JP4565124B2 - オゾン水を用いた放射性核種の分離回収方法 - Google Patents
オゾン水を用いた放射性核種の分離回収方法 Download PDFInfo
- Publication number
- JP4565124B2 JP4565124B2 JP2001268447A JP2001268447A JP4565124B2 JP 4565124 B2 JP4565124 B2 JP 4565124B2 JP 2001268447 A JP2001268447 A JP 2001268447A JP 2001268447 A JP2001268447 A JP 2001268447A JP 4565124 B2 JP4565124 B2 JP 4565124B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- ozone water
- generated
- carbon
- tritium
- graphite
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
Images
Landscapes
- Treatment Of Water By Oxidation Or Reduction (AREA)
- Processing Of Solid Wastes (AREA)
Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、トリチウム(3H)及び/又は炭素(14C)の放射性核種を吸着した放射性汚染材料をオゾン水中に浸漬することにより、3H及び/又は14Cを分離回収するものである。特に、本発明は、黒鉛構造物又は放射性汚染物中からのトリチウム(3H)及び/又は炭素(14C)をオゾン水を用いることにより湿式酸化で選択的に分離する方法である。
【0002】
また、本発明は、原子力施設から発生する気体状のトリチウム(3H)及び/又は炭素(14C)の放射性核種に対しても同様な処理を施すことより3H及び/又は14Cを分離回収するものである。
【0003】
【従来の技術】
マグナックス炉、改良型ガス冷却炉、又は高温ガス炉の炉心構造物に使用されている黒鉛材料には、トリチウム(3H)、炭素(14C)等の放射性核種が生じる。黒鉛材料は多孔質材料であり、加工性が良いために、複雑な形状を有する構造物や部品に利用される。この結果、複雑な形状の黒鉛部品の内部にまで放射性核種が吸着されることになり、分離除去は極めて困難になる。
【0004】
また、燃料再処理プラントでは、原子炉燃料の溶解時に3H、14C等を含む気体状放射性核種が発生し、これらの施設、装置を汚染する。この放射性核種によって汚染された再処理プラント等の原子力施設の装置、金属・セラミックス製部品又はそのデコミッショニングに伴って発生する汚染物から、これらの放射性核種の選択的な分離、回収が必要である。
【0005】
更に、原子力施設から発生するトリチウム(3H)、炭素14(14C)等の放射性核種は、半減期が長く、かつ生体の健康に影響する核種であることから、局所的放出であっても環境中を拡散し、世界的規模で人類に被曝被害を与える恐れがあり、対策を講じる必要がある。したがって、これら気体状になり、生体に影響を与える放射性核種の回収、処理及び輸送に関する研究は、重要度が高い分野である。
【0006】
従来、ガス冷却型原子炉の廃炉に伴う黒鉛構造物中に含まれる3H、14C等の放射性核種を回収除去する方法は、現在各国において研究段階にあり、確固たる方法が定まっていないが、トリチウムは3Hガスとして回収し、14Cは黒鉛を燃焼し、14CO2の化学形に転換してから、不溶性のCa14CO3、Ba14CO3(沈殿物)を生成させて固定化する方法が考えられている。
【0007】
しかし、燃焼法では黒鉛構造物の全量をガス化するため、3H、14C以外に黒鉛中に含まれる放射性核種まで回収することになり、大量かつ、放射能レベルの高い放射性廃棄物となる。なお、再処理プラントの溶解槽で発生するオフガスも同様に、3H、14CO2の化学形を有していることから上記と同様の処理方法が取られることが多い。
【0008】
また、炭素系材料の湿式酸化には、主に分析化学の分野において黒鉛の溶解法の一つとして、過マンガン酸カリ、亜塩素酸、塩素酸及び過塩素酸のナトリウム塩、クロム酸カリウム、硫酸と重クロム酸カリウム等が使用されている。しかし、この方法も黒鉛全体を溶解することになるため、大量かつ、放射能レベルの高い放射性廃棄物となる。また、それら化合物が環境に対して有害な薬品である等の欠点がある。
【0009】
【発明が解決しようとする課題】
上記問題点を解決する方法として、オゾン水を使用する場合は、オゾン濃度で酸化性が調整でき、上記の酸類のように酸化性が高すぎないため溶解ではなく、3H、14C等の放射性核種を環境に大きな影響を与えずに選択的に酸化し、分離回収することができる。即ち、オゾン水は適度な酸化性を有し、オゾン濃度の調整で酸化性が容易に調節できるので、目的とする放射性核種のみを酸化し、分離することが可能である。
【0010】
これに対し、3H、14C等を含む黒鉛構造物を燃焼させる方法で処理しようとすると、1,000トン以上にのぼる大量の黒鉛から生ずるCO2ガスの全てが放射性廃棄物の対象となるので、大量で放射能レベルの高い気体廃棄物は扱いにくい。もし、3H、14Cを、3H2、14CO2の気体状の化学形だけでなく、水溶液の状態でも回収できれば、次の段階である減容処理、濃縮処理法を検討するのに有効である。
【0011】
【課題を解決するための手段】
本発明は、オゾン水の持つ酸化性を利用するもので、酸化の程度は燃焼法と比較すると小さく、一方、14Cのように黒鉛の表面及び内部の気孔表面にある放射性核種については、選択的に酸化することによって分離、回収することが可能である。本発明においては、オゾン水による酸化を用いることにより3H、14C等の放射性核種だけを選択的に分離することができる。
【0012】
即ち、本発明は、マグノックス炉、改良型ガス冷却炉、高温ガス炉の廃炉に伴って生ずる黒鉛構造物に含まれる3H、14C等の放射性核種を、室温でオゾン水中に浸し、湿式酸化することで液体中に分離し回収する方法である。
【0013】
また、本発明は、稼動中の再処理プラントを始とした原子力施設において生ずる放射性核種で汚染された部品等に同様な処理を施して放射性核種を分離、回収するものである。
【0014】
更にまた、原子力施設から発生する気体状のトリチウム(3H)及び/又は炭素(14C)の放射性核種に同様な処理を施すことにより放射性核種を分離、回収するものである。
【0015】
【発明の実施の形態】
本発明において、オゾン発生装置から発生したオゾンを純水中に吹き込み、オゾン濃度を高めたオゾン水中に、室温において、3H、14C等の放射性核種を含有した黒鉛を一定時間浸すことによって、3H、14Cをそれぞれ3H2O、14CO2に選択的に酸化し、3H2Oはオゾン水中に溶解し、炭酸ガスは吸収剤に吸収分離することができる。余分なオゾンは、触媒を通して酸素に転換することによって環境に悪影響を及ぼすことはない。
【0016】
オゾン水の濃度は、黒鉛中に含有される3H或いは14Cの濃度によって調整され、15〜40mg/l、好ましくは20〜40mg/l、最も好ましくは30〜40mg/lに調整される。
【0017】
【実施例】
本発明の、一実施例を図1により説明する。図1は、予め一定濃度のオゾン水を精製してから、6のロートより、照射黒鉛を入れた4のセパラブルフラスコに導入及び補給する湿式酸化装置を示したものである。6のロート部を交換して直接オゾンを供給することもできる。照射黒鉛中の14Cは、オゾンによって酸化され、炭酸ガスに転換され、不溶性のCa14CO3、Ba14CO3(沈殿物)を生成する吸収剤に捕集される。
【0018】
更に具体的に説明すると、照射黒鉛試料がフラスコ台3上に配置されたセパラブルフラスコ4に入れられた後、濃度調整された精製オゾン水がオゾン水補給ロート6から冷却管5経てセパラブルフラスコ4に供給される。その後、空気が脱湿カラム1及び流量計2を経てフラスコのオゾン水中に供給され、フラスコ中のオゾン水を撹拌する。
【0019】
照射黒鉛試料に吸着されている3H、14Cは、空気撹拌されるオゾン水中で選択的に酸化され、気体状の3H2O、14CO2が生成する。生成した気体状の3H2Oはオゾン水層に移され、14CO2は、フラスコから冷却管を経て脱水剤7に導入されて脱水処理された後、吸収管8及び9のCa(OH)2又はBa(OH)2水溶液と反応して不溶性のCa14CO3、Ba14CO3(沈殿物)として分離回収される。
【0020】
吸収処理された後の残ガスは、活性炭カラム10中に導入されて吸着処理された後、残留するオゾンは、吸引ポンプ11により吸引され、O2転換触媒中に導入されて酸素に還元される。
【0021】
【発明の効果】
本発明は、照射黒鉛を加熱酸化してガス化しなくても、オゾン水による選択的酸化によって14Cが不溶性のCa14CO3、Ba14CO3(沈殿物)の化学形で固定化できる、という本発明に特有の顕著な効果を有する。
【0022】
また、本発明は、核燃料再処理施設から発生する3H、14C等を含む気体状放射性核種について適用でき、また、放射性核種によって汚染された再処理プラント等の原子力施設の装置材料、金属―セラミックス製部品、又は原子炉の解体処理に伴って発生する汚染物にても、適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明の実施例を示す図である。
【符号の説明】
1: 脱湿カラム
2: 流量計
3: フラスコ台
4: セパラブルフラスコ
5: 冷却管
6: オゾン水補給口
7: 脱水剤
8: 吸収管
9: 吸収管
10: 活性炭カラム
11: 吸引ポンプ
Claims (4)
- トリチウム(3H)及び炭素(14C)の放射性核種を吸着した汚染材料を15〜40mg/l濃度のオゾン水中に浸漬することにより、3H及び14Cをそれぞれ3H2O及び14CO2へ湿式酸化し、発生した3H2Oをオゾン水層に移し、発生した14CO2を吸収剤により分離回収することからなる、オゾン水を用いたトリチウム( 3 H)及び炭素( 14 C)の分離回収方法。
- 前記汚染材料が、マグナックス炉、改良型ガス冷却炉、又は高温ガス炉の炉心構造物に使用された黒鉛材料である、請求項1記載の方法。
- 前記汚染材料が、再処理プラント等の原子力施設の装置材料、その金属・セラミックス製部品、又は原子炉の解体処理に伴って発生する汚染物である、請求項1記載の方法。
- 原子力施設から発生するトリチウム(3H)及び炭素(14C)の放射性核種を15〜40mg/l濃度のオゾン水中に導入することにより、3H及び14Cをそれぞれ3H2O及び14CO2へ湿式酸化し、発生した3H2Oを水吸収管に移し、発生した14CO2を炭酸ガス吸収管により分離回収することからなる、オゾン水を用いたトリチウム( 3 H)及び炭素( 14 C)の分離回収方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2001268447A JP4565124B2 (ja) | 2001-09-05 | 2001-09-05 | オゾン水を用いた放射性核種の分離回収方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2001268447A JP4565124B2 (ja) | 2001-09-05 | 2001-09-05 | オゾン水を用いた放射性核種の分離回収方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2003075587A JP2003075587A (ja) | 2003-03-12 |
JP4565124B2 true JP4565124B2 (ja) | 2010-10-20 |
Family
ID=19094424
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2001268447A Expired - Fee Related JP4565124B2 (ja) | 2001-09-05 | 2001-09-05 | オゾン水を用いた放射性核種の分離回収方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP4565124B2 (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2014166629A (ja) * | 2013-02-04 | 2014-09-11 | Matsumura Akiko | 気液混合装置、ガス溶存液、オゾン水生成システム、水処理システム及び除染方法 |
Families Citing this family (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP4901359B2 (ja) * | 2006-08-01 | 2012-03-21 | 株式会社東芝 | 放射性廃棄物の処理方法 |
KR101448986B1 (ko) | 2013-08-14 | 2014-10-07 | 티더블유앤씨(주) | 폐활성탄 내 방사성물질 제거장치 |
CN106653133B (zh) * | 2016-09-23 | 2018-07-17 | 清华大学 | 一种基于电化学插层法解体球形活性阳极的装置 |
CN108182983B (zh) * | 2017-12-28 | 2020-07-28 | 北京航天新风机械设备有限责任公司 | 一种铀纯化放射性废水的治理方法 |
Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2000346988A (ja) * | 1999-06-07 | 2000-12-15 | Toshiba Corp | 再処理関連施設の金属構造材の化学除染方法 |
JP2003014890A (ja) * | 2001-06-28 | 2003-01-15 | Toshiba Corp | 放射化黒鉛の処分方法及びその装置 |
JP2003511710A (ja) * | 1999-10-14 | 2003-03-25 | デイビッド・ブラッドベリー | 放射性黒鉛の処理方法 |
-
2001
- 2001-09-05 JP JP2001268447A patent/JP4565124B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2000346988A (ja) * | 1999-06-07 | 2000-12-15 | Toshiba Corp | 再処理関連施設の金属構造材の化学除染方法 |
JP2003511710A (ja) * | 1999-10-14 | 2003-03-25 | デイビッド・ブラッドベリー | 放射性黒鉛の処理方法 |
JP2003014890A (ja) * | 2001-06-28 | 2003-01-15 | Toshiba Corp | 放射化黒鉛の処分方法及びその装置 |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2014166629A (ja) * | 2013-02-04 | 2014-09-11 | Matsumura Akiko | 気液混合装置、ガス溶存液、オゾン水生成システム、水処理システム及び除染方法 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP2003075587A (ja) | 2003-03-12 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
RU2568184C2 (ru) | Способ детритирования мягких бытовых отходов и установка для его осуществления | |
US4749519A (en) | Process for the recovery of plutonium contained in solid waste | |
Zhang et al. | Enhanced removal of iodide ions by nano Cu2O/Cu modified activated carbon from simulated wastewater with improved countercurrent two-stage adsorption | |
JP3159952B2 (ja) | 有機溶媒抽出方法による使用された添着活性炭の湿式再活用方法 | |
JP4565124B2 (ja) | オゾン水を用いた放射性核種の分離回収方法 | |
JP4549849B2 (ja) | 新しい回収プロセス | |
JP3657747B2 (ja) | イオン交換樹脂の分解方法 | |
JP4843106B2 (ja) | イオン液体を用いたウランの回収方法 | |
JP2004233066A (ja) | 使用済核燃料の再処理方法 | |
JP3945757B2 (ja) | 黒鉛構造材料に吸着した放射性核種炭素14を分離・回収する方法 | |
DE102013003847B3 (de) | Verfahren zur Dekontamination von Radionukliden aus neutronenbestrahlten Kohlenstoff- und/ oder Graphitwerkstoffen | |
JP2003014890A (ja) | 放射化黒鉛の処分方法及びその装置 | |
JP2009036617A (ja) | イオン液体を用いたウランの溶解分離方法、及びそれを用いたウランの回収方法 | |
JP2852427B2 (ja) | アクチニド系等の汚染物を含む焼却灰等汚染された固体廃棄物中の塩素イオンの除去法 | |
JP2000061423A (ja) | 廃棄物処理方法および廃棄物処理装置 | |
JPS62255894A (ja) | 核融合炉の燃料サイクルの廃ガスを汚染除去する方法および装置 | |
JP5853858B2 (ja) | 放射性汚染土壌の浄化方法 | |
JP3174190B2 (ja) | ポリビニルピリジンによる気体状ルテニウムの回収方法 | |
JP6066267B2 (ja) | ルテニウムの分離回収方法 | |
JP5851440B2 (ja) | 排ガス中のセレン回収システムおよびセレン回収方法 | |
JP2017096948A (ja) | 放射性核種を含む廃イオン交換樹脂の処理方法及び装置 | |
JPH11231097A (ja) | 化学除染方法 | |
GB1602648A (en) | Process for the purification of gases containing radioactive substances | |
KR101171029B1 (ko) | 방사성 탄소 분리장치 및 이를 이용한 방사성 탄소 분리방법 | |
JP3081526B2 (ja) | 不燃性材料の表面処理方法及びその装置 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A711 | Notification of change in applicant |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A712 Effective date: 20060223 |
|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20080501 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20100311 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20100325 |
|
A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20100519 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20100604 |
|
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20100702 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130813 Year of fee payment: 3 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
S531 | Written request for registration of change of domicile |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313531 |
|
S533 | Written request for registration of change of name |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313533 |
|
R350 | Written notification of registration of transfer |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |