JP2006297206A - アンモニア性窒素含有廃水の電解処理方法及び装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 アンモニア性窒素含有廃水が流入する調整槽11と、該調整槽から供給される廃水20を塩素イオンの存在下で電解処理する電解槽12と、前記調整槽11と前記電解槽12内にて廃水を循環させる循環ポンプ13と、を備えたアンモニア性窒素含有廃水の電解処理装置において、前記電解槽12が、前記廃水をpH5以上且つpH8未満の範囲内で電解処理する構成とし、好適には前記電解槽12内に金属材料で形成された触媒部材を配置し、アンモニア性窒素の分解反応を促進する。
【選択図】 図1
Description
前記生物学的脱窒素処理は、脱窒反応においてメタノール等の栄養源を必要とするが、無機系の廃水を処理対象とした場合は多量の栄養源を外部添加しなければならず、コストが嵩むという問題があった。また、添加した栄養源がSSに添加するため、多量の余剰汚泥が発生してしまい、汚泥の処理が困難であった。
また、前記アンモニアストリッピングによる処理では、多量の熱源を必要とし、処理コストの上昇を招き、また窒素除去率を高く維持しようとすると装置が大型化してしまう。
電解法を用いたアンモニアの分解は、電解反応により廃水中の塩素から次亜塩素酸を生成し、該次亜塩素酸とアンモニア態窒素とを反応させて窒素ガスまで分解する。
このような電解反応を用いた窒素除去処理は、例えば特許文献1(特開平7−299465号公報)等において提案されている。特許文献1には、電解処理用の陽極として、導電性を有する耐食性金属材の表面に、2種類以上の白金族元素及び/又はその酸化物と、Ti、Zr、Hf、Nb、Taよりなる群から選択される少なくとも1種の金属の酸化物とを必須成分として含有する被覆層を形成してなる陽極を使用し、廃水を塩素イオンの存在下でpH8〜12に制御しつつ電解処理する構成が記載されている。
また、廃水中の次亜塩素酸濃度に変動が生じると、硝酸態窒素(NO3−N)が多量に残留する惧れがあり、これによりアンモニア分解の電流効率が低下するという問題もあった。さらに、対象廃水が有機性廃水の場合、次亜塩素酸、クロラミンの他に、人体に有害なトリハロメタンの残留が懸念される。
さらにまた、従来の電解法では、電解によってアンモニア分解する反応過程においてH+が発生してpHの低下が起こるため、塩素ガスが揮発し、それに伴って廃水中の塩化物イオン濃度が低下し、塩素発生効率が低下するという問題があった。そこで、特許文献1に記載されるように、塩素イオンの存在下、pH8〜12に制御しつつ電解処理することにより、塩素イオン濃度の低下が抑制されるものの、硝酸の生成は抑制することができず、電流効率低下を改善するまでには至っていないのが実状である。
アンモニア性窒素含有廃水を、電解槽を循環させながら塩素イオンの存在下で電解処理し、電解により生成した次亜塩素酸をアンモニア性窒素と反応させて窒素ガスに分解するアンモニア性窒素含有排水の電解処理方法において、
前記電解槽にて、前記廃水をpH5以上且つpH8未満の範囲内で電解処理することを特徴とする。
Cl− → Cl2+2e− ・・・(1)
Cl2+H2O → HClO+H++Cl− ・・・(2)
NH3+HOCl → NH2Cl+H2O ・・・(3)
NH2Cl+HOCl →NHCl2+H2O ・・・(4)
NH2Cl+NHCl2 → N2+3H++3Cl− ・・・(5)
従って、本発明のように電解処理する廃水をpH5以上とすることで、塩素ガス、トリクロラミンの発生を抑制でき、上記式(1)〜(5)を主体的に行い、アンモニアの分解を効率的に進めることができる。
そこで、本発明のようにpH8未満とすることより、硝酸態窒素の生成を抑制でき、アンモニアの分解反応を効率良く行うことが可能となる。さらに、pH8未満とすることでアンモニアストリッピングによるアンモニアの排ガスへの流出も抑制できる。
また、電解槽内の液を循環させることにより、次亜塩素酸濃度を均一にすることができるため、硝酸生成を抑制することができる。
前記触媒部材に用いられる金属材料としては、5族〜11族のうち、2成分以上の組み合わせからなり、特に、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Wから選択される2以上の組み合わせが好ましい。また、この金属材料の形態としては、金属若しくは金属酸化物である。
本発明のように、電解槽内に触媒部材を配置することによって、該触媒部材の触媒作用により処理液中の硝酸生成反応を抑制し、電流効率を向上させることができ、延いてはアンモニア除去効率を向上させることができる。
このとき、前記触媒部材に微弱電流を供給するようにしても良く、これにより触媒部材の腐食を防止することが可能である。
このように、pH調整手段を設けて積極的に廃水のpHを調整することにより、安定したアンモニアの分解が可能となる。
さらにまた、前記電解槽を含む循環系内に設けられた還元手段により、前記廃水を還元するようにしたことを特徴とする。
これにより過剰に発生した塩素を確実に分解することができ、クロラミンや遊離塩素の残留を抑制することができる。また、残留塩素濃度を抑制することで、副反応による硝酸態窒素の発生も抑制できる。
前記電解槽が、前記廃水をpH5以上且つpH8未満の範囲内で電解処理することを特徴とする。
また、前記電解槽内に金属材料で形成された触媒部材を配置し、アンモニア性窒素の分解反応を促進するようにしたことを特徴とする。
このとき、前記電解槽が、直流電源に接続された陰極と陽極を有し、
前記触媒部材を前記直流電源の陰極側に接続し、該触媒部材の電位を前記陰極と同じ電位とする構成としても良い。
さらに、前記調整槽が、前記廃水のpHを前記範囲内に調整するpH調整手段を備えたことを特徴とする。
さらにまた、前記調整槽に、前記廃水を還元する還元手段を設けたことを特徴とする。
また、電解槽内の液を循環させることにより硝酸生成を抑制することができる。
また、電解槽内に触媒部材を配置することによって、該触媒部材の触媒作用により処理液中の硝酸生成反応を抑制し、電流効率を向上させることができ、延いてはより一層アンモニア除去効率を向上させることが可能となる。また、前記触媒部材に微弱電流を供給することにより、触媒部材の腐食を防止できる。
さらに、電解槽を含む循環系内に還元手段を設けることにより、過剰に発生した塩素を確実に分解することができ、クロラミンや遊離塩素の残留を抑制し、副反応による硝酸態窒素の発生も抑制できる。
本実施例における処理対象は、アンモニア(NH3)、アンモニウムイオン(NH4 +)等のアンモニア性窒素を含む廃水であり、例えば有機物下水道、し尿、畜産排水、水産加工排水、洗浄排水、工場排水等が挙げられる。
図1〜図8は本発明の実施例1〜8に係り、処理装置の全体構成を夫々示す図であり、図9、図11、図13、図15〜図17は本発明の実施例9〜13に係り、電解槽の装置構成を夫々示す図である。
(実施例1)
図1に示される本実施例1に係る処理装置は、アンモニア性窒素含有廃水20が貯留される原水槽10と、該原水槽から流出する廃水20が導入される循環調整槽11と、該循環調整槽11からの調整液が循環ポンプ13を介して導入される電解槽12と、を備え、該電解槽12内にて処理された電解処理液を前記循環調整槽11に循環させる構成となっている。
前記循環調整槽11はpH調整手段を有しており、槽内の処理液がpH5以上且つpH8未満となるように、pH調整剤21を添加して調整する。このpH調整剤21は、酸若しくはアルカリ剤が用いられるが、本実施例では電解槽12からの電解処理液を循環させる構成としているため、主に液のpHが酸性側に移行することが多く、主としてアルカリ剤の添加となる。
前記電解槽12は、電解槽内の廃水中に浸漬された少なくとも一対の電極と、この電極に接続された直流電源装置と、を有し、これらの電極間に、前記電源装置により直流電圧を印加することにより槽内の処理液の電解反応を行う。電解処理後の電解処理液は、適宜引き抜いて放流する。尚、本実施例では、前記電極間にはイオン交換膜などの隔膜を設置しない構成とする。また、好適には前記電解槽12は密閉型とする。さらにまた、本実施例において、廃水10を循環型電解槽に導入する前に、固液分離、スケール成分除去等の前処理を適宜行うことが好ましい。
本実施例における処理装置の作用を説明すると、前記原水槽10に貯留された廃水20は、前記循環調整槽11に所定速度で供給され、この廃水が塩素イオンを含む場合にはそのまま、塩素イオンを含まない場合は塩化ナトリウム等の塩素イオン源を添加され、また槽内のpHが、pH5以上で且つpH8未満の範囲内となるように適宜pH調整剤21を添加され、調整後の廃水は前記電解槽12に供給される。
前記電解槽12では、電解槽内の電極間に所定電圧を印加され、所定の電流密度となるように電流が供給されて、陽極では下記式(1)の電極反応により塩素(Cl2)が発生する。
Cl− → Cl2+2e− ・・・(1)
さらに、槽内の処理液中に発生したCl2は、下記式(2)の溶液反応により次亜塩素酸(HClO)を生成する。
Cl2+H2O → HClO+H++Cl− ・・・(2)
HClO+NH4 + → NH2Cl+H++H2O ・・・(3)
また、ここで生成したNH2Clは、前記生成したHClOと溶液反応して下記式(4)によりジクロラミン(NHCl2)を生成する。
NH2Cl+HClO →NHCl2+H2O ・・・(4)
さらに、上記式(3)及び式(4)にて生成したNH2ClとNHCl2は、下記式(5)の溶液反応によって窒素ガス(N2)まで分解される。
NH2Cl+NHCl2 → N2+3H++3Cl− ・・・(5)
また、pH8未満とすることでアンモニアストリッピングによるアンモニアの排ガスへの流出も抑制できる。
また、本実施例では、処理系内を循環系としているため、廃水中にCa、Mgなどのスケール成分が含まれる場合でも、電解槽12内の電極表面の流速を高めることができ、電極表面へのスケール付着の防止を図ることができるとともに、陽極における副反応により発生した酸素を速やかに系外に排出するため、酸素による陽極の劣化を防止でき、電極寿命を長くすることができる。
図2に本実施例2に係る処理装置の概略構成図を示す。以下、実施例2乃至実施例8において、上記した実施例1と同様の構成についてはその詳細な説明を省略する。
本実施例2は、上記実施例1の構成に加えて、電解処理液の還元手段を備えた構成となっている。前記還元手段としては、図2に示されるように前記循環調整槽11に還元剤22を供給する手段が好適に用いられる。前記還元剤22としては、チオ硫酸ナトリウム等の周知の還元剤を使用することができる。
このように、系内に還元手段を設けることで、過剰に発生した塩素を確実に分解することができ、クロラミンや遊離塩素の残留を抑制することができる。また、残留塩素濃度を抑制することで、副反応によるNO3−Nの発生も抑制できる。
図3に示される実施例3は、上記実施例1の構成に加えて、循環系内に生物処理による脱窒素手段を設けた構成となっている。これは、前記電解槽12からの電解処理液を導入する生物処理装置14を設け、電解処理液中に残留するNO3−Nを除去した後、該生物処理装置14から流出する処理液を循環調整槽11に導入し、循環させる。本実施例においても、前記電解槽12は密閉型とすることが好ましい。
前記生物処理装置14は、槽内に繁殖する微生物の分解作用によりNO3−Nを窒素ガスまで分解する装置であり、生物固定床が好適に用いられる。
本実施例のように、電解処理液中のNO3−Nを除去する装置を別に設けることにより、電解槽12内のNO3−N濃度を低減し、電解効率の低下を防止することが可能となる。
また、電解槽12を密閉とするとともに、循環系(加圧系)に生物処理を設置しているため、陰極にて発生する水素ガスを生物による脱窒素に必要な栄養源として利用することができる。さらに、系内にて発生した微量の汚泥は、電解槽12内の次亜塩素酸等の酸化物により可溶化されるため、汚泥の発生量を極端に少なくすることができる。
図4に示される実施例4は、上記実施例1の構成に加えて、循環系内から電解処理液を引き抜き、該電解処理液に対して還元手段を設け、還元液の少なくとも一部を循環系内に返送する構成となっている。具体的には、前記循環調整槽11から流出する調整液(循環系のため電解処理液を含む)の少なくとも一部を引き抜き、還元槽15に導入し、該還元槽15にて還元剤23を供給して電解処理液を還元し、この還元液の少なくとも一部24を前記循環調整槽11に返送する。他の還元液は放流するようにしても良い。尚、前記還元剤23としては、チオ硫酸ナトリウム等の周知の還元剤を使用することができる。
このように、電解処理液に対して還元手段を用いることにより、残留するクロラミンや遊離塩素を還元できるため硝酸の発生が抑制できると共に、還元により転化したアンモニア性窒素を再度処理することができ、窒素除去率が向上する。
図5に示される実施例5は、上記実施例4の構成に加えて、前記還元手段の後流側に、生物処理による脱窒手段を設けた構成となっている。これは、前記還元槽15にて、前記循環調整槽11から引き抜かれた電解処理液が導入され、還元剤23により還元を行った後に、該還元槽15から流出する還元液を生物処理する生物処理装置16を設け、該生物処理装置16にて還元液中に残留するNO3−Nなどの窒素及びBODを処理する。これにより、還元液中に窒素及びBODが残留した場合でもこれを確実に処理することができ、処理水の水質を向上させることが可能である。また、前記生物処理装置16に導入される還元液は、循環系の電解槽12により大部分の窒素が除去されているため、該生物処理装置16におけるメタノール等の栄養源の添加量を大幅に低減することができ、経済的である。
図6に示される実施例6は、上記実施例1の構成に加えて、循環系から電解処理液を引き抜き、該引き抜いた電解処理液に対して活性炭吸着処理を行う構成となっている。これは、前記循環調整槽11から流出する調整液(電解処理液を含む)の少なくとも一部を引き抜き、活性炭吸着装置17にて活性炭吸着処理を行った後に放流する。これにより、処理液中にCOD、色度などが残留した場合でもこれらを除去することができるとともに、電解により副次的に発生したトリハロメタンが残留する場合でも、確実に除去することができる。
図7に示される実施例7は、上記実施例1の構成に加えて、系内の電解処理液を還元する還元手段と、系内を循環する電解処理液中のORP若しくは残留塩素濃度を検出する検出手段と、これにより得られた検出値に基づき前記還元手段を制御する手段と、を備えた構成となっている。具体的には、前記循環調整槽11に還元剤22を供給する手段と、前記循環調整槽11内のORP若しくは残留塩素濃度を検出するORP計若しくは残留塩素濃度計18と、これらの計測器により得られた検出値に基づき前記還元剤22の供給量を制御する制御手段19と、を備え、系内のORP、残留塩素濃度に応じた還元剤の供給を行う。これにより、還元剤を循環系内に直接供給した場合であっても、還元剤の過剰供給を防止することができ、還元剤の過剰供給による次亜塩素酸の分解を防ぎ、アンモニア分解を阻害することなく、残留塩素の分解を行うことが可能となる。
図8に示される実施例8は、上記実施例1の構成に加えて、循環系内に還元手段を設け、該還元手段が、鉄、ステンレス等の還元性を有する触媒材料を設置し、系内の電解処理液を該材料に接触させることにより還元を行う構成となっている。これにより、高価な還元剤を使用することなく、残留塩素の分解を行うことが可能である。
次に、本実施例に係る電解槽12の具体的な構成について説明する。以下に記載される電解槽12は、上記した実施例1乃至実施例8の何れの処理装置にも適用でき、また、これらの電解槽12を単独で用いることもできる。
(実施例9)
図9に本実施例9に係る電解槽の装置構成図を示す。同図に示されるように、この電解槽12は、廃水が投入される電解槽30と、該電解槽内の処理液中に浸漬され、互いに対向配置される少なくとも一対の陰極31及び陽極32と、該電極31、32に電流を供給する直流電源装置33と、を備えるとともに、前記電解槽30内に、金属材料からなる触媒部材34を配置した構成としている。
前記触媒部材34に用いられる金属材料としては、5族〜11族のうち、2成分以上の組み合わせからなり、特に、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Wから選択される2以上の組み合わせが好ましい。また、この金属材料の形態としては、金属若しくは金属酸化物である。該触媒部材34に好適に用いられる具体的材質としては、ステンレス、フェライト等が挙げられる。さらに、該触媒部材34の形状は、板状、球状、メッシュ板状等何れでもよく、特に限定されるものではない。
本実施例9のように、電解槽30内に触媒部材34を配置することによって、該触媒部材34の触媒作用により処理液中の硝酸生成反応を抑制し、電流効率を向上させることができ、延いてはアンモニア除去効率を向上させることができる。
試験条件としては、NaCl:8.2g/l+(NH4)2SO4:4.7g/lの溶液を用い、陽極材質をPt(白金)、陰極材質をTi(チタン)とし、電流密度を5A/dm2とした。本試験では実施例9及び比較例2ともにpH調整を行うものとする。また、実施例9の循環を行う場合の流速は2.6l/minとする。その結果、図12に示されるように、循環を行わない比較例2に比べて、循環を行う実施例9ではアンモニア分解率が約8%高くなった。この結果より、循環系の電解槽の方が効率的にアンモニア分解を行うことが明らかであり、これは、液を循環させてアンモニア分解を行うことにより液の次亜塩素酸濃度が均一となり、硝酸生成を抑制することができるためと考えられる。
図13に示される実施例10は、上記実施例9の構成に加えて、前記電解槽30内の処理液のpH調整手段を設けた構成となっている。具体的には、アルカリ剤を貯留するアルカリ剤貯留タンク35を設け、槽内のpHに応じて該アルカリ剤を供給し、電解処理液のpHを5以上且つ8未満の範囲内に維持するようにする。
このように、電解槽30内の処理液のpHを5以上且つ8未満の範囲内とすることで、電解反応に伴う塩化物イオン濃度の低下を抑制することが可能であり、また槽内に触媒部材34を設置することにより、硝酸生成を抑制し、アンモニア分解に関する電流効率を向上させることができる。
図15に示される実施例11は、上記実施例9の構成に加えて、前記触媒部材34を前記陰極31と前記陽極32の間に設置する構成としている。このとき、前記触媒部材34は、陰極31と陽極32間の電圧上昇を抑制するため、メッシュ状とすることが好ましい。このように、電極間に触媒部材34を設置することにより、効率良く反応を促進することができる。
図16に示される実施例12は、上記実施例11の構成に加えて、前記電解槽30内の処理液のpH調整手段を設けた構成となっている。具体的には、アルカリ剤を貯留するアルカリ剤貯留タンク35を設け、槽内のpHに応じて該アルカリ剤を供給し、電解処理液のpHを5以上且つ8未満の範囲内に維持するようにする。これにより、さらに効率良く反応を促進することができる。
図17に示される実施例13は、上記実施例9の構成に加えて、前記触媒部材34を前記陰極31に接続し、微弱電流を流すようにしている。具体的には、前記陰極31から所定間隔だけ離間させ、前記陽極32とは反対側に位置するように前記触媒部材34を設置し、該触媒部材34を前記電源装置33の陰極回路に接続する。これにより、該触媒部材34の腐食を防止することができる。
11 循環調整槽
12 電解槽
13 循環ポンプ
14 生物処理装置
15 還元槽
16 生物処理装置
17 活性炭吸着装置
18 ORP計若しくは残留塩素濃度計
21 pH調整剤
22、23 還元剤
30 電解槽
34 触媒部材
35 アルカリ剤貯留タンク
Claims (10)
- アンモニア性窒素含有廃水を、電解槽を循環させながら塩素イオンの存在下で電解処理し、電解により生成した次亜塩素酸をアンモニア性窒素と反応させて窒素ガスに分解するアンモニア性窒素含有排水の電解処理方法において、
前記電解槽にて、前記廃水をpH5以上且つpH8未満の範囲内で電解処理することを特徴とするアンモニア性窒素含有廃水の電解処理方法。 - 前記電解槽内に金属材料で形成された触媒部材を配置し、アンモニア性窒素の分解反応を促進するようにしたことを特徴とする請求項1記載のアンモニア性窒素含有廃水の電解処理方法。
- 前記触媒部材に微弱電流を供給するようにしたことを特徴とする請求項2記載のアンモニア性窒素含有廃水の電解処理方法。
- 前記廃水のpHをpH調整手段により前記範囲内に調整することを特徴とする請求項1若しくは2記載のアンモニア性窒素含有廃水の電解処理方法。
- 前記電解槽を含む循環系内に設けられた還元手段により、前記廃水を還元するようにしたことを特徴とする請求項1若しくは2記載のアンモニア性窒素含有廃水の電解処理方法。
- アンモニア性窒素含有廃水が流入する調整槽と、該調整槽から供給される廃水を塩素イオンの存在下で電解処理する電解槽と、前記調整槽と前記電解槽内にて廃水を循環させる廃水循環手段と、を備えたアンモニア性窒素含有廃水の電解処理装置において、
前記電解槽が、前記廃水をpH5以上且つpH8未満の範囲内で電解処理することを特徴とするアンモニア性窒素含有廃水の電解処理装置。 - 前記電解槽内に金属材料で形成された触媒部材を配置し、アンモニア性窒素の分解反応を促進するようにしたことを特徴とする請求項6記載のアンモニア性窒素含有廃水の電解処理装置。
- 前記電解槽が、直流電源に接続された陰極と陽極を有し、
前記触媒部材を前記直流電源の陰極側に接続し、該触媒部材の電位を前記陰極と同じ電位としたことを特徴とする請求項7記載のアンモニア性窒素含有廃水の電解処理装置。 - 前記調整槽が、前記廃水のpHを前記範囲内に調整するpH調整手段を備えたことを特徴とする請求項6若しくは7記載のアンモニア性窒素含有廃水の電解処理装置。
- 前記調整槽に、前記廃水を還元する還元手段を設けたことを特徴とする請求項6若しくは7記載のアンモニア性窒素含有廃水の電解処理装置。
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