KR20080108723A - 도포 균일성이 개선된 리튬 이차전지의 양극 활물질층형성방법, 이로부터 형성된 리튬 이차전지의 양극 및 이를구비한 리튬 이차전지 - Google Patents

도포 균일성이 개선된 리튬 이차전지의 양극 활물질층형성방법, 이로부터 형성된 리튬 이차전지의 양극 및 이를구비한 리튬 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 도포 균일성이 개선된 리튬 이차전지의 양극 활물질층 형성방법, 이로부터 형성된 리튬 이차전지의 양극 및 이를 구비한 리튬 이차전지에 관한 것이다. 본 발명에 따른 리튬 이차전지의 양극 활물질층 형성방법은 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 양극 활물질 슬러리를 기재 위에 도포하고 건조시켜 리튬 이차전지의 양극 활물질층을 형성하는 방법으로서, 양극 활물질 슬러리에 Li2NiO2 입자를 더 첨가하는 것을 특징으로 한다. 본 발명의 형성방법에 따르면, 양극 활물질 슬러리에 첨가된 Li2NiO2 입자가 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자를 포함하는 양극 활물질 슬러리의 상 안정성을 증대시킴으로서, 균일하게 도포된 양극 활물질층의 형성이 가능하게 한다. 따라서, 이러한 양극 활물질층이 형성된 양극을 구비한 리튬 이차전지는 방전 용량을 균일하게 유지시킬 수 있다.

Description

도포 균일성이 개선된 리튬 이차전지의 양극 활물질층 형성방법, 이로부터 형성된 리튬 이차전지의 양극 및 이를 구비한 리튬 이차전지{A FORMING METHOD OF CATHODE ACTIVE MATERIAL LAYER OF A LITHIUM SECONDARY BATTERY DEVELOPING COATING UNIFORMITY, AND A CATHODE OF LITHIUM SECONDARY BATTERY FORMED THEREFROM AND A LITHIUM SECONDARY BATTERY HAVING THE SAME}
도 1은 본 발명에 따라 Li2NiO2 입자의 함량을 달리하여 첨가한 양극 활물질 슬러리의 상 안정성을 평가한 그래프이고,
도 2는 본 발명에 따라 Li2NiO2 입자의 함량을 달리하여 첨가한 양극 활물질 슬러리를 이용하여 형성한 양극 활물질층의 레인별 도포량을 측정한 그래프이다.
본 발명은 도포 균일성이 개선된 리튬 이차전지의 양극 활물질층 형성방법, 이로부터 형성된 리튬 이차전지의 양극 및 이를 구비한 리튬 이차전지에 관한 것이다.
통상적으로 충방전이 가능한 이차전지는 셀룰러 폰, 노트북 컴퓨터, 캠코더 등 휴대용 전자 기기의 개발로 활발한 연구가 진행중이다. 이러한 이차전지로는 니켈-카드뮴 전지, 니켈-메탈 하이드라이드 전지, 니켈-수소 전지, 리튬 이차전지 등을 들 수 있다. 이중에서 리튬 이차전지는 전자기기의 전원으로 많이 사용되고 있는 니켈-카드뮴 전지나 니켈-메탈 하이드라이드 전지에 비하여 작동전압특성과 단위 중량당 에너지 밀도 특성이 뛰어나서 가장 각광받고 있으며 장래성도 매우 높은 것으로 평가받고 있다.
리튬 이차전지는 다양한 형태로 제조가 가능한데, 대표적인 형상으로는 리튬 이온전지에 주로 사용되는 원통형 및 각형을 들 수 있다. 최근 들어 각광받는 리튬 폴리머전지는 유연성을 지닌 소재로 제조되어 그 형상이 비교적 자유롭다. 또한, 안전성도 우수하고 무게가 가벼워서 휴대용 전자 기기의 슬림화 및 경량화에 유리하다고 할 수 있다.
리튬 이차전지는 통상적으로 양극 집전체의 적어도 일면에 양극 활물질층을 형성시킨 양극, 음극 집전체의 적어도 일면에 음극 활물질층을 형성시킨 음극 및 상기 양극과 음극의 사이에 개재되어 이들을 전기적으로 절연시키는 세퍼레이터를 구비한다. 양극 활물질층을 집전체에 형성하는 방법으로는 양극 활물질 입자 및 바인더 수지와, 필요에 따라 도전제와 같은 기타 첨가제를 용매에 분산시킨 양극 활물질 슬러리를 집전체에 직접 도포 및 건조시켜 형성하거나, 또는 양극 활물질 슬러리를 별도의 지지체 상부에 도포 및 건조시킨 다음, 이 지지체로부터 박리한 필름을 집전체 상에 라미네이션하는 방법으로 형성한다.
그런데, 양극 활물질 슬러리를 이용하여 양극 활물질층을 형성하는 공정에 있어서, 양극 활물질 입자로서 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자를 사용하는 경우 공정이 진행됨에 따라 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자가 슬러리 내에서 하부로 가라앉게 된다. 이로 인해 형성되는 양극 활물질층의 도포량이 불균일해지는 문제점이 있다. 특히, 리튬 이차전지의 대용량화에 따라 양극 활물질층의 도포량을 증가시킬 경우 이러한 문제점은 더욱 심각해진다. 양극 활물질층의 도포 불균일화는 전극 반응이 국부적으로 집중되도록 하여 리튬 이차전지의 방전 용량을 불균일하게 하며, 심할 경우 국부적으로 리튬 금속이 석출되어 안전성 문제도 일으킬 수 있다.
한편, 일본 특개2000-77071호에는 리튬망간 복합 산화물과 LiNiO2와 같은 리튬니켈 복합 산화물을 양극에 함유하는 비수 전해액 이차전지가 개시되어 있다. 여기서, 첨가된 리튬니켈 복합 산화물은 리튬망간 복합 산화물을 채용한 전극이 충방전을 되풀이 함에 따라 용량이 열화되는 단점을 보완한다. 그러나, 전술한 이차전지의 전극은 리튬 산화물의 재료 특성 때문에, 전극 슬러리를 제조하면 균일한 분상 특성을 유지 하지 않아, 집전체 도포시 균일한 양을 얻기 어려운 단점이 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 전술한 문제점을 해결하여, LiCoO2로 된 양극 활물질 입자를 포함하는 양극 활물질 슬러리의 상 안정성을 증대시킴으로서, 도포 균일성이 개선된 리튬 이차전지의 양극 활물질층 형성방법과, 이로부터 형성된 양극 활물질층을 구비하여 방전 용량을 균일하게 유지시킨 리튬 이차전지의 양극 및 이를 구비한 리튬 이차전지를 제공하는데 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명에 따른 리튬 이차전지의 양극 활물질층 형성방법은, LiCoO2로 된 양극 활물질 입자, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 양극 활물질 슬러리를 기재 위에 도포하고 건조시켜 리튬 이차전지의 양극 활물질층을 형성하는 방법으로서, 양극 활물질 슬러리에 Li2NiO2 입자를 더 첨가하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 형성방법에 따르면, 양극 활물질 슬러리에 첨가된 Li2NiO2 입자가 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자를 포함하는 양극 활물질 슬러리의 상 안정성을 증대시킴으로서, 균일하게 도포된 양극 활물질층의 형성이 가능하게 한다. 따라서, 이러한 양극 활물질층이 형성된 양극을 구비한 리튬 이차전지는 방전 용량을 균일하게 유지시킬 수 있다.
본 발명의 리튬 이차전지의 전극 활물질층 형성방법에 있어서, Li2NiO2 입자의 함량은 양극 활물질 입자 총 중량을 기준으로 0.1 내지 5 중량%인 것이 바람직하고, Li2NiO2 입자의 평균입경은 5 내지 20um인 것이 바람직하다.
전술한 방법으로 형성된 리튬 이차전지의 전극 활물질층은 양극 집전체의 적어도 일면에 형성하여 양극으로 제조한 후, 양극과 음극 사이에 세퍼레이터를 개재시켜 리튬 이차전지로 제조된다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명은 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 양극 활물질 슬러리를 기재 위에 도포하고 건조시켜 리튬 이차전지의 양극 활물질층을 형성하는 방법으로서, 양극 활물질 슬러리에 Li2NiO2 입자를 더 첨가하는 것에 그 특징이 있다.
전술한 바와 같이, 양극 활물질 슬러리를 이용하여 양극 활물질층을 형성하는 공정에 있어서, 양극 활물질 입자로서 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자를 사용하는 경우 공정이 진행됨에 따라 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자가 슬러리 내에서 하부로 가라앉게 된다. 이로 인해 형성되는 양극 활물질층의 도포량이 불균일해지는 문제점이 있다. 특히, 리튬 이차전지의 대용량화에 따라 양극 활물질층의 도포량을 증가시킬 경우 이러한 문제점은 더욱 심각해진다.
본 발명자들은 LiCoO2로 된 양극 활물질층의 도포량 불균일이 리튬 이차전지의 방전용량 불균일의 주된 요소 중의 하나임을 인식하고, LiCoO2로 된 양극 활물질 슬러리에 Li2NiO2 입자를 더 첨가시, LiCoO2로 된 양극 활물질 입자를 포함하는 양극 활물질 슬러리의 상 안정성을 증대시켜 양극 활물질층의 도포량 균일성이 향상됨을 발견하고 본 발명을 완성하게 되었다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지의 양극 활물질층 형성방법은 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자를 이용하여 양극 활물질층을 형성하는 통상적인 방법, 즉, LiCoO2로 된 양극 활물질 입자, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 양극 활물질 슬러리를 기재 위에 도포하고 건조시켜 리튬 이차전지의 양극 활물질층을 형성하는 방법이 적용될 수 있으며, 다만 양극 활물질 슬러리에 Li2NiO2 입자를 추가적으로 더 첨가한다.
본 발명의 리튬 이차전지의 전극 활물질층 형성방법에 있어서, Li2NiO2 입자의 함량은 양극 활물질 입자 총 중량을 기준으로 0.1 내지 5 중량%, 더욱 바람직하게는 1 내지 5 중량%인 것이 바람직하다. 또한, Li2NiO2 입자의 평균입경은 5 내지 20um인 것이 바람직하다.
또한, 본 발명의 리튬 이차전지의 전극 활물질층 형성방법에 사용되는 바인더 수지로는 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자의 결합제로서 통상적으로 사용되는 바인더 수지라면 모두 사용할 수 있는데, 예를 들어 폴리비닐리덴플루오라이드, 비닐리 덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 공중합체, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리우레탄, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리아크릴로니트릴, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리아크릴아미드, 폴리아세테이트 등을 예시할 수 있고, 이에 한정되지 않는다. 바인더 수지의 함량은 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자를 이용한 통상적인 양극 활물질층 형성방법에 따라 조절할 수 있는데, 예를 들어 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자 100 중량부를 기준으로 5 내지 30중량부가 되도록 첨가할 수 있다.
본 발명의 리튬 이차전지의 전극 활물질층 형성방법에 사용되는 용매로는 통상적으로 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자를 이용한 양극 활물질 슬러리를 형성하는데 사용되는 용매라면 모두 사용이 가능한데, 예를 들어 아세톤 또는 N-메틸 피롤리돈(NMP) 등을 예시할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
본 발명의 리튬 이차전지의 전극 활물질층 형성방법에 있어서, 양극 활물질 슬러리의 도포방법으로는 당 업계에 알려진 통상적인 도포방법을 사용할 수 있다. 예를 들면 딥(Dip) 코팅, 다이(Die) 코팅, 롤(roll) 코팅, 콤마(comma) 코팅 또는 이들의 혼합 방식 등 다양한 방법을 이용할 수 있다. 또한, 양극 활물질 슬러리는 금속 박막, 메쉬형 이스펜디드 메탈, 펀치드 메탈 등의 집전체로 된 기재 위에 직접 도포한 다음 건조시켜 형성하거나, 또는 양극 활물질 슬러리를 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름 등과 같은 별도의 지지체로 된 기재 상부에 도포 및 건조시킨 다음, 이 지지체로부터 박리한 필름을 집전체 상에 라미네이션하는 방법 등으로 형성할 수 있다.
전술한 본 발명의 제조방법에 따라 형성된 리튬 이차전지의 전극은 양극 집전체; 및 상기 양극 집전체의 적어도 일면에 형성되며, LiCoO2로 된 양극 활물질 입자 및 바인더 수지를 포함하는 양극 활물질층을 구비한 통상적인 리튬 이차전지의 양극이나, 양극 활물질층에는 Li2NiO2 입자가 더 포함되어 있다. 이러한 본 발명의 양극은, 양극과 음극 사이에 세퍼레이터를 개재시켜 리튬 이차전지로 제조된다.
본 발명의 리튬 이차전지는 균일한 양극 활물질층이 형성된 양극을 구비하므로 방전 용량이 균일하게 유지된다. 더불어, 고속 충방전시 우수한 수명특성을 보이며, 전안 안정성이 개선되어 전지 성능이 향상된다. 특히, 레이트 특성이 향상되어 전지의 파워가 향상된다.
본 발명의 리튬 이차전지에는 통상적으로 이차전지에 사용되는 전해액을 사용할 수 있다. 용매로는 전지의 장수명화를 위해 유전상수가 큰 카보네이트계 유기용매를 사용하는 것이 바람직하다. 유기용매의 구체적인 예로는 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 디프로필 카보네이트, 디메틸설퍼옥사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 비닐렌 카보네이트, 감마-부티로락톤, 에틸렌 설파이트, 프로필렌 설파이트, 테트라하이드로 퓨란 등을 단독으로 또는 이들을 혼합하여 사용할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다. 또한, 전해액은 리튬염을 더 포함하는 것이 바람직하다. 리튬염으로는 통상적인 리튬 이차전지에 사용되는 것이라면 모두 사용이 가능한데, 리튬염으로는 예를 들어 과염소산 리튬(LiClO4), 사불화붕산 리튬(LiBF4), 육 불화인산 리튬(LiPF6), 육불화비소 리튬(LiAsF6), 삼불화메탄술폰산 리튬(LiCF3SO3), 리튬 비스트리플루오로메탄술포닐아미드(LiN(CF3SO2)2) 등을 단독으로 또는 이들을 혼합하여 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지에 있어서, 세퍼레이터로는 종래에 세퍼레이터로 사용된 통상적인 다공성 고분자 필름, 예를 들어 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체 및 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름을 단독으로 또는 이들을 적층하여 사용할 수 있다. 또한, 세퍼레이터로는 리튬 이차전지의 세퍼레이터로 제안된 통상적인 다공성 부직포, 예를 들어 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 된 부직포를 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이하, 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예 들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 상술하는 실시예들에 의해 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다.
<비교예>
LiCoO2로 된 양극 활물질 입자 90중량부, PVDF 또는 SBR로 된 바인더 수지 5중량부의 조성으로 용제인 NMP에 첨가하여 양극 활물질 슬러리를 제조한 후, 알루 미늄 집전체 위에 도포 및 건조시켜 양극을 제조하였다.
<실시예 1>
양극 활물질 슬러리에 평균입경이 20 um인 Li2NiO2 입자를 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자 총 중량을 기준으로 0.5중량% 더 첨가한 것을 제외하고는 비교예와 동일한 방법으로 양극을 제조하였다.
<실시예 2>
Li2NiO2 입자의 함량을 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자 총 중량을 기준으로 1.0 중량% 더 첨가한 것을 제외하고는 비교예와 동일한 방법으로 양극을 제조하였다.
<실시예 3>
Li2NiO2 입자의 함량을 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자 총 중량을 기준으로 2.5 중량% 더 첨가한 것을 제외하고는 비교예와 동일한 방법으로 양극을 제조하였다.
<실시예 4>
Li2NiO2 입자의 함량을 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자 총 중량을 기준으로 5.0 중량% 더 첨가한 것을 제외하고는 비교예와 동일한 방법으로 양극을 제조하였다.
전술한 비교예 및 실시예에 따라 제조된 양극 활물질 슬러리의 상 안정성과 래인(Lane)별 도포량을 측정하였다. 도 1은 실시예 및 비교예의 양극 활물질 슬러 리의 상 안정성을 평가한 그래프이고, 도 2는 실시예 및 비교예의 양극 활물질 슬러리를 이용하여 형성한 양극 활물질층의 레인별 도포량을 측정한 그래프이다.
도 1 및 도 2에 나타난 바와 같이, 본 발명에 따라 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자를 이용한 양극 활물질 슬러리에 Li2NiO2 입자를 더 첨가한 실시예의 양극 활물질 슬러리는 Li2NiO2 입자를 포함하지 않은 비교예의 양극 활물질 슬러리보다 상 안정성이 향상되었으며, 도포량의 균일성 또한 개선되었음을 알 수 있다.
<제조예>
비교예와 실시예 1 및 3에 따라 제조한 양극을 적용한 전극군을 캔에 넣은 다음, 전해액을 동일량으로 주입하고 조립하여 리튬 이차전지를 제작하였다.
이렇게 제조한 전지를 래인별로 충방전을 실시하였다.
하기 표 1에 비교예와 실시예 1 및 3에 따라 제조한 양극을 적용한 리큠 이차전지의 방전 용량의 분포를 나타냈다. 본 발명에 따른 실시예 1 및 3의 양극을 구비한 리튬 이차전지가 비교예보다 균일한 방전 용량 분포를 나타냄을 알 수 있다.
cell Number 비교예 실시예 1 실시예 3
1 100.00 100.12 100.06
2 100.00 99.95 99.91
3 100.00 100.02 99.97
4 99.81 100.03 100.01
5 99.83 100.13 100.07
6 99.85 100.02 100.06
7 99.97 100.16 100.06
8 99.92 100.00 100.02
9 99.95 99.83 99.93
10 99.88 99.89 100.00
11 99.83 99.95 99.93
12 99.80 99.97 99.97
13 99.93 100.00 99.94
14 99.97 100.11 100.08
15 99.68 99.93 99.92
16 99.65 100.05 100.08
17 99.51 100.02 100.00
18 99.86 99.95 99.91
19 99.51 99.88 100.08
20 99.51 100.00 100.00
용량 편차도 0.1654 0.0869 0.0626
이상에서 살펴본 바와 같이 본 발명에 따른 리튬 이차전지의 양극 활물질층 형성방법에 따르면, 양극 활물질 슬러리에 첨가된 Li2NiO2 입자가 LiCoO2로 된 양극 활물질 입자를 포함하는 양극 활물질 슬러리의 상 안정성을 증대시킴으로서, 균일하게 도포된 양극 활물질층의 형성이 가능하게 한다. 따라서, 이러한 양극 활물질층이 형성된 양극을 구비한 리튬 이차전지는 방전 용량을 균일하게 유지시킬 수 있다.

Claims (9)

  1. LiCoO2로 된 양극 활물질 입자, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 양극 활물질 슬러리를 기재 위에 도포하고 건조시켜 리튬 이차전지의 양극 활물질층을 형성하는 방법에 있어서,
    상기 양극 활물질 슬러리에 Li2NiO2 입자를 더 첨가하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 양극 활물질층 형성방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 Li2NiO2 입자의 함량은 양극 활물질 입자 총 중량을 기준으로 0.1 내지 5 중량%인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 양극 활물질층 형성방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 Li2NiO2 입자의 함량은 양극 활물질 입자 총 중량을 기준으로 1 내지 5 중량%인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 양극 활물질층 형성방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 Li2NiO2 입자의 평균입경은 5 내지 20um인 것을 특징으로 하는 리튬 이 차전지의 양극 활물질층 형성방법.
  5. 양극 집전체; 및 상기 양극 집전체의 적어도 일면에 형성되며, LiCoO2로 된 양극 활물질 입자 및 바인더 수지를 포함하는 양극 활물질층을 구비한 리튬 이차전지의 양극에 있어서,
    상기 양극 활물질층이 Li2NiO2 입자를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 양극.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 Li2NiO2 입자의 함량은 양극 활물질 입자 총 중량을 기준으로 0.1 내지 5 중량%인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 양극.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 Li2NiO2 입자의 함량은 양극 활물질 입자 총 중량을 기준으로 1 내지 5 중량%인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 양극.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 Li2NiO2 입자의 평균입경은 5 내지 20um인 것을 특징으로 하는 리튬 이 차전지의 양극.
  9. 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 세퍼레이터를 구비한 리튬 이차전지에 있어서,
    상기 양극이 제6항 내지 제10항 중 어느 한 항의 양극인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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