JP2023138060A

JP2023138060A - 高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法

Info

Publication number: JP2023138060A
Application number: JP2022044552A
Authority: JP
Inventors: 浩一柿木; Koichi Kakinoki; 隆島田; Takashi Shimada; 亮高橋; Akira Takahashi
Original assignee: Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Current assignee: Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Priority date: 2022-03-18
Filing date: 2022-03-18
Publication date: 2023-09-29

Abstract

【課題】マイナーアクチノイドをより安定な状態で固体にすることができる。
【解決手段】マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給するウラン供給部と、ウランが供給され、マイナーアクチノイド及びランタノイドを少なくとも一方を抽出した液体を加熱して一部の液体を蒸発させた後、さらに加熱して固化した固化体を生成する固化処理部と、生成した固化体を焼結し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成する安定化処理部と、含み、固化処理部は、流動層を有し、流動層に加熱したガスを供給することによって、液体を加熱して、乾燥させる。
【選択図】図２

Description

本開示は、高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法に関する。

高レベル放射性廃棄物の処理として、高レベル放射性物質から放射性物質であるマイナーアクチノイドを抽出する方法がある（例えば特許文献１、特許文献２）。また、使用済み燃料を再生可能な形態で貯蔵する処理方法として固化する方法がある（例えば特許文献３）。

特開２０１８－６３１９８号公報特開２０１９－１５５３３号公報特許第６０３７１６８号公報

高レベル放射性物質からマイナーアクチノイドを抽出することで、抽出したマイナーアクチノイドを高速増殖炉等の燃料として再利用することができる。また、マイナーアクチノイドを除去することで廃棄物の処理負荷を低減することが可能となる。ここで、マイナーアクチノイドを燃料として再利用するためにはマイナーアクチノイドの核変換技術が必要である。また、再利用の技術が実用化されていない状況では、分離したマイナーアクチノイドを安定に長期保管する必要がある。

本開示は、上記に鑑みてなされたものであって、マイナーアクチノイドをより安定な状態で固体にすることができる高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法を提供することを目的とする。

上述した課題を解決し、目的を達成するために、本開示は、高レベル放射性物質処理システムであって、マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給するウラン供給部と、ウランが供給され、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体を加熱して一部の液体を蒸発させた後、さらに加熱して固化した固化体を生成する固化処理部と、生成した前記固化体を焼結し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドの少なくとも一方を内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成する安定化処理部と、を含み、前記固化処理部は、流動層を有し、前記流動層に加熱したガスを供給することによって、前記液体を加熱して、乾燥させる。

上述した課題を解決し、目的を達成するために、本開示は、高レベル放射性物質処理方法であって、マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給するステップと、ウランが供給され、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体を加熱して一部の液体を蒸発させた後、さらに加熱して固化した固化体を生成する固化処理ステップと、生成した前記固化体を焼結し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドの少なくとも一方を内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成する安定化処理ステップと、を含み、前記固化処理ステップは、流動層を有し、前記流動層に加熱したガスを供給することによって、前記液体を加熱して、乾燥させる。

本開示によれば、マイナーアクチノイドをより安定な状態の固体にすることができる。

図１は、本実施形態の高レベル放射性物質処理装置の概略構成を示す模式図である。図２は、固化安定化処理装置の一例を示す模式図である。図３は、固化安定化処理装置の一例を示す模式図である。図４は、固化安定化処理装置の一例を示す模式図である。

以下に、本開示にかかる高レベル放射性物質処理装置の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。本開示の高レベル放射性物質処理装置は、高レベル放射性物質からＭＡ（マイナーアクチノイド）を抽出した後の廃棄物は、ガラス固化して安定化する。また、高レベル放射性物質処理装置は、高レベル放射性物質にランタノイドが含まれる場合、マイナーアクチノイドとともにランタノイドも抽出する。本開示において、「ＭＡ（マイナーアクチノイド）」とは、アクチノイドに属する超ウラン元素のうちＰｕを除いた元素である。「アクチノイド」とは、原子番号８９から１０３までの元素の総称である。マイナーアクチノイドには、例えば、Ｎｐ（ネプツニウム）、Ａｍ（アメリシウム）、Ｃｍ（キュリウム）が含まれる。「Ｌｎ（ランタノイド）」とは、原子番号５７から７１までの元素の総称である。以下の実施形態では、マイナーアクチノイドの抽出として説明するが、本開示は、マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方の抽出に用いることができる。つまり、マイナーアクチノイドを含まずランタノイドのみを含む高レベル放射性物質からランタノイドを抽出する場合も用いることができる。

図１は、本実施形態の高レベル放射性物質処理装置の概略構成を示す模式図である。図１に示す高レベル放射性物質処理装置（処理装置）１０は、抽出装置１２と、固化安定化処理装置１３と、保管装置１８と、を含む。固化安定化処理装置１３は、固化装置１４と、安定化装置１６と、を含む。本実施形態の処理装置は、高レベル放射性物質として、高レベル放射性廃棄物（以下、「ＨＡＬＷ」とも記す。）を用いた場合として説明する。廃液は、例えば、軽水炉から排出される使用済み核燃料の再処理で、使用済み核燃料の溶液からＵ（ウラン）及びＰｕ（プルトニウム）を回収した後の液体である。廃液に含まれる高レベル放射性廃棄物には、核分裂生成物（以下、「ＦＰ」とも記す。）のほか、ＭＡ、ランタノイドが含まれる。高レベル放射性廃棄物（以下、「ＨＡＬＷ」とも記す。）は、具体的には、ピューレックス（ＰＵＲＥＸ）法による再処理で生成する廃液が挙げられる。ピューレックス法では、ＵやＰｕを含む硝酸溶液と、トリブチルリン酸（ＴＢＰ）と、ドデカン等の有機溶媒とを接触混合する。これにより、硝酸溶液中のＵやＰｕがＴＢＰと錯体を形成して有機溶媒側へ移動する。一方、ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎは硝酸溶液（廃液）側に残る。ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎを含有する硝酸溶液が、処理対象の廃液となる。

抽出装置１２は、廃液からＭＡ成分を抽出する。抽出装置１２は、廃液供給部２２と、抽出剤供給部２４と、希釈液供給部２６と、ＭＡ抽出液生成部２８と、を含む。廃液供給部２２は、液体の高レベル放射性廃棄物であるＨＡＬＷを貯留し、ＭＡ抽出液生成部２８に供給する。本実施形態では、抽出剤供給部２４と、希釈液供給部２６と、を設けたが、抽出剤供給部２４と希釈液供給部２６とを１つの装置として、抽出剤が溶解した液相の有機溶媒を供給してもよい。

抽出剤供給部２４は、抽出剤をＭＡ抽出液生成部２８に供給する。抽出剤は、ＭＡ及びＬｎを捕捉する。また、抽出剤は、希釈液に移行、均一混合する液体である。抽出剤としては、例えば、ＭＡやＬｎと錯体を形成する錯化剤を用いることができる。錯化剤は、選択的にＭＡと錯体を形成し、安価であることが好ましい。抽出剤の一例としては、ｎ－オクチル（フェニル）－Ｎ，Ｎ’－ジイソブチルカルバモイルメチルフォスフィンオキシド－トリブチルリン酸混合物（ＣＭＰＯ－ＴＢＰ混合物）、ジイソデシルリン酸、６，６’－ビス（５，５，８，８－テトラメチル－５，６，７，８－テトラヒドロ－１，２，４－ベンゾトリアジン－３－イル）－２，２’－ビピリジン（ＢＴＢＰ）、Ｎ，Ｎ’－ジブチル－Ｎ，Ｎ’－ジメチルテトラデシルマロナミド（ＤＭＤＢＴＤＭＡ）がある。抽出剤としては、ＤＧＡ系の材料（錯化剤）を用いることが好ましい。錯化剤の具体例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラオクチル－３－オキサペンタンジアミド（ＴＯＤＧＡ）、テトラ（２－エチルヘキシル）ジグリコールアミド（Ｔ２ＥＨＤＧＡ）等が挙げられる。抽出剤は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。

希釈液供給部２６は、希釈液をＭＡ抽出液生成部２８に供給する。希釈液は、廃液の液体成分に不溶な有機相の材料（有機溶媒）である。有機溶媒は、使用する抽出剤に応じて適宜選定できる。有機溶媒は、再利用可能であること、安価であること、また、放射線劣化に耐性があることが望ましい。希釈液は、廃液の液体成分に不溶な有機相の材料である。希釈液は、廃液の液体から抽出剤を溶離する特性を備える。希釈液は、沸点が３０℃以上１００℃以下であることが好ましい。また、希釈液は、引火点を有していないまたは引火点が抽出剤の分解温度以上であることが好ましい。希釈液として、上記範囲を満たす液体を用いることで、固化処理部での処理負荷を低減することができる。また、希釈液は、再利用しても熱や放射線による劣化が少ない材料であることが好ましく、再利用しても熱や放射線による劣化が少ない炭化水素系の構造を有する溶媒であることが好ましい。ここで、再利用しても熱や放射線による劣化が少ないとは、熱や放射線のエネルギーを受けて、低分子量の構造になったとしても、金属イオンと錯体を形成し難い性質をもつことである。希釈液としては、例えば、フッ素系の材料であるハイドロフルオロカーボン（ＨＦＣ）を用いることが好ましい。有機溶媒は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、希釈液は、固化装置１４でＭＡから分離した後、再利用が可能な液体とすることが好ましい。

ＭＡ抽出液生成部２８は、廃液と抽出剤と希釈液が供給される。ＭＡ抽出液生成部２８は、溶媒抽出法により、廃液中のＭＡ及びＬｎと抽出剤とを接触すると、ＭＡ及びＬｎが抽出剤側に移行する。ＭＡ及びＬｎを捕捉した抽出剤は、希釈液に内包される。ＭＡ抽出液生成部２８は、抽出処理後、廃液に対して、希釈液を分離することで、希釈液中にＭＡ及びＬｎを捕集した抽出剤が内包されたＭＡ抽出液を生成する。ＭＡ抽出液生成部２８は、連続的に各材料が供給され、ＭＡ抽出液を生成する連続式でも、間欠的に各材料が供給され、ＭＡ抽出液を生成するバッチ式でもよい。また、ＭＡ抽出液生成部２８は、抽出剤でＭＡを選択的に捕捉する、あるいは、ＭＡ及びＬｎを同時に捕捉して処理してもよい。

次に、固化安定化処理装置１３について説明する。固化安定化処理装置１３は、固化装置１４と、安定化装置１６と、を含む。固化安定化処理装置１３は、固化装置１４と、安定化装置１６の熱処理を実行する。固化安定化処理装置１３は、流動層を形成して、処理対象の物質を流動層で、流動化させた状態で熱処理を行う。固化安定化処理装置１３の熱処理を実行する装置の構成は後述する。

固化装置１４は、ＭＡ抽出液にウランを混合し、混合した液体の液体成分を除去し、固化体を生成する。固化装置１４は、固化処理部４０とウラン供給部４４と、コア供給部７０と、を含む。ウラン供給部４４は、固化処理部４０のＭＡ抽出液にウランを供給する。ウラン供給部４４は、ＭＡ抽出液を構成する希釈液（有機溶媒）に対して均一溶解可能なウラン含有物質、例えば、有機Ｕ錯体、具体的には、ジピバロイルメタンのウラン錯体を供給する。有機Ｕ錯体中のウランは、４価や、６価の価数の状態で含有される。コア供給部７０は、固化体作成時に固化体の核となる物体、つまりコアを供給する。コアとしては、二酸化ウラン（ＵＯ_２）やウランマトリックス固溶体(Ｕ,ＭＡ,Ｌｎ)Ｏ_２±x)を用いることができる。

固化処理部４０は、蒸留部４５と、熱処理部４６と、希釈液回収部４７と、酸化ガス供給部４８と、排ガス回収部４９と、を備える。蒸留部４５は、ウランが混合されたＭＡ抽出液を例えば５０℃から１００℃に加熱し、希釈液を蒸発させる。熱処理部４６は、蒸留部４５と一体の装置で、希釈液を蒸発させた対象物をさらに加熱、例えば３００℃に加熱して、残留物を熱分解、酸化物転換させる。希釈液回収部４７は、蒸留部４５と接続され、蒸留部４５で蒸発された希釈液を回収する。希釈液回収部４７は、回収した希釈液を希釈液供給部２６に供給し、再利用する。酸化ガス供給部４８は、熱処理部４６に、酸化性ガス、例えば、酸素や空気を供給する。排ガス供給部４９は、熱処理部４６から排出される排ガスを回収する。

固化処理部４０は、蒸留部４５でウランが混合されたＭＡ抽出液を蒸留して、希釈液成分を除去する。固化処理部４０は、希釈液を除去することで、抽出剤とＭＡとＬｎとウランを含む固化残留物が、錯体として残留する。また、固化処理部４０は、蒸留部４５での蒸留時に排出されるガスを希釈液回収部４７で回収する。固化処理部４０は、希釈液を蒸留した対象物を熱処理部４６で酸化ガス供給部４８から酸化性ガスを供給しながら加熱することで、抽出剤の成分、具体的には、Ｃ、Ｈ、Ｏ、Ｎ、成分を除去し、固化体を生成する。固化体は、酸化物となる。固化処理部４０は、蒸留、熱処理としてバッチ式（回分式）、連続式（棚段塔や充填塔）等の公知の蒸発方式を用いることができる。蒸留部４５は、処理温度をＭＡ抽出液の希釈液の沸点を基準として、沸点－１０℃以上沸点＋２０℃以下かつ引火点以下とすることが好ましい。熱処理部４６は、熱分解処理、酸化物転換処理が発生する温度以上であり、例えば、３００℃以上が例示される。

安定化装置１６は、固化体から炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去する安定化処理を行う。安定化装置１６は、安定化処理部５０を有する。

安定化処理部５０は、還元部５２と、還元ガス供給部５４と、排ガス回収部５６と、を備える。還元部５２は、固化体を還元性雰囲気で加熱し、か焼、焼結する。還元部５２は、蒸留部４５、熱処理部４６と一体の装置である。還元ガス供給部５４は、還元部５２に還元性ガス、例えば水素を供給する。排ガス回収部５６は、還元部５２から排出される排ガスを回収する。

安定化処理部５０は、還元ガス供給部５４から還元部５２に還元ガスを供給しつつ、還元部５２で固化体を加熱し、か焼、焼結することで、処理対象物から炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、蛍石構造で固化させる。具体的には、安定化処理部５０は、固化体を焼結することで、脱硝、熱分解処理を行い、固化体中の不純物成分（有機物成分，硝酸成分，水分）つまり、ＣＨＯＮ成分を除去し、その後焼結させる。焼結温度は、例えば、６００℃以上８００℃以下である。また、安定化処理部５０は、処理時に温度調整し水素還元を行うことで、ＵＯ_３形態の発生を抑制しつつ、ＵＯ_２形態を生成する。安定化処理部５０は、処理時に水分等の水和成分を含むガスを供給して水和還元を行うことで、ＵＯ_３形態の発生を抑制しつつ、ＵＯ_２形態を生成することもできる。

安定化処理部５０は、ウランが含有された固化体の不純物成分を除去し、その後、還元性雰囲気にて焼結すること、ＭＡやＬｎを固溶した蛍石構造のウラン酸化物を得ることができる。一例としては、蒸留することで、固化体として、[Ｍ^３＋・（ＮＯ_３ ^－）_３・ｍ（抽出剤）]＋（[Ｕ^４＋・（ＮＯ_３ ^－）_４・ｎ（配位子）]または[Ｍ^３＋・（ＮＯ_３ ^－）_３・ｍ（抽出剤）]＋（[ＵＯ_２ ^２＋・（ＮＯ_３ ^－）_２・ｎ（配位子）]が生成される。ここで、Ｍは、ＭＡまたはＬｎである。この固化体を熱処理し、ＣＨＯＮ成分を除去することで、Ｍ_ａＯ_ｂ＋Ｕ_３Ｏ_８＋（αＣＯ_２+βＨ_２Ｏ＋γＮＯ_ｘ）となり、（αＣＯ_２+βＨ_２Ｏ＋γＮＯ_ｘ）が除去される。さらに、Ｍ_ａＯ_ｂ＋Ｕ_３Ｏ_８を焼結することで、蛍石構造の酸化物となるＵＭ_ＲＭＯ_ｙが形成される。ＲＭは、Ｍ（ＬｎｏｒＭＡ）／Ｕであり、Ｕに対するＬｎｏｒＭＡの当量比である。安定化装置１６は、保管時にガス化する可能性がある成分である炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、ＭＡとＬｎを含有する二酸化ウランの蛍石構造とすることで、熱及び化学的安定性の高い固化体とする。

保管装置１８は、安定化処理した処理物を保管する。保管装置１８は、保管部６０を含む。保管部６０は、安定化処理したＭＡを含む物質を固体の状態で保管する。保管部６０は、例えば、金属性の容器やキャスクである。保管部６０は、安定化処理したＭＡを含む物質の崩壊熱を除去できればよい。また、保管部６０を地中に設け、安定化処理した処理物を地中に埋設してもよい。

処理システム１０の保管部６０で保管しているＭＡを含む物質は、原子力発電システムの燃料として使用することができる。ＭＡを燃料として核変換させる場合、保管している蛍石構造の固化体を溶解させ、Ｕ、ＭＡ及びＬｎを含む溶液を生成する（固化体溶解）。次に、得られた溶液に対してＵ、ＭＡの精製処理を行う（ＭＡ精製）。ＭＡ精製では、例えば、得られた溶液中のＵ及びＭＡとＬｎとを分離し、必要に応じて高発熱性ＭＡ（例えば、Ｃｍ）を分離する。次に、得られたＵ及びＭＡ（Ｎｐ、Ａｍ等）をＵ、Ｐｕと混合し、混合酸化物を得ることにより、燃料を製造する（ＭＡ燃料製造）。得られた燃料は高速増殖炉等で核変換させる（ＭＡ核変換）。

本実施形態の処理装置１０は、抽出装置１２で、廃液に、抽出剤、希釈液を投入し、混合することで、廃液からＬｎとともにＭＡを分離する分離処理を行い、ＭＡ抽出液を生成する。次に、処理装置１０は、固化装置１４で、ＭＡ抽出液から希釈液を蒸留し、かつ、Ｕを供給することで、ＵとＭＡ及びＬｎを含有する固化体を生成する。次に、処理装置１０は、安定化装置１６で、ＭＡを含有する固化体から、有機成分（ＣＨＯＮ）を除去した蛍石構造を形成させる。処理装置１０は、保管装置１８で、蛍石構造の処理物を保管する。

処理装置１０は、固化安定化処理装置１３の熱処理を、流動層を形成し、処理対象物質を流動層で流動化させた状態で実行することで、処理対象物質が処理装置の内部に付着することを抑制しつつ処理することができる。特に、処理装置１０は、固化装置１４の処理を、流動層を形成し、処理対象物質を流動層で流動化させた状態で実行することで、処理対象物質が処理装置の内部に付着することを好適に抑制しつつ処理することができる。また、処理装置１０は、固化安定化処理装置１３の熱処理を１つの装置で実行する場合、１つの装置で複数の処理が実行できることで、装置を簡素化することができ、放射性物質の搬送回数を減らすことができ、処理をより安全に行うことができる。

また、希釈剤を沸点が３０℃以上１００℃以下、または、引火点を有していないまたは引火点が抽出剤の分解温度以上とすることで、固化処理で希釈剤を回収しやすくでき、また、必要なエネルギーも小さくできる。

処理装置１０は、ＬｎとともにＭＡを分離し、固化し、安定化させる。これにより、液体の高レベル放射性廃棄物からＭＡを効率よく抽出することができ、廃棄物の処分負荷を小さくすることができ、固化することができる。また、ＭＡ及びＬｎを抽出し、安定化させた物質とすることで、ＭＡを燃料として再利用するために保管する場合も、安定して保管することができる。また、再利用する場合、固化体を溶解する処理のみで、再利用可能な状態とすることができる。

また、ＭＡとＬｎを分離せずに処理することで、ＭＡとＬｎとを分離する処理が不要になり、処理負荷を小さくすることができる。

また、処理装置１０は、抽出剤として、硝酸系の物質を含有する高放射性物質に対してＭＡ抽出液を生成する際に、第三相を形成しない抽出剤を用いることが好ましい。具体的には、ＤＧＡ系の材料を用いることが好ましい。一例としては、Ｔ２ＥＨＤＧＡがある。また、抽出剤は、安定化装置１６での処理時に除去できる材料、具体的には、炭素，水素，窒素，酸素のみで構成された材料とすることが好ましい。また、抽出剤は、腐食性成分を含まないことが好ましい。

また、処理装置１０は、ウラン供給部４４でＭＡとＬｎを含有する液体にウランを供給し、固化体を生成し、その後、安定化装置１６で焼結することで、ＭＡ及びＬｎを固定化した二酸化ウランの蛍石構造とすることができる。これにより、安定化処理した後の固体として、長期安定な結晶構造とすることができ、ＭＡを安定して保管することができる。具体的には、蛍石構造に、３価のＭＡ及びＬｎを固溶することができ、ＭＡとＬｎの混合またはどちらか一方のみの酸化物構造と比較して、安定した蛍石構造とすることができる。また、ウランを用いて、結晶構造を形成することで、ＭＡを含有する固体を再処理して使用する場合、不要な成分、例えばＳｉ、Ｎａ，Ｃａ等が混入していない構造とすることができる。これにより、再処理時に使用しやすい状態で安定化した物質とすることができる。

ウラン供給部４４は、ウランを有機物質の錯体で供給することが好ましい。これにより、希釈液への溶解を容易にすることができる。ここで、有機Ｕ錯体に配位させる配位子は、炭素，水素，窒素，酸素のみで構成されたものを使用することが好ましい。また、有機Ｕ錯体に配位させる配位子は、安定化（熱分解）が容易かつ腐食性成分等が含まれていないことが好ましい。これにより、安定化処理時に好適に除去することができ、ＭＡを含有した物質を安定化した物質とすることができ、安定して保管することができる。

処理装置１０のウラン供給部４４は、抽出装置で抽出された液体に含まれるマイナーアクチノイドとランタノイドとの総モル量の等モル量以上のウランを供給することが好ましい。これにより、保管時の固体物の蛍石構造より安定した構造とすることができる。

次に、図２を用いて、固化安定化処理装置の一例について説明する。図２は、固化安定化処理装置の一例を示す模式図である。図２に示す固化安定化処理装置１００は、固化安定化処理装置のうち、ウランを添加した後の処理、つまり加熱処理を実行する装置である。つまり、固化安定化処理装置１００は、固化装置１４と安定化装置１６のうち、ウラン供給部４０を除いた部分となる。

固化安定化処理装置１００は、対象物を処理して、安定化した固体物を生成する。固化安定化処理装置１００は、流動層形成塔１０２と、供給部１０４と、加熱部１０６と、ガス供給部１０８と、回収部１１０と、排ガス回収部１１２と、制御装置１１４と、を有する。固化安定化処理装置１００は、流動層形成塔１０２と、加熱部１０６とが、蒸留部４５、熱処理部４６、還元部５２となる。また、ガス供給部１０８が、酸化ガス供給部４８、還元ガス供給部５４となり、排ガス回収部１１２が、希釈液回収部４７、排ガス回収部４９、５６となる。

流動層形成塔１０２は、鉛直方向に延びた塔であり、内部に流動層１２０を形成する。流動層形成塔１０２は、鉛直方向下側の端部にガス供給部１０８と回収部１１０が、接続され、鉛直方向上側の端部近傍に排ガス回収部１１２が接続される。また、流動層形成塔１０２は、流動層１２０よりも鉛直方向上側に供給部１０４が接続される。流動層形成塔１０２は、ガス供給部１０８から供給されるガス１２２が、鉛直方向下側から鉛直上側に流れ、流動層１２０にある一定の範囲の大きさ、比重の液滴、粒子を噴き上げ、液滴、粒子が流動層１２０の範囲で、上下方向に移動する流動部１２４の流れを形成する。これにより、一定の範囲の大きさ、比重の液滴、粒子は、ガス１２２の噴き上げる力と重力とでバランスし、流動層１２０で上下方向に流動する。

供給部１０４は、流動層形成塔１０２に抽出液と、コアを供給する。供給部１０４は、抽出液にウランが混合された状態で供給することもできる。供給部１０４は、抽出液貯留部１３０と、供給管１３１と、制御弁１３２と、噴射部１３３と、コア供給部１３４と、を含む。抽出液貯留部１３０は、抽出装置１２で生成された抽出液を貯留する。供給管１３１は、抽出液貯留部１３０と流動層形成塔１０２とを接続する配管である。供給管１３１は、流動層形成塔１０２側の端部が、流動層形成塔１０２の内部に露出している。制御弁１３２は、供給管１３１に配置され、開閉、開度を制御することで、流動層形成塔１０２に供給する抽出液の量を調整する。噴射部１３３は、供給管１３１の流動層形成塔１０２側の端部であり、供給管１３１に供給された抽出液を液滴１３６の状態で流動層形成塔１０２内に噴射する。噴出部１３３は、流動層形成塔１０２の内部に突出している。なお、本実施形態の噴出部１３３は、流動層形成塔１０２の内部に突出しているが、内部に突出していない、つまり、流動層形成塔１０２の壁面に噴出部１３３が開口していてもよい。

コア供給部１３４は、供給管１３１に接続され、供給管１３１にコアを供給する。コア供給部１３４は、抽出液の供給前に流動層形成塔１０２にコアを供給しても、抽出液と共にコアを流動層形成塔１０２に供給してもよい。本実施形態では、コア供給部１３４を、供給管１３１に接続したが、コア供給管１３４を直接流動層形成塔１０２に接続し、抽出液とは別系統で供給してもよい。この場合、コア供給部１３４は、供給管１３１よりも鉛直方向上側の位置で、流動層形成塔１０２と接続することが好ましい。

加熱部１０６は、流動層形成塔１０２の流動層１２０が形成される領域の周囲を加熱する。加熱部１０６は、ヒータ１４０と、電源１４２と、を含む。ヒータ１４０は、流動層１２０が形成される領域の流動層形成塔１０２の外周に配置される。ヒータ１４０は、電熱線を有し、電源１４２から電力が供給されることで、発熱し、流動層形成塔１０２を加熱することで、流動層１２０の雰囲気を加熱し、流動層１２０を流動する液滴、物質を加熱する。

ガス供給部１０８は、ガス供給管１５０と、循環ガス供給部１５２と、酸化ガス供給部１５４と、還元ガス供給部１５６と、を有する。ガス供給管１５０は、流動層形成塔１０２と、循環ガス供給部１５２、酸化ガス供給部１５４及び還元ガス供給部１５６と、を接続する。循環ガス供給部１５２は、流動層形成塔１０２に流動層を形成するためのガスを供給する。循環ガス供給部１５２は、不活性ガスを供給することが好ましい。酸化ガス供給部１５４は、流動層形成塔１０２に酸化ガスを供給する。還元ガス供給部１５６は、流動層形成塔１０２に還元ガスを供給する。

ガス供給部１０８は、ガス供給管１５０から供給するガスを、循環ガス供給部１５２と、酸化ガス供給部１５４と、還元ガス供給部１５６から選択し、切り替えることで、抽出液の液体成分を揮発させる蒸留処理（乾燥処理）、酸化させる熱処理、還元させる還元処理を切り替えることができる。

回収部１１０は、流動層形成塔１０２の底部に落下した物質、具体的には、安定化処理が完了した物体を回収する。回収部１１０は、排出管１６０と、制御弁１６２と、を有する。排出管１６０は、流動層形成塔１０２の底部と接続する。排出管１６０の排出側の端部には、保管部６０の金属容器１７０が配置される。制御弁１６２は、排出管１６０に配置され、開閉を切り替えることで、物質の排出動作を切り替える。金属容器１７０は、排出管１６０から排出された物質を貯留する。

排ガス回収部１１２は、流動層形成塔１０２から排出されるガス成分を処理する。排ガス回収部１１２は、排ガス管１８０と、分離装置１８２と、希釈液回収部１８４と、ガス処理部１８６と、を有する。排ガス管１８０は、流動層形成塔１０２の鉛直方向上側の端部近傍に接続し、流動層形成塔１０２の流動層１２０を通過したガス成分が排出される。分離装置１８２は、排ガス管１８０に配置され、流動層形成塔１０２から排出された排ガスに含まれる希釈液成分を分離する。分離装置１８２は、例えば排ガス管１８０を流れるガスを冷却して、希釈液成分を凝縮させる。希釈液回収部１８４は、分離装置１８２で分離された希釈液成分を貯留する。ガス処理部１８６は、分離装置１８２を通過したガス成分のガスを処理する。ガス処理部１８６は、回収したガスのうち、再利用できる成分は、循環ガス供給部１５２、酸化ガス供給部１５４及び還元ガス供給部１５６のそれぞれに供給する。ガス処理部１８６は、ガスに含まれる有害成分を処理した後、外部に排出してもよい。

制御装置１１４は、ＣＰＵ等で実現される演算機能とＲＯＭ、ＲＡＭ、ＳＳＤ等で実現される記憶機能を備え、ユーザの入力や、センサの検出結果、プログラム処理の結果等に基づいて、各部の動作を制御する。

固化安定化装置１００は、ガス供給部１０８から流動層を形成するガスを流動層形成塔１０２に供給した状態で、供給部１０４から抽出液を流動層形成塔１０２に供給する。これにより、固化安定化装置１００は、流動層１２０で抽出液が流動した状態とすることができる。この状態で、流動層１２０を加熱部１０６で加熱することで、希釈液成分等を除去する蒸留処理を行うことができる。また、流動層形成塔１０２に供給するガスの種類を切り替えることで、熱処理、還元処理を行うことができる。具体的には、酸化ガスを供給することで、熱処理ができ、還元ガスを供給することで還元処理（安定化処理）を行うことができる。

このように、固化安定化装置１００は、流動層形成塔１０２に処理対象の液体を供給し、流動層１２０に流動させつつ、各種処理を行うことで、放射性物質を含む物体をガスで流動化した領域を流動させつつ、処理することができる。また、流動層形成塔１０２の壁面近傍に移動した液滴、物質は、流動層１２０の流れで壁面から離れる方向に移動され、壁面に付着しにくくできる。これにより、加熱部１０６で加熱された面に液滴等が付着しにくくなり、処理対象物の内部付着を抑制することができる。処理対象物の内部付着を抑制することができることで、放射性物質の処理を安定して行うことができ、また汚染環境下でのメンテナンスの発生を抑制できる。また、安定化した物体は、重たくなり、流動層形成塔１０２の下部に落下するため、底部から簡単に回収することができる。

固化安定化装置１００は、コア供給部７０からコアを供給することで、コアに液滴を付着させることができ、流動層１２０での固化処理を安定して行うことができる。これにより、液滴が微粒化して重くなり、流動層１２０よりも鉛直方向上側の領域に移動することを抑制でき、ガス排出部に液滴が同伴することを抑制できる。

固化安定化装置１００は、加熱部１０６のヒータ１４０に加え、流動層を形成するガスを加熱してもよい。これにより、蒸留処理をより短時間で行うことができる。また、固化安定化装置１００は、噴出部１３３を流動層形成塔１０２の内部に突出した配置とすることで、供給する抽出液が、壁面に付着することを抑制しつつ、流動層形成塔１０２の内部により均一に噴射することができる。

図３は、固化安定化処理装置の一例を示す模式図である。図３に示す固化安定化処理装置１００ａは、流動層形成塔１０２に対する各部の接続位置が、固化安定化処理装置１００と異なる。図３に示す固化安定化処理装置１００ａは、抽出液を連続的に処理することができる。流動層形成塔１０２と、供給部１０４ａと、加熱部１０６と、ガス供給部１０８ａと、回収部１１０と、排ガス回収部１１２と、制御装置１１４と、を有する。

供給部１０４ａは、供給管１３１がヒータ１４０よりも鉛直方向下側で流動層形成塔１０２と接続している。供給部１０４ａは、コア供給部１３４が、ヒータ１４０が配置されている領域の鉛直下方に接続される。

ガス供給部１０８ａは、ガス供給管１５０に循環ガス供給部１５２と、酸化ガス供給部１５４が接続されている。ガス供給部１０８ａは、流動層形成塔１０２の鉛直方向上側の端部から挿入されるガス供給管１５８を備える。ガス供給管１５８には、還元ガス供給部１５６が接続される。

固化安定化処理装置１００ａは、鉛直方向下側から循環ガス、酸化ガスが供給されることで、ヒータ１４０が配置される領域に処理対象が流動する流動層を形成する。供給部１０４ａは、流動層の下側から抽出液を供給し、必要に応じてコア供給部１３４からコアを供給する。流動層形成塔１０２に供給された抽出液は、循環ガス、酸化ガスにより噴き上げられ、流動層で流動しつつ、蒸留され、熱処理が行われる。また、固化安定化処理装置１００ａは、鉛直方向上側に配置されたガス供給管１５８から、還元ガスが供給され、流動層の鉛直方向上側の位置で還元部としての処理が行わる。これにより、流動層で流動している処理対象の物質は、流動層で、蒸留、熱処理、安定化の処理が行われ、処理が進み、粒子の粒径が大きくなることで、流動層１２０の中でバランスが取れた位置から回収部１１０で回収される。本実施形態の回収部１１０は、ヒータ１４０よりも鉛直方上側の位置に排出管１６０が接続される。排出管１６０は、流動層形成塔１０２の内部に端部が露出し、流動層１２０で流動し、排出管１６０に到達した粒子を回収する。本実施形態では、排出管１６０の端部を流動層形成塔１０２の内部に露出させたが露出させなくてもよい。排出管１６０の配置位置はこれに限定されず、上述したように流動層１２０の中で回収対象の粒子が流動する位置に配置することができる。また、回収部１１０は、回収対象とならない粒子を流動層形成塔１０２に再度供給する分級機構を設けてもよい。

固化安定化処理装置１００ａは、１つの流動層形成塔１０２の鉛直方向の領域で、異なる処理を実行でき、供給部１０４ａから抽出液を連続的に供給し、処理が完了した物質を回収部１１０から連続的に回収することができる。

また、処理システム１０は、流動層形成塔の流動層を鉛直方向の複数の位置に形成し、ガスの供給位置を調整することで、１つの流動層形成塔で鉛直方向の異なる位置に蒸留部と熱処理部と還元部が形成されるようにしてもよい。この場合、それぞれの領域ごとに加熱部のヒータを配置することで、それぞれの処理の温度帯とすることができる。また、流動層を複数形成する場合、流動層と流動層との境界となる位置に、鉛直方向下側の流動層を形成している循環ガスの一部を回収する機構と、鉛直方向上側の流動層を形成する循環ガスを供給する機構を設けてもよい。また、蒸留部と熱処理部と還元部の配置順は種々とすることができ、重量が増加するたびに鉛直方向下側に移動するように、鉛直方向上側から、蒸留部と熱処理部と還元部と配置しても、流動層で形成する浮力を調整し、処理工程が進むごとに鉛直方向上側の流動層に移動するように、鉛直方向下側から蒸留部と熱処理部と還元部と配置してもよい。

上記実施形態では、１つの装置で固化処理と安定化処理とを行ったが、固化処理と安定化処理とを別々の装置で行ってもよい。図４は、固化安定化処理装置の一例を示す模式図である。図４に示す固化安定化処理装置１３ａは、固化装置２００と、安定化装置２０１と、を有する。固化装置２００は、固化安定化処理装置１００の固化装置の機能を実行する各部を備える。固化装置２００は、流動層形成塔１０２と、供給部１０４と、加熱部１０６と、ガス供給部１０８と、回収部１１０と、排ガス回収部１１２と、制御装置１１４と、を有する。固化装置２００は、ガス供給部１０８が、還元ガス供給部１５６を備えない。また、固化装置２００は、排出管１６０が、安定化装置２０１の供給部２０４と接続される。

安定化装置２０１は、固化安定化処理装置１００の安定化装置の機能を実行する各部を備える。安定化装置２０２は、固化装置２００で生成した物体が供給される。安定化装置２０１は、流動層形成塔２０２と、供給部２０４と、加熱部２０６と、ガス供給部２０８と、回収部２１０と、排ガス回収部２１２と、を有する。供給部２０４は、排出管１６０と接続する。加熱部２０６は、ヒータ２４０と電源２４０を有する。ガス供給部２１８は、循環ガス供給部２５２と、還元ガス供給部２５６とを有する。排ガス回収部２１２は、ガス処理部２８６と、を有する。各部の構成は、固化安定化処理装置１００の各部と同様である。

固化安定化処理装置１３ａは、固化装置２００と、安定化装置２０１と、を設けることで、それぞれの処理を別々に行うことができ、供給するガスの切り替えが不要となる。これにより、固化処理と安定化処理の加熱温度を別設定として実施できることが可能となる他、連続的な処理が可能となる。

また、本実施形態の処理システム１０は、安定化処理を、流動層を形成しない装置を用いてもよい。処理システム１０は、固化装置１４に固化安定化処理装置１００と同様の構成の装置を用い、安定化処理装置１６に連続処理するロータリーキルンやバッチ処理する加熱炉を用いてもよい。

また、処理システム１０は、保管装置１８に保管する前に、安定化装置１６で安定化した物体を圧縮して一体化させ、ペレット形状にするプレス成型器を備えてもよい。保管装置１８に保管する前にペレット化することで、保管容量を低減でき、再利用する際に搬送しやすくすることができる。また、所定範囲の大きさで平均化できるため、保管量を管理しやすくなる。

以上、本発明について、実施形態を示して説明したが、本開示は上記実施形態に限定されない。上記実施形態における各構成及びそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で、構成の付加、省略、置換、及びその他の変更が可能である。

１０処理システム（高レベル放射性物質処理システム）
１２抽出装置
１３、１３ａ、１００、１００ａ固化安定化処理装置
１４、２００固化装置
１６、２０１安定化装置
１８保管装置
２２廃液供給部
２４抽出剤供給部
２６希釈液供給部
２８ＭＡ抽出液生成部
４０固化処理部
４４ウラン供給部
４５蒸留部
４６熱処理部
４７希釈液回収部
４８酸化ガス供給部
４９排ガス回収部
５０安定化処理部
５２還元部
５４還元ガス供給部
５６排ガス回収部
６０保管部
７０、１３４コア供給部
１０２、２０２流動層形成塔
１０４、１０４ａ、２０４供給部
１０６、２０６加熱部
１０８、１０８ａガス供給部
１１０、２１０回収部
１１２、２１２排ガス回収部
１１４制御装置
１２０流動層
１２２供給ガス
１２４流動部
１３０抽出液貯留部
１３１供給管
１３２制御弁
１３３噴射部
１３６液滴
１４０、２４０ヒータ
１４２、２４２電源
１５０、１５８ガス供給管
１５２、２５２循環ガス供給部
１５４酸化ガス供給部
１５６、２５６還元ガス供給部
１６０排出管
１６２制御弁
１７０金属容器
１８０排ガス管
１８２分離装置
１８４希釈液回収部
１８６、２８６ガス処理装置

Claims

マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給するウラン供給部と、
ウランが供給され、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体を加熱して一部の液体を蒸発させた後、さらに加熱して固化した固化体を生成する固化処理部と、
生成した前記固化体を焼結し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドの少なくとも一方を内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成する安定化処理部と、
を含み、
前記固化処理部は、流動層を有し、前記流動層に加熱したガスを供給することによって、前記液体を加熱し、乾燥させる高レベル放射性物質処理システム。
前記安定化処理部は、前記固化処理部の流動層で処理を行う請求項１に記載の高レベル放射性物質処理システム。
前記安定化処理部で生成したマイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を、金属製の容器に収納する収納部、さらに含む請求項１または請求項２に記載の高レベル放射性物質処理システム。
前記固化処理部は、固化体の核となる物体を供給するコア供給部を含む請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。
前記固化安定化処理装置は、固化処理時に酸素または空気を供給する酸化ガス供給部を備える請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。
前記固化安定化処理装置は、安定化処理時に還元性を有するガス及び水和成分を含むガスの少なくとも一方を供給する還元ガス供給部を備える請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。
前記ウラン供給部は、抽出された液体に含まれる前記マイナーアクチノイドと前記ランタノイドとの総モル量の等モル量以上のウランを供給する請求項１から請求項６のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。
有機溶媒の液体を用いて、高レベル放射性物質を含有する液体から前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドの少なくとも一方を抽出し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドの少なくとも一方を含む有機溶媒を抽出し、希釈液を供給して希釈した液体として生成する抽出装置を有し、
前記ウラン供給部は、前記有機溶媒に溶解するウランの錯体を、前記液体に添加する請求項１から請求項７のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。
前記希釈液は、沸点が３０℃以上１００℃以下である請求項８に記載の高レベル放射性物質処理システム。
前記希釈液は、引火点を有していないまたは抽出剤の分解温度以上である請求項８または請求項９に記載の高レベル放射性物質処理システム。
マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給するステップと、
ウランが供給され、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体を加熱して一部の液体を蒸発させた後、さらに加熱して固化した固化体を生成する固化処理ステップと、
生成した前記固化体を焼結し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドの少なくとも一方を内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成する安定化処理ステップと、を含み、
前記固化処理ステップは、流動層を有し、前記流動層に加熱したガスを供給することによって、前記液体を加熱して、乾燥させる高レベル放射性物質処理方法。