JP2006525624A - ゲル状ポリマーで部分コートされたセパレータ膜を用いたリチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
本発明は、ゲル状ポリマーでセパレータ膜を部分コートすることにより、電池の抵抗を減少させることで電池のパワーを向上することができ、また、電解液の含浸速度を高め含浸度合いを均一にすることで電池の寿命、容量、レート特性等の性能を向上し、電極の反応が均一に行われるようにすることによってリチウムの析出を防止し電池の安全性を向上することができる。
Description
本発明は、セパレータ膜に電解液が透過する経路が提供できるように、セパレータ膜の全面積の40〜60%の範囲でゲル状ポリマーをコートすることを特徴とする。
正極活物質としてリチウムコバルト酸化物を、負極活物質としてカーボン活物質を使用した両電極を、ゲル状ポリマーでコートしていないセパレータ膜で分離してなる電極群を作製した(図2参照)。ここで、セパレータ膜としては、ポリプロピレン(PP)/ポリエチレン(PE)/PPの三重層からなる20μm厚のセルガイド社製を使用した。
8wt%のPVDFをアセトンに分散させてゲル状ポリマー溶液を作製し、これを容器に注入した。ロール状に巻出し機に巻き取られているセパレータ膜を巻き出しながら搬送し、この時、セパレータ膜を前記溶液が注入されている容器中を通過させることによりセパレータ膜の全面をゲル状ポリマーコートした後、熱によるドライ地域でゲル状ポリマーを乾燥させた。このような工程を経てゲル状ポリマーがコートされたセパレータ膜を再度巻取り機にてロール状に回収した。この時、コーティング厚は、乾燥後の厚さが1〜2μmになるように調整し、セパレータ膜は、前記比較例1と同一の製品を使用した。
前記比較例1と同一の正極と負極とを、前記浸漬法(Dipping)によりゲル状ポリマーで全面コートされたセパレータ膜で分離した電極群を作製した。
8wt%のPVDFをアセトンに分散させてゲル状ポリマー溶液を作製し、これを容器に注入した。ロール状に巻出し機に巻き取られているセパレータ膜を巻き出しながら搬送し、この時、セパレータ膜を無パターンのゴムロールからゲル状ポリマーが転写された他のゴムロールを通過させることによりセパレータ膜の全面をゲル状ポリマーコートした後、熱によるドライ地域でゲル状ポリマーを乾燥させた。このような工程を経てゲル状ポリマーがコートされたセパレータ膜を再度巻取り機にてロール状に回収した。即ち、比較例3の場合、グラビア・コーティング法を用い、メッシュ・ロールではない無パターンのゴムロールを使用しブレードを使用しないことにより、ゲル状ポリマーによるセパレータ膜の全面コートが施されるようにした。この時、コーティング厚は、乾燥後の厚さが1〜2μmになるように調整し、セパレータ膜は、前記比較例1と同一の製品を使用した。
前記比較例1と同一の正極と負極とを、前記グラビア・コーティング法によりゲル状ポリマーで全面コートされたセパレータ膜で分離した電極群を作製した。
8wt%のPVDFをアセトンに分散させてゲル状ポリマー溶液を作製し、これを容器に注入した。ロール状に巻出し機に巻き取られているセパレータ膜を巻き出しながら搬送し、この時、セパレータ膜をメッシュ・ロールからゲル状ポリマーが転写されたゴムロールを通過させることでセパレータ膜をゲル状ポリマーでパターン・コートした後、熱によるドライ地域でゲル状ポリマーを乾燥させた。このような工程を経てゲル状ポリマーがコートされたセパレータ膜を再度巻取り機にてロール状に回収した。この時のコーティング部分の面積は、セパレータ膜の全面積の約50%になるように調節した。この時のパターン形状は、図4に示す通りである。なお、コーティング厚は、乾燥後の厚さが1〜2μmになるように調整し、セパレータ膜は、前記比較例1と同一の製品を使用した。
前記比較例1と同様の正極と負極とを、前記グラビア・コーティング法によりゲル状ポリマーで部分コートされたセパレータ膜で分離した電極群を作製した。
前記比較例1、2、3と実施例1で作製した電極群をアルミケース(図1中の3)に収納した後、エチレンカーボネート(EC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、リチウム塩(LiPF6)からなる電解液を注入し、ケースの縁部をヒート・シールすることにより電池を作製した。
このようにして作製された電池において、電極群を2時間、6時間、1日、2日、1週間それぞれ電解液に含浸させてから電池を分解し、電極群の重さを測定して含浸された電解液量を測定し、それぞれの場合の含浸速度を比較した。
図5は、それぞれの場合における経時的に含浸された電解液の量を示すグラフである。比較例1及び実施例1の場合は、相互類似の結果をみせ、比較例2、3の場合は、比較例1及び実施例1に比べて時間対比で少量の電解液が含浸されていることが分かる。即ち、比較例2、3の場合、含浸速度が相対的に遅いことが分かる。図5に示すように、含浸された電解液量は、初期には比較例1と実施例1とが類似のレベルであり、比較例2、3が相対的に少なく、経時的にその量の差が縮まった。このようなことから、比較例1及び実施例1の場合が類似して含浸速度に優れていることが分かり、比較例2、3が類似して速度が遅いことが分かった。
前記比較例1、2、3及び実施例1で作製した電極群を使用して実験1と同一の電池をそれぞれ作製し、電極群を十分に電解液に含浸してから、それぞれの電池を充・放電試験機を用いて充・放電条件1.0C/1.0Cで充・放電を繰り返し実施し、そのサイクル特性を比較した。
図6は、1C条件で充・放電した比較例1、2、3と実施例1の放電サイクルを比較したグラフである。図6に示すように、比較例2、3及び実施例1は、類似のサイクル特性をみせたが、比較例1の場合、サイクルの回数が増すにつれて相対的に低い値をみせた。これは、電極及びセパレータ膜との均一な密着度の側面においてゲル状ポリマーを使用し、ラミネートした電池の方が優れていることに起因するものと判断される。
前記比較例1、2、3及び実施例1で作製した電極群を使用して実験1と同一の電池をそれぞれ作製し、それぞれの電池を充・放電試験機を用いて高率放電特性を比較した。充電は、1C条件で同一に実施し、放電は、0.5/1.0/2.0/3.0/5.0/10.0/15.0/20.0/25.0Cで実施した。
図7は、一般のセパレータ膜を適用した電池(比較例1)とゲル状ポリマーがコートされたセパレータ膜を適用した電池(比較例2、3、実施例1)との20Cでの高率放電時の放電曲線の挙動を比較したグラフである。
図7に示すように、比較例1及び実施例1の方法で製造された電池は、類似の結果をみせ、比較例2及び3の場合、比較例1または実施例1に対比して約80%の低い放電容量をみせ、電圧降下も相対的に増大した。このようなことから、高率放電では、電極とセパレータ膜との密着度よりはコートされたゲル状ポリマーの影響がより大きいことが分かる。即ち、ゲル状ポリマーが全面コートされた場合(比較例2、3)において、ゲル状ポリマーが抵抗として働いて高率放電特性を低下させたのである。
2 正極/負極端子
3 アルミケース(Al laminated film)
11 正極
12 負極
13 セパレータ膜
Claims (6)
- ゲル状ポリマーがセパレータ膜の全面積の40〜60%の範囲でコートされた電池用セパレータ膜。
- 第1項において、ゲル状ポリマーがグラビア・コーティング法でコートされたことを特徴とする電池用セパレータ膜。
- 第1項において、ゲル状ポリマーのコーティング部と非コーティング部とが規則的な形状にてパターン化されたことを特徴とする電池用セパレータ膜。
- 第1項において、ゲル状ポリマーは、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリエチレングリコールジアクリレート、ポリアルキレングリコールジアクリレート、ポリアルキレングリコールジメタクリレート、エーテル系ポリマー、カーボネート系ポリマー、アクリロニトリル系ポリマー、及びこれらの2種以上からなる共重合体または架橋したポリマー、フルオロ系ポリマーよりなる群から選ばれることを特徴とする電池用セパレータ膜。
- 正極、負極及びセパレータ膜を含む電池用電極群において、
前記セパレータ膜は、第1項乃至第4項のいずれかに記載のセパレータ膜であることを特徴とするリチウム二次電池用電極群。 - 第5項に記載の電極群と、正極端子と、負極端子、及びアルミケースと、を含むリチウム二次電池。
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