JP2004516374A

JP2004516374A - 耐ブロッキング性を改善するための、エチレンベースのポリマーペレットの表面処理

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Publication number: JP2004516374A
Application number: JP2002553401A
Authority: JP
Inventors: ジー．ボームガートナースティーブン; エム．ハッシュブルース
Original assignee: EI Du Pont de Nemours and Co
Current assignee: EIDP Inc
Priority date: 2000-12-27
Filing date: 2001-12-27
Publication date: 2004-06-03
Anticipated expiration: 2021-12-27
Also published as: US20020123547A1; DE60141298D1; CA2427317A1; EP1358250A2; US6500888B2; WO2002051916A2; JP4809573B2; EP1358250B1; WO2002051916A3

Abstract

本発明は、少なくとも５重量％の酸含有率を有し、２５℃を超える温度にコポリマーの粘着温度を高めるための、有効量の表面コーティングを有する、エチレンベースのコポリマーペレットに関する。

Description

【０００１】
本出願は、２０００年１２月２７日出願の米国特許出願第０９／７４９，０９３の特典を請求するものである。
【０００２】
（発明の背景）
本発明は、貯蔵条件下およびポリマーペレットを加工するのに使用される従来の操作温度下にて耐ブロッキング性を有する、エチレンベースのポリマーペレットに関する。
【０００３】
製造後、および輸送中、およびその後に続く、物品を形成するための更なる加工のために押出機中にペレットを装入する際の取り扱い時に、ポリマーペレットは流動性のままで、且つ従来の貯蔵、輸送および操作温度で互いに粘着するか、または凝集しないことが必要である。ブロッキングまたは粘着を低減する添加剤を、ペレット化の前にポリマー中に溶融ブレンドするか、または添加剤をペレットの表面に塗布することができる。どちらの場合においても、添加剤は、ペレットが形成される時間から顧客がペレットを使用する時間までの間、有効であるべきである。その添加剤は、ペレットが形成、運搬、包装される間、または顧客の工場における取り扱い時に、装置において操作性の問題を起こしてはならない。添加剤は、製品の最終用途特性に悪影響を及ぼしてはならず、例えば食品包装のために製品が使用される場合には、食品規制を満たさなければならない。
【０００４】
１９７０年９月１５日発行のＤｏｎａｌｄｓｏｎ等による米国特許第３，５２８，８４１号には、粘着性を低減するための、ポリマーペレット上でのエチレンオキシドとプロピレンオキシドとのコポリマーの使用が示されている。１９７６年７月１３日発行のＰｕｇｈ等による米国特許第３，９６９，３０４号には、様々な無機粉末およびエルカミド、オレアミド、スルホネート、ステアレート、ステアルアミド等の有機材料のポリエチレンフィルムに対するスリップ剤の使用が示されている。１９８８年９月６日発行のＫｅｌｌｙ等による米国特許４，７６９，２８９号には、流動性ポリマー粒子を形成するための、極性エチレンインターポリマー上でのヒュームドシリカの使用が示されている。１９９４年２月１５日発行のＳｍｉｔｈによる米国特許第５，２８６，７７１号には、ポリマーペレットのブロッキングを低減するための添加剤として、様々なアルコール、エーテル、アルキレンオキシドポリマー、およびオイルが示されている。１９８５年２月２日公開の特開昭６０（１９８５）−２３４４９には、熱可塑性樹脂粒子またはペレットの付着性の問題を低減するための、炭素原子８〜２２個を有する高級脂肪酸のアルカリ金属塩またはかかる酸のエステルの使用が示されている。しかしながら、これらの特許のいずれも、比較的高い酸含有率を有するエチレンベースのコポリマー、例えば５〜３０重量％の酸含有率を有するポリマーのペレットのブロッキングを低減することに関係していない。
【０００５】
本発明は、ポリマーの粘着温度を高めることによって、比較的高度に酸を含有するエチレンベースのポリマーのペレットのブロッキングを有効に低減する。
【０００６】
（発明の概要）
本発明は、少なくとも５重量％の酸含有率を有し、およびコポリマーの粘着温度を、２５℃を超える温度に高めるための、有効量の表面コーティングを有するエチレンをベースとするコポリマーペレットに関し、
そのエチレンベースのコポリマーは、
（ａ）コポリマーの重量を基準にして、少なくとも５０重量％のエチレン、
（ｂ）コポリマーの重量を基準にして、５〜３０重量％のアクリル酸またはメタクリル酸、
（ｃ）コポリマーの重量を基準にして、４０重量％までのアルキルアクリレートまたはアルキルメタクリレート、
の繰返し重合単位を含み、
そのコポリマーは、以下の群：亜鉛、マグネシウム、ナトリウムおよびリチウムから選択される金属イオンで中和された酸基を０〜１００％有し、かつその表面コーティングは、炭素原子１２〜２２個を有する脂肪酸の金属塩を有効量（一般に２５〜６，０００ｐｐｍ（１００万分の１）の量）で含有する。
【０００７】
（発明の詳細な説明）
比較的高度に酸を含有する、本発明のエチレンベースのコポリマーペレットは流動性であり、コポリマーペレットがブロッキングまたは粘着することなく、輸送し、従来の装置を用いて加工することができる。炭素原子１２〜２２個を有する有効量の脂肪酸の金属塩をポリマーペレット上に付着させて、ブロッキングを防ぎ、ペレットの粘着温度を、２５℃を超える温度に高める。２５℃を超える温度に粘着温度をわずかに高めることでさえ、ポリマーの製造、取り扱い、輸送および貯蔵に関与する作業の多くに非常に望まれる。粘着温度を３０〜６０℃に高めることが好ましい。金属塩の上記のコーティングの特定の利点は、それが頑強なコーティングであり、その後のペレットの加工、輸送および貯蔵時に十分な量のコーティングが保持されて、ペレットのブロッキングまたは凝集を防ぐ有効な粘着温度が維持されることである。
【０００８】
本明細書において使用される「コポリマー」という用語は、２種類以上のモノマーで形成されるポリマーを含有する。
【０００９】
「粘着温度」とは、固定条件下にて保持された後、１分未満でポリマーペレットのすべてが試験装置で空になる最大温度である。粘着温度を測定するために、Ｍｙｌａｒ（登録商標）ポリエチレンテレフタレートの厚さ５ミル（１２７ミクロン）のフィルムで緩くライニングが施された、内径３．９ｃｍおよび長さ２３．２ｃｍを有する直立した管に、ポリマーペレットを入れる。下方への圧力が３３．５ｋＰａとなるように、ペレットの上部に４０８６ｇの重りを置く。熱空気は、３０Ｌ／分で上向きにペレットを１５分間通過し、続いて、周囲温度の空気が１３０Ｌ／分で５分間通過する。次いで、その重りを取り除き、その管を逆さにする。ペレットすべてがその管から流出する時間に留意する。コポリマーペレットの一部のみまたはいずれのペレットも管から流出しなくなる時点に達するまで、徐々に温度を高めて、その試験を繰り返し行う。その粘着温度は、ペレットすべてが１分未満で流出する最終温度である。
【００１０】
本発明で使用される、炭素原子１２〜２２個を有する脂肪酸の一般的な金属塩は、カルシウム、ナトリウム、マグネシウムおよび亜鉛塩である。かかる塩の例としては、ラウリン酸カルシウム、ラウリン酸亜鉛、ラウリン酸ナトリウム、ラウリン酸マグネシウム、オレイン酸カルシウム、オレイン酸ナトリウム、オレイン酸マグネシウム、オレイン酸亜鉛、パルミチン酸カルシウム、パルミチン酸ナトリウム、パルミチン酸マグネシウム、パルミチン酸亜鉛、ベヘン酸カルシウム、ベヘン酸ナトリウム、ベヘン酸マグネシウムおよびベヘン酸亜鉛が挙げられる。
【００１１】
本発明で使用される好ましい金属塩は、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸マグネシウムおよびステアリン酸亜鉛などのステアリン酸金属である。ステアリン酸カルシウムは、それが酸含有コポリマーの粘着温度を所望のレベルに高めることを意味する、優れたブロッキング防止剤であるため、特に好ましい。またステアリン酸カルシウムは、容易に入手することが可能であり、コポリマーペレットをコーティングする本発明のプロセスにおいて使用することが好ましい水性分散系中に形成されることができる。
【００１２】
本発明の通常のエチレンベースのコポリマーは、アクリル酸もしくはメタクリル酸などの５〜３０重量％の重合酸モノマーを含有する、エチレン／酸コポリマー、およびエチレン／酸／アルキル（メタ）アクリレートコポリマーである。５％以上の酸含有率を有するコポリマーは、２５℃未満の粘着温度を有する場合が多い。一般に、３０％を超える酸含有率を有するポリマーは製造されていない。
【００１３】
本明細書において使用される「アルキル（メタ）アクリレート」という用語は、アクリル酸およびメタクリル酸のアルキルエステルを意味する。
【００１４】
本発明のエチレンベースのコポリマーは、少なくとも５０％の重合エチレン、アクリル酸もしくはメタクリル酸などの５〜３０重量％の重合酸成分、および０〜４０重量％の重合アルキル（メタ）アクリレートを含有する。本発明は、７５〜８５重量％のエチレン、および１５〜２５重量％のアクリル酸またはメタクリル酸を含有するエチレン／酸コポリマー、例えばエチレン（８１％）／メタクリル酸（１９％）のコポリマー、エチレン（８５％）／メタクリル酸（１５％）のコポリマーおよびエチレン（８０％）／アクリル酸（２０％）のコポリマーに特に適用することができるが、これらに限定されない。
【００１５】
他の有用なコポリマーは、少なくとも５０重量％の重合エチレン、好ましくは６５〜８５重量％、１５〜２５重量％のアクリル酸またはメタクリル酸、および５〜３０重量％のアルキル（メタ）アクリレートを含有する。かかるコポリマーの一般的な例は、成分重量比６７．５／９／２３．５を有するエチレン／メタクリル酸／ｎ−ブチルアクリレートのコポリマーである。
【００１６】
コポリマーは、その酸基の約１００％まで、好ましくは５〜７０％が、以下の酸基：亜鉛、マグネシウム、ナトリウムおよびリチウムから選択される金属イオンで中和されるイオノマーも含有する。
【００１７】
これらのエチレンベースのコポリマーは通常、条件Ｅ（２１９０ｇ、１９０℃）を用いてＡＳＭＴＤ１２３８によって測定された０．５〜２０００のメルトインデックス（ＭＩ）、好ましくは１〜１０００ｇ／１０分を有する。
【００１８】
中和がコポリマーの粘着温度にいくらか影響を及ぼすと同時に、亜鉛イオノマーは一般的に、リチウム、ナトリウムおよびマグネシウムイオノマーと比較してさらにブロッキングを起こす傾向がある。コポリマーペレットには、通常の使用条件下でブロッキングしないペレットを形成するために、粘着温度を高めるためのコーティングが必要である。
【００１９】
ペレットを形成するのに使用される特定のタイプのカッターによって影響を受ける可能性のある、表面粗さ、ペレット寸法および形状など、コポリマーペレットの粘着温度に影響を及ぼす他の要因が数多くある。ペレット表面が粗化されていない場合、接触面積が増大するため、粘着が高まるだろう。表面がわずかに粗化されている場合には、粘着温度が上がる可能性がある。ペレット化直後に得られたペレットは粗化されていない表面を有し、ペレット間の接触が多いために、低い耐ブロッキング性も有する。
【００２０】
コポリマーペレットの製造中、様々なブレンド、ふるい分けおよび運搬操作において、ペレットは、摩耗および粗化による様々な程度の表面改質にさらされる。一般に、これらのプロセス後、粘着温度が高まり、粘着温度は１０℃も上がり得る。しかしながら、本質的に起こる粗化のかかる方法は一般に、調節が難しく、かつ結果が異なるため、あまり有用ではない。制御された手法において、ペレットを、非常に粗い表面上に通すことによって、ペレットの粗化を試みても、粘着温度は確実且つ一貫して高められていない。いずれの粗化操作によっても、ブロッキングを促進し且つその後のポリマー加工に不利な、非常に小さなポリマー粒子または微粉が生じる。
【００２１】
ペレットをただ静置または「エージング」させることによって、粘着温度の変化を生じさせることができる。表面結晶性の変化および他の表面変化が生じるが、それらの変化はポリマーによってで異なる。
【００２２】
本発明のコポリマーペレットは、通常サイズのペレットである。範囲は広く、０．４〜１８ｇ／ペレット１００個、一般に１〜５ｇ／ペレット１００個、通常２〜４ｇ／ペレット１００個である。ペレットのサイズは、本発明に直接影響を及ぼさない。小さなペレットは、大きいペレットよりも急速に冷却することができるが、容易にブロッキングする傾向がある。これは、ペレット固有の特徴であり、本発明に直接関係するものではない。
【００２３】
ペレットが取り扱い、輸送および加工中にブロッキングするのを防ぐために、コポリマーペレットを前述の有効量の金属塩でコーティングする。一般に、金属塩２５〜６，０００ｐｐｍ（ポリマーの１００万分の１）を使用し、好ましくは５０〜２，５００ｐｐｍを使用する。
【００２４】
その金属塩は、様々な従来技術のいずれかによってコポリマーペレットに塗布させることもできる。ある技術では、金属塩の水性分散系中にペレットを０．５〜３０分間浸漬し、次いでペレットを取り出し、乾燥するまで、例えば周囲空気を通常２０〜３０℃の温度でペレットに吹きつけることによって、乾燥させる。利用可能な他の技術では、ペレットを攪拌しながら金属塩の水性分散系をペレットに吹き付け、次いで上述のようにペレットを乾燥させる。
【００２５】
金属塩の一つの水性分散系は通常、水性媒体中に金属塩を分散するための界面活性剤を含有し、当業者に公知の従来の技術を用いて形成される。
【００２６】
金属塩は、粉末としてコポリマーペレットに塗布されることができる。飛散性粉末形状のステアリン酸カルシウムなどの金属塩を、通常の混練または混合技術を用いて、コーティングがペレット上に形成されるまでポリマーペレットとブレンドする。
【００２７】
コポリマーペレットに金属塩を塗布する上記の方法のいずれかを、バッチプロセス、または連続プロセスで行うことができる。
【００２８】
上述の金属塩の使用によって、耐ブロッキング性が向上し、コポリマーの粘着温度が高まるが、エチレンベースのコポリマーの他の特性、例えばそのヒートシール性は悪影響を受けず、コポリマーの曇りは著しく増大せず、且つ暴露した場合にコポリマーが黄変することがない。コポリマーペレットの含水率は、金属塩を使用することによって増大することはない。
【００２９】
以下の実施例によって本発明を説明する。別段の指定がない限り、すべての部分、比、およびパーセンテージは重量基準である。コポリマーのＭＩ（メルトインデックス）およびＳＴ（粘着温度）を以下に記載するように測定した。
【００３０】
（実施例）
（実施例１）
これは、従来のブロッキング防止剤を、炭素原子１２〜２２個を有する脂肪カルボン酸の金属塩、ステアリン酸カルシウム、およびコポリマーペレットの粘着温度に対する影響と比較するために行われた比較例である。それぞれの場合において、以下のコポリマーの粗化されていないペレットを使用した：粘着温度２７℃を有するＥ／ＭＡＡコポリマー（エチレン／メタクリル酸、重量比８１／１９）、メルトインデックス６０（ｇ／１０分）。以下のケースそれぞれにおいて、添加剤を同じ手法で塗布した。コポリマーペレットを特定の添加剤の水性分散系中に浸漬し、次いでそのペレットを周囲空気で乾燥させ、粘着温度を測定した。それぞれの場合において、コポリマーに対して添加剤５０００ｐｐｍ（１００万分の１）をコポリマーペレット上に付着させた。この比較の結果は以下のとおりである：
【００３１】
【表１】

【００３２】
上記の結果から、ステアリン酸カルシウムは、エチレンビスオレアミド、フィッシャー・トロプシュワックスおよび微細低密度ポリエチレンの従来の添加剤によって得られる、コポリマーペレットの粘着温度の驚くべき上昇（２〜３倍）を提供する。
【００３３】
（実施例２）
この実施例には、実施例１に記載のコポリマーのペレット上に付着された、異なるレベルのステアリン酸およびその結果得られたコポリマーの粘着温度の変化を示す。この実施例では、ペレットを粗化する前および後のコーティングしたペレットの粘着温度も比較する。実施例１で使用した手順と同じ手順を用いて、ステアリン酸カルシウムを適用し、ペレットをコーティングした。ステアリン酸カルシウムを粗化されていないペレットに塗布し、粘着温度を測定し、次いで容器内で混転させることによってペレットを粗化し、粗化したペレットの粘着温度を測定した。この実施例の結果を以下のとおり示す：
【００３４】
【表２】

【００３５】
上記のデータから、ステアリン酸カルシウム１００〜２５００ｐｐｍを塗布した後の粗化されていないコポリマーペレットの粘着温度が著しく上昇したことが示されている。粗化手順後のこれらのペレットは、ペレットの粗化が生じると考えられる包装、輸送およびその後の取り扱いなどといった従来の使用によって、ステアリン酸カルシウムコーティングがペレットから取れないことを示す、改善された粘着温度を保持した。
【００３６】
コーティングされていないペレットおよびコーティングされたペレットのそれぞれをプラックに成形し、曇りについて測定した。ステアリン酸カルシウム添加剤のレベルの上昇と共に、曇りが約１〜６％増大したが、ペレットを押出し機中で溶融混合し、次いでプラックを形成した場合には、ステアリン酸カルシウムで処理したコポリマーと未処理のコポリマーとの間に違いは見られなかった。
【００３７】
（実施例３）
この実施例では、一部のコポリマーが酸成分を含有し、他のコポリマーはかかる酸成分を含有しない様々なコポリマーペレットに、ステアリン酸カルシウムを塗布し、ステアリン酸カルシウムで処理する前および処理した後に粘着温度を測定し、粘着温度の上昇を記録した。コポリマーペレットへのステアリン酸カルシウムの塗布は実施例１の手順に従った。その結果を以下のとおり示す：
【００３８】
【表３】

【００３９】
上記の結果によって、アクリル酸またはメタクリル酸を含有するポリマーのペレットは、ステアリン酸カルシウムでコーティングした場合に、粘着温度が著しく上昇することが示されている。ステアリン酸カルシウムでコーティングした場合の酸成分を含有しないコポリマーのペレットでは、粘着温度が上昇しないか、または上昇がごくわずかであった。
【００４０】
（実施例４）
ステアリン酸カルシウム１００ｐｐｍでペレットをコーティングしたこと、および混転によって粗化したことを除いては、実施例１の方法を用いて、実施例１で記載したコポリマーペレットをコーティングした。次いで、粘着温度を測定し、結果４３．５℃であった。そのペレットを周囲温度で４１日間静置しておき、粘着温度を再度測定し、結果４７．８℃であった。このデータから、コポリマーペレットのエージングによって、ステアリン酸カルシウム処理の効果は減少するどころか、わずかに増大したことが示されている。
【００４１】
（実施例５）
メルトインデックス１．０を有し、Ｍｇで５０％中和されたＥ／ＭＡＡ／ｎ−ＢＡ（比６７．５／９／２３．５）のコポリマーペレットを、工業プロセスを用いてステアリン酸カルシウム１００ｐｐｍでコーティングした。そのプロセスでは、ペレットを溶融押出しし、ペレットに切断し、振とう機に通した。ペレットを加工する前に、粘着温度を測定し、その結果２４〜２５℃であり、次いで、工業プロセスにおいてステアリン酸カルシウムで処理した後にまた粘着温度を測定した。その粘着温度は、＞４３℃に上昇した。このことから、工業プロセスによるステアリン酸カルシウムの塗布によって、粘着温度が著しく上昇することが示されている。

Claims

少なくとも５重量％の酸含有率を有し、およびコポリマーの粘着温度を２５℃を超える温度に高めるための有効量の表面コーティングを有する、エチレンベースのコポリマーペレットであって、
前記エチレンベースのコポリマーが、
（ａ）コポリマーの重量を基準にして、少なくとも５０重量％のエチレン、
（ｂ）コポリマーの重量を基準にして、５〜３０重量％のアクリル酸およびメタクリル酸からなる群から選択されるエチレン性不飽和酸、および
（ｃ）コポリマーの重量を基準にして、４０重量％までのアルキル（メタ）アクリレート、
の繰返し重合単位を含み、
前記コポリマーが、亜鉛、マグネシウム、ナトリウムおよびリチウムからなる群から選択される金属イオンで中和された酸基を０〜１００％有し、かつ
前記表面コーティングが、粘着温度を２５℃を超える温度に高めるための、炭素原子１２〜２２個を有する脂肪酸の金属塩の有効量を含む
ことを特徴とするエチレンベースのコポリマーペレット。
２５〜６，０００ｐｐｍ（１００万分の１）の量で、炭素原子１２〜２２個を有する脂肪酸の金属塩からなる表面コーティングを有することを特徴とする請求項１に記載のコポリマーペレット。
前記金属塩の金属成分が、カルシウム、ナトリウム、マグネシウムおよび亜鉛からなる群から選択されることを特徴とする請求項２に記載のコポリマーペレット。
前記コポリマーが、３０〜６０℃の範囲の粘着温度を有し、かつ前記コポリマーが、ＡＳＴＭＤ１２３８条件Ｅに従って測定された、０．５〜２０００ｇ／１０分のメルトインデックスを有し、
前記コーティングが、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸マグネシウムおよびステアリン酸亜鉛からなる群から選択される金属塩からなる、ことを特徴とする請求項３に記載のコポリマーペレット。
１５〜２５重量％のアクリル酸またはメタクリル酸と、７５〜８５重量％のエチレンとを含み、かつ５０〜２，５００ｐｐｍ（１００万分の１）の量のステアリン酸カルシウムからなる表面コーティングを有することを特徴とする請求項４に記載のコポリマーペレット。
前記酸基の５〜７０重量％が、亜鉛、マグネシウム、ナトリウムおよびリチウムからなる群から選択される金属イオンで中和されることを特徴とする請求項５に記載のコポリマーペレット。
１５〜２５重量％のアクリル酸またはメタクリル酸と、５〜３０重量％のアルキル（メタ）アクリレートと、６５〜８５重量％のエチレンとを含み、かつ５０〜２，５００ｐｐｍ（１００万分の１）の量のステアリン酸カルシウムからなる表面コーティングを有することを特徴とする請求項４に記載のコポリマーペレット。
前記酸基の５〜７０重量％が、亜鉛、マグネシウム、ナトリウムおよびリチウムからなる群から選択される金属イオンで中和されることを特徴とする請求項７に記載のコポリマーペレット。
５０〜２，５００ｐｐｍの量のステアリン酸カルシウムからなる表面コーティングおよび３０〜６０℃の粘着温度を有し、かつ前記コポリマーが、１５〜２５重量％のアクリル酸またはメタクリル酸と、７５〜８５重量％のエチレンとを含み、前記コポリマーが、ＡＳＴＭＤ１２３８条件Ｅに従って測定された、０．５〜２０００ｇ／１０分のメルトインデックスを有することを特徴とする請求項１に記載のコポリマーペレット。
前記酸基の５〜７０重量％が、亜鉛、マグネシウム、ナトリウムおよびリチウムからなる群から選択される金属イオンで中和されることを特徴とする請求項９に記載のコポリマーペレット。
５０〜２，５００ｐｐｍの量のステアリン酸カルシウムからなる表面コーティングおよび３０〜６０℃の粘着温度を有し、かつ前記コポリマーが、１５〜２５重量％のアクリル酸またはメタクリル酸と、５〜３０重量％のアルキル（メタ）アクリレートと、６５〜８５重量％のエチレンとを含み、前記コポリマーが、ＡＳＴＭＤ１２３８条件Ｅに従って測定された、０．５〜２０００ｇ／１０分のメルトインデックスを有することを特徴とする請求項１に記載のコポリマーペレット。
前記酸基の５〜７０重量％が、亜鉛、マグネシウム、ナトリウムおよびリチウムからなる群から選択される金属イオンで中和されることを特徴とする請求項１１に記載のコポリマーペレット。
粘着温度を、２５℃を超える温度に高めるために、炭素原子１２〜２２個を有する脂肪酸の金属塩を含む有効量の表面コーティングをポリマーペレットに塗布する工程を含む、流動性のエチレンベースのコポリマーペレットを形成する方法であって、
前記エチレンベースのコポリマーが、
（ａ）コポリマーの重量を基準にして、少なくとも５０重量％のエチレン、
（ｂ）コポリマーの重量を基準にして、５〜３０重量％のアクリル酸およびメタクリル酸からなる群から選択されるエチレン性不飽和酸、および
（ｃ）コポリマーの重量を基準にして、４０重量％までのアルキル（メタ）アクリレート
の繰返し重合単位を含み、
前記コポリマーが、亜鉛、マグネシウム、ナトリウムおよびリチウムからなる群から選択される金属イオンで中和された酸基を０〜１００％有することを特徴とする方法。
前記金属塩を水性分散系からコポリマーペレットに塗布し、その結果得られるコーティングされたペレットを、周囲温度で空気を吹きつけて乾燥させることを特徴とする請求項１３に記載の方法。
前記金属塩を粉末状でコポリマーペレットに塗布し、ペレットをコーティングするために、ペレットと完全に混合することを特徴とする請求項１３に記載の方法。
前記金属塩が、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸マグネシウムおよびステアリン酸亜鉛からなる群から選択され、かつそのステアリン酸金属のコーティングが、２５〜６，０００ｐｐｍ（１００万分の１）の量で塗布されることを特徴とする請求項１３に記載の方法。
前記金属塩が、ステアリン酸カルシウムからなり、ステアリン酸カルシウムのコーティングが、５０〜２，５００ｐｐｍ（１００万分の１）の量で塗布されて、コポリマーの粘着温度が３０〜６０℃に高められ、かつ前記エチレンコポリマーが、ＡＳＴＭＤ１２３８条件Ｅに従って測定された、０．５〜２０００ｇ／１０分のメルトインデックスを有することを特徴とする請求項１３に記載の方法。