JP2005166558A - 二次電池用正極活物質、二次電池用正極、および二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 下記一般式(1)で示される酸化物および一種以上の下記一般式(2)で示される酸化物と、を含む正極活物質を用いて二次電池を作製する。
LiM1 aM2 2-aO4 (1)
(ただし、上記一般式(1)において、M1はNi、Cr、Fe、Co、およびCuからなる群から選択される1または2以上の遷移金属である。また、M2はMnを必須とする一以上の元素を示す。Mnの一部がTiまたはSiにより置換されていてもよい。また、0.4<a<1.1である。)
M3 bM2 cO (2)
(ただし、上記一般式(2)において、M2はMnを必須とする一以上の元素を示す。Mnの一部がTiまたはSiにより置換されていてもよい。また、M3は、Bi、La、Nd、SmおよびTaからなる群から選択される一または二以上の元素を必須とする一または二以上の元素である。ただし、M3はLiを含まない。また、b>0、c≧0である。)
【選択図】 図1
Description
LiM1 aM2 2-aO4 (1)
(ただし、上記一般式(1)において、M1はNi、Cr、Fe、Co、およびCuからなる群から選択される一種以上の遷移元素を示す。また、M2はMnを必須とする一以上の元素を示す。Mnの一部がTiまたはSiにより置換されていてもよい。また、0.4<a<1.1である。)
M3 bM2 cO (2)
(ただし、上記一般式(2)において、M2はMnを必須とする一以上の元素を示す。Mnの一部がTiまたはSiにより置換されていてもよい。また、M3は、Bi、La、Nd、SmおよびTaからなる群から選択される一または二以上の元素を必須とする一または二以上の元素である。ただし、M3はLiを含まない。また、b>0、c≧0である。)
M3 bO (3)
(ただし、上記一般式(3)において、M3は、Bi、La、Nd、SmおよびTaからなる群から選択される一または二以上の元素を必須とする一または二以上の元素である。ただし、M3はLiを含まない。また、b>0である。)
M3 bMncO (4)
(ただし、上記一般式(4)において、M3は、Bi、La、Nd、SmおよびTaからなる群から選択される一または二以上の元素を必須とする一または二以上の元素である。ただし、M3はLiを含まない。また、b>0、c>0である。)
LiM1 aM2 2-aO4 (1)
(ただし、上記一般式(1)において、M1はNi、Cr、Fe、Co、およびCuからなる群から選択される1または2以上の遷移金属である。また、M2はMnを必須とする一以上の元素を示す。Mnの一部がTiまたはSiにより置換されていてもよい。また、0.4<a<1.1である。)
M3 bM2 cO (2)
(ただし、上記一般式(2)において、M2はMnを必須とする一以上の元素を示す。Mnの一部がTiまたはSiにより置換されていてもよい。また、M3は、Bi、La、Nd、SmおよびTaからなる群から選択される一または二以上の元素を必須とする一または二以上の元素である。ただし、M3はLiを含まない。また、b>0、c≧0である。)
M3 bO (3)
(ただし、上記一般式(3)において、M3は、Bi、La、Nd、SmおよびTaからなる群から選択される一または二以上の元素を必須とする一または二以上の元素である。ただし、M3はLiを含まない。また、b>0である。)
M3 bMncO (4)
(ただし、上記一般式(4)において、M3は、Bi、La、Nd、SmおよびTaからなる群から選択される一または二以上の元素を必須とする一または二以上の元素である。ただし、M3はLiを含まない。また、b>0、c>0である。)
Li[M1 aM2 2-a-dM3 d]O4 (5)
(ただし、上記一般式(5)において、M1はNi、Cr、Fe、Co、およびCuからなる群から選択される1または2以上の遷移金属である。また、M2はMnを必須とする一以上の元素を示す。Mnの一部がTiまたはSiにより置換されていてもよい。また、0.4<a<1.1である。M3はBi、La、Nd、SmおよびTaからなる群から選択される一または二以上の元素であり、d>0である。)
まず、上記一般式(1)で示される酸化物として、以下に示す試料1および試料2を作製した。
Li[Ni0.5Mn1.5]O4 (試料1)
Li[Ni0.5Mn1.35Ti0.15]O4 (試料2)
99%−Li[Ni0.5Mn1.35Ti0.15]O4 + 1%−Bi(OH)3 (試料3)
98%−Li[Ni0.5Mn1.35Ti0.15]O4 + 2%−Bi(OH)3 (試料4)
99%−Li[Ni0.5Mn1.35Ti0.15]O4 + 1%−Nd2(CO3)3 (試料5)
99%−Li[Ni0.5Mn1.35Ti0.15]O4 + 1%−Sm2O3 (試料6)
99%−Li[Ni0.5Mn1.35Ti0.15]O4 + 1%−Ta2O5 (試料7)
99%−Li[Ni0.5Mn1.5]O4 + 1%−La2O3 (試料8)
99%−Li[Ni0.5Mn1.5]O4 + 1%−Bi(OH)3 (試料9)
試料1および試料9のそれぞれを正極活物質とする正極を作製した。正極活物質と導電付与材である炭素を混合した。N−メチルピロリドン(NMP)にポリフッ化ビニリデン(PVDF)を溶解させた溶液に上記の混合物を分散させ、スラリー状とした。正極活物質、導電付与材、および結着剤の質量比は94:3:3とした。なお、導電付与材にはカーボンブラックを使用した。
グラファイト:PVdF=90:10(重量%)の比率となるように混合しNMPに分散させ、厚さ20μmの銅箔上に塗布して、負極集電体と負極活物質層が一体化した負極シートを作製した。得られた負極シートを直径13mmの円形に切り出し、本実施例の負極とした。
電解液には、電解液溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とジメチルカーボネート(DMC)を40:60(vol%)で混合したものを用いた。また、電解液支持塩にはLiPF6を使用し、支持塩濃度は1mol/lとした。
以上のようにして作製した電池1〜電池9について、それぞれの電池特性を評価した。電池の放電容量は約2mAhであった。評価の際の充電は、上限電圧を4.75Vとして2mAの電流で充電を行い、4.75Vに達した後、定電圧充電とした。全充電時間を150分とした。放電は、電流2mAの定電流で行い下限電圧を2.5Vとした。
2 負極活物質層
3 正極集電体
4 負極集電体
5 多孔質セパレータ
6 正極外装缶
7 負極外装缶
8 絶縁パッキング部
Claims (11)
- 下記一般式(1)で示される酸化物と、一種以上の下記一般式(2)で示される酸化物と、を含むことを特徴とする二次電池用正極活物質。
LiM1 aM2 2-aO4 (1)
(ただし、上記一般式(1)において、M1はNi、Cr、Fe、Co、およびCuからなる群から選択される一種以上の遷移元素を示す。また、M2はMnを必須とする一以上の元素を示す。Mnの一部がTiまたはSiにより置換されていてもよい。また、0.4<a<1.1である。)
M3 bM2 cO (2)
(ただし、上記一般式(2)において、M2はMnを必須とする一以上の元素を示す。Mnの一部がTiまたはSiにより置換されていてもよい。また、M3は、Bi、La、Nd、SmおよびTaからなる群から選択される一または二以上の元素を必須とする一または二以上の元素である。ただし、M3はLiを含まない。また、b>0、c≧0である。) - 請求項1に記載の二次電池用正極活物質において、前記一般式(2)で示される酸化物が、少なくとも下記一般式(3)で示される酸化物を含むことを特徴とする二次電池用正極活物質。
M3 bO (3)
(ただし、上記一般式(3)において、M3は、Bi、La、Nd、SmおよびTaからなる群から選択される一または二以上の元素を必須とする一または二以上の元素である。ただし、M3はLiを含まない。また、b>0である。) - 請求項1または2に記載の二次電池用正極活物質において、前記一般式(2)で示される酸化物が、少なくとも下記一般式(4)で示される化合物を含むことを特徴とする二次電池用正極活物質。
M3 bMncO (4)
(ただし、上記一般式(4)において、M3は、Bi、La、Nd、SmおよびTaからなる群から選択される一または二以上の元素を必須とする一または二以上の元素である。ただし、M3はLiを含まない。また、b>0、c>0である。) - 請求項1乃至3いずれかに記載の二次電池用正極活物質において、前記一般式(1)で示される酸化物を含む粒子の表面に前記一般式(2)で示される酸化物が付着していることを特徴とする二次電池用正極活物質。
- 請求項4に記載の二次電池用正極活物質において、前記粒子の表面に前記一般式(2)で示される酸化物が焼成により付着していることを特徴とする二次電池用正極活物質。
- 請求項4または5に記載の二次電池用正極活物質において、前記粒子の表面に前記一般式(2)で示される酸化物を含む微粒子が付着していることを特徴とする二次電池用正極活物質。
- 請求項4または5に記載の二次電池用正極活物質において、前記粒子の表面に前記一般式(2)で示される酸化物の層が形成されたことを特徴とする二次電池用正極活物質。
- 請求項1乃至7いずれかに記載の二次電池用正極活物質において、前記一般式(1)で示される酸化物からなるスピネル構造中に、前記一般式(2)で示される酸化物中の元素M3が侵入していることを特徴とする二次電池用正極活物質。
- 請求項8に記載の二次電池用正極活物質において、当該正極活物質を構成する前記一般式(1)で示される酸化物を含む粒子の結晶の格子定数が、前記一般式(1)で示される酸化物の結晶の固有の格子定数よりも大きいことを特徴とする二次電池用正極活物質。
- 請求項1乃至9いずれかに記載の二次電池用正極活物質を含むことを特徴とする二次電池用正極。
- 少なくとも正極と負極を備えた二次電池において、前記正極が請求項10に記載の二次電池用正極であることを特徴とする二次電池。
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