JP2009138108A

JP2009138108A - 熱可塑性組成物成形体の製造方法

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Publication number: JP2009138108A
Application number: JP2007316406A
Authority: JP
Inventors: Masanori Hashiba; 正典羽柴
Original assignee: Toyota Boshoku Corp
Current assignee: Toyota Boshoku Corp
Priority date: 2007-12-06
Filing date: 2007-12-06
Publication date: 2009-06-25
Anticipated expiration: 2027-12-06
Also published as: WO2009072499A1; JP5251098B2; US20100258969A1

Abstract

【課題】植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含有した前駆成形体を利用して、熱可塑性樹脂が有する機械的特性を維持しつつ射出成形できる熱可塑性組成物成形体の製造方法を提供するする。
【解決手段】本熱可塑性組成物成形体の製造方法は、植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含むマット成形体及びボード成形体のうちの少なくとも一方の前駆成形体４０を細分化してチップ４１にするチップ化工程と、チップ４１を加熱せず押し固めてペレット４２を得る非加熱ペレット化工程と、ペレット４２を射出成形して熱可塑性組成物成形体を得る射出成形工程と、を備える。
【選択図】図１

Description

本発明は熱可塑性組成物成形体の製造方法に関する。更に詳しくは、植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含む成形体を射出成形により成形する熱可塑性組成物成形体の製造方法に関する。

近年、ケナフ等の成長が早く且つ二酸化炭素吸収量が多い植物資源は、二酸化炭素排出量削減及び二酸化炭素の固定化等の観点から注目され、熱可塑性樹脂と混合した材料として期待されている。このような材料に関する技術としては下記特許文献１及び下記特許文献２が知られている。

特開２００５−１０５２４５号公報特開２０００−２１９８１２号公報

一般に、植物性繊維を含有する材料は流動性が悪く、射出成形や押出成形等の材料自体の流動性を要する成形方法を用いて十分な成形を行うことは難しい。このため、植物性繊維及び熱可塑性樹脂を不織布化によりマットやボードに成形した後、更にこれらを加熱圧縮するなどの方法で最終成形が行われる。この成形方法では、目的形状よりも大きなマットやボードを賦形した後、不要部を取り除いて目的形状を得るため、目的成形品に比べて使用材料量が多く、材料の歩留まりが悪いという問題がある。このため上記裁断時に発生する端材等を再利用する技術が求められている。更に、この再利用においては射出成形できることが望まれている。射出成形では使用材料量の歩留まりがよく再利用性に優れており、環境的観点及びコスト的観点等から望ましいからである。

更に、熱可塑性樹脂が本来有している曲げ強度は、植物性繊維を混合することで低下されるのが一般的である。その理由は定かではないものの、熱可塑性樹脂と植物性繊維との相互の十分な分散性が得られ難いことや、熱可塑性樹脂と植物性繊維との界面の密着性が十分に得られ難いことに起因しているものと考えられる。この曲げ強度を低下させることなく、上記射出成形できる方法が求められている。
上記特許文献１及び上記特許文献２では、植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含有する材料を射出成形しようとしているものの、上記端材等に対して対応することについては検討されておらず、また、機械的特性を維持する方法についての検討もなされていない。
本発明は、上記に鑑みてなされたものであり、植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含有した前駆成形体を利用して、熱可塑性樹脂が有する機械的特性を維持しつつ射出成形できる熱可塑性組成物成形体の製造方法を提供することを目的とする。

即ち、本発明は以下に示す通りである。
（１）植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含むマット成形体及びボード成形体のうちの少なくとも一方の前駆成形体を細分化してチップにするチップ化工程と、
上記チップを加熱せず押し固めてペレットを得る非加熱ペレット化工程と、
上記ペレットを射出成形して熱可塑性組成物成形体を得る射出成形工程と、を備えることを特徴とする熱可塑性組成物成形体の製造方法。
（２）上記ペレット化工程は、ダイスと該ダイスに接して回転されるローラーとを備えたローラー式成形機を用い、該ローラーにより上記チップを該ダイス内に圧入した後、該ダイスから押し出して上記ペレットを形成する工程である上記（１）に記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。
（３）上記植物性繊維はケナフ繊維である上記（１）又は（２）に記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。
（４）上記熱可塑性樹脂はポリプロピレン又はポリ乳酸樹脂である上記（１）乃至（３）のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。

本発明の熱可塑性組成物成形体の製造方法によれば、植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含有した前駆成形体を利用して、熱可塑性樹脂が有する機械的特性を維持しつつ射出成形により熱可塑性組成物成形体を製造できる。
上記ペレット化工程では、ローラー式成形機を用い、ローラーによりチップをダイス内に圧入した後、ダイスから押し出してペレットを形成する工程である場合は、特に優れた成形性と高い曲げ強度維持率を得ることができる。
植物性繊維がケナフ繊維である場合、より高い曲げ弾性率を有する成形体を得ることができる。また、ケナフは成長が極めて早い一年草であり、優れた二酸化炭素吸収性を有するため、大気中の二酸化炭素量の削減、森林資源の有効利用等に貢献できる。
熱可塑性樹脂がポリ乳酸樹脂である場合は、バイオマス材料であり環境負荷が小さい。即ち、生合成可能であり、また、非石油系樹脂である樹脂を用いることとなり、高い機械的強度等の実用的な特性を得ながら、石油資源の使用を抑制できる。また、熱可塑性樹脂がポリプロピレンである場合は、取扱いが容易であり、生産性を向上させることができる。また、高い柔軟性と優れた成形性が得られ、より自在な形状に成形できる高い弾性率を有する成形体を得ることができる。

以下、本発明について詳細に説明する。
［１］熱可塑性組成物成形体の製造方法
本発明の熱可塑性組成物成形体の製造方法は、植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含むマット成形体及びボード成形体のうちの少なくとも一方の前駆成形体を細分化してチップにするチップ化工程と、
上記チップを加熱せず押し固めてペレットを得る非加熱ペレット化工程と、
上記ペレットを射出成形して熱可塑性組成物成形体を得る射出成形工程と、を備えることを特徴とする。
即ち、本発明の熱可塑性組成物成形体の製造方法は、「チップ化工程」と「非加熱ペレット化工程」と「射出成形工程」と、を備える。

（１）チップ化工程
上記「チップ化工程」は、植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含むマット成形体及びボード成形体のうちの少なくとも一方の前駆成形体を細分化してチップにする工程である。
上記「前駆成形体」は、植物性繊維と熱可塑性樹脂とが含まれたマット成形体及びボード成形体のうちの少なくとも一方である。この前駆成形体は、マット成形体及びボード成形体のうちの１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
また、この前駆成形体は、本方法における熱可塑性樹脂組成形体を製造するためのみの目的で製造されたものであってもよく、他の成形物を製造する過程で生じた不要部（端材など）であってもよい。

上記「マット成形体」は、植物性繊維と熱可塑性樹脂とをマット状（不織布状）に成形した成形体であり、通常、不織布を製造する各種方法を用いて得られる。マット成形体は、通常、その密度が０．３ｇ／ｃｍ^３以下（通常０．０５ｇ／ｃｍ^３以上）である。更に、マット成形体の厚さは特に限定されないが、通常、１０ｍｍを超える（更には１０〜５０ｍｍ、特に１０〜３０ｍｍ、通常５０ｍｍ以下）。
尚、マット成形体は、マット状に成形された後にそのような加工が施されていてもよい。即ち、例えば、加熱加工が施されていてもよく、圧縮加工が施されていてもよく、更にはその他の加工が施されていてもよい。更に、このマット成形体の上記密度は、ＪＩＳＫ７１１２（プラスチック−非発泡プラスチックの密度及び比重の測定方法）に準じて測定される値である。

上記「ボード成形体」は、（１）植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含む複合材料をボード状（板状）に成形した成形体、（２）前記（１）のボード成形体を所定形状に賦形した成形体、及び（３）前記（２）の成形体の不要部として生じた端材、を含むものである。通常、このボード成形体は、上記マット成形体を圧縮又は加熱圧縮（予備成形）して得られる。ボード成形体の密度は特に限定されないが、通常、０．３ｇ／ｃｍ^３を超える（通常１．０ｇ／ｃｍ^３以下）。また、ボード成形体の厚さは特に限定されないが、通常、１０ｍｍ以下（好ましくは０．１〜５．０ｍｍ、更に好ましくは１．０〜３．０ｍｍ）である。
尚、このボード成形体の密度は、上記マット成形体の密度と同様に、ＪＩＳＫ７１１２（プラスチック−非発泡プラスチックの密度及び比重の測定方法）に準じて測定される値である。

上記マット成形体はどのようにして得られたものであってよいが、例えば、下記（１）〜（５）の方法により得ることができる。
（１）熱可塑性樹脂を繊維状にした熱可塑性樹脂繊維を用い、この熱可塑性樹脂繊維と植物性繊維とを混繊（エアーレイにより同時堆積させる等）してマット成形体を得る方法。
（２）熱可塑性樹脂を分散させた分散液（分散状態は特に限定されず、エマルジョン、サスペンジョン等を含む）を植物性繊維に噴霧して得られた樹脂混合繊維（噴霧後に、加熱等の手段により乾燥させてもよい）を不織布化（エアーレイなどにより堆積）してマット成形体を得る方法。
（３）熱可塑性樹脂を分散させた分散液（分散状態は特に限定されず、エマルジョン、サスペンジョン等を含む）に、植物性繊維のみを不織布化（エアーレイなどにより堆積）してなるマットを浸漬して（浸漬後に、加熱等の手段により乾燥させてもよい）マット成形体を得る方法。
（４）熱可塑性樹脂を粉末状にした粉末状熱可塑性樹脂を用い、この粉末状熱可塑性樹脂と植物性繊維とを混合して上で、これらを不織布化（エアーレイなどにより堆積）してマット成形体を得る方法。
（５）上記（１）乃至（４）のうちのいずれかの方法により得られたマット成形体を、更に、加熱してマット成形体に含まれた熱可塑性樹脂を溶融させて、熱可塑性樹脂により植物性繊維同士を結着させてマット成形体を得る方法。

上記（１）〜（５）の方法はいずれを用いてもよく、また、これらの方法は１種のみを用いてもよく併用してもよい。これらの方法のなかでは、量産する上で工程が簡便であり、製造コストを低く抑えることができ且つ高い生産性が得られる点において上記（１）の方法が好ましい。また、得られるマット成形体内で植物性繊維と熱可塑性樹脂とがより均一に分散された状態が得られる点においては上記（２）又は（３）の方法が好ましい。これらのうちでは、上記（１）の方法がより好ましい。
尚、上記（５）の方法においては、用いる熱可塑性樹脂がポリプロピレン及びポリ乳酸である場合、加熱温度は１７０〜２４０℃（より好ましくは１９０〜２２０℃）とすることが好ましい。

上記（１）の方法では、熱可塑性樹脂繊維の形態は、繊維状であること以外特に限定されないが、繊維長は１０ｍｍ以上とすることが好ましい。この繊維長は１０〜１５０ｍｍが好ましく、２０〜１００ｍｍがより好ましく、３０〜７０ｍｍが特に好ましい。更に、通常、繊維径は１ｍｍ以下であり、０．０１〜１ｍｍが好ましく、０．０５〜０．７ｍｍがより好ましく、０．０７〜０．５ｍｍが特に好ましい（尚、この繊維における繊維長及び繊維径は各々後述する植物性繊維の繊維長及び繊維径と同じ意味及び同じ測定方法によるものである）。
また、植物性繊維と熱可塑性樹脂繊維との混繊を行う（混繊工程）際にどのようにして混繊を行ってもよい。例えば、エアーレイ、フリース、カード等の各種方法を用いることができる。これらの方法は１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。更に、上記混繊を行った後に、繊維同士を交絡する交絡工程を行ってもよい。交絡工程における交絡方法は特に限定されず、ニードルパンチ法及びステッチボンド法等を用いることができる。これらの方法は１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。

上記ボード成形体はどのようにして得られたものであってよいが、例えば、下記（６）〜（８）の方法に得ることができる。
（６）上記（１）〜（４）のうちのいずれかの方法により得られたマット成形体を、更に加熱圧縮してボード成形体を得る方法。
（７）上記（５）の方法により得られたマット成形体を、更に加熱せずマット成形体の余熱を利用して圧縮して（非加熱圧縮して）ボード成形体を得る方法。
（８）上記（５）の方法により得られたマット成形体を、更に加熱圧縮してボード成形体を得る方法。

上記（６）〜（８）の方法はいずれを用いてもよく、また、これらの方法は１種のみを用いてもよく併用してもよい。尚、上記（６）及び（８）の方法における加熱圧縮は、加熱及び圧縮を同時に行ってもよく、加熱を行った後に圧縮を行ってもよい。加熱温度（マット成形体の内部の温度）及び圧縮圧力は特に限定されないが、熱可塑性樹脂としてポリプロピレン及びポリ乳酸を使用する場合には、加熱温度は１７０〜２４０℃（より好ましくは１９０〜２２０℃）とすることが好ましい。また、圧縮圧力は１０〜２０ｋｇｆ／ｃｍ^２が好ましい。

本発明の前駆成形体としては、上記各種前駆成形体のなかでも、特にボード成形体が好ましく、更には、上記（１）の方法で得られたマットを、上記（５）の方法により植物性繊維同士を結着して得られたマット成形体を、更に上記（８）の方法による加熱圧縮して得られたボード成形体であることがより好ましい。即ち、前駆成形体は、加熱して熱可塑性樹脂を軟化又は溶融させた後、圧縮する加熱圧縮を２回以上（特に、予備加熱圧縮工程と、本加熱圧縮工程と、の両方を経ていることが好ましい）施されたボード成形体であることが好ましい。換言すれば、前駆成形体は、熱可塑性樹脂繊維と植物性繊維とを混繊して得られたマット成形体を加熱して、マット成形体に含まれる熱可塑性樹脂を軟化又は溶融させた後、圧縮して熱可塑性樹脂により植物性繊維同士を結着させる予備加熱圧縮工程を経てボード成形体を得、次いで、このボード成形体を加熱してボード成形体に含まれる熱可塑性樹脂を軟化又は溶融させた後、圧縮して成形する本加熱圧縮工程を経て成形されたボード成形体がとりわけ好ましい。この様な前駆成形体では、本方法を用いることによる効果をとりわけ顕著に得ることができるからである。

上記前駆成形体は前述のように植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含む。
上記「植物性繊維」は、植物に由来する繊維である。植物性繊維の種類は特に限定されないが、例えば、植物に由来する植物性繊維として、ケナフ、マニラ麻、サイザル麻、ジュート麻、綿花、雁皮、三椏、楮、バナナ、パイナップル、ココヤシ、トウモロコシ、サトウキビ、バガス、ヤシ、パピルス、葦、エスパルト、サバイグラス、麦、稲、竹、各種針葉樹（スギ及びヒノキ等）及び広葉樹などの植物から得られる繊維（木質性及び非木質性を問わず、更には、採取部位を問わない）が挙げられる。これらの植物性繊維は１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。

これらのなかでも、本発明の方法では、比重が小さく強靱な長繊維が得られ、成長速度が大きいケナフ、ジュート及びバガスの繊維が好ましく、なかでも成長速度が特に大きいケナフの繊維がより好ましく、更にはケナフの靱皮が特に好ましい。成長速度が大きいケナフは特に比重に対する強度が高い繊維が得られ、軽量且つ高強度な成形体が得られる。
尚、本発明におけるケナフとは木質茎を有する早育性の一年草であり、アオイ科に分類される植物である。学名におけるｈｉｂｉｓｃｕｓｃａｎｎａｂｉｎｕｓ及びｈｉｂｉｓｃｕｓｓａｂｄａｒｉｆｆａ等が含まれ、更に、通称名における紅麻、キューバケナフ、洋麻、タイケナフ、メスタ、ビムリ、アンバリ麻及びボンベイ麻等が含まれる。また、ジュートとはジュート麻から得られる繊維である。このジュート麻には、黄麻（コウマ、ＣｏｒｃｈｏｒｕｓｃａｐｓｕｌａｒｉｓＬ．）、及び、綱麻（ツナソ）、シマツナソ並びにモロヘイヤ、を含む麻及びシナノキ科の植物を含むものとする。

前駆成形体に含有される植物性繊維の大きさ及び形状は特に限定されないが、通常、繊維長は１０ｍｍ以上である。この範囲であれば植物性繊維を含むことによる強度向上効果がより得られやすい。この繊維長は１０〜１５０ｍｍが好ましく、２０〜１００ｍｍがより好ましく、３０〜８０ｍｍが特に好ましい。尚、上記繊維長は平均繊維長である。この平均繊維長は、ＪＩＳＬ１０１５に準拠して、直接法にて無作為に単繊維を１本ずつ取り出し、置尺上で繊維長を測定し、合計２００本について測定した平均値である。
更に、通常、繊維径は１ｍｍ以下である。繊維径が１ｍｍ以下であれば特に高い曲強さを得ることができる。この繊維径は０．０１〜１ｍｍが好ましく、０．０５〜０．７ｍｍがより好ましく、０．０７〜０．５ｍｍが特に好ましい。更には１〜１０ｄｔｅｘであることが好ましい。尚、上記繊維径は平均繊維径である。この平均繊維径は、無作為に単繊維を１本ずつ取り出し、繊維の長さ方向の中央における繊維径を光学顕微鏡を用いて実測し、合計２００本について測定した平均値である。

また、本方法は上記繊維長が５０ｍｍ以上である場合に好適である。この範囲の植物性繊維を含む熱可塑性組成物（植物性繊維と熱可塑性樹脂との混合物）は流動性がとりわけ低く、射出成形を行うことが困難であるために加熱圧縮による成形がなされるからである。このような前駆成形体を用いて射出成形を行うことが特に難しいが、本方法を用いることにより容易に射出成形できる。更に、機械的特性を維持することができる。この前駆成形体に含まれる植物性繊維の繊維長は５０〜１５０ｍｍが好ましく、６０〜１００ｍｍがより好ましく、６５〜８０ｍｍが特に好ましい。
尚、上記範囲を外れる形態の繊維が含有されてもよいが、植物性繊維全体の１０質量％以下であることが好ましい。

上記「熱可塑性樹脂」は、特に限定されず種々のものを用いることができる。例えば、ポリオレフィン（ポリプロピレン、ポリエチレン等）、ポリエステル樹脂｛（ポリ乳酸、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート等の脂肪族ポリエステル樹脂）、（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート及びポリトリメチレンテレフタレート等の芳香族ポリエステル樹脂）｝、ポリスチレン、アクリル樹脂（メタクリレート及び／又はアクリレート等を用いて得られた樹脂）、ポリアミド樹脂（ナイロン等）、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂、ＡＢＳ樹脂等が挙げられる。これらは１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。
これらのなかでは、ポリオレフィン、ポリエステル樹脂及びポリエステル樹脂のうちのポリ乳酸を含む他の樹脂との混合樹脂（ポリ乳酸アロイ）のうちの少なくとも１種であることが好ましい。また、上記ポリオレフィンのなかではポリプロピレンがより好ましい。上記ポリ乳酸アロイのなかでは、ポリスチレン、ＡＢＳ、ナイロン、ポリカーボネート、ポリプロピレン及びポリブチレンサクシネートのうちの少なくとも１種とポリ乳酸との混合樹脂が好ましい。

一方、ポリエステル樹脂のなかでは、生分解性を有するポリエステル樹脂（以下、単に「生分解性樹脂」ともいう）が好ましい。生分解性樹脂としては、（１）乳酸、リンゴ酸、グルコース酸及び３−ヒドロキシ酪酸等のヒドロキシカルボン酸の単独重合体、並びに、これらのヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも１種を用いた共重合体、などのヒドロキシカルボン酸系脂肪族ポリエステル、（２）ポリカプロラクトン、及び、上記ヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも１種とカプロラクトンとの共重合体、などのカプロラクトン系脂肪族ポリエステル、（３）ポリブチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネート及びポリブチレンアジペート、などの二塩基酸ポリエステル、等が挙げられる。
これらのなかでは、ポリ乳酸、乳酸と乳酸を除く他の上記ヒドロキシカルボン酸との共重合体、ポリカプロラクトン、及び上記ヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも１種とカプロラクトンとの共重合体が好ましく、特にポリ乳酸が好ましい。
これらの生分解性樹脂は１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
また、上記乳酸にはＬ−乳酸及びＤ−乳酸を含むものとし、これらの乳酸は単独で用いてもよく、併用してもよい。

尚、前駆成形体を構成する熱可塑性樹脂は、前駆成形体を得るために用いた当初の熱可塑性樹脂と種類は同じ樹脂であるが、その分子は低分子化されている場合がある。即ち、前駆成形体に加熱圧縮加工等が施されたために、熱可塑性樹脂を構成するポリマーの一部が切断されて低分子化する場合がある。特に上記ポリプロピレンを用いた場合には低分子化される場合がある。

上記前駆成形体に含有される植物性繊維及び熱可塑性樹脂の割合は、前駆成形体全体に対して、通常、植物性繊維の割合が３０質量％以上（通常、９５質量％以下）である。本方法では、上記植物性繊維の割合が３０〜９０質量％である前駆成形体を用いることがより好ましく、３５〜８５質量％である前駆成形体を用いることが更に好ましく、４０〜８０質量％である前駆成形体を用いることが特に好ましい。植物性繊維の割合が好ましい範囲である前駆成形体を用いることで、後述する成形体の製造方法における射出成形性及び賦形性が向上されるからである。
尚、この前駆成形体における植物性繊維の割合は、後工程において熱可塑性樹脂を添加しない限り、得られる熱可塑性組成物成形体においても維持される。

上記前駆成形体には、植物性繊維及び熱可塑性樹脂以外にも、他の成分が含有されてもよい。他の成分としては、前記熱可塑性樹脂としてポリ乳酸が含有される場合には加水分解防止剤を含有できる。その他、各種帯電防止剤、難燃剤、抗菌剤、着色剤等が挙げられる。これらは１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。但し、植物性繊維と熱可塑性樹脂との混練を補助する混練助剤（ロジン等）を含有しないものとすることができる。

上記「細分化」は、上記前駆成形体をチップにすることを意味する。この前駆成形物を細分化（チップ化）する方法は特に限定されず、破砕、裁断、粉砕、これらの組合せ等を利用できる。即ち、破砕機、裁断機、粉砕機等を用いてチップ化することができる。これらのなかでは破砕することが好ましい。即ち、破砕機を用いてチップ化することが好ましい。
前駆成形物は、例えば、粉砕機により粉末状となるまで粉砕することもできるが、それでは植物性繊維を含有させたことによる熱可塑性樹脂強度の補強効果を十分に得ることができない。このため、チップ状に細分化することが好ましい。チップの大きさは、最大辺長が２５ｍｍ以下（通常１ｍｍ以上）であることが好ましく、１〜２０ｍｍがより好ましく、１〜１５ｍｍが更に好ましく、２〜７ｍｍが特に好ましい。この範囲であれば好適に射出成形でき、また、得られる熱可塑性組成物成形体においても植物性繊維としての補強機能を十分に発揮することができる。

（２）非加熱ペレット化工程
上記「非加熱ペレット化工程」は、チップ化工程で得られたチップを加熱せず押し固めてペレットを得る工程である。このペレット化工程では、非加熱でペレット化することができればよく、どのような装置及び手段を用いてもよいが、特に各種圧縮成形方法を用いることが好ましい。この圧縮成形方法としては、例えば、ローラー式成形方法及びエクストルーダ式成形方法などが挙げられる。ローラー式成形方法は、ローラー式成形機を用いる方法であり、ダイス（ダイ）に接して回転されるローラーにより混合物がダイス内に圧入された後、ダイスから押し出されて成形される。ローラー式成形機には、ダイスの形状が異なるディスクダイス式（ローラーディスクダイス式成形機）とリングダイス式（ローラーリングダイス式成形機）が挙げられる。一方、エクストルーダ式成形方法は、エクストルーダ式成形機を用いる方法であり、スクリューオーガの回転により混合物がダイス内に圧入された後、ダイスから押し出されて成形される。これらの圧縮成形方法のなかでは、特にローラーディスクダイス式成形方法を用いる方法が好ましい。この圧縮成形方法で用いられるローラーディスクダイス式成形機は圧縮効率が高く、本方法における非加熱ペレット化工程に特に好適である。

更に、本方法では下記特定のローラーディスクダイス式成形機２０（図１及び主要部を図２に例示）を用いてペレット化することが特に好ましい。即ち、複数の貫通孔２１１が穿設されたディスクダイス２１０と、該ディスクダイス２１０上で転動されて該貫通孔２１１内に被圧縮物（チップ）を押し込むプレスローラ２２０と、該プレスローラ２２０を駆動する主回転軸２３０と、を備え、上記ディスクダイス２１０は、上記貫通孔２１１と同方向に貫通された主回転軸挿通孔２１２を有し、上記主回転軸２３０は、上記主回転軸挿通孔２１２に挿通され且つ該主回転軸２３０に垂直に設けられたプレスローラ固定軸２４０を有し、上記プレスローラ２２０は、上記プレスローラ固定軸２４０に回転可能に軸支されて上記主回転軸２３０の回転に伴って上記ディスクダイス２１０表面で転動されるローラーディスクダイス式成形部２００を有するローラーディスクダイス式成形機（ペレット化装置）２０である。
このローラーディスクダイス式成形機２０では、上記構成に加えて更に、上記プレスローラ２２０は表面に凹凸２２１を備えるものであることが好ましい。また、主回転軸２３０の回転に伴って回転される切断用ブレード２５０を備えることが好ましい。

上記ローラーディスクダイス式成形機２０では、例えば、図２においては、主回転軸２３０の上方から投入されたチップをプレスローラ２２０が備える表面凹凸２２１が捉えて貫通孔２１１内に押し込み、ディスクダイス２１０の裏面側から押し出される。押し出された紐状の熱可塑性樹脂組成物（チップの形体が変化された組成物）は、切断用ブレード２５０により適宜の長さに切断されてペレット化され、下方に落下されてペレット４２として回収される。
このペレットの形状及び大きさは特に限定されないが、柱状（その他の形状であってもよいが、円柱状が好ましい）であることが好ましい。また、その最大長さは１ｍｍ以上（通常２０ｍｍ以下）とすることが好ましく、１〜１０ｍｍがより好ましく、２〜７ｍｍが特に好ましい。

一般に熱可塑性樹脂組成物のペレット化は二軸押出し機で行われるが、本方法では加熱せず押し固めてペレット化する。加熱することなく押し固めてペレット化することで、チップを構成する熱可塑性樹脂組成物（植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含む組成物）の流動性の影響をほとんど受けることなくスムーズにペレット化を行うことができる。更に、加熱を行わないことにより、チップに含まれる熱可塑性樹脂の熱劣化を抑制でき、得られる成形体の機械的特性を高めることができるものと考えられる。

（３）射出成形工程
上記「射出成形工程」は、上記非加熱ペレット化工程を経て得られたペレットを射出成形して熱可塑性組成物成形体を得る工程である。この射出成形における各種成形条件及び使用する装置等は特に限定されず、目的とする成形体及び性状、使用されている熱可塑性樹脂の種類等により適宜のものとすることが好ましい。
本方法では、この射出成形時に、上記前駆成形体をチップ化及びペレット化して得られたペレット（前駆成形体ペレット）以外に、他のペレットを添加（後添加）することができる。他のペレット（以下、単に「後添加ペレット」という）としては前駆成形体を構成する熱可塑性樹脂と同質の熱可塑性樹脂からなるペレットが挙げられる。

上記「同質の熱可塑性樹脂」とは、［ｉ］互いに同じ種類の熱可塑性樹脂であって、構成する単量体単位の種類が同じ重合体であること、［ｉｉ］互いに同じ種類の熱可塑性樹脂であって、構成する単量体単位の種類が異なる重合体であること、又は、［ｉｉｉ］互いに同じ又は異なる種類の熱可塑性樹脂であって、共通する単量体単位を少なくとも１種有し且つ互いに相溶性を有する熱可塑性樹脂であること、を意味する。尚、「同じ種類の熱可塑性樹脂」とは、ポリオレフィン、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂等で分類される樹脂において１種のみの樹脂の中から選ばれた樹脂同士を意味し、「異なる種類の熱可塑性樹脂」とは、ポリオレフィン及びポリエステル樹脂の組合せのように、"同じ種類"でない樹脂同士を意味する。

上記［ｉ］の例としては、両者が同一の単独重合体又は共重合体であって、分子量、粘度等の化学的性質及び物理的性質の少なくとも１つが異なっている場合等が挙げられる。このうち両者が共重合体である例としては、いずれも、共通する２以上の同じ種類の単量体単位を有する共重合体であって、構成する単量体単位の割合が互いに異なる共重合体同士である場合がある。上記［ｉｉ］の例としては、一方がポリエチレンであり、他方がポリプロピレンである場合等が挙げられる。上記［ｉｉｉ］の例としては、一方がポリエチレンであり、他方がエチレン・プロピレン共重合体である場合等が挙げられる。
更に、上記［ｉｉ］及び［ｉｉｉ］の場合においては、前駆成形体を構成する熱可塑性樹脂の単量体単位全体を１００モル％とし、後添加ペレットを構成する熱可塑性樹脂の単量体単位全体を１００モル％とし、且つ、前駆成形体を構成する熱可塑性樹脂の単量体単位のうちの５０モル％以上を占める特定の単量体単位を主単量体単位とした場合に、後添加ペレットを構成する熱可塑性樹脂は、上記主単量体単位を５０モル％以上（より特に好ましくは８０〜１００モル％）有する樹脂であることが特に好ましい。
尚、「異質の熱可塑性樹脂」とは、上記［ｉ］〜［ｉｉｉ］のいずれの関係も有さない熱可塑性樹脂同士である。即ち、熱可塑性樹脂の種類が異なり、且つ互いに相溶性がない樹脂同士であることを意味する。

［２］成形体
本発明の製造方法により得られる成形体の形状、大きさ及び厚さ等は特に限定されない。また、その用途も特に限定されない。この成形体は、例えば、自動車、鉄道車両、船舶及び飛行機等の内装材、外装材及び構造材等として用いられる。このうち自動車用品としては、自動車用内装材、自動車用インストルメントパネル、自動車用外装材等が挙げられる。具体的には、ドア基材、パッケージトレー、ピラーガーニッシュ、スイッチベース、クオーターパネル、アームレストの芯材、自動車用ドアトリム、シート構造材、コンソールボックス、自動車用ダッシュボード、各種インストルメントパネル、デッキトリム、バンパー、スポイラー及びカウリング等が挙げられる。更に、例えば、建築物及び家具等の内装材、外装材及び構造材が挙げられる。即ち、ドア表装材、ドア構造材、各種家具（机、椅子、棚、箪笥など）の表装材、構造材等が挙げられる。その他、包装体、収容体（トレイ等）、保護用部材及びパーティション部材等が挙げられる。

以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
［１］熱可塑性組成物成形体の製造
（１）実施例１
ケナフ繊維（繊維長７０ｍｍ）とポリプロピレン繊維（繊維長５１ｍｍ）とを質量比で５０：５０となるように計量し、エアーレイ法によりこれらの繊維が混合して堆積された厚さ２０ｍｍのマット成形体を得た。得られたマット成形体を２５０℃に加熱した熱板プレス機を用いて、マット成形体の内部温度が２１０℃となるまで加熱圧縮して、板厚が２．５ｍｍのボード成形体を得た。更に、得られたボード成形体を２５０℃に設定されたオーブン内で加熱して、ボード成形体の内部温度を２１０℃に加熱し、次いで４０℃に調温された金型を用いて約１２ｋｇｆ／ｃｍ^２の圧力となるようにプレス成形して（加圧して）ドアトリム形状に賦形した後、不要部を切除してドアトリム基材を得た。この際に、切除した不要部（端材）を前駆成形体（図１の４０）とした。

上記前駆成形体を破砕機（株式会社ホーライ製、形式「Ｚ１０−４２０」、図１の１０）を用いて破砕した（チップ化工程）。尚、破砕物は篩にかけて５．０ｍｍメッシュの篩を通過した破砕物のみを用いた。
次いで、上記チップ（図１の４１）をローラーディスクダイス式成形機（図１の２０）｛株式会社菊川鉄工所製、形式「ＫＰ２８０」、貫通孔径（図２の２１１）４．２ｍｍ｝に投入して、フィーダー周波数２０Ｈｚにて非加熱でペレット化を行い、直径約４ｍｍ且つ長さ約５ｍｍの円柱状のペレット（図１の４２）を得た（非加熱ペレット化工程）。
その後、上記ペレットをオーブンにて１００℃で２４時間乾燥させた後、ペレット（図１の４２）を射出成形機（住友重機械工業株式会社製、形式「ＳＥ１００ＤＵ」、図１の３０）に各々投入し、シリンダー温度１９０℃、型（図１の３１）温度４０℃の条件で射出成形して厚さ４ｍｍ、幅１０ｍｍ、長さ８０ｍｍの長方形板状の実施例１の熱可塑性組成物成形体（試験片）を得た（射出成形工程）。

（２）実施例２〜４
上記（１）と同様にして非加熱ペレット化工程を行った後、上記射出成形工程において、非加熱ペレット化工程で得られたペレットに対して、表１の組成割合となるように、前駆成形体を構成する熱可塑性樹脂と同じ熱可塑性樹脂からなるペレット（後添加ペレット）を加えて射出成形工程を行い、実施例２〜４の熱可塑性組成物成形体（試験片）を得た。

（３）実施例５
上記（１）における前駆成形体の調製の際に、ポリプロピレン繊維に代えてポリ乳酸繊維（繊維長５１ｍｍ）を、ケナフ繊維とポリ乳酸繊維との質量比が５０：５０となるように用いた以外は、上記（１）と同様にして前駆成形体を得た。その後、上記（１）と同様にして、チップ化工程、非加熱ペレット化工程及び射出成形工程を行って実施例５の熱可塑性組成物成形体（試験片）を得た。

（４）比較例１
上記（１）と同様にしてチップ化工程を行った後、上記非加熱ペレット化工程に変えて、二軸押出機により加熱ペレット化工程を行った。即ち、二軸押出機（株式会社プラスチック工学研究所製、φ４０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３２）を用い１９０℃で押し出し、コンベアで空冷させながら送った後、裁断してペレットを調製した（加熱ペレット化工程）。その後は、上記（１）と同様にして射出成形工程を行って比較例１の熱可塑性組成物成形体（試験片）を得た。

（５）比較例２
上記（３）と同様にして前駆成形体を得た後、上記（１）と同様にしてチップ化工程を行い、次いで、上記（４）と同様にして加熱ペレット化工程を行った後、上記（１）と同様にして射出成形工程を行って比較例２の熱可塑性組成物成形体（試験片）を得た。

（６）比較例３
ポリプロピレンからなるペレット（日本ポリプロ株式会社製、品名「ノバテックＢＣ０６Ｃ」）のみ（ケナフ繊維を用いず）を射出成形機（住友重機械工業株式会社製、形式「ＳＥ１００ＤＵ」）に各々投入し、シリンダー温度１９０℃、型温度４０℃の条件で射出成形して厚さ４ｍｍ、幅１０ｍｍ、長さ８０ｍｍの長方形板状の比較例３の熱可塑性組成物成形体（試験片）を得た。

（７）比較例４
ポリ乳酸からなるペレット（トヨタ自動車株式会社製、品名「Ｕ’ｓＳ−１２」）のみ（ケナフ繊維を用いず）を射出成形機（住友重機械工業株式会社製、形式「ＳＥ１００ＤＵ」）に各々投入し、シリンダー温度１９０℃、型温度４０℃の条件で射出成形して厚さ４ｍｍ、幅１０ｍｍ、長さ８０ｍｍの長方形板状の比較例４の熱可塑性組成物成形体（試験片）を得た。

［２］熱可塑性組成物成形体の特性評価
上記［１］で得られた実施例１〜５及び比較例１〜４の各成形体の曲げ強度及び曲げ弾性率を測定した。この測定に際しては、厚さ４ｍｍ、幅１０ｍｍ、長さ８０ｍｍの長方形板状の上記各試験片を用い、各試験片を支点間距離（Ｌ）６４ｍｍとした２つの支点（曲率半径５ｍｍ）で支持しつつ、支点間中心に配置した作用点（曲率半径５ｍｍ）から速度２ｍｍ／分にて荷重の負荷を行って、各試験片の曲げ弾性率をＪＩＳＫ７１７１に従って測定した。その結果を表１に示した。

［３］実施例の効果
実施例１〜４では、いずれも前駆成形体としてボード成形体を用いながら射出成形を行うことができた。また、ポリプロピレンのみからなる比較例３の成形体の曲げ強度は５０ＭＰａであった。これに対して、実施例１〜４の曲げ強度は５１〜５２ＭＰａであり、ポリプロピレン単独での曲げ強度を維持しながら成形を行うことができたことが分かる。
一方、実施例１（非加熱ペレット化工程を採用）と比較例１（加熱ペレット化工程を採用）とを比較すると、曲げ強度は比較例１が４５ＭＰａであるのに対して実施例１では５２ＭＰａであった。実施例１には比較例１の曲げ強度を維持するだけでなく、それを上回る曲げ強度が付与され、この非加熱ペレット化工程を経ることで約１６％もの顕著な曲げ強度強化がなされたことが分かる。更に、曲げ弾性率は、比較例１が５８００ＭＰａであるのに対して実施例１では６２００ＭＰａであった。実施例１には比較例１の曲げ弾性率を上回る曲げ弾性率が得られ、この非加熱ペレット化工程を経ることで４００ＭＰａの曲げ弾性率強化がなされたことが分かる。
更に、実施例１〜４では、成形時にポリプロピレンを後添加しても、曲げ弾性率をコントールしながら、曲げ強度は維持していることが分かる。

実施例５では、前駆成形体としてボード成形体を用いながら射出成形を行うことができた。また、ポリ乳酸のみからなる比較例４の成形体の曲げ強度は１００ＭＰａであった。これに対して、実施例５の曲げ強度は１０２ＭＰａであり、ポリ乳酸単独での曲げ強度を維持しながら成形を行うことができたことが分かる。
更に、実施例５（非加熱ペレット化工程を採用）と比較例２（加熱ペレット化工程を採用）とを比較すると、曲げ強度は比較例２が９０ＭＰａであるのに対して実施例５では１０２ＭＰａであった。実施例５には比較例２の曲げ強度を維持するだけでなく、それを上回る曲げ強度が得られ、非加熱ペレット化工程を経ることで約１３％の顕著な曲げ強度強化がなされたことが分かる。更に、曲げ弾性率は、比較例２が７８００ＭＰａであるのに対して実施例５では８０００ＭＰａであった。実施例１には比較例１の曲げ弾性率を上回る曲げ弾性率が得られ、この非加熱ペレット化工程を経ることで２００ＭＰａの曲げ弾性率強化がなされたことが分かる。

本発明の熱可塑性組成物成形体の製造方法は、自動車関連分野及び建築関連分野などにおいて広く利用される。特に自動車、鉄道車両、船舶及び飛行機等の内装材、外装材及び構造材等に好適であり、なかでも自動車用品としては、自動車用内装材、自動車用インストルメントパネル、自動車用外装材等に好適である。具体的には、ドア基材、パッケージトレー、ピラーガーニッシュ、スイッチベース、クオーターパネル、アームレストの芯材、自動車用ドアトリム、シート構造材、コンソールボックス、自動車用ダッシュボード、各種インストルメントパネル、デッキトリム、バンパー、スポイラー及びカウリング等が挙げられる。更に、例えば、建築物及び家具等の内装材、外装材及び構造材にも好適である。具体的には、ドア表装材、ドア構造材、各種家具（机、椅子、棚、箪笥など）の表装材、構造材等が挙げられる。その他、包装体、収容体（トレイ等）、保護用部材及びパーティション部材等としても好適である。

本方法における各工程を模式的に示す説明図である。ローラーディスクダイス式成形機の要部の一例を示す模式的な斜視図である。

符号の説明

１０；チップ化装置（破砕機）、
２０；非加熱ペレット成形装置（ローラーディスクダイス式成形機）、２００；ローラーディスクダイス式成形部、２１０；ディスクダイス、２１１；貫通孔、２１２；主回転軸挿通孔、２２０；プレスローラ、２２１；凹凸部、２３０；主回転軸、２４０；プレスローラ固定軸、２５０；切断用ブレード、
３０；射出成形機、３１；金型部、
４０；前駆成形体、４１；チップ、４２ペレット。

Claims

植物性繊維と熱可塑性樹脂とを含むマット成形体及びボード成形体のうちの少なくとも一方の前駆成形体を細分化してチップにするチップ化工程と、
上記チップを加熱せず押し固めてペレットを得る非加熱ペレット化工程と、
上記ペレットを射出成形して熱可塑性組成物成形体を得る射出成形工程と、を備えることを特徴とする熱可塑性組成物成形体の製造方法。
上記ペレット化工程は、ダイスと該ダイスに接して回転されるローラーとを備えたローラー式成形機を用い、該ローラーにより上記チップを該ダイス内に圧入した後、該ダイスから押し出して上記ペレットを形成する工程である請求項１に記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。
上記植物性繊維はケナフ繊維である請求項１又は２に記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。
上記熱可塑性樹脂はポリプロピレン又はポリ乳酸樹脂である請求項１乃至３のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物成形体の製造方法。