JP2006076818A - ガラス粉末含有樹脂組成物、転写フィルムおよびこれを用いたプラズマディスプレイパネルの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】 表面平滑性および膜厚均一性に優れた誘電体層を得られるガラス粉末含有樹脂組成物の提供。転写性に優れ、焼成後の表面平滑性および膜厚均一性に優れた膜形成材料層を有する転写フィルムの提供。表面平滑性および膜厚均一性に優れた誘電体層を得られるＰＤＰの製造方法の提供。
【解決手段】 （Ａ）鉛を含まないガラス粉末と、（Ｂ）水酸基価および酸価が一定の値である結着樹脂とを含有するガラス粉末含有樹脂組成物、転写フィルムおよびそれを用いたＰＤＰの製造方法を提供する。
【選択図】 なし
【解決手段】 （Ａ）鉛を含まないガラス粉末と、（Ｂ）水酸基価および酸価が一定の値である結着樹脂とを含有するガラス粉末含有樹脂組成物、転写フィルムおよびそれを用いたＰＤＰの製造方法を提供する。
【選択図】 なし
Description
本発明は、ガラス粉末含有樹脂組成物と、これから得られる転写フィルムおよびこれを用いたプラズマディスプレイパネルの製造方法に関する。
近年、平板状の蛍光表示体としてプラズマディスプレイパネル（以下、「ＰＤＰ」ともいう）が注目されている。図１は交流型のＰＤＰの断面形状を示す模式図である。同図において、１および２は対抗配置されたガラス基板、３および１１は隔壁であり、ガラス基板１、ガラス基板２、背面隔壁３および前面隔壁１１によりセルが区画形成されている。４はガラス基板１に固定された透明電極、５は透明電極４の抵抗を下げる目的で、当該透明電極４上に形成されたバス電極、６はガラス基板２に固定されたアドレス電極、７はセル内に保持された蛍光物質、８は透明電極４およびバス電極５を被覆するようガラス基板１の表面に形成された誘電体層、９はアドレス電極６を被覆するようガラス基板２の表面に形成された誘電体層、１０は例えば酸化マグネシウムよりなる保護膜である。また、カラーＰＤＰにあっては、コントラストの高い画像を得るため、ガラス基板と誘電体層との間に、カラーフィルター（赤色・緑色・青色）やブラックマトリックスなどを設けることがある。
ＰＤＰの一般的な製造工程は、前面板製造工程、背面板製造工程、組立工程に分けられる。前面板製造工程および背面板製造工程では、ガラス基板上に電極を形成し、これら電極およびガラス基板を覆うように、低融点ガラスを主成分とする誘電体層を形成する。この誘電体層の形成方法としては、低融点ガラス粉末を含有するペースト状組成物を調製し、このペースト状組成物から溶剤を除いた膜形成材料層を基板上に形成し、当該膜形成材料層を焼成する方法が好ましく用いられている。基板上に膜形成材料層を形成する方法としては、スクリーン印刷によりペースト状組成物を基板に塗布する方法などが用いられるが、特に、ペースト状組成物を支持フィルム上に塗布して膜形成材料層を形成した転写フィルムを用い、当該転写フィルムの膜形成材料層を基板上に転写する転写法を用いると、膜厚の均一性および表面の均一性に優れた誘電体層を形成することができ、非常に好ましい。
これら誘電体層の主成分である低融点ガラスには、一般的に鉛を含有するものが使用されており、廃棄、埋め立てにより鉛が溶出するため、環境上の問題が指摘され、早急な対応が望まれている。
これら誘電体層の主成分である低融点ガラスには、一般的に鉛を含有するものが使用されており、廃棄、埋め立てにより鉛が溶出するため、環境上の問題が指摘され、早急な対応が望まれている。
しかしながら、従来のペースト状組成物に、鉛を含有しない、いわゆる非鉛系ガラス粉末を用いた場合には、組成物がゲル化しやすく、得られる膜形成材料層の表面平滑性や膜厚均一性が劣るものとなるという問題がある。また、上述した転写フィルムを形成した場合には、膜形成材料層の可撓性や転写性が不足して、得られる誘電体層の表面にクラックが生じやすく、表面平滑性や膜厚均一性に優れたものにならないという問題がある。誘電体層の表面平滑性や膜厚均一性が劣ると、放電開始電圧が不安定となったり、発光ムラが生じたりするためパネル性能に重大な影響を及ぼす。
本発明は、以上のような事情に基づいてなされたものである。
本発明の第一の目的は、表面平滑性および膜厚均一性に優れた誘電体層を得られるガラス粉末含有樹脂組成物を提供することである。
本発明の第二の目的は、転写性に優れ、焼成後の表面平滑性および膜厚均一性に優れた膜形成材料層を有する転写フィルムを提供することである。
本発明の第三の目的は、表面平滑性および膜厚均一性に優れた誘電体層を得られるＰＤＰの製造方法を提供することにある。
本発明の第一の目的は、表面平滑性および膜厚均一性に優れた誘電体層を得られるガラス粉末含有樹脂組成物を提供することである。
本発明の第二の目的は、転写性に優れ、焼成後の表面平滑性および膜厚均一性に優れた膜形成材料層を有する転写フィルムを提供することである。
本発明の第三の目的は、表面平滑性および膜厚均一性に優れた誘電体層を得られるＰＤＰの製造方法を提供することにある。
本発明のガラス粉末含有樹脂組成物は、
（Ａ）鉛を含まないガラス粉末と、
（Ｂ）水酸基価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である結着樹脂
とを含有することを特徴とする。
（Ａ）鉛を含まないガラス粉末と、
（Ｂ）水酸基価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である結着樹脂
とを含有することを特徴とする。
本発明の転写フィルムは、前記ガラス粉末含有樹脂組成物から得られる膜形成材料層を有することを特徴とする。
本発明のＰＤＰの製造方法は、本発明のガラス粉末含有樹脂組成物から得られる膜形成材料層を基板上に形成し、当該膜形成材料層を焼成することにより、前記基板上に誘電体層を形成する工程を有することを特徴とする。
以下、本発明のガラス粉末含有樹脂組成物（以下、単に「組成物」ともいう）について詳細に説明する。
本発明の組成物は、（Ａ）ガラス粉末および（Ｂ）結着樹脂を必須成分として含有し、通常溶剤を含有するペースト状の組成物である。また、本発明の組成物には、（Ｃ）水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しない分散剤や、（Ｄ）水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しない可塑剤が含有されることが好ましい。
本発明の組成物は、溶剤を除いた有機成分が全て、水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しない物質であることが好ましい。
本発明の組成物は、（Ａ）ガラス粉末および（Ｂ）結着樹脂を必須成分として含有し、通常溶剤を含有するペースト状の組成物である。また、本発明の組成物には、（Ｃ）水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しない分散剤や、（Ｄ）水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しない可塑剤が含有されることが好ましい。
本発明の組成物は、溶剤を除いた有機成分が全て、水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しない物質であることが好ましい。
＜ガラス粉末＞
本発明で用いるガラス粉末は、鉛を含まない無機物質から構成されることを特徴とする。鉛を含まないガラスを用いることで、廃棄、埋め立てにより鉛が溶出するという環境上の問題が生じないＰＤＰを得ることが可能になる。
好適なガラス粉末の具体例としては、１．酸化亜鉛、酸化リン、酸化ケイ素（ZnO−P2O5−SiO2系）の混合物、２．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素（ZnO−B2O3−SiO2系）の混合物、３．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化カリウム（ZnO−B2O3−K2O系）の混合物、４．酸化リン、酸化ホウ素、酸化アルミニウム（P2O5−B2O3−Al2O3系）の混合物、５．酸化亜鉛、酸化リン、酸化ケイ素、酸化アルミニウム（ZnO−P2O5−SiO2−Al2O3系）の混合物、６．酸化亜鉛、酸化リン、酸化チタン（ZnO−P2O5−TiO2系）の混合物、７．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム（ZnO−B2O3−SiO2系−K2O系）の混合物、８．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO系）の混合物、９．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−Al2O3系）の混合物、１０．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO−Al2O3系）の混合物、１１．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−Al2O3−CaO−SrO系）の混合物などを例示することができる。これらのうち、酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO−Al2O3系）の混合物が特に好ましい。
本発明で用いるガラス粉末は、鉛を含まない無機物質から構成されることを特徴とする。鉛を含まないガラスを用いることで、廃棄、埋め立てにより鉛が溶出するという環境上の問題が生じないＰＤＰを得ることが可能になる。
好適なガラス粉末の具体例としては、１．酸化亜鉛、酸化リン、酸化ケイ素（ZnO−P2O5−SiO2系）の混合物、２．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素（ZnO−B2O3−SiO2系）の混合物、３．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化カリウム（ZnO−B2O3−K2O系）の混合物、４．酸化リン、酸化ホウ素、酸化アルミニウム（P2O5−B2O3−Al2O3系）の混合物、５．酸化亜鉛、酸化リン、酸化ケイ素、酸化アルミニウム（ZnO−P2O5−SiO2−Al2O3系）の混合物、６．酸化亜鉛、酸化リン、酸化チタン（ZnO−P2O5−TiO2系）の混合物、７．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム（ZnO−B2O3−SiO2系−K2O系）の混合物、８．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO系）の混合物、９．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−Al2O3系）の混合物、１０．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO−Al2O3系）の混合物、１１．酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−Al2O3−CaO−SrO系）の混合物などを例示することができる。これらのうち、酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO−Al2O3系）の混合物が特に好ましい。
本発明に用いるガラス粉末の軟化点は、４００〜６５０℃、好ましくは４５０〜６００℃とされる。ガラス粉末の軟化点が４５０℃未満である場合には、当該組成物により得られる膜形成材料層の焼成工程において、ガラス粉末が結着樹脂などの有機物質が完全に分解除去されない段階で溶融してしまうため、形成される誘電体層中に有機物質の一部が残留し、この結果、誘電体層が着色されて、その光透過率が低下する傾向がある。一方、軟化点が６００℃を超える場合には、それ以上の温度で焼成する必要があるために、ガラス基板に歪みなどが発生しやすい。
＜結着樹脂＞
本発明の組成物を構成する結着樹脂は、水酸基価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である樹脂である。水酸基価および酸価の小さい結着樹脂を用いることによって、ガラス粉末と樹脂との相互作用が弱められ、焼成後の表面平滑性および膜厚均一性に優れた膜が得られる。樹脂の水酸基価は、好ましくは３ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、酸価は、好ましくは３ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
上記条件を満たす特に好ましい樹脂は、水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しない樹脂である。樹脂の種類としては、特に限定されないが、中でもアクリル樹脂が好適に用いられる。
本発明の組成物を構成する結着樹脂は、水酸基価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である樹脂である。水酸基価および酸価の小さい結着樹脂を用いることによって、ガラス粉末と樹脂との相互作用が弱められ、焼成後の表面平滑性および膜厚均一性に優れた膜が得られる。樹脂の水酸基価は、好ましくは３ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、酸価は、好ましくは３ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
上記条件を満たす特に好ましい樹脂は、水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しない樹脂である。樹脂の種類としては、特に限定されないが、中でもアクリル樹脂が好適に用いられる。
かかるアクリル樹脂としては、下記式（１）で表される繰り返し単位を有する樹脂が好ましく用いられる。
（式中、Ｒ1 は水素原子またはメチル基であり、Ｒ2 は炭素数１〜１６の炭化水素基、グリシジル基、オキセタニル基、炭素数２〜５のアルコキシアルキル基または−（Ｒ3 −Ｏ）ｎ−Ｒ4 で表される基（ここでＲ3 はメチレン基または炭素数２〜５のアルキレン基であり、複数存在するＲ3 は同一でも異なっていてもよく、Ｒ4 は炭素数１〜５のアルキル基であり、ｎは２〜５の整数である。）である。）
上記式（１）中、Ｒ2 で表される炭素数１〜１６の炭化水素基としては、炭素数１〜１６のアルキル基、炭素数３〜６の脂環式炭化水素基、フェニル基、ベンジル基などが挙げられる。なお、脂環式炭化水素基およびフェニル基は、その水素原子の一部が他の炭化水素基で置換された基であってもよい。
上記式（１）中、Ｒ1 で示される基はメチル基であることが好ましく、Ｒ２で示される基はアルキル基、アルコキシアルキル基または−（Ｒ3 −Ｏ）ｎ−Ｒ4 で表される基であることが好ましい。
上記式（１）で表されるアクリル樹脂は、下記式（ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物の単独重合体、下記一般式（ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物の２種類以上の共重合体、および下記一般式（ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物と共重合性単量体との共重合体として得られる。特に、下記一般式（ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物の単独重合体、および下記一般式（ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物の２種類以上の共重合体が好ましい。
（式中、Ｒ1 およびＲ2 の定義は上記式（１）に同じ。）
上記式（ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物の具体例としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−ペンチル（メタ）アクリレート、アミル（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘプチル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ノニル（メタ）アクリレート、ｎ−デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ｎ−ウンデシル（メタ）アクリレート、ｎ−ドデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレートなどのアルキル（メタ）アクリレート；
２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、２−プロポキシエチル（メタ）アクリレート、２−ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２−メトキシブチル（メタ）アクリレートなどのアルコキシアルキル（メタ）アクリレート；
シクロヘキシル（メタ）アクリレート、４−ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタジエニル（メタ）アクリレート、ボルニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレートなどのシクロアルキル（メタ）アクリレート；
ベンジル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレートなどを挙げることができる。
２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、２−プロポキシエチル（メタ）アクリレート、２−ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２−メトキシブチル（メタ）アクリレートなどのアルコキシアルキル（メタ）アクリレート；
シクロヘキシル（メタ）アクリレート、４−ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタジエニル（メタ）アクリレート、ボルニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレートなどのシクロアルキル（メタ）アクリレート；
ベンジル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレートなどを挙げることができる。
これらのうち、上記式（ｉ）中、Ｒ1 で示される基はメチル基であることが好ましく、Ｒ２で示される基はアルキル基、アルコキシアルキル基または−（Ｒ3 −Ｏ）ｎ−Ｒ4 で表される基であることが好ましい。特に好ましい（メタ）アクリレート化合物として、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレートおよび２−エトキシエチル（メタ）アクリレートを挙げることができる。
ここに、好ましいアクリル樹脂の具体例としては、ポリメチルメタクリレート、ポリブチルメタクリレート、メチルメタクリレート／ｎ−ブチルメタクリレート共重合体、ｎ−ブチルメタクリレート／２−エトキシエチルメタクリレート共重合体、２−エチルヘキシルメタクリレート／２−エトキシエチルメタクリレート共重合体などを例示することができる。
本発明の組成物を構成するアクリル樹脂の分子量としては、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（以下、「ＧＰＣ」という）によるポリスチレン換算の重量平均分子量（以下、「Ｍｗ」ともいう）として、４，０００〜３００，０００であることが好ましく、さらに好ましくは１０，０００〜２００，０００とされる。
本発明の組成物における結着樹脂の含有割合としては、ガラス粉末１００重量部に対して、３０〜５０重量部とされる。結着樹脂の割合が過小である場合には、ガラス粉末を確実に結着保持することができず、一方、この割合が過大である場合には、焼成工程に長い時間を要したり、形成される焼結体（例えば誘電体層）が十分な強度や膜厚を有するものとならなかったりするため好ましくない。結着樹脂の含有割合を上記範囲とすることで、表面平滑性および膜厚均一性に優れた膜形成材料層の形成が可能なペースト状の組成物が得られ、また得られる転写フィルムが可撓性・転写性に優れたものとなる。
＜溶剤＞
本発明の組成物には、通常、溶剤が含有される。上記溶剤としては、非鉛系ガラス粉末との親和性、結着樹脂の溶解性が良好で、得られる組成物に適度な粘性を付与することができ、乾燥されることによって容易に蒸発除去できるものであることが好ましい。
かかる溶剤の具体例としては、ジエチルケトン、メチルブチルケトン、ジプロピルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン類；ｎ−ペンタノ−ル、４−メチル−２−ペンタノ−ル、シクロヘキサノ−ル、ジアセトンアルコールなどのアルコール類；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテルなどのエーテル系アルコール類；酢酸−ｎ−ブチル、酢酸アミルなどの不飽和脂肪族モノカルボン酸アルキルエステル類；乳酸エチル、乳酸−ｎ−ブチルなどの乳酸エステル類；メチルセロソルブアセテート、エチルセロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エチル−３−エトキシプロピオネートなどのエーテル系エステル類などを例示することができ、これらは、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
本発明の組成物における溶剤の含有割合としては、組成物の粘度を好適な範囲に維持する観点から、非鉛系ガラス粉末１００重量部に対して、１０〜９０重量部であることが好ましく、さらに好ましくは２０〜８０重量部とされる。
本発明の組成物には、通常、溶剤が含有される。上記溶剤としては、非鉛系ガラス粉末との親和性、結着樹脂の溶解性が良好で、得られる組成物に適度な粘性を付与することができ、乾燥されることによって容易に蒸発除去できるものであることが好ましい。
かかる溶剤の具体例としては、ジエチルケトン、メチルブチルケトン、ジプロピルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン類；ｎ−ペンタノ−ル、４−メチル−２−ペンタノ−ル、シクロヘキサノ−ル、ジアセトンアルコールなどのアルコール類；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテルなどのエーテル系アルコール類；酢酸−ｎ−ブチル、酢酸アミルなどの不飽和脂肪族モノカルボン酸アルキルエステル類；乳酸エチル、乳酸−ｎ−ブチルなどの乳酸エステル類；メチルセロソルブアセテート、エチルセロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エチル−３−エトキシプロピオネートなどのエーテル系エステル類などを例示することができ、これらは、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
本発明の組成物における溶剤の含有割合としては、組成物の粘度を好適な範囲に維持する観点から、非鉛系ガラス粉末１００重量部に対して、１０〜９０重量部であることが好ましく、さらに好ましくは２０〜８０重量部とされる。
＜分散剤＞
本発明の組成物には、分散剤が含有されることが好ましい。当該分散剤としては、水酸基価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である化合物が好ましく、特に水酸基およびカルボキシル基をいずれ含有しないもので、下記一般式（２）で表されるシランカップリング剤〔飽和アルキル基含有（アルキル）アルコキシシラン〕が好ましく用いられる。
本発明の組成物には、分散剤が含有されることが好ましい。当該分散剤としては、水酸基価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である化合物が好ましく、特に水酸基およびカルボキシル基をいずれ含有しないもので、下記一般式（２）で表されるシランカップリング剤〔飽和アルキル基含有（アルキル）アルコキシシラン〕が好ましく用いられる。
（式中、ｐは３〜２０の整数、ｍは１〜３の整数、ｎは１〜３の整数、そしてａは１から３の整数である。）
上記水酸基およびカルボキシル基を有しない分散剤を用いることによって、ガラス粉末と樹脂との相互作用が弱められ、焼成後の表面平滑性に優れた膜が得られる。
上記一般式（２）において、飽和アルキル基の炭素数を示すｐは３〜２０の整数とされ、好ましくは４〜１６の整数とされる。
ｐが３未満である飽和アルキル基含有（アルキル）アルコキシシランを含有させても、得られる形膜形成材料層において十分な可撓性が発現されない場合がある。一方、ｐの値が２０を超える飽和アルキル基含有（アルキル）アルコキシシランは分解温度が高く、得られるによる膜形成材料層の焼成工程において、有機物質（前記シラン誘導体）が完全に分解除去されない段階でガラス粉末が溶融してしまうため、形成される誘電体層中に有機物質の一部が残留し、この結果、誘電体層の光透過率が低下する場合がある。
ｐが３未満である飽和アルキル基含有（アルキル）アルコキシシランを含有させても、得られる形膜形成材料層において十分な可撓性が発現されない場合がある。一方、ｐの値が２０を超える飽和アルキル基含有（アルキル）アルコキシシランは分解温度が高く、得られるによる膜形成材料層の焼成工程において、有機物質（前記シラン誘導体）が完全に分解除去されない段階でガラス粉末が溶融してしまうため、形成される誘電体層中に有機物質の一部が残留し、この結果、誘電体層の光透過率が低下する場合がある。
上記一般式（２）で表されるシランカップリング剤の具体例としては、ｎ−プロピルジメチルメトキシシラン、ｎ−ブチルジメチルメトキシシラン、ｎ−デシルジメチルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルメトキシシラン、ｎ−イコサンジメチルメトキシシランなどの飽和アルキルジメチルメトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝１，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルジエチルメトキシシラン、ｎ−ブチルジエチルメトキシシラン、ｎ−デシルジエチルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジエチルメトキシシラン、ｎ−イコサンジエチルメトキシシランなどの飽和アルキルジエチルメトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝１，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルジプロピルメトキシシラン、ｎ−デシルジプロピルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジプロピルメトキシシラン、ｎ−イコサンジプロピルメトキシシランなどの飽和アルキルジプロピルメトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝１，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルジメチルエトキシシラン、ｎ−ブチルジメチルエトキシシラン、ｎ−デシルジメチルエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルエトキシシラン、ｎ−イコサンジメチルエトキシシランなどの飽和アルキルジメチルエトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝２，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルジエチルエトキシシラン、ｎ−ブチルジエチルエトキシシラン、ｎ−デシルジエチルエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジエチルエトキシシラン、ｎ−イコサンジエチルエトキシシランなどの飽和アルキルジエチルエトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝２，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルジプロピルエトキシシラン、ｎ−デシルジプロピルエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジプロピルエトキシシラン、ｎ−イコサンジプロピルエトキシシランなどの飽和アルキルジプロピルエトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝２，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルジメチルプロポキシシラン、ｎ−ブチルジメチルプロポキシシラン、ｎ−デシルジメチルプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルプロポキシシラン、ｎ−イコサンジメチルプロポキシシランなどの飽和アルキルジメチルプロポキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝３，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルジエチルプロポキシシラン、ｎ−ブチルジエチルプロポキシシラン、ｎ−デシルジエチルプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジエチルプロポキシシラン、ｎ−イコサンジエチルプロポキシシランなどの飽和アルキルジエチルプロポキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝３，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルジプロピルプロポキシシラン、ｎ−デシルジプロピルプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジプロピルプロポキシシラン、ｎ−イコサンジプロピルプロポキシシランなどの飽和アルキルジプロピルプロポキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝３，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルジエチルメトキシシラン、ｎ−ブチルジエチルメトキシシラン、ｎ−デシルジエチルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジエチルメトキシシラン、ｎ−イコサンジエチルメトキシシランなどの飽和アルキルジエチルメトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝１，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルジプロピルメトキシシラン、ｎ−デシルジプロピルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジプロピルメトキシシラン、ｎ−イコサンジプロピルメトキシシランなどの飽和アルキルジプロピルメトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝１，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルジメチルエトキシシラン、ｎ−ブチルジメチルエトキシシラン、ｎ−デシルジメチルエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルエトキシシラン、ｎ−イコサンジメチルエトキシシランなどの飽和アルキルジメチルエトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝２，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルジエチルエトキシシラン、ｎ−ブチルジエチルエトキシシラン、ｎ−デシルジエチルエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジエチルエトキシシラン、ｎ−イコサンジエチルエトキシシランなどの飽和アルキルジエチルエトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝２，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルジプロピルエトキシシラン、ｎ−デシルジプロピルエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジプロピルエトキシシラン、ｎ−イコサンジプロピルエトキシシランなどの飽和アルキルジプロピルエトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝２，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルジメチルプロポキシシラン、ｎ−ブチルジメチルプロポキシシラン、ｎ−デシルジメチルプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルプロポキシシラン、ｎ−イコサンジメチルプロポキシシランなどの飽和アルキルジメチルプロポキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝３，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルジエチルプロポキシシラン、ｎ−ブチルジエチルプロポキシシラン、ｎ−デシルジエチルプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジエチルプロポキシシラン、ｎ−イコサンジエチルプロポキシシランなどの飽和アルキルジエチルプロポキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝３，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルジプロピルプロポキシシラン、ｎ−デシルジプロピルプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジプロピルプロポキシシラン、ｎ−イコサンジプロピルプロポキシシランなどの飽和アルキルジプロピルプロポキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝３，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルメチルジメトキシシラン、ｎ−ブチルメチルジメトキシシラン、ｎ−デシルメチルジメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルメチルジメトキシシラン、ｎ−イコサンメチルジメトキシシランなどの飽和アルキルメチルジメトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝１，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルエチルジメトキシシラン、ｎ−ブチルエチルジメトキシシラン、ｎ−デシルエチルジメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジメトキシシラン、ｎ−イコサンエチルジメトキシシランなどの飽和アルキルエチルジメトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝１，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルプロピルジメトキシシラン、ｎ−デシルプロピルジメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルプロピルジメトキシシラン、ｎ−イコサンプロピルジメトキシシランなどの飽和アルキルプロピルジメトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝１，ｎ＝３）
ｎ−プロピルメチルジエトキシシラン、ｎ−ブチルメチルジエトキシシラン、ｎ−デシルメチルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルメチルジエトキシシラン、ｎ−イコサンメチルジエトキシシランなどの飽和アルキルメチルジエトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝２，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルエチルジエトキシシラン、ｎ−ブチルエチルジエトキシシラン、ｎ−デシルエチルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジエトキシシラン、ｎ−イコサンエチルジエトキシシランなどの飽和アルキルエチルジエトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝２，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルプロピルジエトキシシラン、ｎ−デシルプロピルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルプロピルジエトキシシラン、ｎ−イコサンプロピルジエトキシシランなどの飽和アルキルプロピルジエトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝２，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルメチルジプロポキシシラン、ｎ−ブチルメチルジプロポキシシラン、ｎ−デシルメチルジプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルメチルジプロポキシシラン、ｎ−イコサンメチルジプロポキシシランなどの飽和アルキルメチルジプロポキシシラン類 （ａ＝２，ｍ＝３，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルエチルジプロポキシシラン、ｎ−ブチルエチルジプロポキシシラン、ｎ−デシルエチルジプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジプロポキシシラン、ｎ−イコサンエチルジプロポキシシランなどの飽和アルキルエチルジプロポキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝３，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルプロピルジプロポキシシラン、ｎ−デシルプロピルジプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルプロピルジプロポキシシラン、ｎ−イコサンプロピルジプロポキシシランなどの飽和アルキルプロピルジプロポキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝３，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルエチルジメトキシシラン、ｎ−ブチルエチルジメトキシシラン、ｎ−デシルエチルジメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジメトキシシラン、ｎ−イコサンエチルジメトキシシランなどの飽和アルキルエチルジメトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝１，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルプロピルジメトキシシラン、ｎ−デシルプロピルジメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルプロピルジメトキシシラン、ｎ−イコサンプロピルジメトキシシランなどの飽和アルキルプロピルジメトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝１，ｎ＝３）
ｎ−プロピルメチルジエトキシシラン、ｎ−ブチルメチルジエトキシシラン、ｎ−デシルメチルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルメチルジエトキシシラン、ｎ−イコサンメチルジエトキシシランなどの飽和アルキルメチルジエトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝２，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルエチルジエトキシシラン、ｎ−ブチルエチルジエトキシシラン、ｎ−デシルエチルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジエトキシシラン、ｎ−イコサンエチルジエトキシシランなどの飽和アルキルエチルジエトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝２，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルプロピルジエトキシシラン、ｎ−デシルプロピルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルプロピルジエトキシシラン、ｎ−イコサンプロピルジエトキシシランなどの飽和アルキルプロピルジエトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝２，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルメチルジプロポキシシラン、ｎ−ブチルメチルジプロポキシシラン、ｎ−デシルメチルジプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルメチルジプロポキシシラン、ｎ−イコサンメチルジプロポキシシランなどの飽和アルキルメチルジプロポキシシラン類 （ａ＝２，ｍ＝３，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルエチルジプロポキシシラン、ｎ−ブチルエチルジプロポキシシラン、ｎ−デシルエチルジプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジプロポキシシラン、ｎ−イコサンエチルジプロポキシシランなどの飽和アルキルエチルジプロポキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝３，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルプロピルジプロポキシシラン、ｎ−デシルプロピルジプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルプロピルジプロポキシシラン、ｎ−イコサンプロピルジプロポキシシランなどの飽和アルキルプロピルジプロポキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝３，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−デシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリメトキシシラン、ｎ−イコサントリメトキシシランなどの飽和アルキルトリメトキシシラン類（ａ＝３，ｍ＝１）；
ｎ−プロピルトリエトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｎ−デシルトリエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリエトキシシラン、ｎ−イコサントリエトキシシランなどの飽和アルキルトリエトキシシラン類（ａ＝３，ｍ＝２）；
ｎ−プロピルトリプロポキシシラン、ｎ−ブチルトリプロポキシシラン、ｎ−デシルトリプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリプロポキシシラン、ｎ−イコサントリプロポキシシランなどの飽和アルキルトリプロポキシシラン類（ａ＝３，ｍ＝３）などを挙げることができ、これらは、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
ｎ−プロピルトリエトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｎ−デシルトリエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリエトキシシラン、ｎ−イコサントリエトキシシランなどの飽和アルキルトリエトキシシラン類（ａ＝３，ｍ＝２）；
ｎ−プロピルトリプロポキシシラン、ｎ−ブチルトリプロポキシシラン、ｎ−デシルトリプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリプロポキシシラン、ｎ−イコサントリプロポキシシランなどの飽和アルキルトリプロポキシシラン類（ａ＝３，ｍ＝３）などを挙げることができ、これらは、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
これらのうち、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−デシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリメトキシシラン、ｎ−デシルジメチルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルメトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｎ−デシルトリエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリエトキシシラン、ｎ−デシルエチルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジエトキシシラン、ｎ−ブチルトリプロポキシシラン、ｎ−デシルトリプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリプロポキシシランなどが特に好ましい。
本発明の組成物におけるシランカップリング剤の含有割合としては、ガラス粉末１００重量部に対して、０．００１〜１０重量部であることが好ましく、さらに好ましくは０．００１〜５重量部とされる。シランカップリング剤の割合が過小である場合には、ガラス粉末の分散安定性の向上効果、形成される膜形成材料層における可撓性の向上効果を十分に発揮させることができない。一方、この割合が過大である場合には、本発明の組成物を保存する際に粘度が経時的に上昇したり、シランカップリング剤同士で反応が起こり、得られる誘電体層の光透過率を下げる原因になったりする場合がある。
＜可塑剤＞
本発明の組成物には、形成される膜形成材料層に良好な可撓性と燃焼性とを発現させるために、可塑剤が含有されることが好ましい。当該可塑剤としては、水酸基価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である化合物が好ましく、特に水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しないものであり、下記一般式（３）で示される化合物からなる可塑剤が好ましい。
本発明の組成物には、形成される膜形成材料層に良好な可撓性と燃焼性とを発現させるために、可塑剤が含有されることが好ましい。当該可塑剤としては、水酸基価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である化合物が好ましく、特に水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しないものであり、下記一般式（３）で示される化合物からなる可塑剤が好ましい。
（式中、Ｒ3 およびＲ6 は、それぞれ、同一または異なる炭素数１〜３０のアルキル基を示し、Ｒ4 およびＲ5 は、それぞれ、同一または異なるメチレン基または炭素数２〜３０のアルキレン基を示し、ｓは０〜５の数であり、ｔは１〜１０の数である。）
上記水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しない可塑剤を用いることによって、ガラス粉末と樹脂との相互作用が弱められ、焼成後の表面平滑性に優れた膜が得られる。
該可塑剤を含有する組成物から得られる膜形成材料層を備えた転写フィルムによれば、これを折り曲げても、当該膜形成材料層の表面に微小な亀裂（ひび割れ）が発生するようなことはなく、また、当該転写フィルムは柔軟性に優れたものとなり、これをロール状に巻き取ることも容易に行うことができる。
特に、上記一般式（３）で示される化合物からなる可塑剤は、熱により容易に分解除去されるため、当該膜形成材料層を焼成して得られる誘電体層の光透過率を低下させることはない。
特に、上記一般式（３）で示される化合物からなる可塑剤は、熱により容易に分解除去されるため、当該膜形成材料層を焼成して得られる誘電体層の光透過率を低下させることはない。
上記一般式（３）において、Ｒ3 およびＲ6 で示されるアルキル基、並びにＲ4 およびＲ5 で示されるアルキレン基は、直鎖状であっても分岐状であってもよく、また、飽和基であっても不飽和基であってもよい。
上記アルキル基の炭素数は、１〜３０とされ、好ましくは２〜２０、さらに好ましくは４〜１０とされる。
当該アルキル基の炭素数が３０を超える場合には、本発明を構成する溶剤に対する可塑剤の溶解性が低下し、良好な可撓性が得られない場合がある。
当該アルキル基の炭素数が３０を超える場合には、本発明を構成する溶剤に対する可塑剤の溶解性が低下し、良好な可撓性が得られない場合がある。
上記構造式（３）で示される化合物の具体例としては、ジブチルアジペート、ジイソブチルアジペート、ジ−２−エチルヘキシルアジペート、ジ−２−エチルヘキシルアゼレート、ジブチルセバケート、ジブチルジグリコールアジペートなどが挙げられる。好ましくは、ｎが２〜６で表される化合物である。
本発明の転写フィルムの膜形成材料層における可塑剤の含有割合としては、ガラス粉末１００重量部に対して、０．１〜２０重量部であることが好ましく、さらに好ましくは０．５〜１０重量部とされる。可塑剤の割合が過小である場合には、膜形成材料層の可塑性を十分に向上させることができない場合がある。一方、この割合が過大である場合には、得られる組成物を用いて形成される膜形成材料層の粘着性（タック）が過大となり、そのような膜形成材料層を備えた転写フィルムの取扱性が劣るものとなることがある。
本発明の組成物には、上記の必須成分のほかに、水酸基およびカルボキシル基をいずれも有しない粘着性付与剤、表面張力調整剤、安定剤、消泡剤などの各種添加剤が任意成分として含有されていてもよい。
本発明の組成物の一例として、好ましい例を示せば、ガラス粉末として、酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO−Al2O3系）の混合物からなる混合物１００重量部と、結着樹脂としてｎ−ブチルメタクリレート／２−エチルヘキシルメタクリレート３０〜５０重量部と、分散剤としてｎ−デシルトリメトキシシラン０．１〜５重量部と、可塑剤としてジ−２−エチルヘキシルアゼレート０．１〜１０重量部と、溶剤としてプロピレングリコールモノメチルエーテル２０〜８０重量部を必須成分として含有する組成物を挙げることができる。
本発明の組成物は、上記ガラス粉末、結着樹脂、溶剤および分散剤、可塑剤その他の任意成分を、ロール混錬機、ミキサー、ホモミキサーなどの混錬機を用いて混錬することにより調製することができる。
上記のようにして調製される本発明の組成物は、塗布に適した流動性を有するペースト状の組成物であり、その粘度は、通常、室温で１,０００〜３０,０００ｍＰａ・ｓとされ、好ましくは２,０００〜１０,０００ｍＰａ・ｓとされる。
上記のようにして調製される本発明の組成物は、塗布に適した流動性を有するペースト状の組成物であり、その粘度は、通常、室温で１,０００〜３０,０００ｍＰａ・ｓとされ、好ましくは２,０００〜１０,０００ｍＰａ・ｓとされる。
本発明の組成物は、以下に詳述する転写フィルム（本発明の転写フィルム）を製造するために特に好適に使用することができる。
また、本発明の組成物は、従来において公知の膜形成材料層の形成方法、すなわち、スクリーン印刷法やダイコート法などによって当該組成物を基板の表面に直接塗付し、塗膜を乾燥させることにより膜形成材料層を形成する方法にも好適に使用することができる。
また、本発明の組成物は、従来において公知の膜形成材料層の形成方法、すなわち、スクリーン印刷法やダイコート法などによって当該組成物を基板の表面に直接塗付し、塗膜を乾燥させることにより膜形成材料層を形成する方法にも好適に使用することができる。
＜転写フィルム＞
本発明の転写フィルムは、ＰＤＰの誘電体層の形成工程に好適に使用される複合フィルムであって、本発明の組成物を支持フィルム上に塗布し、塗膜を乾燥させることにより形成される膜形成材料層を備えてなる。すなわち、本発明の転写フィルムは、鉛を含まない無機物質から構成されるガラス粉末および結着樹脂を含有する膜形成材料層が支持フィルム上に形成されて構成されている。当該膜形成材料層には、任意成分として上述した分散剤、可塑剤等の任意成分が含有されていてもよい。
本発明の転写フィルムは、ＰＤＰの誘電体層の形成工程に好適に使用される複合フィルムであって、本発明の組成物を支持フィルム上に塗布し、塗膜を乾燥させることにより形成される膜形成材料層を備えてなる。すなわち、本発明の転写フィルムは、鉛を含まない無機物質から構成されるガラス粉末および結着樹脂を含有する膜形成材料層が支持フィルム上に形成されて構成されている。当該膜形成材料層には、任意成分として上述した分散剤、可塑剤等の任意成分が含有されていてもよい。
転写フィルムの構成：
図２（イ）は、ロール状に巻回された本発明の転写フィルムを示す概略断面図であり、同図（ロ）は、当該転写フィルムの層構成を示す断面図〔（イ）の部分詳細図〕である。
図２に示す転写フィルムは、本発明の転写フィルムの一例として、ＰＤＰを構成する誘電体層を形成するために使用される複合フィルムであって、通常、支持フィルムＦ１と、この支持フィルムＦ１の表面に剥離可能に形成された膜形成材料層Ｆ２と、この膜形成材料層Ｆ２の表面に剥離容易に設けられたカバーフィルムＦ３とにより構成されている。カバーフィルムＦ３は、膜形成材料層Ｆ２の性質によっては使用されない場合もある。
図２（イ）は、ロール状に巻回された本発明の転写フィルムを示す概略断面図であり、同図（ロ）は、当該転写フィルムの層構成を示す断面図〔（イ）の部分詳細図〕である。
図２に示す転写フィルムは、本発明の転写フィルムの一例として、ＰＤＰを構成する誘電体層を形成するために使用される複合フィルムであって、通常、支持フィルムＦ１と、この支持フィルムＦ１の表面に剥離可能に形成された膜形成材料層Ｆ２と、この膜形成材料層Ｆ２の表面に剥離容易に設けられたカバーフィルムＦ３とにより構成されている。カバーフィルムＦ３は、膜形成材料層Ｆ２の性質によっては使用されない場合もある。
転写フィルムを構成する支持フィルムＦ１は、耐熱性および耐溶剤性を有するとともに可撓性を有する樹脂フィルムであることが好ましい。支持フィルムＦ１が可撓性を有することにより、ロールコーター、ブレードコーターなどを用いてペースト状の組成物（本発明の組成物）を塗布することができ、これにより、膜厚の均一な膜形成材料層を形成することができるとともに、形成された膜形成材料層をロール状に巻回した状態で保存し、供給することができる。
支持フィルムＦ１を構成する樹脂としては、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリフロロエチレンなどの含フッ素樹脂、ナイロン、セルロースなどを挙げることができる。支持フィルムＦ１の厚さとしては、例えば２０〜１００μｍとされる。
支持フィルムＦ１を構成する樹脂としては、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリフロロエチレンなどの含フッ素樹脂、ナイロン、セルロースなどを挙げることができる。支持フィルムＦ１の厚さとしては、例えば２０〜１００μｍとされる。
転写フィルムを構成する膜形成材料層Ｆ２は、焼成されることによってガラス焼結体（誘電体層）となる層であり、非鉛系ガラス粉末、結着樹脂が必須成分として含有されている。
膜形成材料層Ｆ２の厚さとしては、ガラス粉末の含有率、パネルの種類やサイズによっても異なるが、例えば５〜２００μｍとされ、好ましくは１０〜１００μｍとされる。この厚さが５μｍ未満である場合には、最終的に形成される誘電体層の膜厚が過小なものとなり、所期の誘電特性を確保することができないことがある。通常、この厚さが５〜２００μｍであれば、大型のパネルに要求される誘電体層の膜厚を十分に確保することができる。
膜形成材料層Ｆ２の厚さとしては、ガラス粉末の含有率、パネルの種類やサイズによっても異なるが、例えば５〜２００μｍとされ、好ましくは１０〜１００μｍとされる。この厚さが５μｍ未満である場合には、最終的に形成される誘電体層の膜厚が過小なものとなり、所期の誘電特性を確保することができないことがある。通常、この厚さが５〜２００μｍであれば、大型のパネルに要求される誘電体層の膜厚を十分に確保することができる。
転写フィルムを構成するカバーフィルムＦ３は、膜形成材料層Ｆ２の表面（ガラス基板との接触面）を保護するためのフィルムである。このカバーフィルムＦ３も可撓性を有する樹脂フィルムであることが好ましい。カバーフィルムＦ３を形成する樹脂としては、支持フィルムＦ１を形成するものとして例示した樹脂を挙げることができる。カバーフィルムＦ３の厚さとしては、例えば２０〜１００μｍとされる。
転写フィルムの製造方法：
本発明の転写フィルムは、支持フィルム（Ｆ１）上に膜形成材料層（Ｆ２）を形成し、当該膜形成材料層（Ｆ２）上にカバーフィルム（Ｆ３）を設ける（圧着する）ことにより製造することができる。
本発明の転写フィルムは、支持フィルム（Ｆ１）上に膜形成材料層（Ｆ２）を形成し、当該膜形成材料層（Ｆ２）上にカバーフィルム（Ｆ３）を設ける（圧着する）ことにより製造することができる。
膜形成材料層の形成方法としては、本発明の組成物を支持フィルムに塗布し、塗膜を乾燥して溶剤の一部または全部を除去する方法を挙げることができる。
本発明の組成物を支持フィルム上に塗布する方法としては、膜厚が大きく（例えば２０μｍ以上）、膜厚の膜厚の均一性に優れた塗膜を効率よく形成することができる観点から、ロールコーターによる塗布方法、ドクターブレードなどのブレードコーターによる塗布方法、カーテンコーターによる塗布方法、ワイヤーコーターによる塗布方法などを好ましいものとして挙げることができる。
なお、本発明の組成物が塗布される支持フィルムの表面には離型処理が施されていることが好ましい。これにより、膜形成材料層を転写した後において、当該膜形成材料層から支持フィルムを容易に剥離することができる。
支持フィルム上に形成された本発明の組成物による塗膜は、乾燥されることによって溶剤の一部または全部が除去され、転写フィルムを構成する膜形成材料層となる。本発明の組成物による塗膜の乾燥条件としては、例えば４０〜１５０℃で０．１〜３０分間程度とされる。乾燥後における溶剤の残存割合（膜形成材料層中の溶剤の含有割合）は、通常１０重量％以下とされ、基板に対する粘着性および適度な形状保持性を膜形成材料層に発揮させる観点から０．１〜５重量％であることが好ましい。
本発明の組成物を支持フィルム上に塗布する方法としては、膜厚が大きく（例えば２０μｍ以上）、膜厚の膜厚の均一性に優れた塗膜を効率よく形成することができる観点から、ロールコーターによる塗布方法、ドクターブレードなどのブレードコーターによる塗布方法、カーテンコーターによる塗布方法、ワイヤーコーターによる塗布方法などを好ましいものとして挙げることができる。
なお、本発明の組成物が塗布される支持フィルムの表面には離型処理が施されていることが好ましい。これにより、膜形成材料層を転写した後において、当該膜形成材料層から支持フィルムを容易に剥離することができる。
支持フィルム上に形成された本発明の組成物による塗膜は、乾燥されることによって溶剤の一部または全部が除去され、転写フィルムを構成する膜形成材料層となる。本発明の組成物による塗膜の乾燥条件としては、例えば４０〜１５０℃で０．１〜３０分間程度とされる。乾燥後における溶剤の残存割合（膜形成材料層中の溶剤の含有割合）は、通常１０重量％以下とされ、基板に対する粘着性および適度な形状保持性を膜形成材料層に発揮させる観点から０．１〜５重量％であることが好ましい。
上記のようにして形成された膜形成材料層の上に設けられる（通常、熱圧着される）カバーフィルムの表面にも離型処理が施されていることが好ましい。これにより、膜形成材料層を転写する前に、当該膜形成材料層からカバーフィルムを容易に剥離することができる。
膜形成材料層の転写（転写フィルムの使用方法）；
支持フィルム上の膜形成材料層は、基板の表面に一括転写される。本発明の転写フィルムによれば、このような簡単な操作によって膜形成材料層をガラス基板上に確実に形成することができるので、誘電体層などのＰＤＰの構成要素の形成工程における工程改善（高効率化）を図ることができるとともに、形成される構成要素の品質の向上（例えば、誘電体層のおける安定した誘電特性の発現）を図ることができる。
支持フィルム上の膜形成材料層は、基板の表面に一括転写される。本発明の転写フィルムによれば、このような簡単な操作によって膜形成材料層をガラス基板上に確実に形成することができるので、誘電体層などのＰＤＰの構成要素の形成工程における工程改善（高効率化）を図ることができるとともに、形成される構成要素の品質の向上（例えば、誘電体層のおける安定した誘電特性の発現）を図ることができる。
＜ＰＤＰの製造方法（誘電体層の形成）＞
本発明のＰＤＰの製造方法は、本発明の組成物から得られる膜形成材料層を基板上に形成し、当該膜形成材料層を焼成することにより、前記基板の表面に誘電体層を形成する工程を含む。好ましくは、本発明の転写フィルムを構成する膜形成材料層を基板の表面に転写し、転写された膜形成材料層を焼成することにより、前記基板の表面に誘電体層を形成する。
本発明のＰＤＰの製造方法は、本発明の組成物から得られる膜形成材料層を基板上に形成し、当該膜形成材料層を焼成することにより、前記基板の表面に誘電体層を形成する工程を含む。好ましくは、本発明の転写フィルムを構成する膜形成材料層を基板の表面に転写し、転写された膜形成材料層を焼成することにより、前記基板の表面に誘電体層を形成する。
図２に示したような構成の転写フィルムによる膜形成材料層の転写工程の一例を示せば以下のとおりである。
１．ロール上に巻回された状態の転写フィルムを基板の面積に応じた大きさに裁断する。
２．裁断した転写フィルムにおける膜形成材料層（Ｆ２）表面からカバーフィルム（Ｆ３）を剥離した後、基板の表面に膜形成材料層（Ｆ２）の表面が当接するように転写フィルムを重ね合わせる。
３．基板に重ね合わされた転写フィルム上に加熱ローラを移動させて熱圧着させる。
４．熱圧着により基板に固定された膜形成材料層（Ｆ２）から支持フィルム（Ｆ１）を剥離除去する。
上記のような操作により、支持フィルム（Ｆ１）上の膜形成材料層（Ｆ２）が基板上に転写される。ここで転写条件としては、例えば、加熱ローラの表面温度が６０〜１２０℃、加熱ローラによるロール圧が１〜５ｋｇ／ｃｍ2、加熱ローラの移動速度が０．２〜１０．０ｍ／分とされる。このような操作（転写工程）は、ラミネータ装置により行うことができる。なお、基板は予熱されていてもよく、予熱温度としては例えば４０〜１００℃とすることができる。
１．ロール上に巻回された状態の転写フィルムを基板の面積に応じた大きさに裁断する。
２．裁断した転写フィルムにおける膜形成材料層（Ｆ２）表面からカバーフィルム（Ｆ３）を剥離した後、基板の表面に膜形成材料層（Ｆ２）の表面が当接するように転写フィルムを重ね合わせる。
３．基板に重ね合わされた転写フィルム上に加熱ローラを移動させて熱圧着させる。
４．熱圧着により基板に固定された膜形成材料層（Ｆ２）から支持フィルム（Ｆ１）を剥離除去する。
上記のような操作により、支持フィルム（Ｆ１）上の膜形成材料層（Ｆ２）が基板上に転写される。ここで転写条件としては、例えば、加熱ローラの表面温度が６０〜１２０℃、加熱ローラによるロール圧が１〜５ｋｇ／ｃｍ2、加熱ローラの移動速度が０．２〜１０．０ｍ／分とされる。このような操作（転写工程）は、ラミネータ装置により行うことができる。なお、基板は予熱されていてもよく、予熱温度としては例えば４０〜１００℃とすることができる。
基板の表面に形成転写された膜形成材料層（Ｆ２）は、焼成されてガラス焼結体（誘電体層）となる。ここに、焼成方法としては、膜形成材料層（Ｆ２）が転写形成された基板を高温雰囲気下に配置する方法を挙げることができる。これにより、膜形成材料層（Ｆ２）に含有されている有機物質（例えば結着樹脂、残留溶剤、各種添加剤）が分解されて除去され、非鉛系ガラス粉末が溶融して燒結する。ここに、焼成温度としては、基板の溶融温度、膜形成材料層中の構成物質などによっても異なるが、例えば３５０〜７００℃とされ、さらに好ましくは４５０〜６００℃とされる。
下記に本発明の実施例を示すが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。実施例および比較例において使用した材料は、次の通りである。
[ガラス粉末]
酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO−Al2O3系）の混合物（軟化点５６５℃、比重２．７９）
酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム（ZnO−B2O3−SiO2−K2O−CaO−Al2O3系）の混合物（軟化点５６５℃、比重２．７９）
[結着樹脂]
下記合成例１〜５で得られた樹脂を用いた。
＜合成例１＞
プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート１５０部、ｎ−ブチルメタクリレート１０部、２−エチルヘキシルメタクリレート９０部およびアゾビスイソブチロニトリル１部を、攪拌機付きオートクレーブに仕込み、窒素雰囲気下において、室温で均一になるまで攪拌した。攪拌後、８０℃で４時間重合させ、さらに１００℃で１時間重合反応を継続させた後、室温まで冷却してポリマー溶液を得た。得られたポリマー溶液は、重合率が９８％であり、このポリマー溶液から析出した共重合体（樹脂ａ）のＭｗは１１０，０００であった。また、下記の測定方法により測定した共重合体の水酸基価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、酸価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
下記合成例１〜５で得られた樹脂を用いた。
＜合成例１＞
プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート１５０部、ｎ−ブチルメタクリレート１０部、２−エチルヘキシルメタクリレート９０部およびアゾビスイソブチロニトリル１部を、攪拌機付きオートクレーブに仕込み、窒素雰囲気下において、室温で均一になるまで攪拌した。攪拌後、８０℃で４時間重合させ、さらに１００℃で１時間重合反応を継続させた後、室温まで冷却してポリマー溶液を得た。得られたポリマー溶液は、重合率が９８％であり、このポリマー溶液から析出した共重合体（樹脂ａ）のＭｗは１１０，０００であった。また、下記の測定方法により測定した共重合体の水酸基価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、酸価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
［水酸基価の測定方法］
樹脂１ｇを精秤し、アセチル化試薬（無水酢酸／ピリジン）５ｍｌに溶解し、これを９５〜１００℃で１時間加熱し、アセチル化した。これに純水１ｍｌを加えて無水酢酸を加水分解し、エタノール１０ｍｌを加えて０．１Ｎの水酸化カリウム水溶液にて滴定することにより、樹脂の水酸基価を測定した（ＪＩＳ Ｋ００７０に準ずる）。
［酸価の測定方法］
樹脂１ｇを精秤し、２−ブタノン１０ｍｌに溶解した。これを、０．１Ｎの水酸化カリウムのエタノール溶液にて滴定することにより、樹脂の酸価を測定した。
樹脂１ｇを精秤し、アセチル化試薬（無水酢酸／ピリジン）５ｍｌに溶解し、これを９５〜１００℃で１時間加熱し、アセチル化した。これに純水１ｍｌを加えて無水酢酸を加水分解し、エタノール１０ｍｌを加えて０．１Ｎの水酸化カリウム水溶液にて滴定することにより、樹脂の水酸基価を測定した（ＪＩＳ Ｋ００７０に準ずる）。
［酸価の測定方法］
樹脂１ｇを精秤し、２−ブタノン１０ｍｌに溶解した。これを、０．１Ｎの水酸化カリウムのエタノール溶液にて滴定することにより、樹脂の酸価を測定した。
＜合成例２＞
合成例１において、ｎ−ブチルメタクリレート１０部の代わりに、エトキシエチルメタクリレート１０部を用いた以外は合成例１と同様にして、Ｍｗが１００，０００の共重合体（樹脂ｂ）を得た。また、合成例１と同様にして測定した共重合体の水酸基価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、酸価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
＜合成例３＞
合成例１において、ｎ−ブチルメタクリレート１０部の代わりに、２−ヒドロキシプロピルメタクリレート１０部を用いた以外は合成例１と同様にして、Ｍｗが１１０，０００の共重合体（樹脂ｃ）を得た。また、合成例１と同様にして測定した共重合体の水酸基価は２９ｍｇＫＯＨ／ｇであり、酸価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
＜合成例４＞
合成例１において、ｎ−ブチルメタクリレート１０部の代わりに、ヒドロキシエチルメタクリレート１０部を用いた以外は合成例１と同様にして、Ｍｗが１００，０００の共重合体（樹脂ｄ）を得た。また、合成例１と同様にして測定した共重合体の水酸基価は３０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、酸価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
＜合成例５＞
合成例１において、ｎ−ブチルメタクリレート１０部の代わりに、メタクリル酸１０部を用いた以外は合成例１と同様にして、Ｍｗが９０，０００の共重合体（樹脂ｅ）を得た。また、合成例１と同様にして測定した共重合体の水酸基価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、酸価は３０ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
合成例１において、ｎ−ブチルメタクリレート１０部の代わりに、エトキシエチルメタクリレート１０部を用いた以外は合成例１と同様にして、Ｍｗが１００，０００の共重合体（樹脂ｂ）を得た。また、合成例１と同様にして測定した共重合体の水酸基価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、酸価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
＜合成例３＞
合成例１において、ｎ−ブチルメタクリレート１０部の代わりに、２−ヒドロキシプロピルメタクリレート１０部を用いた以外は合成例１と同様にして、Ｍｗが１１０，０００の共重合体（樹脂ｃ）を得た。また、合成例１と同様にして測定した共重合体の水酸基価は２９ｍｇＫＯＨ／ｇであり、酸価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
＜合成例４＞
合成例１において、ｎ−ブチルメタクリレート１０部の代わりに、ヒドロキシエチルメタクリレート１０部を用いた以外は合成例１と同様にして、Ｍｗが１００，０００の共重合体（樹脂ｄ）を得た。また、合成例１と同様にして測定した共重合体の水酸基価は３０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、酸価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
＜合成例５＞
合成例１において、ｎ−ブチルメタクリレート１０部の代わりに、メタクリル酸１０部を用いた以外は合成例１と同様にして、Ｍｗが９０，０００の共重合体（樹脂ｅ）を得た。また、合成例１と同様にして測定した共重合体の水酸基価は０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、酸価は３０ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
[可塑剤]
可塑剤ａ：ジ−２−エチルヘキシルアゼレート
可塑剤ｂ：ジグリセリンオレート
[分散剤]
分散剤ａ：ｎ−デシルトリメトキシシラン
分散剤ｂ：オレイン酸
[溶剤]
プロピレングリコールモノメチルエーテル
可塑剤ａ：ジ−２−エチルヘキシルアゼレート
可塑剤ｂ：ジグリセリンオレート
[分散剤]
分散剤ａ：ｎ−デシルトリメトキシシラン
分散剤ｂ：オレイン酸
[溶剤]
プロピレングリコールモノメチルエーテル
＜実施例１＞
（１）ガラス粉末含有樹脂組成物の調製：
ガラス粉末１００重量部と、結着樹脂ａ４０重量部、可塑剤ａ５部、分散剤ａ１部、および溶剤６０部を分散機を用いて混錬することにより、粘度が３８００ｍＰａ・ｓ（２．５ｒｐｍ、TV-30形粘度計（東機産業社製）にて測定、以下同じ）である本発明の組成物を調製した。
（１）ガラス粉末含有樹脂組成物の調製：
ガラス粉末１００重量部と、結着樹脂ａ４０重量部、可塑剤ａ５部、分散剤ａ１部、および溶剤６０部を分散機を用いて混錬することにより、粘度が３８００ｍＰａ・ｓ（２．５ｒｐｍ、TV-30形粘度計（東機産業社製）にて測定、以下同じ）である本発明の組成物を調製した。
（２）転写フィルムの製造および評価：
上記（１）で調製した本発明の組成物を、予め離型処理したポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）よりなる支持フィルム（幅４００ｍｍ，長さ３０ｍ，厚さ３８μｍ）上にブレードコーターを用いて塗布し、形成された塗膜を１００℃で５分間乾燥することにより溶剤を除去し、これにより、厚さ６５μｍの膜形成材料層を支持フィルム上に形成した。次いで、当該膜形成材料層上に、予め離型処理したＰＥＴよりなるカバーフィルム（幅４００ｍｍ，長さ３０ｍ，厚さ３８μｍ）を貼り付けることにより、図２に示したような構成を有する本発明の転写フィルムを製造した。
得られた転写フィルムは柔軟性を有しており、ロール状に巻き取る操作を容易に行うことができた。また、この転写フィルムを折り曲げても、膜形成材料層の表面にひび割れ（屈曲亀裂）が生じることはなく、当該膜形成材料層は、優れた可撓性を有するものであった。
また、この転写フィルムからカバーフィルムを剥離し、膜形成材料層の表面がガラス基板の表面に当接されるように、当該転写フィルム（支持フィルムと膜形成材料層との積層体）を加圧することなく重ね合わせ、次いで当該転写フィルムをガラス基板の表面から剥がしてみたところ、当該膜形成材料層は、ガラス基板に対して適度な粘着性を示しており、しかも、当該膜形成材料層に凝集破壊を起こすことなく転写フィルムを剥がすことができ、転写フィルムとしての取扱性（ハンドリング性）は良好なものであった。
上記（１）で調製した本発明の組成物を、予め離型処理したポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）よりなる支持フィルム（幅４００ｍｍ，長さ３０ｍ，厚さ３８μｍ）上にブレードコーターを用いて塗布し、形成された塗膜を１００℃で５分間乾燥することにより溶剤を除去し、これにより、厚さ６５μｍの膜形成材料層を支持フィルム上に形成した。次いで、当該膜形成材料層上に、予め離型処理したＰＥＴよりなるカバーフィルム（幅４００ｍｍ，長さ３０ｍ，厚さ３８μｍ）を貼り付けることにより、図２に示したような構成を有する本発明の転写フィルムを製造した。
得られた転写フィルムは柔軟性を有しており、ロール状に巻き取る操作を容易に行うことができた。また、この転写フィルムを折り曲げても、膜形成材料層の表面にひび割れ（屈曲亀裂）が生じることはなく、当該膜形成材料層は、優れた可撓性を有するものであった。
また、この転写フィルムからカバーフィルムを剥離し、膜形成材料層の表面がガラス基板の表面に当接されるように、当該転写フィルム（支持フィルムと膜形成材料層との積層体）を加圧することなく重ね合わせ、次いで当該転写フィルムをガラス基板の表面から剥がしてみたところ、当該膜形成材料層は、ガラス基板に対して適度な粘着性を示しており、しかも、当該膜形成材料層に凝集破壊を起こすことなく転写フィルムを剥がすことができ、転写フィルムとしての取扱性（ハンドリング性）は良好なものであった。
（３）膜形成材料層の転写：
上記（２）により得られた転写フィルムからカバーフィルムを剥離した後、２１インチパネル用のガラス基板の表面（バス電極の固定面）に、膜形成材料層の表面が当接されるように、当該転写フィルム（支持フィルムと膜形成材料層との積層体）を重ね合わせ、この転写フィルムを加熱ロールにより熱圧着した。ここで、圧着条件としては、加熱ロールの表面温度を９０℃、ロール圧を２ｋｇ／ｃｍ２、加熱ロールの移動速度を０．８ｍ／分とした。
熱圧着処理の終了後、ガラス基板の表面に固定（加熱接着）された膜形成材料層から支持フィルムを剥離除去し、当該膜形成材料層の転写を完了した。
この転写工程において、支持フィルムを剥離するときに、膜形成材料層が凝集破壊を起こすようなことはなく、当該膜形成材料層は十分大きな膜強度を有するものであった。さらに、転写された膜形成材料層は、ガラス基板の表面に対して良好な接着性を有するものであった。
上記（２）により得られた転写フィルムからカバーフィルムを剥離した後、２１インチパネル用のガラス基板の表面（バス電極の固定面）に、膜形成材料層の表面が当接されるように、当該転写フィルム（支持フィルムと膜形成材料層との積層体）を重ね合わせ、この転写フィルムを加熱ロールにより熱圧着した。ここで、圧着条件としては、加熱ロールの表面温度を９０℃、ロール圧を２ｋｇ／ｃｍ２、加熱ロールの移動速度を０．８ｍ／分とした。
熱圧着処理の終了後、ガラス基板の表面に固定（加熱接着）された膜形成材料層から支持フィルムを剥離除去し、当該膜形成材料層の転写を完了した。
この転写工程において、支持フィルムを剥離するときに、膜形成材料層が凝集破壊を起こすようなことはなく、当該膜形成材料層は十分大きな膜強度を有するものであった。さらに、転写された膜形成材料層は、ガラス基板の表面に対して良好な接着性を有するものであった。
（４）膜形成材料層の焼成（誘電体層の形成）：
上記（３）により膜形成材料層を転写形成したガラス基板を焼成炉内に配置し、炉内の温度を５８０℃まで毎分１０℃の割合で昇温させた後、５８０℃で４５分間焼成処理することにより、ガラス基板の表面に、ガラス焼結体よりなる誘電体層を形成した。この誘電体層の膜厚（平均膜厚および公差）を測定したところ３０μｍ±０．４μｍの範囲にあり、膜厚の均一性に優れているものであった。
また、得られた誘電体層の表面について、非接触膜厚計（菱光社製、ＮＨ−３）を用いて３次元測定を実施し、ＪＩＳ規格（Ｂ ０６０１）に準じて表面粗さ（Ra、Ry、Rz）を２５００μｍ×２５００μｍの範囲、カットオフ値２５ｍｍで求めたところ、Ｒａ＝０．０４μｍ、Ｒｙ＝０．２６μｍ、Rz＝０．１５μｍであり、表面平滑性に優れたものであった。
上記（３）により膜形成材料層を転写形成したガラス基板を焼成炉内に配置し、炉内の温度を５８０℃まで毎分１０℃の割合で昇温させた後、５８０℃で４５分間焼成処理することにより、ガラス基板の表面に、ガラス焼結体よりなる誘電体層を形成した。この誘電体層の膜厚（平均膜厚および公差）を測定したところ３０μｍ±０．４μｍの範囲にあり、膜厚の均一性に優れているものであった。
また、得られた誘電体層の表面について、非接触膜厚計（菱光社製、ＮＨ−３）を用いて３次元測定を実施し、ＪＩＳ規格（Ｂ ０６０１）に準じて表面粗さ（Ra、Ry、Rz）を２５００μｍ×２５００μｍの範囲、カットオフ値２５ｍｍで求めたところ、Ｒａ＝０．０４μｍ、Ｒｙ＝０．２６μｍ、Rz＝０．１５μｍであり、表面平滑性に優れたものであった。
＜実施例２＞
結着樹脂の種類を下記表１記載の樹脂とした以外は実施例１と同様にして、本発明の組成物を調製し、転写フィルムを製造して評価した。また、実施例１と同様に誘電体層を形成し、表面粗さを測定した。結果を表１に併せて示す。
結着樹脂の種類を下記表１記載の樹脂とした以外は実施例１と同様にして、本発明の組成物を調製し、転写フィルムを製造して評価した。また、実施例１と同様に誘電体層を形成し、表面粗さを測定した。結果を表１に併せて示す。
＜比較例３〜７＞
結着樹脂、可塑剤、分散剤の種類を下記表２に記載のものとした以外は実施例１と同様にして、本発明の組成物を調製し、転写フィルムを製造して評価した。また、実施例１と同様に誘電体層を形成し、表面粗さを測定した。結果を表１に併せて示す。
結着樹脂、可塑剤、分散剤の種類を下記表２に記載のものとした以外は実施例１と同様にして、本発明の組成物を調製し、転写フィルムを製造して評価した。また、実施例１と同様に誘電体層を形成し、表面粗さを測定した。結果を表１に併せて示す。
１ ガラス基板 ２ ガラス基板
３ 背面隔壁 ４ 透明電極
５ バス電極 ６ アドレス電極
７ 蛍光物質 ８ 誘電体層
９ 誘電体層 １０ 保護層
１１ 前面隔壁 Ｆ１ 支持フィルム
Ｆ２ 膜形成材料層 Ｆ３ カバーフィルム
３ 背面隔壁 ４ 透明電極
５ バス電極 ６ アドレス電極
７ 蛍光物質 ８ 誘電体層
９ 誘電体層 １０ 保護層
１１ 前面隔壁 Ｆ１ 支持フィルム
Ｆ２ 膜形成材料層 Ｆ３ カバーフィルム
Claims (8)
- （Ａ）鉛を含まないガラス粉末と、
（Ｂ）水酸基価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である結着樹脂
とを含有することを特徴とする、ガラス粉末含有樹脂組成物。 - （Ｂ）結着樹脂が、水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しない樹脂である、請求項１記載のガラス粉末含有樹脂組成物。
- （Ｂ）結着樹脂が、下記式（１）で表される繰り返し単位を有する樹脂である、請求項１記載のガラス粉末含有樹脂組成物。
- さらに、（Ｃ）水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しない分散剤を含有する、請求項１乃至３記載のガラス粉末含有樹脂組成物。
- さらに、（Ｄ）水酸基およびカルボキシル基をいずれも含有しない可塑剤を含有する、請求項１乃至４記載のガラス粉末含有樹脂組成物。
- 支持フィルム上に、請求項１乃至５記載のガラス粉末含有樹脂組成物から得られる膜形成材料層を有することを特徴とする、転写フィルム。
- 請求項１乃至５記載のガラス粉末含有樹脂組成物から得られる膜形成材料層を基板上に形成し、当該膜形成材料層を焼成することにより、前記基板上に誘電体層を形成する工程を有することを特徴とする、プラズマディスプレイパネルの製造方法。
- 膜形成材料層を基板上に形成する方法として、請求項６記載の転写フィルムを用いて支持フィルム上に形成された膜形成材料層を基板上に転写する方法を用いる、請求項７記載のプラズマディスプレイパネルの製造方法。
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