法。 - 100℃未満の温度条件下で、前記酸性ガス吸収剤を前記固体酸に接触させる、請求項12または13に記載の方法。
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