KR101171029B1 - 방사성 탄소 분리장치 및 이를 이용한 방사성 탄소 분리방법 - Google Patents

방사성 탄소 분리장치 및 이를 이용한 방사성 탄소 분리방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 입구 측으로부터 방사성 탄소 기체 발생기 및 액체 흡착제가 직렬로 설치된 방사성 탄소 분리장치에 있어서, 방사선 탄소 기체 발생기 전단에 방사성 탄소 기체 포집기 및 방사성 탄소 기체 발생기와 액체 흡착제 사이에 요오드 흡착컬럼을 추가로 포함하는 방사성 탄소 분리장치에 관한 것이다.
본 발명의 장치에 의하면 외부 대기로부터 유입될 수 있는 방사성탄소 및 시료에서 발생될 수 있는 방사성요오드 불순물이 제거되어, 분석시료로부터 방사성 탄소 기체 농도가 정확하게 측정될 수 있다.

Description

방사성 탄소 분리장치 및 이를 이용한 방사성 탄소 분리방법{Device for Separation of Radiocarbon and Separation Method of Radiocarbon Using Thereof}
본 발명은 방사성 물질 내 방사성 탄소를 분리하는 장치 및 이를 이용한 방사성 탄소의 분리 방법에 관한 것이다.
방사성 탄소는 원자력 발전, 핵연료 재처리 과정, 방사성 동위원소 생산 과정, 및 의료분야 등에서 주로 생성된다. 사용된 방사성 탄소는 중저준위 방사성폐기물로 분류되어 폐기물 영구처분장으로 이송된다. 방사성폐기물 드럼 내 방사성탄소는 생물체와의 강한 치환 반응으로 동?식물류의 생태에 영향을 줄 수 있고, 더욱이 5730년의 긴 반감기를 갖고 있기 때문에 지속적인 감시와 관리가 필요하다. 따라서 정확한 방사성 탄소 농도를 확인하고자 중저준위 방사성폐기물 시료로부터 방사성탄소의 화학분리 및 정량이 수행되어야 한다.
현재까지 개발된 방사성탄소 분석방법은 고압산화법(Bomb oxidizer), 고온/고압 산화법(Sample oxidizer), 화학적 산화법(Wet oxidizer), 고온산화법(pyrolyzer) 등이 있으나, 방사성 물질의 화학적 처리 등으로 방사성 탄소를 정량하기 위해서 현재 화학적 산화법과 고온산화법이 주로 이용되고 있다. 화학적 산화법 및 고온산화법은 화학적 처리 또는 고온 처리 등 시료 전처리에서 차이를 보이며, 그 외 기체형태로 방사성 탄소의 발생 및 포집 기술은 유사하다.
방사성 탄소의 정량방법에 대해 1978년 체코슬로바키아의 M. Chudy은 시료 전처리를 통해 발생된 방사성 이산화탄소의 포집(Radiation Hazards and Safety Evaluations of Nuclear Installations)에 관한 기술을 소개한 바 있다. 국내에서는 1995년 화학적 방법을 통한 방사성 탄소 분리 및 정량 방법(방사성폐기물학회지, Vol. 3, pp. 193-200)이 소개된 바 있다. 소개된 분석방법은 시료 전처리로부터 발생된 방사성 탄소의 화학적 형태는 이산화탄소로, 시료로부터 미량 발생되므로 이를 완전하게 액체 흡착제에서 포집하고 분석하는 기술들이다. 이를 위하여 시료로부터 발생된 미량의 방사성 탄소가 외부누출 없이 액체 흡착제까지 완전하게 이동할 수 있도록 반응시스템 전단에 산소기체 또는 반응시스템 후단에 진공펌프를 부착시키고 있다. 이와 같은 기능을 통하여 방사성 탄소는 외부누출 없이 액체흡착제에 완전 포집될 수 있다. 그러나, 상기 분석방법은 대부분 방사화학실험실 또는 방사성 물질 취급 구역에서 이루어지기 때문에 일반 환경보다 방사선준위가 높아 유입된 공기로 인하여 실제 방사성 물질이 갖는 방사성탄소보다 높은 방사성 탄소 농도가 검출될 수 있다. 또한 방사성 물질 내에는 다양한 방사성핵종이 존재하는데, 특히 방사성 요오드는 방사성탄소와 동일한 거동특성을 보이기 때문에 방사성탄소 분리과정 중 방사성 요오드가 동시에 분리되어 액체 흡착제에 방사성 탄소와 동시에 포집될 수 있다. 이로 인하여 분석된 방사성 탄소의 농도는 실제값보다 높게 평가되고 있다.
따라서 본 발명은 방사성 탄소 분리 및 정량시 포함될 수 있는 불순물을 제거하여 정확한 방사성 탄소의 양을 측정하는 장치를 제공하고자 한다.
상기 과제의 해결을 위하여, 본 발명은 입구 측으로부터 방사성 탄소 기체 발생기 및 액체 흡착제가 직렬로 설치된 방사성 탄소 분리장치에 있어서, 방사선 탄소 기체 발생기 전단에 방사성 탄소 기체 포집기 및 방사성 탄소 기체 발생기와 액체 흡착제 사이에 요오드 흡착컬럼을 추가로 포함하는 방사성 탄소 분리장치를 제공한다.
또한 본 발명은 입구 측으로부터 방사성 탄소 기체 포집기, 방사성 탄소 기체 발생기, 요오드 흡착컬럼 및 액체 흡착제가 직렬로 설치된 방사성 탄소 분리장치의 방사성 탄소 기체 발생기에 분석 시료를 투입하는 단계; 화학적 산화 또는 고온 산화를 통해 방사성 탄소 기체를 발생시키는 단계; 및 발생된 방사성 탄소 기체를 액체 흡착제까지 이동시켜 포집하는 단계를 포함하는 방사성 탄소 분리 방법을 제공한다.
상기 방사성 탄소 분리 장치에 의하면 외부 대기로부터 유입될 수 있는 방사성탄소 및 시료에서 발생될 수 있는 방사성요오드 불순물이 제거되어, 분석시료로부터 방사성 탄소 기체 농도가 정확하게 측정될 수 있다.
도 1은 화학적 산화법을 사용하는 본 발명 방사성 탄소 분리장치의 모식도이다.
도 2는 고온 산화법을 사용하는 본 발명 방사성 탄소 분리장치의 모식도이다.
도 3은 본 발명의 방사성 탄소 기체 포집기에 대한 모식도이다.
도 4는 본 발명의 요오드 흡착컬럼에 대한 모식도이다.
본 발명은 입구 측으로부터 방사성 탄소 기체 발생기 및 액체 흡착제가 직렬로 설치된 방사성 탄소 분리장치에 있어서, 방사선 탄소 기체 발생기 전단에 방사성 탄소 기체 포집기 및 방사성 탄소 기체 발생기와 액체 흡착제 사이에 요오드 흡착컬럼을 추가로 포함하는 방사성 탄소 분리장치를 제공한다.
본 발명의 발명자들은 종래 화학적 산화법 및 고온산화법을 이용한 방사성 탄소의 분리과정에서 발생될 수 있는 불순물을 조기에 제거할 수 있는 기술을 개발하기 위해 연구하던 중, 방사선 탄소 발생기 전단에 방사성 탄소 기체 포집기를 설치함으로써 외부 유입공기 중의 방사성 탄소를 제거할 수 있고, 방사성 탄소 기체 발생기와 액체 흡착제 사이에 요오드 흡착컬럼을 설치함으로써 방사성 요오드를 제거할 수 있다는 점을 발견하였고, 이를 통해 정확한 방사성 탄소의 양를 측정할 수 있음을 확인한 후 본 발명을 완성하게 되었다.
본 발명의 방사성 탄소 분리장치의 방사선 탄소 기체 발생기는 분석 시료에 존재하는 방사선 탄소를 이산화탄소 등의 기체로 발생시키는 역할을 수행하는 것을 모두 의미하는 것으로, 이러한 기체 발생을 위한 목적이라면 이에 제한되는 것은 아니나, 시료에 열, 화학물질, 압력 등을 가할 수 있다. 보다 구체적으로 화학약품을 통하여 분석시료를 산화하여 방사성 탄소 기체를 발생시키는 화학적 산화법과, 분석시료를 연소시켜 방사성 탄소 기체를 발생시키는 고온산화법 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
종래에는 화학적 산화법 또는 고온 산화법이 주로 사용되었고, 따라서 본 발명에서는 화학적 산화법 또는 고온 산화법으로 방사성 탄소 기체를 발생시키는 방사성 탄소 기체 발생기를 기초로 하여 설명한다.
입구 측으로부터 방사성 탄소 기체 발생기 및 액체 흡착제가 직렬로 설치된 방사성 탄소 분리장치에 방사선 탄소 기체 발생기 전단에 방사성 탄소 기체 포집기 및 방사성 탄소 기체 발생기와 액체 흡착제 사이에 요오드 흡착컬럼을 추가로 포함하는 본 발명의 구체예를 도 1 및 도 2에 나타내었다.
도 1은 화학적 산화법을 사용하는 본 발명 방사성 탄소 분리장치의 모식도이고, 도 2는 고온 산화법을 사용하는 본 발명 방사성 탄소 분리장치의 모식도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 입구 측으로부터 방사성 탄소 기체 발생기(120, 125), 액체 흡착제(180)가 직렬로 설치된 방사성 탄소 분리장치는, 방사선 탄소 기체 발생기 전단에 방사성 탄소 기체 포집기(100) 및 방사성 탄소 기체 발생기와 액체 흡착제 사이에 요오드 흡착컬럼(140)을 추가로 포함한다.
본 발명의 한 구체예에서, 방사성 탄소 기체 발생기(120, 125)에서 발생된 방사선 탄소 기체는 액체 흡착제(180)까지 이동 후 흡착제에 포집되어 방사선을 계측하게 된다. 이때 방사선 탄소 기체가 매우 미량 발생하므로, 외부 누출 없이 방사성 탄소 기체 발생기로부터 액체 흡착제까지 이동되어야 하며, 이를 위해 외부 기체 유입방법 또는 진공 펌프 이용 방법 등이 사용될 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다.
외부 기체 유입 방법은 방사성 탄소 기체의 원활한 이동을 위해 질소, 산소, 헬륨, 아르곤 등의 가스 유입관 및 유량계(115)를 분리장치 전단에 연결하고, 분리장치 내부로 5 내지 100 ml/min 의 가스를 흘려 주는 방식이다. 그러나 이는 분리장치 내부 압력이 외부 대기압보다 높아 방사성 탄소의 외부누출이 우려된다는 단점이 있다.
진공펌프 이용 방법은 진공 펌프(200)를 분리장치 말단에 연결하여, 분리장치 말단 부분의 압력을 낮추어 줌으로써 방사성 탄소 기체를 이동시키는 방법으로, 외부 기체 유입 방법의 단점을 극복할 수 있는 방법으로 널리 사용되고 있다.
방사성 탄소 기체 발생기(120)가 화학적 산화법을 사용하는 경우, 화학적 산화 과정에서 발생할 수 있는 삼중수소를 제거하기 위하여 방사성 탄소 기체 발생기 후단에 냉각수 순환장치(150)이 설치될 수 있고, 이는 증류된 삼중수소를 액화시킬 수 있다.
상기 방사성 탄소 분리장치는 방사성 탄소가 금속과 반응성이 있으므로 초자류와 같은 비금속 소재로 제조되는 것이 좋고, 각 구성요소는 유리 조인트(130)으로 연결될 수 있다.
본 발명의 방사성 탄소 기체 포집기(100)는 방사성 탄소 기체 발생기(120, 125) 전단에 위치하고, 요오드 흡착컬럼(140)은 방사성 탄소 기체 발생기(120, 125)와 액체 흡착제(180) 사이에 위치한다.
본 발명의 한 구체예에서, 방사성 탄소 기체 포집기(100)는 외부 유입 공기 중 방사성 탄소를 흡착할 수 있는 것이라면 모두 사용 가능하며, 구체적으로 이에 제한되는 것은 아니나 외부 유입 공기 주입부 및 방사성 탄소 흡착물질이 존재하는 외부 유입 공기 통과부를 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 구체예에서, 상기 방사성 탄소 흡착물질은 방사성 탄소를 흡착할 수 있는 물질이면 어느 것이나 사용할 수 있고, 구체적으로는 알카리용액 또는 아민류 화합물, 보다 구체적으로는 수산화나트륨, 수산화칼슘 및 수산화바륨으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 이상을 사용할 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니며, 1 내지 10M의 농도로 5 내지 100 ml, 10 내지 70 ml 또는 10 내지 50ml 사용할 수 있다.
도 3는 본 발명의 방사성 탄소 기체 포집기의 한 예에 대한 모식도이다.
도 3를 참조하면, 외부 유입 공기는 외부 유입 공기 주입부(101)을 통해 외부 유입 공기 통과부가 존재하는 방사성 탄소 기체 포집기 내부(103)로 들어오고, 방사성 탄소 흡착물질이 존재하는 외부 유입 공기 통과부(102)를 통해 나가게 된다. 외부 유입 공기 통과부(102)를 통과하며 외부 유입 공기 내에 존재하는 방사성 탄소가 방사성 탄소 흡착 물질과의 치환반응에 의해 제거된다.
또한 상기 방사성 탄소 기체 포집기는 방사성 탄소 반응성 향상을 위해 유임된 공기의 고른 분산을 위하여 버블러(104)를 추가로 포함할 수 있다. 상기 버블러는 유입된 공기의 반응단면적을 크게 하기 위하여 유입 공기를 미세입자로 만들어주는 역할을 수행할 수 있다.
본 발명의 또 다른 구체예에서, 요오드 흡착컬럼은 기체 내 존재하는 요오드를 흡착할 수 있는 것이라면 모두 사용 가능하며, 구체적으로 이에 제한되는 것은 아니나 방사성 탄소 기체 발생기에서 생성된 기체 주입부 및 요오드 흡착물질이 존재하는 방사성 탄소 기체 통과부를 포함할 수 있다.
본 발명의 또 다른 구체예에서, 상기 요오드 흡착물질은 요오드를 흡착할 수 있는 물질이면 어느 것이나 사용할 수 있고, 구체적으로는 질산은, 질산파라듐 또는 이들의 혼합물을 사용할 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 요오드 흡착물질은 실리카 겔 또는 유리섬유 컬럼에 포함될 수 있으며, 0.1 내지 5g, 0.1 내지 3g, 또는 0.1 내지 1g 사용할 수 있다.
도 4는 본 발명의 요오드 흡착컬럼의 한 예에 대한 모식도이다.
도 4를 참조하면, 방사성 탄소 기체 발생기에서 생성된 기체는 주입부(141)를 통해 요오드 흡착 컬럼 내부로 들어오고, 이는 요오드 흡착물질이 존재하는 방사성 탄소 기체 통과부(142)을 통과하게 된다. 이때 방사성 탄소 기체 발생기에서 생성된 기체에 포함되어 있던 방사성 요오드는 은 또는 파라듐과 반응하여 고체로 전환된다.
따라서 방사선 탄소 발생기 전단에 방사성 탄소 기체 포집기를 설치함으로써 외부 유입공기 중의 방사성 탄소가 제거되고, 방사성 탄소 기체 발생기와 액체 흡착제 사이에 요오드 흡착컬럼을 설치함으로써 방사성 요오드가 제거되어, 정확한 시료 내의 방사성 탄소의 양을 측정할 수 있게 된다.
또한 본 발명은 입구 측으로부터 방사성 탄소 기체 포집기, 방사성 탄소 기체 발생기, 요오드 흡착컬럼 및 액체 흡착제가 직렬로 설치된 방사성 탄소 분리장치의 방사성 탄소 기체 발생기에 분석 시료를 투입하는 단계; 화학적 산화 또는 고온 산화를 통해 방사성 탄소 기체를 발생시키는 단계; 및 발생된 방사성 탄소 기체를 액체 흡착제까지 이동시켜 포집하는 단계를 포함하는 방사성 탄소 분리 방법을 제공한다.
본 발명의 또 다른 구체예에서, 상기 방사성 탄소 기체의 이동은 진공 펌프를 통해 이루어 질 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
[실시예]
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 다만 하기의 실시예는 본 발명의 내용을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 실시예는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
< 실시예 1> 종래 기술과 방사성 탄소 정량 결과 비교
도 1과 같이 화학적 산화법을 사용하는 방사성 탄소 분리장치를 이용한 방사성탄소의 분석결과를 종래 기술로부터 분석된 방사성탄소 결과와 비교하였다.
도 1과 같은 연구용 원자로에서 발생된 액체 및 고체시료 1 ~ 5 g을 방사성 탄소 기체 발생기(120)에 넣고, K2S2O8 산화제 5g과 질산은 산화촉매제 0.5 g을 첨가하였다. 추가로 3 NH2SO4 20 ~ 50 mL를 적가하여 방사성 물질을 산화 반응시켰다. 산화 반응으로 발생된 방사성 탄소 기체를 원활하게 이동시키고자 분리장치 후단에 장착된 진공펌프를 5 ~ 100 cc/min로 공기가 유입될 수 있도록 작동시켰다. 유입된 공기는 반응기 전단의 방사성 탄소 기체 포집기 (100, 1.5 M 수산화칼슘 20 ml)에 통과시켜 공기중 방사성 탄소 불순물을 제거하였다. 또한 분석시료에서 방사성 탄소 기체와 함께 발생된 방사성 요오드는 방사성 탄소 포집용 액체 흡착제 전단의 요오드 흡착컬럼 (140, 질산은-실리카겔, 0.5 g Ag)에 통과시켜 방사성 요오드 불순물을 제거하였다. 실시예 1에 대한 결과는 아래 표 1과 같다.
방사성 탄소 함량 ( Bq /g)
비교예 실시예 1
액체시료 5.10E-2 4.82E-2
고체시료 3.89E+0 3.67E+0
상기 표 1을 참조하면, 방사성 탄소 기체 포집기 및 방사성 탄소 기체 발생기를 추가로 구비하는 본 발명의 방사성 탄소 분리장치를 이용한 경우, 외부 대기로부터 유입될 수 있는 방사성탄소 및 시료에서 발생될 수 있는 방사성요오드 불순물이 제거되어, 비교예보다 방사성 탄소 함량이 낮게 측정됨을 알 수 있었다.
이상으로 본 발명의 특정한 부분을 상세히 기술하였는 바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서, 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시예일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이다. 따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.
100: 방사성 탄소 기체 포집기
101: 외부 유입 공기 주입부
102: 외부 유입 공기 통과부
103: 방사성 탄소 기체 포집기 내부
104: 버블러
115: 유량계
120: 화학적 산화법 방사성 탄소 기체 발생기
125: 고온산화법 방사성 탄소 기체 발생기
130: 유리 조인트
140: 요오드 흡착컬럼
141: 주입부
142: 통과부
150: 냉각수 순환장치
180: 액체 흡착제
200: 진공 펌프

Claims (7)

  1. 입구 측으로부터 방사성 탄소 기체 발생기 및 액체 흡착제가 직렬로 설치된 방사성 탄소 분리장치에 있어서, 방사선 탄소 기체 발생기 전단에 방사성 탄소 기체 포집기 및 방사성 탄소 기체 발생기와 액체 흡착제 사이에 요오드 흡착컬럼을 추가로 포함하는 방사성 탄소 분리장치.
  2. 제1항에 있어서,
    방사성 탄소 기체 포집기는 외부 유입 공기 주입부 및 방사성 탄소 흡착물질이 존재하는 외부 유입 공기 통과부를 포함하는 것인 방사성 탄소 분리장치.
  3. 제2항에 있어서,
    방사성 탄소 흡착물질은 수산화나트륨, 수산화칼슘 및 수산화바륨으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상인 것인 방사성 탄소 분리장치.
  4. 제1항에 있어서, 요오드 흡착컬럼은 방사성 탄소 기체 발생기에서 생성된 기체 주입부 및 요오드 흡착물질이 존재하는 방사성 탄소 기체 통과부를 포함하는 것인 방사성 탄소 분리장치.
  5. 제4항에 있어서, 요오드 흡착물질은 질산은, 질산파라듐, 또는 이들의 혼합물인 것인 방사성 탄소 분리장치.
  6. 입구 측으로부터 방사성 탄소 기체 포집기, 방사성 탄소 기체 발생기, 요오드 흡착컬럼 및 액체 흡착제가 직렬로 설치된 방사성 탄소 분리장치의 방사성 탄소 기체 발생기에 분석 시료를 투입하는 단계;
    화학적 산화 또는 고온 산화를 통해 방사성 탄소 기체를 발생시키는 단계; 및
    발생된 방사성 탄소 기체를 액체 흡착제까지 이동시켜 포집하는 단계를 포함하는 방사성 탄소 분리 방법.
  7. 제6항에 있어서, 발생된 방사성 탄소 기체의 이동은 진공 펌프를 통해 이루어지는 것인 방사성 탄소 분리 방법.
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