JP5169850B2 - 非水電解液二次電池 - Google Patents
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Description
前記正極活物質が下記一般式(1)で表されるスピネル型リチウムマンガン複合酸化物を含み、
LiNi0.5Mn1.5O4 (1)
前記電解液が電解質と、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、酢酸メチル、酢酸エチル、または酪酸メチルの鎖状カルボン酸エステルから選択される少なくとも一種と、を含み、
前記鎖状カルボン酸エステルが、前記電解液を構成する有機溶媒中の0.01体積%以上60体積%以下含まれることを特徴とする非水電解液二次電池が提供される。
前記正極活物質が下記一般式(1)で表されるスピネル型リチウムマンガン複合酸化物を含み、
LiNi 0.5 Mn 1.5 O 4 (1)
前記電解液がハロゲン置換炭酸エステルを含み、
前記ハロゲン置換炭酸エステルの主骨格炭素が飽和しており、該ハロゲン置換炭酸エステルがモノフルオロジメチルカーボネート、またはモノフルオロエチレンカーボネートから選択される一種であることを特徴とする非水電解液二次電池が提供される。
Lia(NixMn2-x-y-zMyAz)(O4-wZw) (1)
(ただし、上記一般式(1)において、0.4≦x≦0.6、0≦y、0≦z、x+y+z<2、0<a<1.2、0<w<1であり、Mは、Be、Ge、B、Na、Mg、Al、KおよびCaからなる群より選ばれる少なくとも一種であり、Aは、TiまたはSiの少なくとも一種である。Zは、FまたはClの少なくとも一種である。)
Lia(NixMn2-x-y-zMyAz)(O4-wZw) (1)
(ただし、上記一般式(1)において、0.4≦x≦0.6、0≦y、0≦z、x+y+z<2、0<a<1.2、0<w<1であり、Mは、Be、Ge、B、Na、Mg、Al、KおよびCaからなる群より選ばれる少なくとも一種であり、Aは、TiまたはSiの少なくとも一種である。Zは、FまたはClの少なくとも一種である。)
リチウム金属、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−鉛合金、リチウム−錫合金等のリチウム金属またはその合金;
SnO2、SnO、TiO2、Nb2O3等の電位が正極活物質に比べて卑な金属酸化物;
等が挙げられる。
まず、次のようにして正極活物質を作製した。原料MnO2、NiO、およびLi2CO3を目的の金属組成比になるように秤量し、粉砕混合した。原料混合後の粉末を750℃で8時間焼成して、LiNi0.5Mn1.5O4、を得た。ほぼ単相のスピネル構造であることを確認した。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とプロピオン酸エチル(EP)とジエチルカーボネート(DEC)を40:5:55(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は実施例1と同様の方法にて実施例2の二次電池を得た。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)と酢酸メチル(MA)とジエチルカーボネート(DEC)を50:1:49(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は実施例1と同様の方法にて実施例3の二次電池を得た。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)と酢酸エチル(EA)とジメチルカーボネート(DMC)を40:20:40(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は実施例1と同様の方法にて実施例4の二次電池を得た。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)と酪酸メチル(MB)とジエチルカーボネート(DEC)を50:45:5(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は実施例1と同様の方法にて実施例5の二次電池を得た。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)と酪酸メチル(MB)とジメチルカーボネート(DMC)を40:40:20(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は実施例1と同様の方法にて実施例6の二次電池を得た。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とモノフルオロジメチルカーボネート(FDMC)とジメチルカーボネート(DMC)を50:1:49(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は実施例1と同様の方法にて実施例7の二次電池を得た。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とモノフルオロエチレンカーボネート(FEC)とジメチルカーボネート(DMC)を45:5:50(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は実施例1と同様の方法にて実施例8の二次電池を得た。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)とプロピオン酸メチル(MP)とモノフルオロエチレンカーボネート(FEC)を29:50:10:1(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は実施例1と同様の方法にて実施例9の二次電池を得た。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とジメチルカーボネート(DMC)とプロピオン酸エチル(EP)とモノフルオロジメチルカーボネート(FDMC)を50:39:10:1(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は実施例1と同様の方法にて実施例10の二次電池を得た。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)を50:50(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は実施例1と同様の方法にて比較例1の二次電池を得た。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とジメチルカーボネート(DMC)を40:60(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は実施例1と同様の方法にて比較例2の二次電池を得た。
原料MnO2、Li2CO3を目的の金属組成比になるように秤量し、粉砕混合した。原料混合後の粉末を700℃で8時間焼成して、LiMn2O4を得た。ほぼ単相のスピネル構造であることを確認した。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とプロピオン酸メチル(MP)とジメチルカーボネート(DMC)30:30:40(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は比較例3と同様の方法にて比較例4の二次電池を得た。
電解液の溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とジメチルカーボネート(DMC)とモノフルオロエチレンカーボネート(FEC)とプロピオン酸メチル(MP)を54:40:1:5(vol.%)で混合した溶媒を用いた以外は比較例3と同様の方法にて比較例5の二次電池を得た。
以上のようにして作製した電池について充放電サイクル特性を評価した。評価の際、実施例1〜10および比較例1〜2は1Cの充電レートで4.8Vまで充電を行い、1Cのレートで3Vまで放電を行った。比較例3〜5は1Cレートの充電レートで4.2Vまで充電を行い1Cのレートで3Vまで放電を行った。結果を表1に示す。
2 負極活物質層
3 正極集電体
4 負極集電体
5 多孔質セパレータ
6 正極外装缶
7 負極外装缶
8 絶縁パッキング部
Claims (7)
- Li金属に対して4.5V以上の平均放電電位を有する正極活物質と、電解液と、を含む二次電池であって、
前記正極活物質が下記一般式(1)で表されるスピネル型リチウムマンガン複合酸化物を含み、
LiNi0.5Mn1.5O4 (1)
前記電解液が電解質と、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、酢酸メチル、酢酸エチル、または酪酸メチルの鎖状カルボン酸エステルから選択される少なくとも一種と、を含み、
前記鎖状カルボン酸エステルが、前記電解液を構成する有機溶媒中の0.01体積%以上60体積%以下含まれることを特徴とする非水電解液二次電池。 - 請求項1に記載の非水電解液二次電池において、
前記電解液が、鎖状炭酸エステルまたは環状炭酸エステルをさらに含むことを特徴とする非水電解液二次電池。 - 請求項1または2に記載の非水電解液二次電池において、
前記電解質が、LiPF 6 であることを特徴とする非水電解液二次電池。 - 請求項1乃至3のいずれか一項に記載の非水電解液二次電池において、
前記電解液が、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、またはジエチルカーボネートから選択される少なくとも一種をさらに含むことを特徴とする非水電解液二次電池。 - 請求項1乃至4いずれか一項に記載の非水電解液二次電池において、
ハロゲン置換炭酸エステルが、前記電解液を構成する有機溶媒中の0.01体積%以上20体積%以下含まれることを特徴とする非水電解液二次電池。 - 請求項5に記載の非水電解液二次電池において、
前記ハロゲン置換炭酸エステルの主骨格炭素が飽和しており、該ハロゲン置換炭酸エステルがモノフルオロジメチルカーボネート、またはモノフルオロエチレンカーボネートから選択される一種であることを特徴とする非水電解液二次電池。 - 請求項5または6に記載の非水電解液二次電池において、
前記ハロゲン置換炭酸エステルが、ジエチルカーボネート、エチレンカーボネート、またはプロピレンカーボネートのいずれかのハロゲン置換体であることを特徴とする非水電解液二次電池。
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