JP2002203574A

JP2002203574A - 燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータを用いた燃料電池

Info

Publication number: JP2002203574A
Application number: JP2001132167A
Authority: JP
Inventors: Akitsugu Tashiro; 了嗣田代; Tomonori Seki; 智憲関; Atsushi Fujita; 藤田　　淳; Takayuki Suzuki; 孝幸鈴木; Harufumi Hasuda; 春文蓮田
Original assignee: Hitachi Chemical Co Ltd
Current assignee: Showa Denko Materials Co Ltd
Priority date: 2000-08-25
Filing date: 2001-04-27
Publication date: 2002-07-19

Abstract

(57)【要約】【課題】機械強度、電気特性又はガスの不浸透性が改善
され、適宜補強された燃料電池用セパレータ及びこれを
用いた燃料電池を提供するものである。【解決手段】リブ部及び平坦部を有する燃料電池用セ
パレータにおいて、平坦部が膨張黒鉛及び樹脂を含み、
密度が１．３〜１．７５ｇ／ｃｍ³である層を有してな
る燃料電池用セパレータ及びこれを用いた燃料電池。燃
料電池用セパレータのリブ部が密度１．４５〜１．７５
ｇ／ｃｍ³である膨張黒鉛及び樹脂を含む層からなるこ
とが好ましい。また、燃料電池用セパレータの平坦部の
少なくとも一部に、補強層が積層されていることが特に
好ましい。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池用セパレ
ータ及び燃料電池用セパレータを用いた燃料電池に関す
る。

【０００２】

【従来の技術】燃料電池は近年、化石燃料消費による地
球温暖化防止策及び省エネルギー対策の観点から非常に
注目され、国、大学の研究機関、大手企業等でも研究開
発が盛んである。燃料電池の構成部材の一つであるセパ
レータの働きは、導電性及び発生するエネルギーの原料
となる水素や天然ガス及び酸素の定量的な供給と発生す
る水の速やかな排出にあり、電池特性を左右する重要な
部材である。また、セパレータは一つの電池に数百枚使
用されるためコンパクト化が要求され、現在各社ともデ
ザインの改良、薄板化、軽量化かつ安価なセパレータの
開発に凌ぎを削っている。

【０００３】従来型のセパレータは、黒鉛板を流路の形
状などをプログラムした高精度の切削機で長時間にわた
り切削加工し、さらに得られたセパレータに液体樹脂な
どを真空含浸し、硬化させガスの不浸透化を図っている
のが現状である。しかし、上記の方法で得られるセパレ
ータは切削工程及び不浸透化処理に時間を要するため、
セパレータ１枚当たりの価格が非常に高く、数百枚単位
で使用される燃料電池用セパレータとしては不適当であ
る。

【０００４】また、安価で正確な流路を形成できかつ燃
料電池の特性を損なわないセパレータとして、樹脂と膨
張黒鉛粉を用いた成形材料では、リブ部（凹凸流路）及
び平坦部を有するセパレータを成形した場合、リブ部と
平坦部の材料充填量が異なり平坦部の密度が低くなる問
題が生じる。その結果、密度の低い平坦部は、リブ部に
比べて機械強度が低下する。また、低密度化した平坦部
は、リブ部に比較して使用ガスのシール性が低下すると
いう問題点があった。また、上記のセパレータの製造に
際して、脱型の際のキズや欠け、製造時のトラブル等に
より、成型品の一部に低密度部分が発生することがあ
る。低密度部分は前期と同様に、成型品の機械強度、不
浸透性が低下するという問題点があった。

【０００５】また、平坦部及びリブ部以外にガスと水を
供給する穴部を設けた燃料電池用セパレータでは、穴部
周辺や角部の幅の狭い部分が電池組み付け工程で破損し
やすいという問題を有していた。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、機械強度、
ガスの不浸透性が改善された燃料電池用セパレータ及び
これを用いた燃料電池を提供するものである。また、本
発明は、機械強度、ガス漏れ防止のために補強された燃
料電池用セパレータ及びこれを用いた燃料電池を提供す
るものである。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明は、次のものに関
する。１．リブ部及び平坦部を有する燃料電池用セパレータ
において、平坦部が膨張黒鉛及び樹脂を含み、密度が
１．３〜１．７５ｇ／ｃｍ³である層を有してなる燃料
電池用セパレータ。２．リブ部が密度１．４５〜１．７５ｇ／ｃｍ³であ
る膨張黒鉛及び樹脂を含む層からなる項１記載の燃料電
池用セパレータ。３．リブ部と平坦部のそれぞれの膨張黒鉛及び樹脂を
含む層が連続している層である項１又は２記載の燃料電
池用セパレータ。４．膨張黒鉛が、膨張黒鉛粉である項１〜３のいずれ
かに記載の燃料電池用セパレータ。５．膨張黒鉛粉が、膨張黒鉛造粒粉である項４記載の
燃料電池用セパレータ。６．膨張黒鉛造粒粉が、膨張黒鉛シート粉砕粉である
項５記載の燃料電池用セパレータ。７．セパレータが、リブ部及び平坦部以外に穴部を有
する項１〜６のいずれかに記載の燃料電池用セパレー
タ。８．平坦部の少なくとも一部に、補強層が積層されて
いる項１〜７のいずれかに記載の燃料電池用セパレー
タ。９．補強層が、ガスケット、導電性シート、絶縁性を
有する材料又はガス不透過性シートである項８記載の燃
料電池用セパレータ。１０．補強層が、膨張黒鉛を含む層又は繊維強化樹脂
層である項９記載の燃料電池用セパレータ。１１．膨張黒鉛を含む層が、膨張黒鉛シートである項
１０記載の燃料電池用セパレータ。１２．膨張黒鉛を含む層が、膨張黒鉛粉を含有する樹
脂層である項１０記載の燃料電池用セパレータ。１３．膨張黒鉛粉が膨張黒鉛シート粉砕粉である項１
２記載の燃料電池用セパレータ。１４．膨張黒鉛粉及び樹脂を含む成形体からなり、該
成形体の片面又は両面の平坦部を構成する部分に補強シ
ートを重ねて一体化してなる燃料電池用セパレータ。１５．膨張黒鉛粉及び樹脂を含む成形体からなり、該
成形体の片面又は両面の平坦部を構成する部分に補強シ
ート及びその上面にガスケットを重ねて一体化してなる
燃料電池用セパレータ。１６．樹脂が、平均粒径１μｍ〜１０００μｍの粉末
状の樹脂である項１４又は１５のいずれかに記載の燃料
電池用セパレータ。１７．膨張黒鉛粉が、平均粒径５μｍ〜１０００μｍ
である項１４〜１６のいずれかに記載の燃料電池用セパ
レータ。１８．膨張黒鉛粉が、膨張黒鉛造粒粉である項１４〜
１７のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。１９．膨張黒鉛造粒粉が、膨張黒鉛シート粉砕粉であ
る項１８記載の燃料電池用セパレータ。２０．補強シートが、ガス不透過性シート、導電性シ
ート又は絶縁性を有する材料で構成してなる項１４〜１
９のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。２１．ガス不透過性シート又は絶縁性を有する材料
が、プリプレグである項２０記載の燃料電池用セパレー
タ。２２．複数の成形用シートの間に導電性シートを介在
させてなる項２０記載の燃料電池用セパレータ。２３．導電性シートが、膨張黒鉛シートである項２０
又は２２記載の燃料電池用セパレータ。２４．ガスケットが、膨張黒鉛シートである項１５記
載の燃料電池用セパレータ。２５．ガスケットが、ガラスプリプレグで補強された
膨張黒鉛シートである項１５記載の燃料電池用セパレー
タ。２６．ガスケットが、膨張黒鉛粉及び樹脂を含む成形
体に接着されている項１５記載の燃料電池用セパレー
タ。２７．セパレータが、リブ部、平坦部及び穴部から構
成される項１４〜２６のいずれかに記載の燃料電池用セ
パレータ。２８．項１〜２７のいずれかに記載のセパレータを有
してなる燃料電池。２９．固体高分子型である項２８記載の燃料電池。

【０００８】

【発明の実施の形態】本発明における燃料電池用セパレ
ータにおいて、リブ部は、導電性又は通電性を有し、セ
パレータを電解質膜、燃料極及び空気極を介して重ねた
ときにガスの流路を形成するものである。また、平坦部
は、セパレータの把持部を形成し、上記の流路をガスが
通過するときにガス漏れしないように構成される。ま
た、リブ部は、セパレータを重ねたときに形成された流
路をガスが通過するときにガス漏れしないように構成さ
れる。平坦部は、セパレータを重ねたときに全体を固定
するための把持部となることが好ましい。

【０００９】平坦部は膨張黒鉛及び樹脂を含み、膨張黒
鉛を含むことにより、密度１．３〜１．７５ｇ／ｃｍ³
とすることができ、この密度を有することにより、十分
な機密性を保つことができる。また、リブ部も同様に、
膨張黒鉛及び樹脂を含み、膨張黒鉛を含むことにより、
密度１．４５〜１．７５ｇ／ｃｍ³とすることができ、
この密度を有することにより、十分な機密性を保つこと
ができる。また、セパレータは、リブ部及び平坦部以外
に穴部を有していてもよく、特に平坦部内に穴部を有し
ていることが好ましい。穴部は、セパレータを多数重ね
たときに、重ね方向に長い穴を形成するように構成さ
れ、水素ガス、酸素ガス及び冷却水の通すための穴が形
成されるように構成される。それぞれの穴は、セパレー
タのリブ部によって形成される水素ガス流路、酸素ガス
流路及び冷却水流路と連結されるように構成される。な
お、平坦部には、セパレータを重ねたときに固定用のボ
ルトを通るための穴を有していてもよい。

【００１０】リブ部と平坦部が、それぞれ膨張黒鉛及び
樹脂を含む層を有し、これらの層が連続している層であ
ることが好ましい。これにより、セパレータを得るため
の成形時の成形性が良好であり、セパレータに軽量性を
付与し、また、セパレータに高靱性、低弾性という好ま
しい特性を付与する。

【００１１】また、平坦部の少なくとも一部に、補強層
が積層されていることが好ましい。補強層は、平坦部の
膨張黒鉛及び樹脂を含む層の密度を高める役目又は平坦
部の強度を改善する役目を担う。補強層としては、例え
ば、ガスケット、導電性シート、絶縁性を有する材料、
ガス不透過性シート等を使用することができる。また、
上記補強層として、材質的には、膨張黒鉛を含む層又は
繊維強化樹脂層であることが好ましい。ここで、膨張黒
鉛を含む層としては、膨張黒鉛を含有する樹脂層又は膨
張黒鉛シートであることが好ましい。

【００１２】本発明で使用する原料としての膨張黒鉛と
しては、膨張黒鉛粉であることが好ましく、膨張黒鉛粉
は、膨張黒鉛を造粒加工して得られる膨張黒鉛造粒粉が
好ましい。膨張黒鉛造粒粉としては、膨張黒鉛シートの
粉砕粉が特に好ましい。膨張黒鉛は、原料黒鉛を、酸性
物質及び酸化剤を含む溶液中に浸漬して黒鉛層間化合物
を生成させる工程及び前記黒鉛層間化合物を加熱して黒
鉛結晶のＣ軸方向を膨張させて膨張黒鉛とする工程によ
り製造することができる。膨張した黒鉛が虫状形となり
方向性のない複雑に絡み合った形態となる。膨張黒鉛の
倍率は、セパレータの強度とシール性を確保するため高
い方が好ましく、特に制限はないが１５０〜３００倍で
あることが好ましい。この膨張黒鉛を粉砕することによ
り膨張黒鉛粉とすることができるが、粉砕の前に、得ら
れた膨張黒鉛に圧力を加えシート状に圧縮成形して膨張
黒鉛シートとすることが好ましい。さらに、得られた膨
張黒鉛粉には、必要に応じて、その粉砕粉に含まれる酸
性根を低減させるための処理（高温処理など）を施す。

【００１３】前記の原料黒鉛としては特に制限はない
が、天然黒鉛、キッシュ黒鉛、熱分解黒鉛等の高度に結
晶が発達した黒鉛が好ましいものとして挙げられる。得
られる特性と経済性のバランスを考慮すると天然黒鉛が
好ましい。用いる天然黒鉛としては、特に制限はなく、
Ｆ４８Ｃ（日本黒鉛(株)製、商品名）、Ｈ−５０（中越
黒鉛(株)製、商品名）等の市販品を用いることができ
る。これらは、鱗片状の粉末の形態で使用することが好
ましい。

【００１４】原料黒鉛の処理に用いられる酸性物質は、
一般に硫酸等の黒鉛の層間に進入して十分な膨張能力を
有する酸性根（陰イオン）を発生することができるもの
をが使用される。酸性物質の使用量については特に制限
はなく、目的とする膨張倍率で決定され、例えば、黒鉛
１００重量部に対して１００〜１０００重量部使用する
ことが好ましい。

【００１５】また、酸性物質と共に用いられる酸化剤と
しては、過酸化水素、過塩素酸カリウム、過マンガン酸
カリウム、重クロム酸カリウム等の過酸化物、また、硝
酸等の酸化作用のある酸を用いることができ、良好な膨
張黒鉛を得やすいという観点から過酸化水素が特に好ま
しい。酸化剤として過酸化水素を用いる場合、水溶液と
して用いることが好ましく、このとき、過酸化水素の濃
度については特に制限はないが、２０重量％〜４０重量
％が好ましい。その使用量についても特に制限はない
が、黒鉛１００重量部に対して過酸化水素水として５重
量部〜６０重量部配合することが好ましい。酸性物質及
び必要に応じて使用される酸化剤は、水溶液の形態で使
用されることが好ましい。酸性物質としての硫酸は、適
宜の濃度で使用されるが、９５重量％以上の濃度のもの
が好ましく。濃硫酸を使用することが特に好ましい。

【００１６】前記において、膨張黒鉛シートの製法につ
いても特に制限はないが、一般的には上記で得た膨張黒
鉛を、プレス、ロール等で圧力を加えてシート化するこ
とが好ましい。膨張黒鉛をシート化したときのシートの
厚さ及び密度については特に制限はないが、厚さが０．
５mm〜１．５mmの範囲及び密度が０．２ｇ／ｃｍ³〜
１．２ｇ／ｃｍ³の範囲のものが好ましい。密度の大き
さは、加圧量、ロールギャップ等の調整により、調整す
ることができる。また、膨張黒鉛シートの砕粉は、粗粉
砕及び微粉砕により行うことが好ましく、この後、必要
に応じて分級を行う。

【００１７】本発明において、原料としての膨張黒鉛粉
の密度については特に制限はないが、０．１〜０．４ｇ
／ｃｍ³の範囲が好ましい。膨張黒鉛粉の密度が小さす
ぎると、樹脂との均一混合性が低下し、得られる成形体
（燃料電池用セパレータ）のシール性が低下する傾向が
あり、膨張黒鉛粉の密度が大きすぎると目的とする成形
体（燃料電池用セパレータ）の機械的強度及び導電性の
向上効果が低下する傾向がある。

【００１８】膨張黒鉛粉の平均粒径については特に制限
はないが、樹脂との混合性及び成形性を考慮すると、数
平均粒径で５μｍ〜１０００μｍの範囲が好ましく、２
５μｍ〜５００μｍの範囲がさらに好ましい。ここで、
数平均粒径が５μｍ未満の粉砕粉を使用した場合、最終
成形体、即ち燃料電池用セパレータ中に形成配向する粉
砕粉が短く、機械強度が低下する傾向があり、一方、１
０００μｍを越える粉砕粉を使用した場合、樹脂との混
合性が変化する傾向がある。

【００１９】本発明において、使用する樹脂の性状に特
に制限はないが、安全性、製造工程の短縮（低コスト）
等を考慮すると、乾式混合（無溶剤混合）が可能であ
り、かつ粒度分布が安定した熱硬化性樹脂、高耐熱性樹
脂又は熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。樹脂の使
用形態としては粉末状、粒状等が好ましい。

【００２０】また、使用する樹脂の化学構造及び種類に
制限はなく、例えば、エポキシ樹脂（硬化剤が併用され
る）、メラミン樹脂、硬化性アクリル樹脂、レゾールタ
イプ及びノボラック型の粉末状フェノール樹脂等の熱硬
化性樹脂、粉末状ポリアミド樹脂、粉末状ポリアミドイ
ミド樹脂、フェノキシ樹脂、アクリル樹脂等の高耐熱性
樹脂又は熱可塑性樹脂が使用される。熱硬化性樹脂には
必要に応じて、硬化剤、硬化促進剤が併用して使用され
る。硬化剤及び硬化促進剤の使用形態は、粉末状、粒状
等が好ましい。これらの樹脂の中で、経済性、作業性、
硬化後の特性バランスが優れることから、熱硬化性樹脂
であるフェノール樹脂を用いることが特に好ましい。

【００２１】フェノール樹脂としては、粉体特性として
粒径が均一であり、またブロッキング（粉の凝集）が少
ないこと、反応時に発生ガスが少なく成形が容易である
こと、熱処理が短時間で終了する等の特長を備えたフェ
ノール樹脂が好ましく、中でも開環重合により重合する
ジヒドロベンゾオキサンジン環を含むフェノール樹脂
〔一般式（Ａ）及び（Ｂ）に示す化学構造単位を有す
る〕を用いることが好ましい。

【００２２】

【化１】（式中、芳香環に結合する水素はヒドロキシル基のオル
ト位の１つを除き、炭素数１〜３のアルキル基，シクロ
ヘキシル基，フェニル基または炭素数１〜３のアルキル
基もしくはアルコキシル基で置換されたフェニル基等の
炭化水素基で置換されていてもよい）。

【００２３】

【化２】（式中、Ｒ¹は、炭素数１〜３のアルキル基，シクロヘ
キシル基，フェニル基または炭素数１〜３のアルキル基
もしくはアルコキシル基で置換されたフェニル基等の炭
化水素基であり、芳香環に結合する水素は、同様の炭化
水素基で置換されていてもよい）。

【００２４】樹脂として粉末状フェノール樹脂を用いる
場合、その粒度分布に特に制限はないが、膨張黒鉛粉と
の乾式での混合性を考慮すると、数平均粒径で１μｍ〜
１０００μｍの範囲が好ましく、５μｍ〜５００μｍの
範囲がさらに好ましい。数平均粒径が１μｍ未満の場
合、粒子同士が凝集（ブロッキング）を起こし、作業性
が悪いばかりでなく膨張黒鉛粉との均一混合が望めなく
なる傾向があり、一方、１０００μｍを越える場合、前
記と同様に膨張黒鉛粉との均一混合が難しくなり、得ら
れるセパレータの密度が大きくばらつく傾向がある。

【００２５】本発明で使用する膨張黒鉛粉と樹脂との混
合割合は、目標とする最終成形体である燃料電池用セパ
レータの諸特性の値を考慮して決定されるが、通常混合
比率で、膨張黒鉛粉／樹脂＝９５／５〜３０／７０（重
量比）の範囲が好ましく、９０／１０〜５０／５０（重
量比）の範囲がさらに好ましく、８０／２０〜６０／４
０（重量比）の範囲が特に好ましい。ここで膨張黒鉛粉
と樹脂との混合比率が９５／５を越える場合、機械強度
が急激に低下する傾向があり、一方、３０／７０未満の
場合、導電性物質である膨張黒鉛粉の添加量が少なく、
電気特性が低下する傾向がある。

【００２６】樹脂と膨張黒鉛粉の混合方法に特に制限は
なく、膨張黒鉛粉の微粉化を防止する点で混合時の膨張
黒鉛粉に大きな剪断力が加わらないシエイカー、Ｖブレ
ンダ等を使用した乾式混合方法によることが好ましい。
混合時に膨張黒鉛粉が微粉化した場合、得られる燃料電
池用セパレータの機械強度が低下する傾向がある。

【００２７】また、上記混合粉は直接、成形材料粉とし
て使用できるが、本発明においては、さらなる混合性の
向上と成形時の作業性を向上させるために、混合粉を加
圧成形しシート状にしたもの（以下、「成形用シート」
という）を使用する。成形用シートの製造法に特に制限
はないが、例えば混合物投入タンク、材料を一定厚さに
するゲート調整機、一定幅に仕上げるスリッター、前記
加工材料を移送する移送装置、シート化する圧延ロール
等から構成される成形用シートの製造装置等を使用する
ことができる。平坦部に穴部を有する場合、成形用シー
トに穴部が形成されているようにすると好ましい。成形
用シートは、その強度を向上させるために成形用シート
に含まれる樹脂の硬化反応を部分的に進めるか、部分的
に（完全にではなく）熱溶融させてからセパレータの製
造に供することができる。硬化反応又は熱溶融させる方
法に制限はないが、例えば、得られた成形用シートを加
熱する方法、さらに具体的には前記の圧延ロールを加熱
装置が付属されたものとし、この圧延ロールを通すとき
に加熱する方法、得られた成形用シートを加熱オーブン
に通す方法等がある。

【００２８】補強層として、膨張黒鉛を含む層を使用す
る場合、この層として、上記した膨張黒鉛を含む層と同
様のものを使用することができる。

【００２９】本発明においては、成形体に形成されるリ
ブ部と平坦部の密度を前記した密度を有するようにす
る。本発明で使用する成形用シートの密度、重ね枚数、
形状等については特に制限はなく、得られる成形体のリ
ブ部と平坦部の面積及び密度比率の設計値により任意に
決定される。所望のセパレータ形状が形成できる金型を
用いて成形する場合、成形用シートを成形後に所望の密
度を得るために必要枚数重ね、また、部分的にのみ必要
な枚数を重ねて成形する。上記成形体（燃料電池用セパ
レータ）を得るための成形方法については特に制限はな
いが、圧縮成形法で成形することが好ましい。

【００３０】平坦部の機械強度、電気特性等の改善、密
度の調整などのために、補強シートとして、導電性シー
ト、ガス不透過性シート又は絶縁性を有する材料を成形
用シートに積層し、成形して一体化することができる。
これらの補強シートは、成形に当たって前記補強層に相
当する部分にのみ成形用シートと積層してもよく、その
他密度等を改善したい部分に任意に成形用シートと積層
することができる。さらに、補強シート以外にガスケッ
トを一緒に積層して成形し、一体化することができる。

【００３１】導電性シート又はガス不透過性シートとし
ては、膨張黒鉛シート（特に、前記した膨張黒鉛シート
粉砕粉のベースとなる膨張黒鉛シート）を用いることが
好ましい。膨張黒鉛シートの板厚に制限はないが、成形
作業性を考慮すれば０．５ｍｍ〜１．２ｍｍの範囲のも
のが好ましい。膨張黒鉛シートの密度については特に制
限はなく、一体化して使用する成形用シートの密度を考
慮して選定されるが、例えば０．２ｇ／ｃｍ³〜１．２
ｇ／ｃｍ³の範囲が好ましい。導電性シートは、膨張黒
鉛シート以外にも導電性を有しシート状に加工できるも
のであれば使用することができる。その材質に制限はな
い。なお、本発明においては、必要に応じ密度の異なる
シートを組み合わせて使用することもできる。

【００３２】ガス不透過性シートとしては、例えば、ガ
ラス布（ガラス織布又はガラス不織布）、カーボン繊維
等の繊維織布又は不織布に樹脂を含浸し、ハンドリング
をよくしたプリプレグを用いることもできる。繊維織布
又は不織布の中でも、ガラス布が特に好ましい。また、
絶縁性を有する材料としては、ガラス布（ガラス織布又
はガラス不織布）に樹脂を含浸し、乾燥させて得られる
プリプレグ（樹脂の硬化度はＢ−ステージ状態）を用い
ることが好ましい。

【００３３】上記ガラス布のガラス組成については特に
制限はないがＣガラスやＥガラスを用いることができ
る。ガラスの繊維径については３μｍ〜１８μｍの範囲
が好ましい。ガラス布又はその原料のガラス繊維は、樹
脂との密着性（シール性）を確保するためシラン系の表
面処理を行ったものが好ましく、板厚を０．１５ｍｍ〜
０．３３ｍｍとすることが好ましく、このうちガラス織
布は平織りを主として用いることが好ましい。

【００３４】プリプレグの樹脂としては、耐熱耐食性か
らエポキシ樹脂、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂を用
いることが好ましい。特に作業面では熱圧成形時にガス
の発生が少ないジヒドロベンゾオキサジン環を含む樹脂
を用いることが好ましい。上記のエポキシ樹脂として
は、エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ
型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビ
スフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェノール型エポキ
シ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾ
ールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボ
ラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型
エポキシ樹脂、フェノールサリチルアルデヒドノボラッ
ク型エポキシ樹脂等を使用することができるが、ビスフ
ェノールＡ型エポキシ樹脂が特に好ましい。エポキシ樹
脂と共に使用される硬化剤としては、ジシアンジアミド
等が好ましく、保存安定性からブロックされた潜在性硬
化剤の使用が好ましい。硬化剤はエポキシ樹脂１００重
量部に対して２〜８重量部使用することが好ましい。ま
た、硬化促進剤として、ベンジルジメチルアミン等の第
三級アミン化合物を使用することができる。硬化促進剤
はエポキシ樹脂１００重量部に対して０．１〜０．４重
量部使用することが好ましい。

【００３５】上記のプリプレグにおいて、樹脂の含浸
は、繊維織布又は繊維不織布に樹脂ワニスを塗工するこ
とにより行うことができる。繊維織布又は繊維不織布に
塗工する樹脂量（固形分）は、ガラス布に対して３０〜
６０重量％が好ましく、４０〜５０重量％がさらに好ま
しい。樹脂量が３０重量％未満ではガス不透過レベルが
下がる傾向があり、６０重量％を超えると繊維比率が少
なくなり、強度補強効果が少なくなる傾向がある。樹脂
は、Ｂ−ステージ状態まで半硬化させることが好まし
い。

【００３６】補強シートの使用形態について、特に制限
はないが、平坦部の補強をしたい部分の形状に加工した
もの、予め成形用シートと同寸法に加工したもの等を使
用すれば、成形加工時間の短縮、得られる成形体の精度
向上に大きく影響し有効である。表面に樹脂を有しない
補強シートを使用する場合、成形時に成形用シートとの
接着性又は補強シート同士との接着性を向上させるため
に、表面を樹脂被覆しておいてもよい。

【００３７】燃料電池用セパレータを得るための成形用
シートの成形法、又は、成形用シートと補強シートと必
要に応じてガスケットとを積層して成形するための成形
方法については特に制限はないが、圧縮成形法で成形す
ることが好ましい。成形は、通常、所定の形状を得るた
めの金型を用いて行われる。成形条件としては、好まし
くは５〜５０ＭＰａ（特に好ましくは１０〜４０ＭＰ
ａ）、好ましくは１５０〜２４０℃（特に好ましくは１
７０〜２２０℃）で行うことが好ましい。成形時間は、
０．５〜１５分間で十分である。成形用シートを普通に
成形すると、リブ部に比較して平坦部での密度が低下し
やすい。これを改善し、リブ部と平坦部の密度を均一化
したり、平坦部の密度を高めたりするためには、平坦部
に成形用シートを重ねたり、成形用シートに補強シート
を重ねて成形することが好ましい。また、成形用シート
と補強シートを一体化する場合、成形用シートと補強シ
ートを必要枚数任意の順序で積層し、積層物を金型内で
１回で成型する方法、成形用シート又は補強シートを成
形し、得られた成形物に成形用シート又は補強シートを
積層して、また、成形するという操作を必要回数繰り返
して最終成形体とする方法がある。本発明の燃料電池用
セパレータは、リブ部と平坦部を有し、平坦部には穴部
を有していてもよいが、この場合、成形用シートの製作
時に穴部を形成しておくか、成形体を形成後に穴部を打
ち抜き加工しても形成しても良い。また、本発明になる
燃料電池用セパレータの寸法については特に制限はな
く、燃料電池の大きさにより適宜選定する。

【００３８】補強シートを使用する場合であって、しか
も、成形用シートを単体（一枚）で使用する場合、成形
用シートを金型に挿設する前又は後に平坦部となる部分
にセットし、成形時に成形用シートと一体化することが
好ましい。

【００３９】さらに、補強シートの上面にガスケットを
重ねて用いることができる。この場合、使用されるガス
ケットとしては、特開昭５４−３３７９９号公報などに
示される膨張黒鉛を圧縮成形して得られる密度が１．０
〜１．５ｇ／ｃｍ³の膨張黒鉛シートを用いることが好
ましく、密度が１．２〜１．４ｇ／ｃｍ³の膨張黒鉛シ
ートを用いることがさらに好ましい。密度が１．０ｇ／
ｃｍ³未満では膨張黒鉛層間のガス浸透が問題となる傾
向があり、１．５ｇ／ｃｍ³を超えるとガスケットの圧
縮率が低下するため、接面のシール特性が悪化する傾向
がある。ガスケットの板厚については電解質層と電極の
板厚に合わせて任意に設定する。

【００４０】ガスケットは、取り扱い性を改善するため
に、芯材にプリプレグ（ガラス布使用）を使用すること
が好ましい。プリプレグを芯材にすることで、セパレー
タとガスケットの組み付け作業性が改善できる。本発明
に用いられるガスケットは、セパレータと別の部材で燃
料電池組み付け時にセパレータの間に挟み込む構成でも
よいが、燃料電池組み付けの作業性を考慮すればガスケ
ットを予めセパレータに接着して貼り付けた構造にする
ことが好ましい。

【００４１】本発明のセパレータを用いた燃料電池の製
作は、公知の方法により製作することができる。燃料電
池は、本発明におけるセパレータにより、固体高分子電
解質膜等からなる電解質層及びこれを挟む二つのガス拡
散層（燃料極と空気極、カーボンペーパー等からなる）
を挟むようにして形成されるセルを必要数積層された構
造を有する。本発明におけるセパレータは、電解質の種
類によって分類されるアルカリ形、固体高分子形、リン
酸形、溶融炭酸塩形、固体酸形等の燃料電池のセパレー
タとして使用できる。

【００４２】以下、本発明の実施例の形態を説明する。
図１は、成形用金型（上型下型兼用）を示す平面図であ
り、２個１組で使用され、片側の面に燃料電池用セパレ
ータのリブ部を形成するための突起部１が形成されてい
る。図２及び図３は、異なる形状の成形用シート２及び
３である。なお図３に示す成形用シート３の中央部（金
型の突起部１が挿入される部分）には切り欠き部４が形
成されている。図４は、燃料電池用セパレータ（一例）
の断面図を示す。燃料電池用セパレータ１１は、成形用
シート１２、導電性シート１３及び成形用シート１２の
順に積層して成形される。燃料電池用セパレータ１１
は、リブ部１４及び平坦部１５である。図５は、本発明
の実施例になる燃料電池セパレータ（一例）の平面図及
び図６は図５のＡ−Ａ断面図で、２１はガスと冷却水の
供給路を確保するためのリブ（溝）を有するリブ部、２
２はガスと冷却水を供給するための穴部、２３は穴部２
２周辺をシールするためのガスケット、２４はセパレー
タを補強するための補強シート及び２５は平坦部であ
る。また、図７は、固体高分子形燃料電池の一例のセル
構造を示す斜視図である。セル３０は、固体高分子電解
質膜３１、燃料極３２及び空気極３３から構成される三
層膜３４と、それを両側から挟む燃料電池用セパレータ
３５、３６により構成されている。このセル３０が図７
に示すように多段に積み重ねられ、集合体としてのセル
スタック３７が得られる。図中には、セルが４段重ねら
れているが、実際には、必要に応じて１００段以上重ね
てもよい。

【００４３】

【実施例】以下、実施例により本発明を説明する。実施例１（１）膨張黒鉛粉の製造濃硫酸８００ｇを３リットルのガラスビーカに入れた。
このものに天然黒鉛（固定炭素９９重量％以上、中国産
＃５９９黒鉛）４００ｇを配合し、ガラス製の撹拌羽根
を取り付けた撹拌モータ（６０ｍｉｎ^-1）で１０分間撹
拌し、その後、過酸化水素水（濃度３５重量％）３２ｇ
を配合し、１５分間撹拌した。撹拌終了後、減圧濾過で
酸処理黒鉛と酸成分を分離し、得られた酸処理黒鉛を別
容器に移し、５リットルの水を加え、大型撹拌羽根で１
０分間撹拌して、減圧濾過で洗浄酸処理黒鉛と洗浄水を
分離した。

【００４４】得られた洗浄酸処理黒鉛をホーロー製のバ
ットに移し均一に均し、１１０℃に昇温した減圧乾燥器
で１時間熱処理して水分を除去した。このものをさらに
８００℃に昇温した加熱炉に５分間入れ、膨張黒鉛を得
た。冷却後、この膨張黒鉛をロールで圧延して密度が
１．０ｇ／ｃｍ³のシートを作製した。得られたシート
を粗粉砕機（ホソカワミクロン（株）製、ロートプレッ
クス（商品名））で粉砕後、微粉砕機（奈良機械製作所
（株）製、自由粉砕機Ｍ−３（商品名））で粉砕し、数
平均粒径が１５０μｍ、嵩密度が０．１９ｇ／ｃｍ³の
膨張黒鉛粉を得た。２００ｍｌガラス製メスシリンダー
に膨張黒鉛粉口一杯にまで入れ、口からこぼれないよう
にして約２ｃｍの高さから５０回、台の上でタッピング
した後の容積と重量から求めた。以下、膨張黒鉛粉の嵩
密度は、これと同様にして求めた。

【００４５】（２）使用するフェノール樹脂の製造フェノール１．９ｋｇ、ホルマリン（３７重量％水溶
液）１．０ｋｇ及びしゅう酸４ｇを５リットルのフラス
コに仕込み、環流温度で６時間反応させた。引き続き、
内部を６６６６．１Ｐａ（５０ｍｍＨｇ）以下に減圧し
て未反応のフェノール及び水を除去し、フェノールノボ
ラック樹脂を合成した。得られた樹脂は、軟化点８４℃
（環球法）、３核体〜多核体／２核体比９２／１８（ゲ
ルパーミエーションクロマトグラフィー法によるピーク
面積比）であった。

【００４６】次に、合成したフェノールノボラック樹脂
１．７ｋｇ（ヒドロキシル基１６モルに相当）をアニリ
ン０．９３ｋｇ（１０モルに相当）と混合し、８０℃で
５時間撹拌し、均一な混合溶液を調製した。次いで５リ
ットルフラスコ中に、ホルマリン１．６２ｋｇを仕込み
９０℃に加熱し、さらに前記のノボラック／アニリン混
合溶液を３０分かけて少しずつ添加した。添加終了後、
３０分間、環流温度に保ち、しかる後に１００℃で２時
間６６６６．１Ｐａ（５０ｍｍＨｇ）以下に減圧して縮
合水を除去し、反応し得るヒドロキシル基の７１モル％
がジヒドロベンゾオキサジン化されたジヒドロベンゾオ
キサジン環を含む樹脂を得た。

【００４７】なお、前記フェノールノボラック樹脂にお
いて反応し得るヒドロキシル基の量は、下記のようにし
て算出したものである。すなわち、前記フェノールノボ
ラック樹脂１．７ｋｇ（ヒドロキシル基１６モルに相
当）をアニリン１．４（１６モルに相当）、ホルマリン
２．５９ｋｇと反応させ、反応し得るヒドロキシル基の
すべてにジヒドロベンゾオキサジン環が導入された樹脂
を合成した。過剰のアニリン及びホルマリンは乾燥中に
除かれ、収量は３．３４ｋｇであった。このことから、
前記フェノールノボラック樹脂において、反応し得るヒ
ドロキシル基の量は１４モル反応し、ジヒドロベンゾオ
キサジン環化したことを示している。次に、前記で合成
した樹脂を粉砕機で微粉化し、反応時発生するガスが少
ない粒径が２３μｍの粉末状フェノール樹脂を得た。

【００４８】（３）成形体（燃料電池用セパレータ）の
製造実施例１（１）で得た膨張黒鉛粉３５０重量部と（２）
で製造した粉末状フェノール樹脂１５０重量部（膨張黒
鉛シート粉砕粉／フェノール樹脂＝７０／３０（重量
比））を、Ｖブレンダーに投入し、３分間ブレンドを行
い混合粉を得た。、次いで成形用シート成形機で１３０
ｋＰａの圧力で成形して、密度が０．７ｇ／ｃｍ³及び
厚さが３．２ｍｍの成形用シート（これを成形用シート
Ａという）を得た。また、上記の混合粉を用い、成形用
シート成形機で１３０ｋＰａの圧力で成形して、密度が
０．７ｇ／ｃｍ³及び厚さが１．０ｍｍの成形用シート
（これを成形用シートＢという）を得た。

【００４９】次に、金型を用意した。下型を成形面
（縦、横２００ｍｍ）が平坦な雌型とし、上型を図１の
突起部１を有する金型とした。ただし、上型において、
突起部の高さを１．０ｍｍ、突起部ピッチ１．０ｍｍ、
リブの幅１．０ｍｍ、リブテーパ０度とした。上記の下
型に図２に示す形状の成形用シート２（成形用シートＡ
を使用）を１枚載置し、さらにその上に図３に示す中央
部に切り欠き部４を有する成形用シート３（成形用シー
トＢを使用）を１枚載置した後、その上部に上型の突起
部１を有する部分を下に向けてセットし、その後、面圧
１５ＭＰａ、温度２００℃で１０分間成形した。次いで
得られた成形体を２００℃で３０分間熱処理を行って燃
料電池用セパレータを得た。得られた成形体の平坦部及
びリブ部の厚さが２．０ｍｍ、リブ部の溝の深さは１．
０ｍｍであった。

【００５０】比較例１実施例１（３）で使用した図３に示す成形用シート３を
使用しなかったこと以外は、実施例１と同様の工程を経
て燃料電池用セパレータを得た。得られた成形体の平坦
部及びリブ部の厚さが２．０ｍｍ、リブ部の溝の深さは
１．０ｍｍであった。

【００５１】次に、実施例１及び比較例１で得られた燃
料電池用セパレータについて、外観、リブ部及び平坦部
の密度及びガス透過性について評価した。その結果を表
１に示す。なお、外観については、成形体の表面膨れ、
キズ、成形むらを目視判定した。密度は、リブ部の中央
部及び平坦部からそれぞれ２ｃｍ角の試料を切り出し、
これの容積と重量を求めて計算した。以下においても、
同様とした。ガス透過性については、図８に示す自家製
ガスリーク試験治具を使用して治具中の５０ｍｍφの大
きさのセパレータ試験片４１を透過した酸素量を水中で
置換し、酸素を注入後２分以内に発生する気泡の数を確
認した。またガス透過性を評価するのに、リブ部につい
ては、成形して得られた燃料電池用セパレータからセパ
レータ試験片を切り抜いて用いたが、平坦部においては
リブ部を形成せずに全ての面が平坦になるように（上型
として成形面が平坦な金型を用いて）別に成形した成形
体から切り出した模擬セパレータ試験片（ただし、実施
例１に対応するものとして、成形用シート３として成形
用シートＢで中央部に切り欠きのないものを用い及び上
型として上記の成形面が平坦なものを用いたこと以外前
記実施例１と同様にして作成した。）を用いた。図８に
おいて４１はセパレータ試験片、４２は水、４３は酸素
（面圧：１９．６×１０⁴Pa）及び４４はゴム製のパッ
キンである。なお、上記セパレータ試験片のパッキンよ
り内側の大きさは３４ｍｍφであった。

【００５２】

【表１】

【００５３】表１に示されるように、本発明になる実施
例１の燃料電池用セパレータは、比較例１の燃料電池用
セパレータに比較してリブ部と平坦部の密度のばらつき
が小さく、外観、ガス不透過性がよいことが明らかであ
る。

【００５４】実施例２（１）膨張黒鉛シート粉砕粉実施例１の（１）で製造したのと同じ物を使用した。

【００５５】（２）使用する樹脂成形時揮発性ガスが少なく、前記一般式（Ａ）及び
（Ｂ）に示す化学構造単位を有する粉末フェノール樹脂
として、ＨＲ１０６０（日立化成工業(株)製、（商品
名）、数平均粒径：２０μｍ）を使用した。

【００５６】（３）成形用シートの製造上記（１）の膨張黒鉛シート粉砕粉３５０重量部と上記
（２）の粉末フェノール樹脂１５０重量部（膨張黒鉛シ
ート粉砕粉／樹脂＝７０／３０（重量比））を、Ｖ型ブ
レンダーに投入し３分間混合し、混合成形粉を得た。次
いで、成形用シート成形機で１３０ｋＰａの圧力で成形
して、密度が０．５ｇ／ｃｍ³及び厚さが２．３ｍｍの
成形用シート（これを成形用シートＣという）を得た。
また、上記の混合粉を用い、成形用シート成形機で１３
０ｋＰａの圧力で成形して、密度が１．０ｇ／ｃｍ³及
び厚さが０．６ｍｍの成形用シート（これを成形用シー
トＤという）を得た。

【００５７】（４）膨張黒鉛シートの製造実施例１の（１）の製造途中工程で得た膨張黒鉛をロー
ルで圧延して密度が１．０ｇ／ｃｍ³で厚さが０．６ｍ
ｍmmの膨張黒鉛シートを得た。

【００５８】（５）成形体（燃料電池用セパレータ）の
製造実施例１と同じ金型を用意した。下型に図２に示す形
状の成形用シート２（成形用シートＣを使用）を２枚載
置し、さらにその上に図３に示すような中央部に切り欠
き部を有する膨張黒鉛シートを１枚載置した後、その上
部に上型の突起部１を有する部分を下に向けてセット
し、その後面圧１５０ＭＰａの圧力をかけて１０分間成
形した。次いで得られた成形体を２００℃で３０分間熱
処理を行って燃料電池用セパレータを得た。得られた成
形体の平坦部及びリブ部の厚さが２．０ｍｍ、リブ部の
溝の深さは１．０ｍｍであった。

【００５９】比較例２膨張黒鉛シートを使用しないこと以外は、実施例２と同
様の材料及び工程を経て燃料電池用セパレータを得た。
得られた成形体の平坦部及びリブ部の厚さが２．０ｍ
ｍ、リブ部の溝の深さは１．０ｍｍであった。

【００６０】次に、実施例２及び比較例２で得られた燃
料電池用セパレータについて、外観、密度及びガス透過
性について評価した。その結果を表２に示す。これらの
評価方法は実施例１に示すとおりである。ただし、平坦
部の密度を測るに際し、膨張黒鉛シートは、紙ヤスリで
除去した。

【００６１】

【表２】

【００６２】表２に示されるように、実施例２及び比較
例２のセパレータは、外観はいずれも良好であったが、
密度は、実施例２のセパレータに比較して比較例２のセ
パレータは低く、またガス透過性については、実施例２
のセパレータはリブ部及び平坦部のいずれも０でシール
性が良好であったが、比較例２のセパレータはリブ部及
び平坦部共に気泡が発生した。

【００６３】実施例３（１）膨張黒鉛シート粉砕粉実施例１の（１）で製造したのと同じ物を使用した。

【００６４】（２）使用する樹脂実施例２の（２）と同じ物を使用した。

【００６５】（３）成形用シートの製造一つは、実施例２の成形用シートＣを用いた。もう一つ
は、実施例１の（３）と同様にして、密度が０．５０ｇ
／ｃｍ³及び厚さが０．８ｍｍの成形用シート（これを
成形用シートＥという）を得た。

【００６６】（４）成形体（モデル燃料電池用セパレー
タ）の製造実施例１と同じ金型を用意した。下型に図２に示す形
状の成形用シート２（成形用シートＣを使用）を２枚載
置し、さらにその上に図３に示す中央部に切り欠き部４
を有する成形用シート（成形用シートＥを使用）を１枚
載置した後、その上部に上型の突起部１を有する部分を
下に向けてセットし、その後面圧１５０ＭＰａの圧力を
かけて１０分間成形した。次いで得られた成形体を２０
０℃で３０分間熱処理を行って燃料電池用セパレータを
得た。得られた成形体の平坦部及びリブ部の厚さが２．
０ｍｍ、リブ部の溝の深さは１．０ｍｍであった。

【００６７】比較例３成形用シートＥを使用しないこと以外は、実施例２と同
様の材料及び工程を経て燃料電池用セパレータを得た。
得られた成形体の平坦部及びリブ部の厚さが２．０ｍ
ｍ、リブ部の溝の深さは１．０ｍｍであった。

【００６８】次に、実施例３及び比較例３で得られた燃
料電池用セパレータについて、外観、密度及びガス透過
性について評価した。その結果を表２に示す。これらの
評価方法は実施例１に示すとおりである。

【００６９】

【表３】

【００７０】表１に示されるように、実施例３及び比較
例３のセパレータは、外観はいずれも良好であったが、
密度において、リブ部は実施例３及び比較例３のセパレ
ータ共にほぼ同等であったが、平坦部は実施例３のセパ
レータに比較して比較例３のセパレータは低い値であっ
た。またガス透過性については、実施例３のセパレータ
はリブ部及び平坦部のいずれも０でシール性が良好であ
ったが、比較例３のセパレータは平坦部に気泡が発生し
た。

【００７１】実施例４（１）膨張黒鉛造粒粉の製造板厚が１．０ｍｍ及び密度が１０００kg/m³の膨張黒鉛
シート（日立化成工業(株)製、商品名カーボフィットＨ
ＧＰ−１０５）を粗粉砕機及び及び微粉砕機で粉砕し、
数平均粒径が１００μｍの膨張黒鉛造粒粉を得た。これ
の嵩密度は０．２５ｇ／ｃｍ³であった。

【００７２】（２）使用する樹脂レゾール型フェノール樹脂粉末（大日本インキ(株)製、
商品名ＴＤ２０４０Ｃ）。

【００７３】（３）成形用シートの製造上記（１）の膨張黒鉛造粒粉３５０重量部と上記（２）
の粉末フェノール樹脂１５０重量部（膨張黒鉛シート粉
砕粉／樹脂＝７０／３０（重量比））を、Ｖ型ブレンダ
ーに投入し３分間混合し、混合成形粉を得た。次いで、
成形用シート成形機で１３０ｋＰａの圧力で成形して、
密度が０．５ｇ／ｃｍ³及び厚さが２．０ｍｍの成形用
シート（これを成形用シートＦという）を得た。

【００７４】次に、金型を用意した。下型を成形面
（縦、横２００ｍｍ）が平坦な雌型とし、上型を突起部
を有する雄型とした。ただし、上型において、突起部の
高さを０．５ｍｍ、突起部ピッチ１．０ｍｍ、リブの幅
１．０ｍｍ、リブテーパ１０度とした。上記の下型に図
２に示す形状の成形用シート２（成形用シートＦを使
用）を１枚載置し、さらにその上に中央部に切り欠き部
を有するを図３に示す形状の厚さ０．１５ｍｍのガラス
クロスプリプレグ（日東紡(株)製、商品名ＷＬＡ２０９
ＥＬＡ）を１枚載置した後、その上部に上型の突起部１
を有する部分を下に向けてセットし、その後２００℃で
面圧１９．６ＭＰａ（２×１０⁶kg/m²）の条件で１０分
間成形した。次いで、得られた成形体を２００℃で３０
分間熱処理を行って燃料電池用セパレータを得た。得ら
れた燃料電池セパレータの平坦部及びリブ部の厚さが
０．９ｍｍ、リブ部の溝の深さは０．５ｍｍであった。
得られたセパレータの平坦部に穴部を簡易打ち抜き機で
打ち抜いた。この穴部を有する燃料電池用セパレータに
ついて、下記の試験をおこなった。

【００７５】この後、一体化した成形体の補強シートの
上面にガスケット３としてガラスクロスで補強された膨
張黒鉛シート（日立化成工業(株)製、商品名ＧＲＣ−５
０３、厚さ０．５ｍｍ）を熱硬化性樹脂で加熱圧着し
て、ガスケット付き燃料電池用セパレータを作製した。
このガスケット付き燃料電池用セパレータは、図５及び
図６により示されるような形状、構造を有するものであ
った。

【００７６】実施例５実施例４で用いた０．２０ｍｍのガラスクロスプリプレ
グに代えて厚さが０．５ｍｍ、密度１．０ｇ／ｃｍ³の
膨張黒鉛シート（日立化成工業(株)製、商品名ＨＧＰ−
１０５）を用いたこと以外は、実施例４と同様の工程を
経て燃料電池セパレータを得た。得られた燃料電池セパ
レータの平坦部及びリブ部の厚さが０．９ｍｍ、リブ部
の溝の深さは０．５ｍｍであった。得られたセパレータ
の平坦部に穴部を簡易打ち抜き機で打ち抜いた。この穴
部を有する燃料電池用セパレータについて、下記の試験
をおこなった。

【００７７】比較例４金型を用意した。下型を成形面（縦、横２００ｍｍ）が
平坦な雌型とし、上型を突起部を有する金型とした。た
だし、上型において、突起部の高さを１．０ｍｍ、突起
部ピッチ１．０ｍｍ、リブの幅１．０ｍｍ、リブテーパ
１０度とした。上記の下型に図２に示す形状の成形用シ
ート２（成形用シートＦを使用）を１枚載置し、その上
部に上型の突起部１を有する部分を下に向けてセット
し、その後２００℃で面圧１９．６ＭＰａ（２×１０⁶k
g/m²）の条件で１０分間成形した。次いで、得られた成
形体を２００℃で３０分間熱処理を行って燃料電池用セ
パレータを得た。得られた燃料電池セパレータの平坦部
及びリブ部の厚さが２．０ｍｍ、リブ部の溝の深さは
１．０ｍｍであった。得られたセパレータの平坦部に穴
部を簡易打ち抜き機で打ち抜いた。この穴部を有する燃
料電池用セパレータについて、下記の試験をおこなっ
た。この後、一体化した成形体の補強シートの上面にガ
スケットとしてガラスクロスで補強された膨張黒鉛シー
ト（日立化成工業(株)製、商品名ＧＲＣ−５０３、厚さ
０．５ｍｍ）を熱硬化性樹脂で加熱圧着して、ガスケッ
ト付き燃料電池用セパレータを作製した。このガスケッ
ト付き燃料電池用セパレータは、図５及び図６により示
されるような形状、構造を有するものとなった。

【００７８】次に、上記実施例４、５及び比較例４で得
られたセパレータについて、平坦部を穴部よけて１０ｍ
ｍ×８０ｍｍに切り出し、次に示す試験を行った。曲げ
試験は、ＪＩＳＫ７２０３の硬質プラスチック曲げ
試験法（３点曲げ試験法）に準じて測定した。穴部打ち
抜き性は、簡易金型打ち抜き後を目視にて判定し、セパ
レータ組付性は、実際の作業性によって判定した。

【００７９】さらに、ガスシール性は、セパレータの穴
部にガスケット（ＧＲＣ−５０３）を配し、電極を交互
に５０枚挟み込んで燃料電池を作製し上記で得た燃料電
池の穴部に０．１ＭＰａの内圧（エアー）をかけ、リー
クディラクタで検出してシール性を測定した。

【００８０】

【表４】

【００８１】表４に示されるように、本発明になる実施
例４及び実施例５の燃料電池セパレータは、比較例４の
燃料電池セパレータに比較して全ての性能に優れること
が明らかである。

【００８２】

【発明の効果】本発明の燃料電池用セパレータは、ガス
の不浸透性、作業性、機械強度等のセパレータ特性にお
いて問題がなく、かつ安価な燃料電池用セパレータであ
る。

【図面の簡単な説明】

【図１】成形用金型（上型下型兼用）を示す平面図で
ある。

【図２】成形用シートの一例を示す平面図である。

【図３】他の成形用シートの一例を示す平面図であ
る。

【図４】片リブ付モデル燃料電池用セパレータを示す
断面図である。

【図５】本発明の実施例になるリブ付き燃料電池セパ
レータの平面図である。

【図６】図５のＡ−Ａ断面図である。

【図７】固体高分子形燃料電池の一例のセル構造を示
す斜視図である。

【図８】ガス透過性を調べるためのガスリーク試験治
具の断面図である。

【符号の説明】１突起部２成
形用シート３成形用シート４切
り欠き部１１片リブ付モデル燃料電池用セパレータ１２成
形用シート１３導電性シート１４リ
ブ部１５平坦部２１リ
ブ部２２穴部２３ガ
スケット２４補強シート２５平
坦部３０セル３１固
体高分子電解質膜３２燃料極３３空
気極３４三層膜３５、３６燃
料電池用セパレータ３７セルスタック４１セ
パレータ試験片４２水４３酸
素４４パッキン

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者鈴木孝幸茨城県日立市鮎川町三丁目３番１号日立化成工業株式会社山崎事業所内 (72)発明者蓮田春文茨城県日立市鮎川町三丁目３番１号日立化成工業株式会社山崎事業所内Ｆターム(参考） 5H026 AA03 AA04 AA06 CC03 EE06 EE18 HH01 HH05

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】リブ部及び平坦部を有する燃料電池用セ
パレータにおいて、平坦部が膨張黒鉛及び樹脂を含み、
密度が１．３〜１．７５ｇ／ｃｍ³である層を有してな
る燃料電池用セパレータ。
【請求項２】リブ部が密度１．４５〜１．７５ｇ／ｃ
ｍ³である膨張黒鉛及び樹脂を含む層からなる請求項１
記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】リブ部と平坦部のそれぞれの膨張黒鉛及
び樹脂を含む層が連続している層である請求項１又は２
記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】膨張黒鉛が、膨張黒鉛粉である請求項１
〜３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項５】膨張黒鉛粉が、膨張黒鉛造粒粉である請
求項４記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項６】膨張黒鉛造粒粉が、膨張黒鉛シート粉砕
粉である請求項５記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項７】セパレータが、リブ部及び平坦部以外に
穴部を有する請求項１〜６のいずれかに記載の燃料電池
用セパレータ。
【請求項８】平坦部の少なくとも一部に、補強層が積
層されている請求項１〜７のいずれかに記載の燃料電池
用セパレータ。
【請求項９】補強層が、ガスケット、導電性シート、
絶縁性を有する材料又はガス不透過性シートである請求
項８記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１０】補強層が、膨張黒鉛を含む層又は繊維
強化樹脂層である請求項９記載の燃料電池用セパレー
タ。
【請求項１１】膨張黒鉛を含む層が、膨張黒鉛シート
である請求項１０記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１２】膨張黒鉛を含む層が、膨張黒鉛粉を含
有する樹脂層である請求項１０記載の燃料電池用セパレ
ータ。
【請求項１３】膨張黒鉛粉が膨張黒鉛シート粉砕粉で
ある請求項１２記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１４】膨張黒鉛粉及び樹脂を含む成形体から
なり、該成形体の片面又は両面の平坦部を構成する部分
に補強シートを重ねて一体化してなる燃料電池用セパレ
ータ。
【請求項１５】膨張黒鉛粉及び樹脂を含む成形体から
なり、該成形体の片面又は両面の平坦部を構成する部分
に補強シート及びその上面にガスケットを重ねて一体化
してなる燃料電池用セパレータ。
【請求項１６】樹脂が、平均粒径１μｍ〜１０００μ
ｍの粉末状の樹脂である請求項１４又は１５のいずれか
に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１７】膨張黒鉛粉が、平均粒径５μｍ〜１０
００μｍである請求項１４〜１６のいずれかに記載の燃
料電池用セパレータ。
【請求項１８】膨張黒鉛粉が、膨張黒鉛造粒粉である
請求項１４〜１７のいずれかに記載の燃料電池用セパレ
ータ。
【請求項１９】膨張黒鉛造粒粉が、膨張黒鉛シート粉
砕粉である請求項１８記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項２０】補強シートが、ガス不透過性シート、
導電性シート又は絶縁性を有する材料で構成してなる請
求項１４〜１９のいずれかに記載の燃料電池用セパレー
タ。
【請求項２１】ガス不透過性シート又は絶縁性を有す
る材料が、プリプレグである請求項２０記載の燃料電池
用セパレータ。
【請求項２２】複数の成形用シートの間に導電性シー
トを介在させてなる請求項２０記載の燃料電池用セパレ
ータ。
【請求項２３】導電性シートが、膨張黒鉛シートであ
る請求項２０又は２２記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項２４】ガスケットが、膨張黒鉛シートである
請求項１５記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項２５】ガスケットが、ガラスプリプレグで補
強された膨張黒鉛シートである請求項１５記載の燃料電
池用セパレータ。
【請求項２６】ガスケットが、膨張黒鉛粉及び樹脂を
含む成形体に接着されている請求項１５記載の燃料電池
用セパレータ。
【請求項２７】セパレータが、リブ部、平坦部及び穴
部から構成される請求項１４〜２６のいずれかに記載の
燃料電池用セパレータ。
【請求項２８】請求項１〜２７のいずれかに記載のセ
パレータを有してなる燃料電池。
【請求項２９】固体高分子型である請求項２８記載の
燃料電池。