JP2007026828A - 燃料電池用セパレータおよびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】ガス遮蔽性および耐クリープ性の確保、導電性に優れた燃料電池用セパレータの製造方法および燃料電池用セパレータを提供する。
【解決手段】膨張黒鉛とバインダを含む基材で形成された第１シート２と、第１シート２の外縁部の互いに対向する表面のうち少なくとも一方に対面可能な第２シート３とを用意する。第１シート２の外縁部２５の互いに対向する表面のうち少なくとも一方に第２シート３を当接し、加圧手段４で加圧することにより第１シート２と第２シート３とを接合するとともに、第１シート２に表面流路２２を形成する加圧工程とを実施する。
【選択図】 図４

Description

本発明は燃料電池用セパレータおよびその製造方法に関する。

特許文献１には、燃料電池用セパレータに関する製造技術として、鱗状黒鉛天然黒鉛粉末または膨張黒鉛粉末８０〜９５重量％に不揮発分６５％以上の熱硬化性樹脂２０〜５重量％の比率で配合混練した混練物を形成し、その混練物を造粒して、粒径１０〜１０００μｍの造粒ペレットを形成し、造粒ペレットを成型容器に充填した後に、等方加圧成形して成形体を所定形状に加工し、その後、１５０〜２８０℃の温度で加熱硬化させる技術が開示されている。

特許文献２には、燃料電池用セパレータに関する製造技術として、熱可塑性樹脂と黒鉛粒子とを含む混合組成物を形成すると共に、熱可塑性樹脂の融点以上の温度まで金型を昇温させておき、金型のキャビティ内に混合組成物を加熱状態で装填し、溶融して所定の圧力で均一圧縮して賦形し、金型に圧力をかけたまま、熱可塑性樹脂の熱変形温度よりも低い温度まで冷却する技術が開示されている。

特許文献３には、膨張黒鉛造粒粉と熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂との混合物を原料とし、これを金型で熱プレス成形し、リブ付きの燃料電池セパレータを形成する技術が開示されている。

特許文献４には、炭素材料に親水性物質を混合した原材料を金型内に充填し、プレス成形によりセパレータを形成する技術が開示されている。
特開２０００−１７３６３０号公報 特開２０００−１０９６２２号公報 特開平１１−３５４１３８号公報 特開平１０−３９３１号公報

上記した燃料電池用セパレータによれば、ガス遮蔽性が高いこと、耐クリープ性が高いこと、電気抵抗が低い（導電性が高い）ことが総合的に要請されている。殊に、膨張黒鉛を用いている場合には、膨張黒鉛は嵩密度が低いため、加圧成形したとしても、ガス遮蔽性を向上させるには限界がある。殊に、セパレータでは、表面流路を形成する板厚が薄い部位よりも、外縁部を構成する板厚が厚い部位では、圧縮量が小さく、緻密化が充分でなく、セパレータの外縁部におけるガス遮蔽性の向上には限界がある。

更に説明を加える。上記したセパレータの製造方法によれば、図１８に示すように、互いに対向する２つの表面３０１，３０２が平坦なシート３００を用い、加圧型でシート３００を厚み方向に加圧して圧縮することにより、反応ガスが流れる凹溝状の表面流路３０５をシート３００に形成する加圧工程を実施してセパレータ３５０を製造することにしている。この製造方法によれば、反応ガスが流れる凹溝状の表面流路３０５をシート３００に形成するできるものの、セパレータ３５０の外縁部３５２は、表面流路３０５を形成する部分３５４に比較して圧縮量が少ない。このため外縁部３５２の緻密化は充分でなく、外縁部３５２におけるガス遮蔽性は必ずしも満足するものではない。

このため、セパレータ３５０の外縁部３５２におけるガス遮蔽性を高めるべく、外縁部３５２の圧縮量を大きく設定すると、セパレータ３５０のうち表面流路３０５を形成する部分３５４における圧縮量が更に大きくなり、部分３５４に亀裂が発生するおそれがある。更に加圧時における成形荷重も過大となるおそれがある。上記したように上記文献に係るセパレータでは、ガス遮蔽性が高いこと、耐クリープ性が高いこと、電気抵抗が低いことを総合的に満足させるのは充分ではない。

本発明は上記した実情に鑑みてなされたものであり、ガス遮蔽性および耐クリープ性の確保、導電性の確保に総合的に優れた燃料電池用セパレータの製造方法および燃料電池用セパレータを提供することを課題とする。

本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法は、膨張黒鉛とバインダを含む基材で形成された第１シートと、第１シートの外縁部の互いに対向する表面のうち少なくとも一方に対面可能な第２シートとを用意する工程と、
第１シートの外縁部の互いに対向する表面のうち少なくとも一方に２シートを当接し、加圧手段で加圧することにより第１シートと第２シートとを接合するとともに、第１シートに表面流路を形成する加圧工程とを順に実施することを特徴とするものである。

本発明に係る燃料電池用セパレータは、膨張黒鉛とバインダを含む基材で形成され燃料電池の反応ガスが流れる表面流路を有する第１シートと、
第１シートの外縁部の互いに対向する表面のうち少なくとも一方に接合され膨張黒鉛とバインダを含む基材で形成された第２シートとを具備しており、
加圧手段で加圧することにより表面流路を形成すると共に第１シートと第２シートを接合させたことを特徴とするものである。表面流路は、発電反応を行う反応流体が流れる流路である。

一般的には、セパレータは複数枚厚み方向に積層されて燃料電池が形成されるため、セパレータの外縁部の必要板厚が要請されている。ところで、圧縮量を大きくしてセパレータの緻密化を促進させたときには、セパレータのガス遮蔽性、耐クリープ性および強度が確保され、電気抵抗を低下させ得るものの、セパレータの外縁部の板厚が薄くなり、セパレータの外縁部の必要板厚が確保されにくい。

この点本発明に係る燃料電池セパレータの製造方法によれば、膨張黒鉛とバインダを含む基材で形成された第１シートと、第１シートの外縁部の互いに対向する表面のうち少なくとも一方に対面可能な第２シートとを用意し、第１シートの外縁部の互いに対向する表面のうち少なくとも一方に第２シートを当接し、加圧手段で加圧することにより第１シートと第２シートとを接合するとともに、第１シートに表面流路を形成することにしている。

このためセパレータの圧縮量を増加させてセパレータの緻密化を図り、ガス遮蔽性、耐クリープ性および強度を確保しつつ、セパレータの外縁部の厚みを確保することができる。このようにセパレータの外縁部の必要板厚を確保し易いため、圧縮量を大きくしてセパレータの緻密化を図ることができ、電気抵抗の電気抵抗を低下させるのに有利である。

本発明によれば、ガス遮蔽性、耐クリープ性、導電性に優れた燃料電池用セパレータを提供することができる。

本発明に係る製造方法によれば、膨張黒鉛とバインダを含む基材で形成された第１シートと、第１シートの外縁部の互いに対向する表面のうち少なくとも一方に対面可能な第２シートとを用意する工程と、第１シートの外縁部の互いに対向する表面のうち少なくとも一方に第２シートを当接し、加圧手段で加圧することにより第１シートと第２シートとを接合するとともに、第１シートに表面流路を形成する加圧工程とを順に実施する。第１シートおよび第２シートとしては、ロール成形またはプレス成形等で成形されているものを例示できる。第１シートおよび第２シートのうち少なくとも一方としては、複数の層が積層された形態を例示することができる。各層における膨張黒鉛配合比およびバインダ配合比を変化させることができる。

第１シートは膨張黒鉛（炭素材料）とこれを結合するバインダとを基材として形成されている。第２シートは膨張黒鉛（炭素材料）とこれを結合するバインダとを基材として形成されている。膨張黒鉛は、黒鉛を形成する炭素六角網面（グラフェン）の層間が膨張した黒鉛をいう。膨張黒鉛は、天然黒鉛等の炭素材料に対して加熱処理を施すことにより、炭素六角網面の層間を膨張させて全体体積を膨張させて形成できる。加熱処理の前に酸と接触させることができる。膨張黒鉛は膨張しているため、高い圧縮性、高い機械的絡み性をもつ。

バインダとしては、熱可塑性樹脂または熱硬化性樹脂である形態を例示することができる。熱可塑性樹脂としては、ポリフッ化ビニリデン樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリカーボネイト樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリスチレン樹脂、フッ素樹脂等の１種または２種以上を採用できる。なかでも、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）等の耐熱性が高く、燃料電池作動雰囲気において分解が発生しにくいものが好ましい。熱硬化性樹脂としては公知のものを採用できる。

また、単位体積当たりの電気抵抗について、第２シートよりも第１シートが低く設定されている形態を例示することができる。従って電気絶縁性については、第１シートよりも第２シートが高く設定されている形態を例示することができる。換言すると、導電性については、第２シートよりも第１シートが高く設定されている形態を例示することができる。この場合、反応流体が流れる表面流路を有する第１シートを利用した集電性が良好に確保される。

膨張黒鉛とバインダとの配合比としては、膨張黒鉛およびバインダの合計を１００％とするとき、重量比で、膨張黒鉛／バインダの配合比としては４０／６０〜９５／５の範囲内、また５０／５０〜９０／１０の範囲内、殊に６０／４０〜８０／２０の範囲内において適宜設定できるが、これらの範囲に限定されるものではない。ここで配合比において、膨張黒鉛が過剰に増加すると、電気抵抗が低下して導電性は確保されるが、強度が低下するおそれがある。バインタが過剰に増加すると、強度は確保されるが、電気抵抗が増加して導電性が低下するおそれがある。

本発明によれば、バインダの配合比について、第１シートよりも第２シートが高く設定されている形態を例示することができる。この場合、表面流路を形成する第１シートにおけるバインダの配合比を低下させて第１シートの導電性の向上を図りつつ、第１シートと第２シートとの接合性の向上を図り得る。また、場合によっては、バインダの配合比について、第１シートよりも第２シートが低く設定されている形態を例示することができる。この場合、第２シートが加圧手段に付着することを抑制するのに有利である。

本発明によれば、第１シートにおいては、第１シートの表面流路を形成する表面側が第１シートの内部に比較して、バインダの配合比が相対的に低く設定されていることが好ましい。この場合、第１シートの表面流路が加圧手段に付着することが抑制されると共に、第１シートの表面側におけるバインダの配合比が低く設定されているため、第１シートを利用した集電性の向上に有利となる。また第２シートについても、第２シートのうち第１シートと反対側の表面側が第２シートの内部に比較して、バインダの配合比が相対的に低く設定されていることが好ましい。この場合、第２シートが加圧手段に付着することが抑制される。

また本発明によれば、第２シートにおける単位体積当たりのバインダの配合比については、第２シートのうち第１シートと反対側に位置する一方の表面側は、第２シートのうち第１シート側に位置する他方の表面側よりも低く設定されている形態を例示することができる。この場合、バインダを利用して第１シートと第２シートとの接合性を向上させるのに有利である。

本発明によれば、バインダの配合比について、第２シートのうち第１シートと反対側に位置する表面側は、第２シートのうち第１シート側に位置する表面側に比較して、相対的に低く設定されている形態（バインダ配合比が０の状態も含む）を例示することができる。この場合、加圧時に第２シートが加圧型の型面に付着することを抑制するのに有利である。換言すると、第２シートのうち第１シート側に位置する表面側では、バインダの配合比は相対的に高く設定されているため、第１シートと第２シートとの接合性を確保するのに有利である。

本発明の実施例１について図１〜図５を参照して説明する。図１は本実施例に係る燃料電池用セパレータ１の断面を示す。セパレータ１（最大板厚：ｔ１）は、断面において、燃料電池の反応ガス（反応流体）が流れる凹溝状をなす表面流路２２を有する第１シート２と、第１シート２の外縁部２５の互いに対向する表面２５ａ，２５ｃのうちの双方に接合された第２シート３とを備えている。

第１シート２は、水素ガスまたは酸化剤ガス等の反応ガスが流れる表面流路２２を形成する突部２０を有する。第２シート３は平坦なシール面３０を有する。表面２５ｃから第２シート３のシール面３０までの高さＨ２は、第１シート２の表面流路２２の底面２３よりも高く設定されており、かつ、第１シート２の表面流路２２を形成する底面２３からの突部２０の高さＨ１よりも高く設定されている。

第１シート２は膨張黒鉛とこれを結合するバインダとを基材として形成されている。第２シート３についても同様である。バインダとしては熱可塑性樹脂が用いられており、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）等の耐熱性が高く、燃料電池作動雰囲気において分解が発生しにくいものが用いられている。圧縮加工前の膨張黒鉛は高い圧縮性、高い絡み性をもつ。

膨張黒鉛とバインダとの配合比としては、膨張黒鉛およびバインダの合計を１００％とするとき、重量比で、膨張黒鉛／バインダの配合比としては６０／４０〜８０／２０の範囲内に設定されている。これにより膨張黒鉛の配合比およびバインダの配合比が適切化され、セパレータ１の導電性および強度が確保される。

本実施例によれば、セパレータ１は次のように製造される。まず、膨張黒鉛の粉体とこれを結合するバインダの粉体とを混合機等で混合した混合体を形成する。混合体から板状の第１シート２(図２参照)をロール成形により形成する。同様に、この混合体から板状の第２シート３(図２参照)をロール成形により形成する。図２に示すように、第１シート２は板厚方向に単層とされた単層構造をもち、平板状をなしている。第２シート３は板厚方向に単層とされた単層構造をもち、枠形状をなしている。

図２に示すように、第１シート２および第２シート３は互いに独立して形成する。この段階では、第１シート２および第２シート３に含まれているバインダはまだ溶融固化していないため、第１シート２および第２シート３に含まれているバインダは粉末状態である。しかし、第１シート２および第２シート３に含まれている膨張黒鉛は嵩密度が高く、機械的絡み性が高いため、熱プレス加工前における第１シート２および第２シート３のハンドリング性が確保される。

図５は、熱プレス成形前において第１シート２と第２シート３とを積層した状態における膨張黒鉛の粉体６０とバインダの粉体６１との状態を模式化して示す。図５に模式化して示すように、第１シート２に含まれている膨張黒鉛の粉体６０間には隙間６０ｍが形成され易い。この隙間６０ｍにバインダの粉体６１が埋設される。同様に、第２シート３に含まれている膨張黒鉛の粉体６０間には隙間６０ｐが形成され易い。この隙間６０ｐにバインダの粉体６１が埋設される。

本実施例によれば、熱プレス成形に先立って、上記した第１シート２および第２シート３を高周波加熱やヒータプレート等の加熱手段によりそれぞれ予備加熱する。予備加熱は図４に示す加圧型４の外方において実行する。熱プレス成形により溶融固化される前であっても、第１シート２および第２シート３は膨張黒鉛の多数の粉体６０を有するため、形状維持性、ハンドリング性が良好であり、予備加熱を加圧型４の外方において実行することができる。

次に積層工程を実施する。即ち、図３に示すように、第１シート２の外縁部２５の互いに対向する表面２５ａ，２５ｃの双方に枠形状の第２シート３を積層させて積層体１５を形成する。この状態で、所定温度（例えば１００〜４００℃）に加熱した金型からなる加圧手段としての加圧型４（図４参照）を用い、積層体１５をこれの厚み方向に熱プレス成形する。これにより第１シート２および第２シート３を一体的に貼り合わせ、セパレータ１を形成する。

図４に示すように、加圧型４は金型で形成されており、第１シート２を加圧する第１突起４１ａを有する第１加圧型４１（下型）と、第１シート２を加圧する第２突起４２ａを有する第２加圧型４２（上型）とを有する。第１加圧型４１および第２加圧型４２は加熱源（図示せず）を有する。第１加圧型４１と第２加圧型４２との間に積層体１５を配置した状態で、第１加圧型４１および第２加圧型４２を接近させて型締めする。これによりセパレータ１の一方の表面１ａに凹溝状の表面流路２２を第１加圧型４１の第１突起４１ａにより形成すると共に、セパレータ１の他方の表面１ｃに凹溝状の表面流路２２を第２加圧型４２の第２突起４２ａにより形成する。この結果、図１に示すように、セパレータ１の一方の表面１ａにおいて凹溝状の表面流路２２に隣接する突部２０が形成される。同様に、セパレータ１の表面１ｃにおいて凹溝状の表面流路２２に隣接する突部２０が形成される。

ところで、仮に、バインダとして熱硬化性樹脂を用いる場合には、加圧型４の荷重を長い時間保持した状態で、熱硬化性樹脂を加熱硬化させる必要があり、荷重保持時間を考慮すると、生産性が充分ではない。この点本実施例によれば、バインダとして熱硬化性樹脂ではなく、熱可塑性樹脂が用いられているため、熱可塑性樹脂を一旦溶融した後に冷却すればよく、熱プレス成形時における長い時間にわたり荷重を保持する操作を廃止することができ、生産性の向上に有利となる。また、仮に加圧型４の荷重を保持するときであっても、熱硬化性樹脂の場合に比較して短時間で済む。

また本実施例によれば、膨張黒鉛およびバインダの配合比が適切とされているため、セパレータ１に必要な導電性、ガス遮蔽性、強度、成形時における流動性、加圧型４に対する離型性が確保される。殊に、セパレータ１の導電性を良好に確保するためには、膨張黒鉛およびバインダの合計を１００％とするとき、重量比で、基本的には、バインダを４０％以下、３５％以下、３０％以下とすることが好ましい。また、セパレータ１の板厚方向のガス遮蔽性が良好に確保するには、膨張黒鉛およびバインダの合計を１００％とするとき、重量比で、基本的には、バインダを２０％以上、２５％以上、３０％以上とすることが好ましい。かかる意味において、重量比で、膨張黒鉛／バインダの比率としては、６０／４０〜８０／２０の範囲内において設定されている。これにより膨張黒鉛の配合比およびバインダの配合比が適切化される。この結果、セパレータ１に必要な導電性、ガス遮蔽性、強度、成形時における流動性、加圧型４に対する離型性が適度に確保される。

本実施例によれば、燃料電池の反応ガスが流れる凹溝状の表面流路２２を有する第１シート２の外縁部２５に第２シート３を貼り合わせている構造が採用されている。このため、熱プレス成形時における圧縮量を増加させてセパレータ１のガス遮蔽性、耐クリープ性および強度を確保しつつ、セパレータ１の外縁部２５付近の板厚の厚みが確保される。このように第２シート３によりセパレータ１の外縁部２５付近の必要板厚が確保されるため、熱プレス成形時における圧縮量を大きくしてセパレータ１の緻密化を図ることができ、適度な電気抵抗を得るのに有利であり、導電性を確保できる。このようにセパレータ１は、ガス遮蔽性、耐クリープ性、導電性に総合的に優れている。

さて、図６は上記したセパレータ１を固体高分子型の燃料電池に適用した状態の断面図を示す。図６では、第１シート２および第２シート３を併せてセパレータ１として示す。図６に示すように、燃料電池５は、板厚が薄い固体高分子電解質膜５０を挟む燃料極５１と酸化剤極５２とを有する膜電極接合体（ＭＥＡ）５３を有する。燃料極５１は、導電性およびガス透過性を有するガス拡散層と、固体高分子電解質膜５０側に位置する触媒層とから構成されている。酸化剤極５２は、導電性およびガス透過性を有するガス拡散層と、固体高分子電解質膜５０側に位置する触媒層とから構成されている。図６に示すように、膜電極接合体５３はセパレータ１により挟持されている。

セパレータ１を板厚方向に貫通するマニホルド孔としての入口貫通孔１ｉおよび出口貫通孔１ｐがセパレータ１に形成されている。発電反応前の反応ガス（燃料ガスまたは酸化剤ガス）が入口貫通孔１ｉに流れる。発電反応後の反応オフガス（燃料ガスまたは酸化剤ガス）が出口貫通孔１ｐに流れる。なお、入口貫通孔１ｉと一方の表面流路２２とを連通する連通路の図示は省略されている。出口貫通孔１ｐと他方の表面流路２２とを連通する連通路の図示は省略されている。図６に示す固体高分子型の燃料電池によれば、燃料ガスはセパレータ１の一方の表面流路２２を流れる。酸化剤ガスはセパレータ１の他方の表面流路２２を流れる。これにより発電反応が発生し、電気的エネルギが生じる。

図６に示すように、第１シート２の複数の突部２０は燃料極５１または酸化剤極５２に電気的に接触している。これにより発電した電気エネルギの集電性が突部２０により良好に確保されている。殊に図１に示すように、セパレータ１の領域Ａ（表面流路２２を形成する領域）は、単層構造であり、第１シート２と第２シート３との境界における界面抵抗が消失しているため、セパレータ１の領域Ｂ（表面流路２２を形成しない領域）よりも電気抵抗が少なくなり、領域Ａにおける集電性を確保するのに有利となる。更に、凹溝状の表面流路２２を形成する底面２３を有する部位２２ｍは圧縮量が多いため、部位２２ｍの密度が高くなる。

セパレータ１においては、燃料ガスや酸化剤ガスが燃料電池の相手極に透過することを抑制するガス遮蔽性を有することが要請されている。更に、燃料電池を組み付けるときには、セパレータ１は積層方向に圧縮されるため、圧縮に対する耐クリープ性が良好であることが要請されている。さらに、発電した電気エネルギをセパレータ１を介して取り出すため、セパレータ１の電気抵抗が低く、導電性が高いことが要請されている。本実施例に係るセパレータ１は、前述したようにガス遮蔽性、耐クリープ性、電気抵抗に総合的に優れている。なお本実施例では、図１においてセパレータ１の外縁部の最大板厚をｔ１とし、突部２０の板厚をｔ２とし、第１シート２の外縁部２５の板厚をｔ１’とし、そして、凹溝状の表面流路２２を形成する底面２３を有する部位２２ｍの板厚をｔ３とすると、寸法関係としては、板厚ｔ１＞板厚ｔ２＞板厚ｔ１’＞板厚ｔ３となる。

本発明の実施例２について図７（Ａ）（Ｂ）を参照して説明する。本実施例は実施例１と基本的には同様の構成および作用効果を有する。以下、相違する部分を中心として説明する。図７（Ａ）に示す例によれば、単位体積当たりのバインダの配合比について、第１シート２よりも第２シート３が低く設定されている。
この場合には、熱プレス成形時において第２シート３が加圧型４の型面に付着することが抑制される。また、図７（Ｂ）に示す例によれば、バインダ配合比について、第１シート２よりも第２シート３が高く設定されている。この場合には、第１シート２のバインダ配合比を低下させて第１シート２の導電性を高めつつ、第１シート２と第２シート３との接合性が確保されている。更に第２シート３の強度を確保するのに有利となる。

本発明の実施例３について図８（Ａ）（Ｂ）を参照して説明する。本実施例は実施例１と基本的には同様の構成および作用効果を有する。以下、相違する部分を中心として説明する。図８（Ａ）に示す例によれば、バインダの配合比について、基本的には、第１シート２よりも第２シート３が高く設定されている。この場合には、第１シート２のバインダ配合比を低下させて第１シート２の導電性を高めつつ、第１シート２と第２シート３との接合性が確保されている。更に第２シート３はバインダリッチであるため、強度を確保するのに有利となる。更に単位体積当たりのバインダの配合比について、第２シート３のうち第１シート２と反対側の最表面３ｓと第２シート３の内部３ｉとを比較すると、第２シート３の最表面３ｓは第２シート３の内部３ｉよりも少なく設定されている。また、第２シート３の最表面３ｓはバインダを無しに設定し、最表面３ｓにバインダが露出しないようにすることもできる。このように第２シート３のうち第１シート２と反対側の最表面３ｓにおいて、バインダが少ないか無しであれば、熱プレス成形時において第２シート３が加圧型４の型面に付着することが抑制される。

更に、図８（Ａ）に示す例において、バインダの配合比について、第２シート３のうち第１シート２に対向する側の最表面３uと第２シート３の内部３ｉとを比較すると、第２シート３の最表面３uは第２シート３の内部３ｉ（あるいは第１シート２）よりも多く設定することができる。故に、第２シート３の最表面３uではバインダを露出させることができる。これにより第１シート２と第２シート３との接合性が高められている。また図８（Ｂ）に示す例では、膨張黒鉛の配合比について、燃料極５１および酸化剤極５２に電気的に接触する突部２０を有する第１シート２は、第２シート３よりも高く設定されている。この結果、単位体積当たりの電気抵抗について、第１シート２は第２シート３よりも低く設定されている。換言すると、導電性について、第１シート２は第２シート３よりも高く設定されており、第１シート２の集電性が第２シート３よりも高められている。

更に図８（Ｂ）に示す例では、バインダの配合比について、第１シート２の最表面２ｓは、第１シート２の内部２ｉよりも低く設定されている(バインダが０も含む）。この場合、熱プレス成形時において第１シート２が加圧型４の型面に付着することが抑制されると共に、燃料極５１または酸化剤極５２に接触する最表面２ｓにおける導電性が良好に確保される。

本発明の実施例４について図９を参照して説明する。本実施例は実施例１と基本的には同様の構成および作用効果を有する。第１シート２は複数層を積層した積層構造とされており、第１シート２の内層として機能する第１層２ｆと、第１シート２の外層として機能する第２層２ｓと、第１シート２の外層として機能する第３層２ｔとを積層して形成されている。第１層２ｆのバインダ配合比は、第２層２ｓのバインダ配合比、第３層ｔのバインダ配合比よりも高く設定されている。故に、第１層２ｆは、第２層２ｓおよび第３層２ｔよりも樹脂であるバインダリッチとされている。この結果、第１シート２、殊に第１シート２の第１層２ｆにおけるガス遮蔽性、強度が確保されている。

本実施例によれば、前述したように、第１層２ｆは第２層２ｓおよび第３層２ｔよりも樹脂であるバインダがリッチとされているため、第２層２ｓおよび第３層２ｔは第１層２ｓよりも相対的にバインダが少なく、膨張黒鉛リッチとされている。このように第１シート２において、外層として機能する第２層２ｓおよび第３層２ｔは、第１層２ｆよりも樹脂が相対的に少ないので、熱プレス成形時において第２層２ｓおよび第３層２ｔが加圧型４の型面に付着することが抑制される。更に、第１シート２の外層として機能する第２層２ｓおよび第３層２ｔは、内層としての第１層２ｆよりも膨張黒鉛リッチとされている。このため第１シート２の導電性を高めるのに有利であり、燃料極５１や酸化剤極５２に対する第１シート２の導電性および集電性が良好に確保される。

図９に示すように、第２シート３は複数層を積層した積層構造とされており、表面層３２と裏面層３３とで形成されている。裏面層３３は第１シート２に対面する側に配置されており、バインダ配合比については、裏面層３３は表面層３２よりも高く設定されている。つまり第２シート３の裏面層３３は表面層３２よりも樹脂リッチ層とされている。この結果、第２シート３のうち第１シート２に対面する面ではバインダ配合比は高くなり、第１シート２と第２シート３との接合性が確保される。図９に示すように、第２シート３の表面層３２は第１シート２と反対側に配置されており、裏面層３３よりも膨張黒鉛の配合比が相対的に高くなり、膨張黒鉛がリッチな層とされている。このため熱プレス成形時に、第２シート３の表面層３２が加圧型４の型面に付着しにくくなる利点が得られる。表面層３２の最表面３２ｓのバインダ配合比を０にすることもできる。この場合、加圧型４の型面に一層付着しにくくなる。

本発明の実施例５について図１０を参照して説明する。本実施例は実施例１と基本的には同様の構成および作用効果を有する。図１０に示すように、第１シート２は実施例１と同様な単層構造とされている。第２シート３は複数層を積層した積層構造とされており、表面層３２と裏面層３３とで形成されている。図１０に示すように、第２シート３の裏面層３３は第１シート２に対面する側に配置されており、バインダ配合比が表面層３２よりも高く設定されている。この結果、第２シート３の裏面層３３におけるバインダ配合比は高くなり、第１シート２と第２シート３との接合性が確保される。また図１０に示すように、第２シート３の表面層３２は第１シート２と反対側に配置されており、裏面層３３よりもバインダが少なく、膨張黒鉛がリッチとされている。このため熱プレス成形時に、第２シート３の表面層３２が加圧型４の型面に付着しにくくなる利点が得られる。なお、表面層３２の内部３２ｉはバインダを含有させつつも、表面層３２の最表面３２ｓのバインダ配合比を０にすることもできる。この場合、加圧型４の型面に一層付着しにくくなる。

本発明の実施例６について図１１を参照して説明する。本実施例は実施例１と基本的には同様の構成および作用効果を有する。図１１に示すように、第１シート２は複数層を積層した積層構造とされており、内層として機能する第１層２ｆと、外層として機能する第２層２ｓと、外層として機能する第３層２ｔとを積層して形成されている。第１層２ｆのバインダ配合比は、第２層２ｓのバインダ配合比、第３層２ｔのバインダ配合比よりも高く設定されている。故に、第１層２ｆは第２層２ｓおよび第３層２ｔよりも樹脂であるバインダがリッチとされており、セパレータ１のガス遮蔽性、強度が高められている。

換言すると、第１シート２の外層として機能する第２層２ｓおよび第３層２ｔは、第１層２ｆよりもバインダが少なく、膨張黒鉛がリッチとされている。このように外層として機能する第２層２ｓおよび第３層２ｔは、第１層２ｆよりも樹脂が相対的に少ないので、熱プレス成形時において第１シート２の第２層２ｓおよび第３層２ｔが加圧型４の型面に付着することが抑制される。更に、外層として機能する第２層２ｓおよび第３層２ｔは第１層２ｆよりも膨張黒鉛リッチとされているため、第１シート２の導電性および集電性を高めるのに有利である。なお図１１に示すように第２シート３は単層構造とされている。第２シート３の内部３ｉにバインダを含有させつつも、第２シート３のうち第１シート２と反対側の最表面３ｓのバインダ配合比を０にすることもできる。この場合、加圧型４の型面に一層付着しにくくなる。

本発明の実施例７について図１２を参照して説明する。本実施例は実施例１と基本的には同様の構成および作用効果を有する。図１２に示すように、第１シート２は複数層を積層した積層構造とされており、内層として機能する第１層２ｆと、外層として機能する第２層２ｓと、外層として機能する第３層２ｔとを積層して形成されている。図１２に示すように、第２シート３は単層構造とされており、第１シート２の一方の表面側に貼り合わされるものの、第１シート２の他方の表面側には貼り合わされない。第２シート３の内部３ｉにバインダを含有させつつも、第２シート３の最表面３ｓのバインダ配合比を０にすることもできる。この場合、加圧型４の型面に一層付着しにくくなる。

本発明の実施例８について図１３を参照して説明する。本実施例は実施例５と基本的には同様の構成および作用効果を有する。図１３に示すように、第１シート２は単層構造とされている。第２シート３は複数層を積層した積層構造とされており、表面層３２と裏面層３３とで形成されている。第２シート３の裏面層３３は第１シート２に対面する側に配置されており、バインダ配合比が表面層３２よりも高く設定されている。つまり裏面層３３は表面層３２よりも樹脂リッチ層とされている。殊に、裏面層３３のうち第１シート２に対向する最表面３３ｕは、裏面層３３の内部３３ｉおよび表面層３２よりも樹脂リッチとされている。この結果、第１シート２と第２シート３との接合性が確保される。

第２シート３の表面層３２は第１シート２と反対側に配置されており、バインダが低く、膨張黒鉛リッチ層とされている。図１３に示すように、第１シート２は単層構造とされている。そして、第２シート３は、第１シート２の一方の表面側に貼り合わされるものの、第１シート２の他方の表面側には貼り合わされない。なお、第２シート３の表面層３２の最表面３２ｓのバインダ配合比を０にすることもできる。この場合、加圧型４の型面に一層付着しにくくなる。

以下、試験例１〜３および比較例について、平板状のモデル試験片を作製して試験を行った。この場合、加圧後の試験片の目標板厚を２．６ミリメートルに設定した。表１は、成形条件および成形した後の試験片の特性を示す。

（試験例１）
試験例１は実施例１に対応する試験である（但し、溝無し）。まず、膨張黒鉛の粉体（東洋炭素株式会社製）とポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）を混合機で混合して混合体を形成した。この場合、表１に示すように、重量比で、膨張黒鉛の粉体：ポリフェニレンスルフィド=８０：２０とした。混合体を多段圧延機により圧延し、第１シート２を形成した。第１シート２では、板厚が２．０ミリメートル、坪量が２．０８ｋｇ／ｍ²とした。坪量とは平方メートル当たりのシートの重量をいう。第１シート２の場合と同様な方法で第２シート３を形成した。第２シート３では、板厚が０．７ミリメートル、坪量が０．６７ｋｇ／ｍ²とした。

第１シート２と第３シート３のバインダであるポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）の設定について、第１シート２（図１４参照）では、全板厚ｔＡのうち内層部分ａ１にポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）を配置し、外層部分ｂ１にはポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）を配置しなかった。内層部分ａ１の厚みは全板厚ｔＡの７０％とした。外層部分ｂ１の厚みはそれぞれ全板厚ｔＡの１５％とした。

第２シート３（図１５参照）では、全板厚ｔＢのうち層部分ａ２にポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）を配置し、層部分ｂ２にはポリフェレンスルフィド（ＰＰＳ）を配置しなかった。層部分ａ２の厚みは全板厚ｔＢの９０％とした。層部分ｂ２の厚みは全板厚ｔＢの１０％とした。なお、第２シート３の表面ｃが第１シート２に対面する面であり、第２シート３の表面ｄが第１シート２に対面する面と反対側の面である。

次に、第１シート２および第２シート３をヒータプレートにより１０秒間予備加熱して３００℃とした。その後、プレス機に設置されている金型製の平盤状の加圧型に第１シート２および第２シート３を積層状態に配置し、積層体１５とした。そして、面圧１．５ｔｏｎｆ／ｃｍ²、金型温度２５０℃（成形温度２５０℃に相当）に保持した平盤状の加圧型により積層体１５を熱プレス成形し、成形品を形成した。この場合、プレス荷重の保持を行わず、加圧成形とともに加圧型から成形品の取り出した。その後、成形品のそりを矯正する治具に挟み、室温まで冷却し、積層構造の平板状の成形品を形成した。

（試験例２）
試験例２は実施例１に対応する（但し、溝無し）。試験例２は試験例１と基本的には同様な条件で行った。以下、相違する部分を中心として説明する。試験例１と同様に、膨張黒鉛の粉体とポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）を混合して混合体を形成した。この場合、表１に示すように、重量比で、膨張黒鉛の粉体：ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）=６０：４０とした。実施例１よりもポリフェニレンスルフィドの割合が増加している。混合体を多段圧延機により圧延し、第１シート２（図１４参照）を形成した。第１シート２では、坪量を２．４２ｋｇ／ｍ²（試験例１よりも多い）とした。同様に第２シート３（図１５参照）を形成した。第２シート３では、坪量が０．８７ｋｇ／ｍ²（試験例１よりも多い）とした。第１シート２および第２シート３を予備加熱した後、プレス機に設置されている平盤状の加圧型に積層状態に配置し、面圧２．０ｔｏｎｆ／ｃｍ²（試験例１よりも高い面圧）で熱プレス成形した。これにより板厚ｔ１（２．５８ミリメートル）の積層構造の平板状の成形品を形成した。

（試験例３）
試験例３は試験例１と基本的には同様な条件で行った。この場合、重量比で、膨張黒鉛の粉体：ポリフェニレンスルフィド=５８：４２とした。第１シート２の坪量は２．６４ｋｇ／ｍ²とした。同様に第２シート３を形成した。この場合、重量比で、膨張黒鉛の粉体：ポリフェニレンスルフィド=５８：４２とした。第２シート３の坪量は０．８９ｋｇ／ｍ²とした。第１シート２と第２シート３のバインダであるポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）の設定については、試験例２と同様にした（図１４及び図１５参照）。次に、第１シート２および第２シート３を予備加熱し、その後、試験例１と同様に熱プレス成形し、成形品（板厚２．５８ミリメートル）を形成した。加圧型４の面圧は２．２５ｔｏｎｆ／ｃｍ²とした。

（比較例１）
比較例１は試験例１と基本的には同様な条件で行った。以下、相違する部分を中心として説明する。加圧前の第１シート２の板厚を３．５ミリメートルとした。次に、第１シート２を予備加熱した後、プレス機に設置されている平盤状の加圧型に積層状態に配置し、面圧０．７５ｔｏｎｆ／ｃｍ²（試験例１，２よりも低い面圧）で成形し、第１シート２の板厚を板厚２．５４ミリメートルとした。なお、第２シート３は積層されていない。

（比較例２）
比較例１は試験例１と基本的には同様な条件で行ったである。以下、相違する部分を中心として説明する。第１シート２については、重量比で、膨張黒鉛の粉体：ポリフェニレンスルフィド=６０：４０とした。第１シート２では、坪量を２．４２ｋｇ／ｍ²（試験例１よりも多い）とした。そして第１シート２を予備加熱した後、プレス機に設置されている積層状態に配置し、面圧１．０ｔｏｎｆ／ｃｍ²で熱プレス成形し、第１シート２の板厚を板厚２．５３ミリメートルとした。なお第２シート３は積層されていない。

（評価）
上記した試験例および比較例について評価を行った。評価としては、上記したように平板状の成型品から試験片（５５ミリメートル×５５ミリメートル）を取り出し、ガス透過係数、板厚変化率（圧縮クリープ試験）、電気抵抗を試験片についてそれぞれ測定した。水素ガスのガス透過係数については、図１６に示すガス透過装置１００の試験片固定治具１０１（測定面積１３．８５ｃｍ²）に試験片を組み込んだ。この固定治具１０１の構成としては、試験片の双方の表面に室１０２，１０８を形成している。そして試験片の一方の表面側の室１０２にはマスフローコントローラ（ＭＦＣ）１０６を介して室１０２に水素ガスを供給し、その室１０２の出口側に取り付けた圧力センサ１０４により室１０２の圧力を検出した。室１０２の圧力は０．０２ＭＰａとした。

試験片の反対側の室１０８にはマスフローコントローラ２００を介して窒素を供給した。窒素側の室１０８の出口側に水凝集装置２２０、ガスクロマトグラフィ−検出器２２２の順に設置した。そして、窒素側の室１０８の出口側を大気開放に連通した状態にし、室１０８に供給する窒素の流量をマスフローコントローラ２００で２００ＳＣＣＭに調整した。この状態で、室１０８を流れる窒素ガス中に含まれている水素濃度をガスクロマトグラフィ−検出器２２２で測定し、試験片の板厚方向のガス透過係数を測定した。ガス透過係数は低い方が好ましい。

板厚変化率については、試験片を圧縮クリープ試験機の試験片固定治具に組み込み、５ＭＰａの荷重をかけた状態に保持し、１００時間後に板厚の変化量Δｔ（Δｔ＝試験前の板厚ｔｆ−試験後の板厚ｔｓ）を測定した。この変化量に基づいて、試験片の板厚変化率（Δｔ／ｔｆ×１００％）を求めた。板厚変化率は耐クリープ性を示すものであり、低い方が好ましい。

電気抵抗については、試験片の表面および裏面の互いに対向する位置にカーボンペーパ（東レ株式会社、TGH-H-60）を介して電極端子（３０ミリメートル×３０．６ミリメートル，面積１０．８ｃｍ²）を配置し、１ＭＰａの荷重をかけて試験片とカーボンペーパとを接触させた。この状態で、３アンペアの測定電流を電極端子に流し、電極端子間の電圧を測定した。この値を測定電流で除した数値と電極端子の面積との積を電気抵抗とした。電気抵抗は低い方が好ましい。表１から理解できるように、水素透過係数については、試験例１〜３は、目標値である１×１０^-16kmol・m/(sec・m²・kPa)以下であり、良好であった。しかし比較例１は良好ではなかった。

板厚変化率については、試験例１〜３は、目標値である１％以下を満たしており、加圧後の目標板厚値も確保することができた。しかし比較例１，２は目標値である１％を大きく越えており、良好ではなかった。なお、熱プレス成形後の密度としては１．５グラム／ｃｍ³以上が好ましい。電気抵抗については、試験例１〜３および比較例１，２は２５ｍΩ・ｃｍ²以下満たしており、良好であった。総合評価としては、実施例に相当する試験例１〜３が良好であった。

更に、試験例４、５および比較例３について、燃料電池用セパレータを実際に作製して試験を行った。この場合、加圧後のセパレータの目標板厚（ｔ１）を２．６ミリメートルに設定した。表２は成形条件および成形した後のセパレータの特性を示す。試験例４は基本的には試験例１と同様に行った。この場合、表２に示すように、重量比で、膨張黒鉛の粉体：ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）=８０：２０とした。そして混合体を多段圧延機により圧延し、第１シート２を形成した。第１シート２では、板厚が２．５ミリメートル、坪量が２．０８ｋｇ／ｍ²が１０体積％とした。さらに第１シート２の場合と同様な方法で第２シート３を形成した。第２シート３では、板厚が０．７ミリメートル、坪量が０．６７ｋｇ／ｍ²とした。

次に、第１シート２および第２シート３を加圧型４の外方においてヒータプレートにより予備加熱して３００℃とした。その後、プレス機に設置されている金型製の加圧型４に第１シート２および第２シート３を積層状態に配置し、積層体１５とした。そして、面圧１．５ｔｏｎｆ／ｃｍ²、金型温度２５０℃（成形温度２５０℃に相当）に保持した加圧型４により積層体１５を熱プレス成形し、成形品を形成した。この場合、プレス荷重の保持を行わず、加圧成形とともに加圧型４からの成形品の取り出した。その後、成形品のそりを矯正する治具に挟み、室温まで冷却した。これにより板厚ｔ１＝２．５６ミリメートル，板厚ｔ２＝２．１６ミリメートル，Ｈ２＝０．４５ミリメートル、平均密度１．５０ｇ／ｃｍ³の積層構造の燃料電池用セパレータ１を形成した。平均密度は、各部の板厚から成形品体積を求め、成形品重量を成形品体積で除した値とした。

試験例５は基本的には試験例１と同様である。この場合、表２に示すように、重量比で、膨張黒鉛の粉体：ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）=６０：４０とし、試験例４よりもＰＰＳの配合比を増加させている。そして、混合体を多段圧延機により圧延し、第１シート２を形成した。第１シート２では、板厚が２．５ミリメートル（試験例４と同じ）、坪量が２．４２ｋｇ／ｍ²（試験例４よりも多い）とした。同様な方法で第２シート３を形成した。第２シート３では、板厚が０．７ミリメートル（試験例４と同じ）、坪量が０．８７ｋｇ／ｍ²（試験例４よりも多い）とした。

次に、第１シート２および第２シート３を加圧型４の外方においてヒータプレートにより１０秒間予備加熱して３００℃とした。その後、第１シート２および第２シート３を積層状態に配置し、積層体１５とした。そして、面圧２．０ｔｏｎｆ／ｃｍ²（試験例４よりも高い）で、加圧型４により積層体１５を熱プレス成形し、セパレータ１を形成した。このようにして板厚ｔ１＝２．５８ミリメートル，ｔ２＝２．１８ミリメートル、Ｈ２＝０．４５ミリメートル、密度１．６３ｇ／ｃｍ³の積層構造の燃料電池用セパレータ１を形成した。

比較例３は試験例５と基本的に同様の条件で行った。この場合、第２シート３は積層されていない。比較例３では、表２に示すように、重量比で、膨張黒鉛の粉体：ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）=６０：４０とした。そして、混合体を多段圧延機により圧延し、第１シート２を形成した。第１シート２では、板厚が３．５ミリメートル、坪量が２．４２ｋｇ／ｍ²とした。次に、第１シート２をヒータプレートにより１０秒間予備加熱して３００℃とした。その後、加圧型４に第１シート２を積層状態に配置した。そして、面圧１．５ｔｏｎｆ／ｃｍ²で加圧型４により積層体１５を熱プレス成形し、セパレータ１を形成した。これにより板厚ｔ１＝２．５５ミリメートル，板厚ｔ２＝２．１７ミリメートル，Ｈ２＝０．４５ミリメートル、密度１．４８ｇ／ｃｍ³の単層構造の燃料電池用セパレータ１を形成した。

ガス封入試験の結果によれば、表２から理解できるように、試験例４および５は共に良好であったが、比較例３は良好ではなかった。ここで、ガス封入試験について説明を加える。図１７に示すように、成形したセパレータ４００の表面及び裏面をシール４０１を介して固定治具４０２で挟み、片側のガス室４０４にヘリウムガスを２０ｋＰａまで導入し、バルブ４０６を閉じた。ガス室４０４の５分後の圧力低下を圧力ゲージ４０８で測定し、ガス室４１０の圧力増加を圧力ゲージ４１２で測定した。ここで、ΔＰ１はヘリウムガスを導入したガス室４０４の５分間後の圧力低下を意味する。ΔＰ２はガス室４１０の５分間後の圧力上昇を意味する。

板厚変化率（シール面３０の部位の変化率）については、試験例４および５は、目標値である１％以下を満たしており、良好であり、加圧後の目標板厚値も確保することができた。しかし比較例３は目標値である１％を大きく越えており、良好ではなかった。電気抵抗については、試験例４および５は２５ｍΩ・ｃｍ²以下を満たしており、良好であった。総合評価としては、実施例に相当する試験例４および５が良好であった。

（他の例）
実施例１によれば、セパレータ１は第１シート２および第２シート３を積層した２層構造とされているが、これに限らず、第１シート２、第２シート３および第３シートを積層した３層構造あるいはそれ以上の層構造としても良い。その他、本発明は上記し且つ図面に示した実施例のみに限定されるものではなく、要旨を逸脱しない範囲内で適宜変更して実施できる。

本発明は例えば車両用、定置用、電気機器用、電子機器用、携帯用等の燃料電池システムに利用することができる。

実施例１に係り、セパレータの断面図である。 実施例１に係り、セパレータを構成する第１シートおよび第２シートを示す断面図である。 実施例１に係り、セパレータを構成する熱プレス成形前の第１シートおよび第２シートを積層した状態を示す断面図である。 実施例１に係り、第１シートおよび第２シートを積層した積層体を熱プレス成形している状態を模式化して示す断面図である。 実施例１に係り、セパレータを構成する熱プレス成形前の第１シートおよび第２シートの内部構造を模式化して示す断面図である。 実施例１に係り、燃料電池の内部を模式的に示す断面図である。 実施例２に係り、セパレータを示す断面図である。 実施例３に係り、セパレータを示す断面図である。 実施例４に係り、熱プレス成形前の第１シートおよび第２シートを示す断面図である。 実施例５に係り、熱プレス成形前の第１シートおよび第２シートを示す断面図である。 実施例６に係り、熱プレス成形前の第１シートおよび第２シートを示す断面図である。 実施例７に係り、熱プレス成形前の第１シートおよび第２シートを示す断面図である。 実施例８に係り、熱プレス成形前の第１シートおよび第２シートを示す断面図である。 試験例１に係り、熱プレス成形前の第１シートを示す断面図である。 試験例１に係り、熱プレス成形前の第２シートを示す断面図である。 ガス透過係数を測定する測定装置を示すブロック図である。 ガス透過による圧力変化を測定する測定装置を示すブロック図である。 従来例に係り、第１シートおよび第２シートを積層した積層体を熱プレス成形してセパレータを形成する状態を模式化して示す断面図である。

符号の説明

図中、１はセパレータ、２は第１シート、２２は表面流路、２５は外縁部、３は第２シート、４は加圧型（加圧手段）、４１は第１加圧型、４２は第２加圧型を示す。

Claims (10)

1. 膨張黒鉛とバインダを含む基材で形成された第１シートと、前記第１シートの外縁部の互いに対向する表面のうち少なくとも一方に対面可能な第２シートとを用意する工程と、
   前記第１シートの外縁部の互いに対向する表面のうち少なくとも一方に前記２シートを当接し、加圧手段で加圧することにより前記第１シートと前記第２シートとを接合するとともに、前記第１シートに表面流路を形成する加圧工程とを順に実施することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
2. 請求項１において、前記バインダは熱可塑性樹脂または熱硬化性樹脂であることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
3. 請求項１または２において、単位体積当たりの電気抵抗について、前記第２シートよりも第１シートが低く設定されていることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
4. 請求項１〜３のうちのいずれか一項において、前記バインダの配合比について、前記第１シートよりも第２シートが高く設定されていることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
5. 請求項１〜４のうちのいずれか一項において、前記バインダの配合比について、前記第１シートよりも第２シートが低く設定されていることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
6. 請求項１〜５のうちのいずれか一項において、前記バインダの配合比について、前記第１シートの表面側が前記第１シートの内部に比較して、相対的に低く設定されていることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
7. 請求項１〜６のうちのいずれか一項において、前記バインダの配合比について、前記第２シートのうち前記第１シートと反対側の表面側が前記第２シートの内部に比較して相対的に低く設定されていることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
8. 請求項１〜７のうちのいずれか一項において、前記バインダの配合比について、前記第２シートのうち前記第１シートと反対側に位置する表面側は、前記第２シートのうち前記第１シート側に位置する表面側に比較して、相対的に低く設定されていることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
9. 請求項１〜８のうちのいずれか一項において、前記第１シートおよび前記第２シートのうち少なくとも一方は、複数の層が積層されて形成されていることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
10. 膨張黒鉛とバインダを含む基材で形成され燃料電池の反応ガスが流れる表面流路を有する第１シートと、
    前記第１シートの外縁部の互いに対向する表面のうち少なくとも一方に接合され膨張黒鉛とバインダを含む基材で形成された第２シートとを具備しており、
    加圧手段で加圧することにより前記表面流路を形成すると共に前記第１シートと前記第２シートを接合させたことを特徴とする燃料電池用セパレータ。

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