JP2006190605A - 固体電解質形燃料電池システムの起動方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】改質触媒を有する改質器と、改質ガスを燃料として用いるSOFCとを有するSOFCシステムの起動方法において、部分酸化改質(POX)機能を有する触媒A及び水蒸気改質(SR)機能を有する触媒Bを用い、燃焼熱又は電気で触媒AをPOX反応進行可能温度まで昇温する工程;POX反応熱で触媒Bを昇温し改質ガスをアノードに供給してSOFCを昇温する工程及びアノードから排出される改質ガスを燃焼させた燃焼熱で触媒Bを加熱する工程、又はPOX反応熱で触媒Bを昇温し改質ガスを燃焼させた燃焼ガスをカソードに供給してSOFCを昇温しこの燃焼ガスで触媒Bを加熱する工程;触媒BがSR反応が進行可能な温度になった後、POX反応の割合を低減し又はPOX反応を停止して、SRを行う工程を有する。
【選択図】図1
Description
該改質触媒として部分酸化改質機能を有する触媒および水蒸気改質機能を有する触媒を用い、
a)燃焼熱もしくは電気によって、部分酸化改質機能を有する触媒を、部分酸化改質反応が進行可能な温度まで昇温する工程;
b)部分酸化改質反応を行い、部分酸化改質反応熱によって水蒸気改質機能を有する触媒を昇温し、かつ、改質ガスを固体酸化物形燃料電池のアノードに供給することにより固体酸化物形燃料電池を昇温する工程;
c)固体酸化物形燃料電池のアノードから排出される改質ガスを燃焼させ、この燃焼熱によって水蒸気改質機能を有する触媒を加熱する工程;および
d)水蒸気改質機能を有する触媒が水蒸気改質反応が進行可能な温度になった後、部分酸化改質反応の割合を低減しもしくは部分酸化改質反応を停止して、水蒸気改質を行う工程
を有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池システムの起動方法が提供される。
をさらに有することが好ましい。
該改質触媒として部分酸化改質機能を有する触媒および水蒸気改質機能を有する触媒を用い、
i)燃焼熱もしくは電気によって、部分酸化改質機能を有する触媒を、部分酸化改質反応が進行可能な温度まで昇温する工程;
ii)部分酸化改質反応を行い、部分酸化改質反応熱によって水蒸気改質機能を有する触媒を昇温し、かつ、改質ガスを燃焼させてその燃焼ガスを固体酸化物形燃料電池のカソードに供給することにより固体酸化物形燃料電池を昇温するとともに、該改質ガスを燃焼させた燃焼ガスによって水蒸気改質機能を有する触媒を加熱する工程;および
iii)水蒸気改質機能を有する触媒が水蒸気改質反応が進行可能な温度になった後、部分酸化改質反応の割合を低減しもしくは部分酸化改質反応を停止して、水蒸気改質を行う工程
を有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池システムの起動方法が提供される。
をさらに有することが好ましい。
水素製造用原料としては、部分酸化改質法もしくはオートサーマル改質法によって、かつ、水蒸気改質法によって水素を含む改質ガスを得ることのできる物質から適宜選択して使用できる。例えば、炭化水素類、アルコール類、エーテル類など分子中に炭素と水素を有する化合物を用いることがでる。工業用あるいは民生用に安価に入手できる好ましい例として、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル、都市ガス、LPG(液化石油ガス)、ガソリン、灯油などを挙げることができる。なかでも灯油は工業用としても民生用としても入手容易であり、その取り扱いも容易なため、好ましい。
本発明においては、改質触媒として部分酸化改質機能を有する触媒および水蒸気改質機能を有する触媒を用いる。上記改質触媒として、部分酸化改質機能を有し水蒸気改質機能は実質的に有さない部分酸化改質触媒と、水蒸気改質機能を有し部分酸化改質機能を実質的に有さない水蒸気改質触媒とを改質触媒として用いてもよい。あるいは、上記改質触媒として、部分酸化改質機能と水蒸気改質機能とを併せ持つオートサーマル改質触媒のみを用いてもよい。
SOFCとしては、公知のSOFCから適宜選んで用いることができる。円筒形でも平板形でもよい。
改質器を有するSOFCシステムの公知の構成要素は、必要に応じて適宜設けることができる。具体例を挙げれば、水素製造用原料中の硫黄分濃度を低減する脱硫器、水素製造用原料が液体である場合にその原料を気化する気化器、SOFCのカソードに空気等の酸素含有ガスを供給する手段、改質器やSOFCに供給するガスを加湿するための水蒸気を発生する水蒸気発生器、SOFC等の各種機器を冷却するための冷却系、各種流体を加圧するためのポンプ、圧縮機、ブロワなどの加圧手段、流体の流量を調節するため、あるいは流体の流れを遮断/切り替えるためのバルブ等の流量調節手段や流路遮断/切り替え手段、熱交換・熱回収を行うための熱交換器、液体を気化する気化器、気体を凝縮する凝縮器、スチームなどで各種機器を外熱する加熱/保温手段、各種流体の貯蔵手段、計装用の空気や電気系統、制御用の信号系統、制御装置、出力用や動力用の電気系統などである。
〔工程aもしくはi〕
本発明では、まず、燃焼熱もしくは電気によって、部分酸化改質機能を有する触媒を、部分酸化改質反応が進行可能な温度まで昇温する工程aもしくはiを行う。
上記工程aの後、部分酸化改質反応を行い、部分酸化改質反応熱によって水蒸気改質機能を有する触媒を昇温し、かつ、改質ガスを固体酸化物形燃料電池のアノードに供給することにより固体酸化物形燃料電池を昇温する工程bを行うことができる。
上記工程bを行えば、SOFCのアノードから改質ガスが排出される。従って、好ましくは工程bを行うのと同時に、固体酸化物形燃料電池のアノードから排出される改質ガスを燃焼させ、この燃焼熱によって水蒸気改質機能を有する触媒(水蒸気改質触媒もしくはオートサーマル改質触媒)を加熱する工程cを行うことができる。この燃焼熱を利用して、この燃焼に用いる酸素含有ガスの予熱や、SOFCの加熱、水素製造用原料の予熱や気化、スチーム発生を行うこともできる。上記燃焼熱によって水蒸気改質触媒(もしくはオートサーマル改質触媒)を加熱し、水蒸気改質触媒(もしくはオートサーマル改質触媒)と接触したガスをSOFCのアノードに流すことによって、上記燃焼熱により間接的にSOFCを加熱することができる。
工程bおよびcに替えて、部分酸化改質反応を行い、部分酸化改質反応熱によって水蒸気改質機能を有する触媒を昇温し、かつ、改質ガスを燃焼させてその燃焼ガスを固体酸化物形燃料電池のカソードに供給することにより固体酸化物形燃料電池を昇温するとともに、該改質ガスを燃焼させた燃焼ガスによって水蒸気改質機能を有する触媒を加熱する工程iiを行うこともできる。
本発明では、水蒸気改質機能を有する触媒が水蒸気改質反応が進行可能な温度になった後、部分酸化改質反応の割合を低減しもしくは部分酸化改質反応を停止して、水蒸気改質を行う工程dもしくはiiiを行う。部分酸化改質反応の割合を低減もしくはゼロにしても、上記工程cもしくは工程iiにおける改質ガスを燃焼させた燃焼ガスによって、水蒸気改質触媒(もしくはオートサーマル改質触媒)の加熱は継続される。起動運転を終了するまでに、部分酸化改質反応の割合を低減し、好ましくは部分酸化改質反応を停止して、水蒸気改質を行うことにより、改質ガス中の水素濃度を比較的高くすることができる。このためには、改質触媒への空気などの酸素含有ガスの供給量を低減もしくはゼロにし、すなわちO2/C比(酸素/カーボン比)を例えば1〜6程度から1未満に低減もしくはゼロにし、水蒸気供給量を増加、すなわちS/C(スチーム/カーボン比)を増加させればよい。
前記固体酸化物形燃料電池が発電可能な温度になった後、該燃料電池で発電を行い、電池反応熱によって該燃料電池を昇温する工程eもしくはivを行うこともできる。SOFCの昇温をさらに進めることができるため、この工程を行うことが好ましい。
図1に本発明の起動方法を適用しうるSOFCシステムの一例を示す。
図2には、本発明の起動方法を適用しうるSOFCシステムの別の例を示す。このSOFCシステムは、SOFCの領域2bは単にカソードオフガスを集合させるヘッダーとして機能するのみで、改質器の容器10b内(改質反応管の外)にアノードオフガスおよびカソードオフガスが供給されて燃焼が行われ、またここに空気予熱器4が設けられる。領域2aと領域2bとは、ガス流通不能な仕切り板103で仕切られる。つまり、この例は、アノードオフガスを、SOFCを収容する容器内で燃焼させるのではなく、改質器内で燃焼させることができるようになっている。この点以外は実施例1に示したシステムと同様である。起動運転についても、SOFCのアノード室から排出される改質ガスを改質器内で燃焼させること以外は、実施例1と同様に行うことができる。
図3には、本発明の起動方法を適用しうるSOFCシステムのさらに別の例を示す。このSOFCシステムでは、改質器10、灯油気化器21および水気化器20が、SOFCを収容する容器の領域2b内に設置されている。この形態では、改質器容器はSOFC収容容器2が兼ねるため、この改質器は触媒反応管などの改質反応部のみで構成することができる。ここでは実施例1の改質反応管と同様の構成の改質器が用いられる。また、起動用燃焼器22で発生した燃焼ガスが領域2bに導かれ、この燃焼ガスによって改質器、灯油気化器、水気化器を昇温することが可能となっている。この点以外は実施例1に示したシステムと同様である。起動運転についても、起動用燃焼器の燃焼ガスによって領域2b内の改質器、灯油気化器、水気化器を昇温すること以外は、実施例1と同様に行うことができる。
図4には、本発明の起動方法を適用しうるSOFCシステムのさらに別の例を示す。このSOFCシステムでは、円筒形SOFC101の内側がアノード、外側がカソードとなっている。容器2の内部が領域2a(アノードオフガスのヘッダーとして機能する)と領域2b(カソードガス室)とにガス流通不能な仕切り板103によって区画される。領域2b(カソードガス室)内に、改質器10、起動用水気化器120aおよび起動用灯油気化器121aが設けられる。またSOFC収容容器2の外部に起動用燃焼器22が設けられ、その燃焼ガスが領域2bに導かれて改質器、起動用水気化器、起動用灯油気化器を加熱可能となっている。また、起動用燃焼器22とは別に、通常運転用燃焼器122が設けられ、この燃焼器の燃焼ガスによって、通常運転用水気化器120bおよび通常運転用灯油気化器121bを加熱可能となっている。改質器10は実施例3と同様の構成である。
実施例4では、部分酸化改質触媒(もしくはオートサーマル改質触媒)が部分酸化改質反応が進行可能な温度になり、スチーム発生および灯油の気化が可能となった後、部分酸化改質反応(水蒸気改質反応が伴えばオートサーマル改質反応)を行い、改質ガスを改質ガス供給管105からSOFC101のアノードに供給してSOFCを昇温する。
2 SOFCを収容する容器
2a 領域(アノード側)
2b 領域(カソード側)
3 ガス流通可能な仕切り板
4 空気予熱器
5 空気供給管
10 改質器
10a 改質反応管
10b 改質器容器
20 水気化器
21 灯油気化器
22 起動用燃焼器
101 SOFC(カソード外側)
103 ガス流通不能な仕切り板
105 改質ガス供給管
120a 水気化器(起動運転用)
120b 水気化器(通常運転用)
121a 灯油気化器(起動運転用)
121b 灯油気化器(通常運転用)
122 通常運転用燃焼器
Claims (7)
- 水素製造用原料を改質して水素を含む改質ガスを製造するための、改質触媒を有する改質器と、該改質ガスを燃料として用いる固体酸化物形燃料電池とを有する固体酸化物形燃料電池システムの起動方法において、
該改質触媒として部分酸化改質機能を有する触媒および水蒸気改質機能を有する触媒を用い、
a)燃焼熱もしくは電気によって、部分酸化改質機能を有する触媒を、部分酸化改質反応が進行可能な温度まで昇温する工程;
b)部分酸化改質反応を行い、部分酸化改質反応熱によって水蒸気改質機能を有する触媒を昇温し、かつ、改質ガスを固体酸化物形燃料電池のアノードに供給することにより固体酸化物形燃料電池を昇温する工程;
c)固体酸化物形燃料電池のアノードから排出される改質ガスを燃焼させ、この燃焼熱によって水蒸気改質機能を有する触媒を加熱する工程;および
d)水蒸気改質機能を有する触媒が水蒸気改質反応が進行可能な温度になった後、部分酸化改質反応の割合を低減しもしくは部分酸化改質反応を停止して、水蒸気改質を行う工程
を有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池システムの起動方法。 - e)前記固体酸化物形燃料電池が発電可能な温度になった後、該燃料電池で発電を行い、電池反応熱によって該燃料電池を昇温する工程
をさらに有する請求項1記載の方法。 - 前記工程aにおいて、水素製造用原料を燃焼させた燃焼ガスによって部分酸化改質機能を有する触媒を部分酸化改質反応が進行可能な温度まで昇温するとともに、水素製造用原料を燃焼させた燃焼ガスを固体酸化物形燃料電池のカソードに供給することにより固体酸化物形燃料電池を昇温する請求項1または2記載の方法。
- 前記工程cにおいて、固体酸化物形燃料電池のアノードから排出される改質ガスを燃焼させた燃焼ガスによって水蒸気改質機能を有する触媒を加熱するとともに、固体酸化物形燃料電池のアノードから排出される改質ガスを燃焼させた燃焼ガスを固体酸化物形燃料電池のカソードに供給することにより、固体酸化物形燃料電池を昇温する請求項1〜3の何れか一項記載の方法。
- 水素製造用原料を改質して水素を含む改質ガスを製造するための、改質触媒を有する改質器と、該改質ガスを燃料として用いる固体酸化物形燃料電池とを有する固体酸化物形燃料電池システムの起動方法において、
該改質触媒として部分酸化改質機能を有する触媒および水蒸気改質機能を有する触媒を用い、
i)燃焼熱もしくは電気によって、部分酸化改質機能を有する触媒を、部分酸化改質反応が進行可能な温度まで昇温する工程;
ii)部分酸化改質反応を行い、部分酸化改質反応熱によって水蒸気改質機能を有する触媒を昇温し、かつ、改質ガスを燃焼させてその燃焼ガスを固体酸化物形燃料電池のカソードに供給することにより固体酸化物形燃料電池を昇温するとともに、該改質ガスを燃焼させた燃焼ガスによって水蒸気改質機能を有する触媒を加熱する工程;および
iii)水蒸気改質機能を有する触媒が水蒸気改質反応が進行可能な温度になった後、部分酸化改質反応の割合を低減しもしくは部分酸化改質反応を停止して、水蒸気改質を行う工程
を有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池システムの起動方法。 - iv)前記固体酸化物形燃料電池が発電可能な温度になった後、該燃料電池で発電を行い、電池反応熱によって該燃料電池を昇温する工程
をさらに有する請求項5記載の方法。 - 前記工程iにおいて、水素製造用原料を燃焼させた燃焼ガスによって部分酸化改質機能を有する触媒を部分酸化改質反応が進行可能な温度まで昇温するとともに、水素製造用原料を燃焼させた燃焼ガスを固体酸化物形燃料電池のカソードに供給することにより固体酸化物形燃料電池を昇温する請求項5または6記載の方法。
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