JP2003511710A - 放射性黒鉛の処理方法 - Google Patents

放射性黒鉛の処理方法

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Abstract

(57)【要約】 本発明は、放射性黒鉛、特に、多数の原子炉設計において、減速材として用いられる黒鉛から生じる放射性黒鉛の処理方法に関する。より詳しくは、本発明は、（ｉ）該放射性黒鉛を２５０℃ないし９００℃の範囲の温度にて水蒸気を含有する過熱された蒸気またはガスと反応させて、水素および一酸化炭素を生成し；次いで（ｉｉ）ステップ（ｉ）からの該水素および一酸化炭素を反応させて、水および二酸化炭素を生成するステップを含む放射性黒鉛を処理する方法を提供する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は放射性黒鉛、特に、多数の原子炉設計において減速材として用いられ
る黒鉛から生ずる放射性黒鉛の処理方法に関する。 黒鉛は、主に元素炭素からなり、英国のＭＡＧＮＯＸおよびＡＧＲガス冷却炉
およびロシアのＲＢＭＫ設計のごとき、多数の原子炉設計において減速材として
用いられる。建設中、普通、該炉の減速材は黒鉛レンガの連結構造として設置さ
れる。炉寿命が尽きたとき、該黒鉛減速材は、典型的に約２,０００トンであり
、最終的な管理を必要とする放射性廃棄物の形態である。黒鉛は比較的安定した
化学的形態の炭素であり、それは多くの方法で加工せずに直接処分するのに適し
ている。しかしながら、中性子照射後、該黒鉛は貯蔵ウィグナーエネルギーを含
有する。未加工の形態での黒鉛の処分に頼るいずれの方針においても、このエネ
ルギー放出の可能性に配慮する必要がある。あるいは、処分前に該黒鉛を加工す
ることはいずれの貯蔵ウィグナーエネルギーの安全な放出を可能とする。
【０００２】 該黒鉛は、黒鉛自体およびそれが含有する少量の不純物の両方に、中性子誘発
反応からの著しい量の放射性核種も含有する。放射性同位体の内容は、簡便に、
２つのカテゴリーに分類し得る。（コバルト−６０のごとき）短寿命同位体は、
炉停止直後に該黒鉛を取り扱うことを困難にするが、数十年で崩壊する。長寿命
同位体（主に炭素１４）は生物圏への排出の可能性の心配がある。該黒鉛を加工
することは、該短寿命放射性同位体から、大部分量の黒鉛を分離する見込みを与
える。今度は、これが炉寿命が尽きたすぐ後に該黒鉛廃棄物を管理することを容
易にする。
【０００３】 黒鉛の特徴およびその量のため、黒鉛減速炉を廃炉にするための現在までの最
もありふれた手順は、炉停止後数十年の間、その場で炉心を「安全保管」するこ
とである。この期間中、短寿命放射性同位体が充分に崩壊し、該黒鉛減速材の最
終的な手動分解を可能とする。それで、英国におけるほとんどの計画は、該黒鉛
は、その現実の化学的形態で、炭素−１４崩壊の長い期間にわたり分解または放
出を防止するために適当なさらなる包装がされて廃棄されると仮定している。
【０００４】 安全保管はある種の否定的な結果を有する。それは長期の金銭的責務、建設的
な目的を持たない外観的に邪魔な構造、頻繁な監視の必要性および（元の資源か
らは何ら利益を得ることのない）将来の世代がその最終的処分を完了する必要性
を暗示するからである。安全保管代替がより短期の管理に置き換えられるならば
、該黒鉛が安全かつ放射線学上許容される方法で加工されることが重要である。
【０００５】 本発明者らは、今や、該黒鉛をいずれのウィグナーエネルギーも除去された形
態に転換する簡便な手段を提供し、該黒鉛中の炭素をガス化し、必要に応じてさ
らなる加工のための形態に該ガス化された炭素を実質的に維持するために用い得
る方法を開発した。本発明者らが開発した方法を用いて、該黒鉛中の炭素を該減
速材中に存在する他の放射性元素から分離して、簡単な取扱いを可能にし、該炭
素量の大気への排出を容易にする。該方法を用いて、該炉心から取り出された黒
鉛の個々のブロックまたは粒子を常法で加工し得る。本発明者らが開発した方法
は、該炉心内での人の介在を必要とせずに、その場でゆっくりかつ制御された方
法でゆっくりと該減速材黒鉛を反応させるのにも用い得る。
【０００６】 したがって、本発明は放射性黒鉛の処理方法を提供し、その方法は、 （ｉ）該放射性黒鉛を２５０℃ないし９００℃の範囲の温度にて水蒸気を含有
する過熱された蒸気またはガスと反応させて、水素および一酸化炭素を生成し；
次いで （ｉｉ）ステップ（ｉ）からの該水素および一酸化炭素を反応させて、水および
二酸化炭素を生成するステップを含む。
【０００７】 付随する図面の図１は、本発明による放射性黒鉛の処理方法のフロー図を例示
する。 本発明は、以前、熱原子炉の炉心において減速材として用いられ、もはやこの
目的のためには必要ではない黒鉛材に適用する方法である。本発明は、原子炉心
において中性子束中で照射されたいずれの他の黒鉛材（燃料要素スリーブ、筋交
い等）にも適用する。
【０００８】 本発明の方法のステップ（ｉ）において、水蒸気を含有する過熱された蒸気ま
たはガスと黒鉛との反応は、２５０℃ないし９００℃、好ましくは６００℃ない
し７００℃の範囲の温度にて行って、水素および一酸化炭素を生成する。通常、
このタイプの方法は当該分野において「水蒸気改質」という。ステップ（ｉ）の
反応は水蒸気を含有する蒸気またはガスへの酸素の添加により行って、該方法の
ために発熱反応エネルギーを供給することができる。酸素の添加は該水蒸気改質
反応の温度を制御することを可能にする。 次いで、ステップ（ｉ）からのガスをステップ（ｉｉ）において、酸素でさら
に酸化して二酸化炭素および水を生成する。該方法の間、該ガスは封入雰囲気中
に保持される。
【０００９】 該方法において生成された二酸化炭素および水は、引き続き、以下の手順のう
ちの一つによって処分することができる： 該二酸化炭素の放射性含有量を最小限化するのに必要ないずれのさらなる加
工の後の該二酸化炭素の大気への制御された排出； 一時的保管、加工、輸送もしくは処分のための該二酸化炭素の圧縮および液
化； 処理、処分もしくは放出のための水を供給するための蒸気の凝縮；および／
または 炭酸カルシウムのごとき、処分のための適当な固体状廃棄物形態を作製する
ための該二酸化炭素のさらなる化学的加工。
【００１０】 本発明の方法は、廃炉にされた原子炉の心の内部でその場で行うか、または、
該炉心から取り出された黒鉛片または黒鉛粒子に（外付けの装置中で）適用する
ことができる。
【００１１】 本発明の方法からの、または排出前に該方法において生成された二酸化炭素の
さらなる加工からの放射性二次廃棄物は、関係する核プラントの通常の手順に適
したいずれの従来の方法で処理し得る。
【００１２】 黒鉛のその場加工は、該炉心中の黒鉛が黒鉛のガス化に適した条件に付され得
ることを必要とする。その場反応は、下記するごとき種々の方法によって行い得
る。
【００１３】 第１の方法において、二酸化炭素、窒素または他の不活性ガスは、必要な場合
には制御された少量の蒸気および／または酸素を添加して、通常のプラント内部
装置を用いて、該炉中で再循環させることができる。側流は、一酸化炭素、水素
、および二酸化炭素の除去用のループから連続的に取り出す。潜在的な水素爆発
を軽減するために、好ましくは、触媒水素転換炉を該処理ループ内に挿入して、
いずれの水素も水に転換する。この選択は該触媒転換炉への少量の酸素の注入を
必要とする。 痕跡量の酸素の添加に関して、酸化反応が充分な時間進行して該再循環ガス中
５パーセント未満の酸素濃度の使用を可能とするように、該炉サーキットを２５
０℃より上に維持する。制限された酸素レベルの使用が、いずれの潜在的な爆発
反応を除外するために推奨される。 蒸気の添加に関して、改質反応が合理的な速度で進行するように、該炉サーキ
ットを３５０℃より上に維持する。
【００１４】 第２の方法において、他のプラント内部装置を使用せずに、ガスを該炉に注入
し、該炉から除去する。この方法は、該炉を残りのプラントシステムから単離す
ることを含む。外部ガス再循環ループを用いて、ガスを該炉に注入し、ガス性反
応生成物の除去を与える。４００℃ないし９００℃に過熱されたガスの注入によ
るか、または該炉内部での必要な熱の発生によって、該炉の選択された領域を高
温に維持する。該炉内部での熱発生は、１以上の燃料チャネル中に配置された電
気または燃焼管ヒータの挿入によって達成し得る。該その場反応を用いるこの方
法は、該炉の選択された領域における黒鉛の優先除去を可能とし、計画されたシ
ーケンスで黒鉛を除去する。これは非常に価値のある安全な特徴である。なぜな
らば、それは、黒鉛が構造的に閉鎖された方法で除去され、除去の後期の間に脆
弱化された減速材構造の崩壊の可能性を回避するからである。この方法による黒
鉛の局所除去の実行可能性は、中性子照射の結果として生じる寿命の尽きた減速
材の熱伝導率の低下によってさらに促進される。この方法で、７５パーセントを
超える黒鉛を除去し得ると見積もられる。該注入されたガスは、必要であれば酸
素と共に、不活性ガスおよび蒸気からなる。最後の黒鉛の最終除去は、例えば、
上記した以前の方法に戻すことによって達成する。
【００１５】 本発明の方法を該心から除去された黒鉛片または黒鉛粒子について行う場合、
該方法は連続、半連続またはバッチ法として行うことができる。該方法は該黒鉛
片もしくは黒鉛粒子から作製された静置床を用いて行うか、または、好ましくは
、該方法は流動床反応器で行うことができる。好ましくは、流動化の助けとして
上記反応物を用いて、該床を流動化するが、蒸気および／または酸素の適当な注
入と共に、窒素または二酸化炭素のごとき不活性ガスを用いて、該反応物床を流
動化して、該反応の進行を可能にすることができる。不活性床材を流動床に用い
て、上記および／または酸素を当該容器中に注入する温度に安定化し得る。
【００１６】 水蒸気改質反応は式： Ｃ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ＋Ｈ２ に従って進行する。
【００１７】 本発明の方法の第２段階において、一酸化炭素および水素を酸化して二酸化炭
素および水にする。一般的に、酸化剤として酸素を用いてこれを行う。酸化反応
は該水蒸気改質を行うものと同一の容器またはそれとは異なる容器中で行うこと
ができる。例えば、該水蒸気改質反応を流動床反応器で行う場合、該酸素を該流
動床反応器の上部に導入し、この方法の両方のステップを単一の反応容器中で行
うようにする。
【００１８】 放射性黒鉛の燃焼と比較して本発明の方法の利点は、適当に制御された不純物
条件下で行い得ることである。したがって、廃ガス中の有害または放射性物質の
喪失は減少し、さらには排除される。他の重要な利益は低体積の廃ガスであり、
それは取扱いを簡素化し、実質的にゼロガス発生を達成する可能性を含む。さら
に、該方法は、制御された方法で該放射性黒鉛中に貯蔵されたウィグナーエネル
ギーを放出することを可能とする。
【００１９】 本発明は付随する図面の図１に関してさらに記載し、それは本発明の方法を行
う一つの手段の概略フロー図である。 図面を参照すると、放射性黒鉛は、ウォータージェットまたは機械的切断機に
よって遠隔操作で原子炉心から取り出される。黒鉛片および水をサイズ縮小湿式
グラインダー１に導入し、そこで、該黒鉛を＜１．０ｃｍサイズにまで縮小する
。サイズ縮小化黒鉛を容器２中で水と混合し、次いで、そのスラリーは、スラリ
ーインジェクターポンプ３により直接流動床リフォーマー４に供給し、それは、
いずれの他の予備処理または取扱いを必要としない。あるいは、黒鉛は、＜１２
．０ｃｍ、好ましくは４．０ｃｍ未満にサイズ縮小して、機械的スクリューコン
ベヤー５により該リフォーマー４に直接注入し得る。
【００２０】 流動床リフォーマー４は、該黒鉛スラリーおよび他の液状廃棄物フィードから
すべての水を蒸発させ、分解蒸留（熱分解）によりいずれの有機成分も熱分解す
る働きをする。該フィード水を蒸発させ、吸熱改質プロセスを運転するエネルギ
ーは自熱水蒸気改質モードで該流動床を操作することによって供給する。床内水
蒸気改質プロセスにより生成した一酸化炭素および水素は、ライン６に沿った酸
素の注入によって、該流動床の上部区域で二酸化炭素および水に完全に酸化され
る。該リフォーマー４からの廃ガスは、ライン７に沿って該リフォーマーから出
ていき、ほとんどの放射性核種および、シリカおよびカルシウムのごとき不揮発
性無機物質を含む微粒子および、蒸気、二酸化炭素およびガス性放射性核種、特
に、トリチウム、炭素−１４およびヨウ素のごときガス性成分を含有する。固体
状残渣は、該流動化蒸気およびガスによって該リフォーマー４から水力分級(elu
triate)する。
【００２１】 該リフォーマーからの廃ガス中の粒子を廃ガス蒸気から、高温フィルターまた
は湿式スクラバー８によって除去する。この方法によって黒鉛のみを加工すべき
ならば、該廃ガスから全ての不揮発性放射性核種を取り除くのに必要な全てもの
は高温粒子フィルターである。他の蒸気を加工すべきならば、該湿式スクラバー
を図１に示すごとく用いる。表１は減速材黒鉛中に見出された典型的な放射性核
種のリストおよび、如何に該放射性核種を本発明の方法で分離するかを提示する
。
【００２２】
【表１】
【００２３】 湿式スクラバー８の使用はリフォーマー４から水力分級された粒子を除去する
ことによって該廃ガスを取り除き、いずれの潜在的な酸性ガスを中和する。スク
ラバー溶液は、リフォーマー４からの熱廃ガスによって１重量％ないし２０重量
％ 固体に濃縮する。該スクラバー溶液のｐＨを５．０と７．０との間に制御し
て、二酸化炭素吸収を最小限化し、酸性ガスの除去を保証する。塩溶液は、（放
射能レベルが許容すれば）直接排出、放射性種の選択的除去後の排出、または固
体状廃棄物を形成するカプセル化のごとき常法による処理のために、ライン９に
沿って方向付け得る。該スクラバー溶液中の不溶性構成物は、排出経路を選ぶの
であれば、濾過によって除去し得る。
【００２４】 温かい水飽和廃ガス流はライン１０に沿ってスクラバー８から出ていき、さら
に加工されて、冷却コンデンサー１１によって実施的にすべての水蒸気を除去し
得る。ライン１２に沿ってコンデンサー１１から出ていく凝集された水は、黒鉛
からの実施的に全てのトリチウムを含む。コンデンサー水は痕跡レベルのトリチ
ウムを含み、１以上の次の方法によって取り扱い得る。それをリサイクルして、
水力切断デューティー(water cutting duty)に供給するか、または過熱蒸気を該
リフォーマーに供給する。あるいは、それは、水蒸気もしくは液状水として排出
するか、他の放射性廃棄物の固体化用にセメントと混合するのに用い得る。該廃
ガス中のいくらかのヨウ素も水と共に運ばれて、ライン１３に沿って該コンデン
サーから出ていく結果となる。
【００２５】 冷たい乾燥廃ガスはほとんど専ら二酸化炭素と少量の酸素および窒素とからな
る。規則が許すならば、二酸化炭素に富んだ廃ガスは容器１４中でＨＥＰＡ濾過
され、１５にてモニターされ、次いで、１６にある施設排気管に排出される。規
則で必要ならば、該二酸化炭素は冷凍ＣＯ２コンデンサー１８によって該廃ガス
から除去し得る。ウォーターアブソーバー１７は、ＣＯ２セパレーター１８の操
作に影響し得るいかなる痕跡量の水をも除去するのに必要とされる。該凝縮され
た二酸化炭素は固体状炭酸塩への転換のためにライン２０に沿って移し得る。次
いで、残りの未凝縮ガスはライン１９に沿ってＨＥＰＡフィルター１４に循環さ
れ、モニターされ、次いで、施設排気管１６に排出され得る。最終の少量廃ガス
フローは該リフォーマー出口からの廃ガスフローの５％未満である。
【００２６】 該コンデンサーから流れ出る濃縮二酸化炭素流２０は、現行の技術を用いて固
体状の不活性炭酸塩化合物に転換し得る。例えば、該二酸化炭素をカルシウムま
たはマグネシウムの酸化物または金属と反応させて、不溶性のマグネシウムまた
はカルシウムの炭酸塩を生成し得る。二酸化炭素とＭＡＧＮＯＸ燃料要素残骸廃
棄物との相互作用はいくつかの刊行物（例えば、［"CEGB dissolves Magnox fue
l element debris at Dungeness" by FH Passant, CP Haigh and ASD Willis Nu
clear Engineering International, February 1988 pp 48-51］）に記載される
。 該炭酸塩は密なペレットまたは粉体に形成し得、簡便に用いて現行の放射性廃
棄物処理容器の隙間空間に充填し得る。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明による放射性黒鉛の処理方法のフロー図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 デイビッド・ブラッドベリー イギリス、ジーエル12・７アールダブリュ ー、グロスターシャー、ウォットン−アン ダー−エッジ、トレシャム、ペンコット (72)発明者 ジェイ・ブラッドリー・メイソン アメリカ合衆国99301ワシントン州パスコ、 ロード80、2501番

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 放射性黒鉛を処理する方法であって、 （ｉ）該放射性黒鉛を２５０℃ないし９００℃の範囲の温度にて水蒸気を含有
    する過熱された蒸気またはガスと反応させて、水素および一酸化炭素を生成し；
    次いで （ｉｉ）ステップ（ｉ）からの該水素および一酸化炭素を反応させて、水および
    二酸化炭素を生成するステップを含む該方法。
  2. 【請求項２】 ステップ（ｉ）における温度が６００℃ないし７００℃の範
    囲にある請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 ステップ（ｉ）を廃炉された原子炉の心内でその場で行う請
    求項１または２記載の方法。
  4. 【請求項４】 該炉心から取り出された黒鉛片または黒鉛粉体に対して、廃
    炉された原子炉の外部で行われる請求項１ないし３いずれか１記載の方法。
  5. 【請求項５】 該炉心から取り出された黒鉛片または黒鉛粉体が固定または
    流動床反応装置の床を形成する請求項４記載の方法。
  6. 【請求項６】 該黒鉛片または黒鉛粉体が、その最も長い寸法において、１
    ２ｃｍ未満、好ましくは４ｃｍ未満の長さを有する請求項５記載の方法。
  7. 【請求項７】 該反応装置が、蒸気または蒸気／不活性ガス混合物を用いて
    当該床が流動化される流動床反応装置である請求項５記載の方法。
  8. 【請求項８】 該方法のステップ（ｉ）および（ｉｉ）を単一の反応装置内
    で行う請求項５記載の方法。
  9. 【請求項９】 該流動床が不活性固体を含有する請求項７記載の方法。
  10. 【請求項１０】 水蒸気を含有する蒸気またはガスに酸素を添加して、該方
    法のために発熱反応エネルギーを供給する請求項１ないし９いずれか１記載の方
    法。
  11. 【請求項１１】 該方法のステップ（ｉｉ）において生成される二酸化炭素
    を濃縮し、次いで、固体状炭酸塩に転換する請求項１ないし１０いずれか１記載
    の方法。
  12. 【請求項１２】 該二酸化炭素を炭酸カルシウムおよび炭酸マグネシウムよ
    りなる群から選択される固体状炭酸塩に転換する請求項１ないし１１いずれか１
    記載の方法。
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