JP2022185338A - 高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】マイナーアクチノイドをより安定な状態で固体にすることができる。【解決手段】マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給するウラン供給部と、ウランが供給され、マイナーアクチノイド及びランタノイドを抽出した液体を加熱して一部の液体を蒸発させた後、さらに加熱して固化した固化体を作成する固化処理と、生成した固化体を焼結し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、マイナーアクチノイド及びランタノイドを内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成する安定化処理を１つの装置で実行する固化安定化処理部と、を含む。【選択図】図１
Description
本開示は、高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法に関する。
高レベル放射性廃棄物の処理として、高レベル放射性物質から放射性物質であるマイナーアクチノイドを抽出する方法がある（例えば特許文献１、特許文献２）。また，使用済み燃料を再生可能な形態で貯蔵する処理方法として固化する方法がある（例えば特許文献３）。
高レベル放射性物質からマイナーアクチノイドを抽出することで、抽出したマイナーアクチノイドを高速増殖炉等の燃料として再利用することができる。また、マイナーアクチノイドを除去することで廃棄物の処理負荷を低減することが可能となる。ここで、マイナーアクチノイドを燃料として再利用するためにはマイナーアクチノイドの燃焼技術が必要である。また、再利用の技術が実用化されていない状況では、分離したマイナーアクチノイドを安定に長期保管する必要がある。
本開示は、上記に鑑みてなされたものであって、マイナーアクチノイドをより安定な状態で固体にすることができる高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法を提供することを目的とする。
上述した課題を解決し、目的を達成するために、本開示は、放射性物質処理装置であって、マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給するウラン供給部と、ウランが供給され、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを抽出した液体を加熱して一部の液体を蒸発させた後、さらに加熱して固化した固化体を作成する固化処理と、生成した前記固化体を焼結し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成する安定化処理を１つの装置で実行する固化安定化処理部と、を含む。
上述した課題を解決し、目的を達成するために、本開示は、高レベル放射性物質処理方法であって、マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給するステップと、ウランが供給され、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを抽出した液体を加熱して一部の液体を蒸発させた後、さらに加熱して固化した固化体を作成する固化処理と、生成した前記固化体を焼結し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成する安定化処理を１つの装置で実行するステップと、を含む。
本開示によれば、マイナーアクチノイドをより安定な状態の固体にすることができる。
以下に、本開示にかかる高レベル放射性物質処理装置の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。本開示の高レベル放射性物質処理装置は、高レベル放射性物質からＭＡ（マイナーアクチノイド）を抽出し、ガラス固化して安定化する。また、高レベル放射性物質処理装置は、高レベル放射性物質にランタノイドが含まれる場合、マイナーアクチノイドとともにランタノイドも抽出する。本開示において、「ＭＡ（マイナーアクチノイド）」とは、アクチノイドに属する超ウラン元素のうちＰｕを除いた元素である。「アクチノイド」とは、原子番号８９から１０３までの元素の総称である。マイナーアクチノイドには、例えば、Ｎｐ（ネプツニウム）、Ａｍ（アメリシウム）、Ｃｍ（キュリウム）が含まれる。「Ｌｎ（ランタノイド）」とは、原子番号５７から７１までの元素の総称である。
図１は、本実施形態の高レベル放射性物質処理装置の概略構成を示す模式図である。図１に示す高レベル放射性物質処理装置（処理装置）１０は、抽出装置１２と、固化安定化装置１３と、保管装置１８と、を含む。固化安定化装置１３は、固化装置１４と、安定化装置１６と、を含む。本実施形態の処理装置は、高レベル放射性物質として、高レベル放射性廃棄物（以下、「ＨＡＬＷ」とも記す。）を用いた場合として説明する。廃液は、例えば、軽水炉から排出される使用済み核燃料の再処理で、使用済み核燃料の溶液からＵ（ウラン）及びＰｕ（プルトニウム）を回収した後の液体である。廃液に含まれる高レベル放射性廃棄物には、核分裂生成物（以下、「ＦＰ」とも記す。）のほか、ＭＡ、ランタノイドが含まれる。高レベル放射性廃棄物（以下、「ＨＡＬＷ」とも記す。）は、具体的には、ピューレックス（ＰＵＲＥＸ）法による再処理で生成する廃液が挙げられる。ピューレックス法では、ＵやＰｕを含む硝酸溶液と、トリブチルリン酸（ＴＢＰ）と、ドデカン等の有機溶媒とを接触混合する。これにより、硝酸溶液中のＵやＰｕがＴＢＰと錯体を形成して有機溶媒側へ移動する。一方、ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎは硝酸溶液（廃液）側に残る。ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎを含有する硝酸溶液が、処理対象の廃液となる。
抽出装置１２は、廃液からＭＡ成分を抽出する。抽出装置１２は、廃液供給部２２と、抽出剤供給部２４と、希釈液供給部２６と、ＭＡ抽出液生成部２８と、を含む。廃液供給部２２は、液体の高レベル放射性廃棄物であるＨＡＬＷを貯留し、ＭＡ抽出液生成部２８に供給する。本実施形態では、抽出剤供給部２４と、希釈液供給部２６と、を設けたが、抽出剤供給部２４と希釈液供給部２６とを１つの装置として、抽出剤が溶解した液相の有機溶媒を供給してもよい。
抽出剤供給部２４は、抽出剤をＭＡ抽出液生成部２８に供給する。抽出剤は、ＭＡ及びＬｎを捕捉する。また、抽出剤は、希釈液に移行、均一混合する液体である。抽出剤としては、例えば、ＭＡやＬｎと錯体を形成する錯化剤を用いることができる。錯化剤は、選択的にＭＡと錯体を形成する錯化剤に比べて安価であることが好ましい。抽出剤の一例としては、ｎ－オクチル（フェニル）－Ｎ，Ｎ’－ジイソブチルカルバモイルメチルフォスフィンオキシド－トリブチルリン酸混合物（ＣＭＰＯ－ＴＢＰ混合物）、ジイソデシルリン酸、６，６’－ビス（５，５，８，８－テトラメチル－５，６，７，８－テトラヒドロ－１，２，４－ベンゾトリアジン－３－イル）－２，２’－ビピリジン（ＢＴＢＰ）、Ｎ，Ｎ’－ジブチル－Ｎ，Ｎ’－ジメチルテトラデシルマロナミド（ＤＭＤＢＴＤＭＡ）がある。抽出剤としては、ＤＧＡ系の材料（錯化剤）を用いることが好ましい。錯化剤の具体例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラオクチル－３－オキサペンタンジアミド（ＴＯＤＧＡ）、テトラ（２－エチルヘキシル）ジグリコールアミド（Ｔ２ＥＨＤＧＡ）等が挙げられる。抽出剤は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。
希釈液供給部２６は、希釈液をＭＡ抽出液生成部２８に供給する。希釈液は、廃液の液体成分に不溶な有機相の材料（有機溶媒）である。有機溶媒は、使用する抽出剤に応じて適宜選定できる。有機溶媒は、再利用可能であること、安価であること、また、放射線劣化に耐性があることが望ましい。希釈液は、廃液の液体成分に不溶な有機相の材料である。希釈液は、廃液の液体から抽出剤を溶離する特性を備える。希釈液は、沸点が３０℃以上１００℃以下であることが好ましい。また、希釈液は、引火点を有していないまたは引火点が１５０℃以上であることが好ましい。希釈液として、上記範囲を満たす液体を用いることで、固化処理部での処理負荷を低減することができる。また、希釈液は、再利用しても熱や放射線による劣化が少ない材料であることが好ましく、再利用しても熱や放射線による劣化が少ない炭化水素系の構造を有する溶媒であることが好ましい。ここで、再利用しても熱や放射線による劣化が少ないとは、熱や放射線のエネルギーを受けて、低分子量の構造になったとしても、金属イオンと錯体を形成し難い性質をもつことである。希釈液としては、例えば、ハイドロフルオロカーボン（ＨＦＣ）を用いることが好ましい。有機溶媒は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、希釈液は、固化装置１４でＭＡから分離した後、再利用が可能な液体とすることが好ましい。
ＭＡ抽出液生成部２８は、廃液と抽出剤と希釈液が供給される。ＭＡ抽出液生成部２８は、溶媒抽出法により、廃液中のＭＡ及びＬｎと抽出剤とを接触すると、ＭＡ及びＬｎが抽出剤側に移行する。ＭＡ及びＬｎを捕捉した抽出剤は、希釈液に内包される。ＭＡ抽出液生成部２８は、抽出処理後、廃液に対して、希釈液を分離することで、希釈液中にＭＡ及びＬｎを捕集した抽出剤が内包されたＭＡ抽出液を生成する。ＭＡ抽出液生成部２８は、連続的に各材料が供給され、ＭＡ抽出液を生成する連続式でも、間欠的に各材料が供給され、ＭＡ抽出液を生成するバッチ式でもよい。また、ＭＡ抽出液生成部２８は、抽出剤でＭＡを選択的に捕捉する、あるいは、ＭＡ及びＬｎを同時に捕捉して処理してもよい。
次に、固化安定化処理装置１３について説明する。固化安定化処理装置１３は、固化装置１４と、安定化装置１６と、を含む。固化安定化処理装置１３は、固化装置１４と、安定化装置１６の熱処理を、１つの装置で実行する。固化安定化処理装置１３の熱処理を実行する装置の構成は後述する。
固化装置１４は、ＭＡ抽出液にウランを混合し、混合した液体の液体成分を除去し、固化体を生成する。固化装置１４は、固化処理部４０とウラン供給部４４とを含む。ウラン供給部４４は、固化処理部４０のＭＡ抽出液にウランを供給する。ウラン供給部４４は、ＭＡ抽出液を構成する希釈液（有機溶媒）に対して均一溶解可能なウラン含有物質、例えば、有機Ｕ錯体、具体的には、ジピバロイルメタンのウラン錯体を供給する。有機Ｕ錯体中のウランは、４価や、６価の価数の状態で含有される。
固化処理部４０は、蒸留部４５と、熱処理部４６と、希釈液回収部４７と、酸化ガス供給部４８と、排ガス回収部４９と、を備える。蒸留部４５は、ウランが混合されたＭＡ抽出液を例えば５０℃から１００℃に加熱し、希釈液を蒸発させる。熱処理部４６は、蒸留部４５と一体の装置で、希釈液を蒸発させた対象物をさらに加熱、例えば３００℃に加熱して、残留物を熱分解、酸化物転換させる。希釈液回収部４７は、蒸留部４５と接続され、蒸留部４５で蒸発された希釈液を回収する。希釈液回収部４７は、回収した希釈液を希釈液供給部２６に供給し、再利用する。酸化ガス供給部４８は、熱処理部４６に、酸化性ガス、例えば、酸素や空気を供給する。排ガス供給部４９は、熱処理部４６から排出される排ガスを回収する。
固化処理部４０は、蒸留部４５でウランが混合されたＭＡ抽出液を蒸留して、希釈液成分を除去する。固化処理部４０は、希釈液を除去することで、抽出剤とＭＡとＬｎとウランを含む固化残留物が、錯体として残留する。また、固化処理部４０は、蒸留部４５での蒸留時に排出されるガスを希釈液回収部４７で回収する。固化処理部４０は、希釈液を蒸留した対象物を熱処理部４６で酸化ガス供給部４８から酸化性ガスを供給しながら加熱することで、抽出剤の成分、具体的には、Ｃ、Ｎ、Ｏ、Ｈ、成分を除去し、固化体を生成する。固化体は、酸化物となる。固化処理部４０は、蒸留、熱処理としてバッチ式（回分式）、連続式（棚段塔や充填塔）等の公知の蒸発方式を用いることができる。蒸留部４５は、処理温度をＭＡ抽出液の希釈液の沸点を基準として、沸点－１０℃以上沸点＋２０℃以下かつ引火点以下とすることが好ましい。熱処理部４６は、熱分解処理、酸化物転換処理が発生する温度以上であり、例えば、３００℃以上が例示される。
安定化装置１６は、固化体から炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去する安定化処理を行う。安定化装置１６は、安定化処理部５０を有する。
安定化処理部５０は、還元部５２と、還元ガス供給部５４と、排ガス回収部５６と、を備える。還元部５２は、固化体を還元性雰囲気で加熱し、か焼、焼結する。還元部５２は、蒸留部４５、熱処理部４６と一体の装置である。還元ガス供給部５４は、還元部５２に還元性ガス、例えば水素を供給する。排ガス回収部５６は、還元部５２から排出される排ガスを回収する。
安定化処理部５０は、還元ガス供給部５４から還元部５２に還元ガスを供給しつつ、還元部５２で固化体を加熱し、か焼、焼結することで、処理対象物から炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、蛍石構造で固化させる。具体的には、安定化処理部５０は、固化体を焼結することで、脱硝、熱分解処理を行い、固化体中の不純物成分（有機物成分，硝酸成分，水分）つまり、ＣＨＯＮ成分を除去し、その後焼結させる。焼結温度は、例えば、６００℃以上８００℃以下である。
安定化処理部５０は、ウランが含有された固化体の不純物成分を除去し、その後、還元性雰囲気にて焼結すること、ＭＡやＬｎを固溶した蛍石構造のウラン酸化物を得ることができる。一例としては、蒸留することで、固化体として、[Ｍ３＋・（ＮＯ３
－）３・ｍ（抽出剤）]＋（[Ｕ４＋・（ＮＯ３
－）４・ｎ（配位子）]または[Ｍ３＋・（ＮＯ３
－）３・ｍ（抽出剤）]＋（[ＵＯ２
２＋・（ＮＯ３
－）２・ｎ（配位子）]が生成される。ここで、Ｍは、ＭＡまたはＬｎである。この固化体を熱処理し、ＣＨＯＮ成分を除去することで、ＭａＯｂ＋Ｕ３Ｏ８＋（αＣＯ２+βＨ２Ｏ＋γＮＯｘ）となり、（αＣＯ２+βＨ２Ｏ＋γＮＯｘ）が除去される。さらに、ＭａＯｂ＋Ｕ３Ｏ８を焼結することで、蛍石構造の酸化物となるＵＭＲＭＯｙが形成される。ＲＭは、Ｍ（Ｌｎ ｏｒ ＭＡ）／Ｕであり、Ｕに対するＬｎｏｒＭＡの当量比である。安定化装置１６は、保管時にガス化する可能性がある成分である炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、ＭＡとＬｎを含有する二酸化ウランの蛍石構造とすることで、熱及び化学的安定性の高い固化体とする。
保管装置１８は、安定化処理した処理物を保管する。保管装置１８は、保管部６０を含む。保管部６０は、安定化処理したＭＡを含む物質を固体の状態で保管する。保管部６０は、例えば、キャスクである。また、保管部６０を地中に設け、安定化処理した処理物を地中に埋設してもよい。
処理システム１０の保管部６０で保管しているＭＡを含む物質は、原子力発電システムの燃料として使用することができる。ＭＡを燃料として燃焼させる場合、保管している蛍石構造の固化体を溶解させ、Ｕ、ＭＡ及びＬｎを含む溶液を生成する（固化体溶解）。次に、得られた溶液に対してＵ、ＭＡの精製処理を行う（ＭＡ精製）。ＭＡ精製では、例えば、得られた溶液中のＵ及びＭＡとＬｎとを分離し、必要に応じてＭＡから高発熱性のＭＡを分離する。次に、得られたＵ及びＭＡ（Ｎｐ、Ａｍ等）をＵ、Ｐｕと混合し、混合酸化物を得ることにより、燃料を製造する（ＭＡ燃料製造）。得られた燃料は高速増殖炉等で燃焼させる（ＭＡ燃焼）。
本実施形態の処理装置１０は、抽出装置１２で、廃液に、抽出剤、希釈液を投入し、混合することで、廃液からＬｎとともにＭＡを分離する分離処理を行い、ＭＡ抽出液を生成する。次に、処理装置１０は、固化装置１４で、ＭＡ抽出液から希釈液を蒸留し、かつ、Ｕを供給することで、ＵとＭＡ及びＬｎを含有する固化体を生成する。次に、処理装置１０は、安定化装置１６で、ＭＡを含有する固化体から、有機成分（ＣＨＯＮ）を除去した蛍石構造を形成させる。処理装置１０は、保管装置１８で、蛍石構造の処理物を保管する。
処理装置１０は、固化安定化装置１３の熱処理を１つの装置で実行することで、装置構成を簡素化することができる。また、処理装置１０は、１つの装置で複数の処理が実行できることで、放射性物質の搬送回数を減らすことができ、処理をより安全に行うことができる。
また、希釈剤を沸点が３０℃以上１００℃以下、または、引火点を有していないまたは引火点が１５０℃以上とすることで、固化処理で希釈剤を回収しやすくでき、また、必要なエネルギーも小さくできる。
処理装置１０は、ＬｎとともにＭＡを分離し、固化し、安定化させる。これにより、液体の高レベル放射性廃棄物からＭＡを効率よく抽出することができ、廃棄物の処分負荷を小さくすることができ、固化することができる。また、ＭＡ及びＬｎを抽出し、安定化させた物質とすることで、ＭＡを燃料として再利用するために保管する場合も、安定して保管することができる。また、再利用する場合、固化体を溶解する処理のみで、再利用可能な状態とすることができる。
また、ＭＡとＬｎを分離せずに処理することで、ＭＡとＬｎとを分離する処理が不要になり、処理負荷を小さくすることができる。
また、処理装置１０は、抽出剤として、硝酸系の物質を含有する高放射性物質に対してＭＡ抽出液を生成する際に、第三相を形成しない抽出剤を用いることが好ましい。具体的には、ＤＧＡ系の材料を用いることが好ましい。一例としては、Ｔ２ＥＨＤＧＡがあるまた、抽出剤は、安定化装置１６での処理時に除去できる材料、具体的には、炭素，水素，窒素，酸素のみで構成された材料とすることが好ましい。また、抽出剤は、腐食性成分を含まないことが好ましい。
また、処理装置１０は、ウラン供給部４４でＭＡとＬｎを含有する液体にウランを供給し、固化体を生成し、その後、安定化装置１６で焼結することで、ＭＡ及びＬｎを固定化した二酸化ウランの蛍石構造とすることができる。これにより、安定化処理した後の固体として、長期安定な結晶構造とすることができ、ＭＡを安定して保管することができる。具体的には、蛍石構造に、３価のＭＡ及びＬｎを固溶することができ、ＭＡとＬｎの混合またはどちらか一方のみの酸化物構造と比較して、安定した蛍石構造とすることができる。また、ウランを用いて、結晶構造を形成することで、ＭＡを含有する固体を再処理して使用する場合、不要な成分、例えばＳｉ、Ｎａ，Ｃａ等が混入していない構造とすることができる。これにより、再処理時に使用しやすい状態で安定化した物質とすることができる。
ウラン供給部４４は、ウランを有機物質の錯体で供給することが好ましい。これにより、希釈液への溶解を容易にすることができる。ここで、有機Ｕ錯体に配位させる配位子は、炭素，水素，窒素，酸素のみで構成されたものを使用することが好ましい。また、有機Ｕ錯体に配位させる配位子は、安定化（熱分解）が容易かつ腐食性成分等が含まれていないことが好ましい。これにより、安定化処理時に好適に除去することができ、ＭＡを含有した物質を安定化した物質とすることができ、安定して保管することができる。
上記実施形態では、抽出装置１２で、有機溶媒で抽出したＭＡ抽出液を生成し、固化処理したが、これに限定されない。処理装置は、液相にＭＡを抽出した逆抽出液を生成し、固化し、安定化してもよい。
図２は、他の実施形態の高レベル放射性物質処理装置の概略構成を示す模式図である。図２に示す高レベル放射性物質処理装置（処理装置）１０Ａは、抽出装置１２Ａと、固化安定化装置１３Ａと、保管装置１８と、を含む。固化安定化装置１３Ａは、固化装置１４Ａと、安定化装置１６Ａと、を含む。本実施形態の処理装置１０Ａは、処理装置１０と同様に高レベル放射性物質として、高レベル放射性廃棄物（以下、「ＨＡＬＷ」とも記す。）を用いた場合として説明する。
抽出装置１２Ａは、廃液からＭＡ成分を抽出する。抽出装置１２Ａは、廃液供給部２２と、抽出剤供給部２４と、希釈液供給部２６と、ＭＡ抽出液生成部２８と、ＭＡ逆抽出液生成部３０と、逆抽出剤供給部３２と、希釈液供給部３４と、を含む。廃液供給部２２は、液体の高レベル放射性廃棄物であるＨＡＬＷを貯留し、ＭＡ抽出液生成部２８に供給する。
抽出剤供給部２４は、抽出剤をＭＡ抽出液生成部２８に供給する。抽出剤は、ＭＡ及びＬｎを捕捉する。また、抽出剤は、希釈液に移行する液体である。抽出剤としては、例えば、ＭＡやＬｎと錯体を形成する錯化剤を用いることができる。錯化剤は、選択的にＭＡと錯体を形成する錯化剤に比べて安価であることが好ましい。抽出剤の一例としては、ｎ－オクチル（フェニル）－Ｎ，Ｎ’－ジイソブチルカルバモイルメチルフォスフィンオキシド－トリブチルリン酸混合物（ＣＭＰＯ－ＴＢＰ混合物）、ジイソデシルリン酸、６，６’－ビス（５，５，８，８－テトラメチル－５，６，７，８－テトラヒドロ－１，２，４－ベンゾトリアジン－３－イル）－２，２’－ビピリジン（ＢＴＢＰ）、Ｎ，Ｎ’－ジブチル－Ｎ，Ｎ’－ジメチルテトラデシルマロナミド（ＤＭＤＢＴＤＭＡ）がある。抽出剤としては、ＤＧＡ系の材料（錯化剤）を用いることが好ましい。錯化剤の具体例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラオクチル－３－オキサペンタンジアミド（ＴＯＤＧＡ）、テトラ（２－エチルヘキシル）ジグリコールアミド（Ｔ２ＥＨＤＧＡ）等が挙げられる。抽出剤は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。
希釈液供給部２６は、希釈液をＭＡ抽出液生成部２８に供給する。希釈液は、廃液の液体成分に不溶な有機相の材料（有機溶媒）である。有機溶媒は、使用する抽出剤に応じて適宜選定できる。有機溶媒は、再利用可能であること、安価であること、また、放射線劣化に耐性があることが望ましい。有機溶媒の具体例としては、例えばｎ－ドデカンが挙げられる。有機溶媒は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、希釈液は、ＭＡ逆抽出液生成部３０でＭＡから分離した後、再利用が可能な液体とすることが好ましい。
ＭＡ抽出液生成部２８は、廃液と抽出剤と希釈液とが供給される。ＭＡ抽出液生成部２８は、溶媒抽出法により、廃液中のＭＡ及びＬｎと抽出剤とを接触すると、ＭＡ及びＬｎが抽出剤側に移行する。また、抽出剤は、希釈液側に移行する。ＭＡ抽出液生成部２８は、抽出処理後、廃液に対して、希釈液を分離することで、ＭＡ及びＬｎを捕集した抽出剤であるＭＡ抽出液を生成する。ＭＡ抽出液生成部２８は、連続的に各材料が供給され、ＭＡ抽出液を生成する連続式でも、間欠的に各材料が供給され、ＭＡ抽出液を生成するバッチ式でもよい。本実施形態では、抽出剤供給部２４と、希釈液供給部２６と、を設けたが、抽出剤供給部２４と希釈液供給部２６とを１つの装置として、抽出剤が溶解した液相の有機溶媒を供給してもよい。
ＭＡ逆抽出液生成部３０は、ＭＡ抽出液生成部２８から、ＭＡ抽出液が供給され、逆抽出剤供給部３２から逆抽出剤が供給される。
逆抽出剤供給部３２は、ＭＡ抽出液から液相にＭＡ及びＬｎを移動させる物質を、逆抽出剤として供給する。逆抽出剤は、例えば、硝酸である。逆抽出剤は、液相の希釈液、例えば水で希釈されている。水熱処理促進剤供給部３４は、水熱処理促進剤をＭＡ逆抽出液生成部３０に供給する。水熱処理促進剤は、中性から塩基性の液体であり、ＣＮＯＨで構成された還元剤、例えば、アルデヒド化合物、アミン化合物等である。ここで、ＭＡ抽出剤と逆抽出剤と水熱処理促進剤との混合の準備は、本実施形態に限定されない。水熱処理促進剤供給部３４は、ＭＡ抽出液に逆抽出剤を供給して、ＭＡ逆抽出液に対して、水熱処理促進剤を供給してもよい。
ＭＡ逆抽出液生成部３０は、ＭＡ抽出液と、逆抽出剤を含む希釈液と、を接触させ、有機相のＭＡ抽出液に含まれるＭＡとＬｎを、逆抽出剤を含む希釈液側に移行させる。抽出装置１２Ａは、処理後の、ＭＡ抽出液中の有機溶媒（抽出剤及び希釈液）を、再利用するようにしてもよい。ＭＡ逆抽出液生成部３０は、固化処理１４Ａでの処理時の成分比を所定の比とするために、液体の酸濃度、逆抽出剤の量を制御する。
次に、固化安定化処理装置１３Ａについて説明する。固化安定化処理装置１３Ａは、固化装置１４Ａと、安定化装置１６Ａと、を含む。固化安定化処理装置１３Ａは、固化装置１４Ａと、安定化装置１６Ａの熱処理を、１つの装置で実行する。固化安定化処理装置１３Ａの熱処理を実行する装置の構成は後述する。
固化装置１４Ａは、ＭＡ逆抽出液にウランを供給し、混合した液体の液体成分を除去し、固化体を生成する。固化装置１４Ａは、固化処理部４０Ａとウラン供給部４４Ａとを含む。ウラン供給部４４Ａは、固化処理部４０ＡのＭＡ逆抽出液にウランを供給する。ウラン供給部４４Ａは、ＭＡ逆抽出液を構成する液相の溶媒に対して均一溶解可能なウラン含有物質を供給する。ウランは、４価や、６価の価数の状態で液相に溶解する。
固化処理部４０Ａは、水熱処理部４５Ａと、熱処理部４６Ａと、排ガス回収部４７Ａと、酸化ガス供給部４８Ａと、排ガス回収部４９Ａと、を備える。水熱処理部４５Ａは、ウランが混合されたＭＡ逆抽出液を例えば８０℃から１５０℃に加熱し、水熱処理、酸化物転換処理を発生させ、液体成分を蒸発させる。液体成分には、水熱処理促進剤も含まれる。熱処理部４６Ａは、水熱処理部４５Ａと一体の装置で、液体を蒸発させた対象物をさらに加熱、例えば３００℃に加熱して、残留物を熱分解させる。排ガス回収部４７Ａは、水熱処理部４５Ａと接続され、水熱処理部４５Ａで蒸発された排ガスを回収する。酸化ガス供給部４８Ａは、熱処理部４６Ａに、酸化性ガス、例えば、酸素や空気を供給する。排ガス供給部４９Ａは、熱処理部４６Ａから排出される排ガスを回収する。
固化処理部４０Ａは、水熱処理部４５Ａでウランが混合されたＭＡ逆抽出液を水熱合成して、ＭＡ、ウランを含む固化物が形成される。固化体と希釈液成分を固液分離することで、液体成分を除去する。また、水熱処理促進剤を添加することで、水熱反応を促進させることができる。固化処理部４０Ａは、液体除去し、酸化させた対象物を熱処理部４６Ａで酸化ガス供給部４８Ａから酸化性ガスを供給しながら加熱することで、抽出剤の成分、具体的には、Ｃ、Ｎ、Ｏ、Ｈ、成分を除去し、固化体を生成する。固化体は、Ｕ，ＭＡ，Ｌｎを含有する。具体的には、固化物は、ＵＯ２及びＭ酸化物前駆体を含む。Ｍ酸化物前駆体は、ＭＯＯＨ、Ｍ（ＯＨ）３等である。Ｍは、ＭＡ及びＬｎの少なくとも一方である。水熱処理部４５Ａは、水熱処理の処理温度として、８０℃以上１５０℃以下、処理時間として、０．５ｈ以上２０ｈ以下が、例示される。熱処理部４６は、熱分解処理が発生する温度以上の温度であり、例えば、３００℃以上が例示される。
安定化装置１６Ａは、固化体から炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、蛍石構造の固化体を生成する安定化処理を行う。安定化装置１６Ａは、安定化処理部５０Ａを有する。
安定化処理部５０Ａは、還元部５２Ａと、還元ガス供給部５４Ａと、排ガス回収部５６Ａと、を備える。還元部５２Ａは、固化体を還元性雰囲気で加熱し、か焼、焼結する。還元部５２Ａは、蒸留部４５Ａ、熱処理部４６Ａと一体の装置である。還元ガス供給部５４Ａは、還元部５２Ａに還元性ガス、例えば水素を供給する。排ガス回収部５６Ａは、還元部５２から排出される排ガスを回収する。
安定化処理部５０Ａは、還元ガス供給部５４から還元部５２Ａに還元ガスを供給しつつ、還元部５２Ａで固化体を加熱し、か焼、焼結することで、処理対象物を蛍石構造で固化させる。具体的には、安定化処理部５０Ａは、固化体を焼結することで、脱硝、熱分解処理を行い、固化体中の不純物成分（有機物成分，硝酸成分，水分）つまり、ＣＨＯＮ成分を除去し、その後焼結させる。焼結温度は、例えば、６００℃以上８００℃以下である。
安定化処理部５０Ａは、ウランが含有された固化体の不純物成分を除去し、その後、焼結することで、ＭＡやＬｎを固溶した蛍石構造のウラン酸化物を得ることができる。安定化装置１６Ａは、保管時にガス化する可能性がある成分である炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、ＭＡとＬｎを含有する二酸化ウランの蛍石構造とすることで、熱及び化学的安定性の高い固化体とする。
保管装置１８は、安定化処理した処理物を保管する。保管装置１８は、保管部６０を含む。保管部６０は、安定化処理したＭＡを含む物質を固体の状態で保管する。保管部６０は、例えば、キャスクである。また、保管部６０を地中に設け、安定化処理した処理物を地中に埋設してもよい。
本実施形態の処理装置１０Ａは、抽出装置１２Ａで、抽出及び逆抽出を行い、ＭＡを液相に含有させた溶液を処理し、ウランを供給し、安定化装置１６ＡでＭＡ及びＬｎを固定化した二酸化ウランの蛍石構造とすることができる。
処理装置１０Ａは、固化安定化装置１３の熱処理を１つの装置で実行することで、装置構成を簡単にすることができる。また、処理装置１０Ａは、１つの装置で複数の実行できることで、放射性物質の搬送を減らすことができ、処理をより安全に行うことができる。
また、逆抽出を行う場合も、蛍石構造とすることで、安定化処理した後の固体として、長期安定な結晶構造とすることができ、ＭＡを安定して保管することができる。具体的には、蛍石構造に、３価のＭＡ及びＬｎを固溶することができ、安定した蛍石構造をより安定した構造とすることができる。また、ウランを用いて、結晶構造を形成することで、ＭＡを含有する固体を再処理して使用する場合、不要な成分、例えばＳｉ、Ｎａ，Ｃａ等が混入していない構造とすることができる。これにより、再処理時に使用しやすい状態で安定化した物質とすることができる。また、処理装置１０Ａは、処理装置１０と同様の各種効果を得ることができる。
処理装置１０、１０Ａのウラン供給部４４は、抽出装置で抽出された液体に含まれるマイナーアクチノイドとランタノイドとの総モル量の等モル量以上のウランを供給することが好ましい。これにより、保管時の固体物の蛍石構造より安定した構造とすることができる。
次に、図３を用いて、固化安定化処理部の一例について説明する。図３は、固化安定化処理部の一例を示す模式図である。図３に示す固化安定化処理部１００は、固化安定化装置のうち、ウランを添加した後の処理、つまり加熱処理を実行する装置である。つまり、固化安定化処理部１００は、固化装置１４（１４Ａ）と安定化装置１６（１６Ａ）のうち、ウラン供給部４０を除いた部分となる。
固化安定化処理部１００（以下処理部１００ともいう）は、連続式で対象物を処理して、安定化した固体物を生成する。処理部１００は、回転胴１０２と、加熱炉１０４と、供給部１０６と、循環ガス供給部１０８と、燃焼空気供給部１１０と、を含む。供給部１０６は、回転胴１０２に処理対象物、つまり、抽出装置１２、１２Ａで抽出された液体と、ウラン供給部４４、４４Ａから供給されるウランを、回転胴１０２に供給する。
回転胴１０２は、回転しつつ、対象物を加熱炉１０４に向けて搬送する、いわゆるロータリーキルンである。回転胴１０２は、駆動源により、胴の中心を軸として回転される。回転胴１０２は、一方から他方に処理対象物を搬送する。回転胴１０２は、対象物の搬送領域が、搬送方向の上流側から下流側に向けて、蒸留部１３０（水熱処理部１３０Ａ）、熱処理部１３２、還元部１３４に分割される。処理部１００は、図１に示すようにＭＡ抽出液を生成する場合、蒸留部１３０となり、図２に示すようにＭＡ逆抽出剤を生成する場合、水熱処理部１３０Ａとなる。なお、分割される位置は特に限定されない。回転胴１０２は、対象物を上流側から下流側に移動させることで、蒸留部１３０（水熱処理部１３０Ａ）、熱処理部１３２、還元部１３４を通過させる。また、回転胴１０２は、蒸留部１３０（水熱処理部１３０Ａ）に対応する領域が液体を搬送可能な構造となる。
加熱炉１０４は、処理部１００の熱源であり、回転胴１０２の出口側の端部と接続される。加熱ガス供給部１１０は、回転胴１０２を加熱する気体、例えば、加熱された空気や窒素を供給する。加熱炉１０４は、加熱ガス供給部１１０から加熱炉１０４で燃焼される空気と燃料を供給し、加熱炉１０４で燃焼させてもよい。加熱炉１０４は、加熱ガスで炉内の温度が上昇し、炉壁や炉内に配置された構造物の輻射熱１１２が、回転胴１０２に供給される。加熱炉１０４は、回転胴１０２の蒸留部１３０（水熱処理部１３０Ａ）、熱処理部１３２、還元部１３４のそれぞれに熱を供給し、それぞれの領域にある処理対象物を所定の温度に加熱する。また、加熱炉１０４は、加熱ガスと、回転胴１０２を通過したガスが排ガス１１４として排出される。
循環ガス供給部１０８は、回転胴１０２内に、供給部１０６から加熱炉１０４に向けて、ガスが流れるガスを供給する。循環ガスは、不活性ガスであることが好ましい。
また、回転胴１０２には、希釈ガス回収部１２０と、酸化ガス供給部１２２と、還元ガス供給部１２６と、排ガス回収部１２８と、を備える。希釈ガス回収部１２０は、回転胴１０２の蒸留部１３０の下流側の端部に接続される。希釈ガス回収部１２０は、ＭＡ抽出液を用いる場合に使用する。希釈ガス回収部１２０は、蒸留部１３０で加熱され、蒸発した希釈液の成分を含むガスを回収する。希釈ガス回収部１２０は、回収したガスから希釈液の成分を回収する。回転胴１０２は、上流側の一部を水熱処理部１３０Ａとする場合、希釈ガス回収部１２０を備えない構成とすることができる。酸化ガス供給部１２２は、回転胴１０２の熱処理部１３２の上流側の端部に配置され、回転胴１０２に酸化ガスを供給する。還元ガス供給部１２６は、回転胴１０２の還元部１３４の上流側の端部に配置され、回転胴１０２に還元ガスを供給する。排ガス回収部１２８は、加熱炉１０４から排出される排ガスを回収する。
処理部１００は、回転胴１０２で処理対象物を搬送しつつ、各領域で加熱し、さらに各領域で必要な気体を供給し、回収することで、処理対象物の固化、安定化処理を１つの装置、かつ、連続式で行うことができる。これにより、装置内の熱源を有効に活用でき、各工程のために処理対象物を独立させて搬送する必要もなくなる。
また、処理部１００は、回転胴１０２で処理対象物を回転させながら処理することで、供給部１０６により、回転胴１０２に抽出装置１２、１２Ａで抽出された液体とともに供給されるウランの粒子に、希釈液を蒸発させて固化した固化物を好適に付着させることができ、蛍石構造の処理物を粒状にすることができる。これにより、生成物を管理しやすい粒構造とすることができる。
処理部１００は、希釈ガス回収部１２０を設けずに、排ガス回収部１２８で回収したガスから、希釈液となる成分を抽出してもよい。
ここで、図３に示す固化安定化処理部１００は、ロータリーキルンとしたが、構造はこれに限定されない。また、加熱源は、回転胴に発熱体を巻き付けてもよいし、加熱された不活性ガスを供給してもよい。
ここで、図３では、連続式の処理を行う固化安定化処理部の一例を説明したが、バッチ式を行ってもよい。図４を用いて、バッチ式の固化安定化処理部の一例について説明する。図４は、固化安定化処理部の一例を示す模式図である。
図４に示す固化安定化処理部２００（以下処理部２００ともいう）は、バッチ式で対象物を処理して、安定化した固体物を生成する。処理部２００は、基礎部２１２と、支持部２１４と、駆動部２１６と、容器２１８と、熱源２２０と、を含む。
基礎部２１２は、処理部２００を設置する位置に形成された土台である。支持部２１４は、基礎部２１２に固定され、駆動部２１６と容器２１８を支持する。支持部２１４は、駆動部２１６の回転軸を軸として回転自在な状態で、駆動部２１６と容器２１８を支持する。また、支持部２１４は、駆動部２１６の回転軸に直交する軸を支点に、駆動部２１６と容器２１８を回動できるように支持してもよい。駆動部２１６は、支持部２１４に固定され、容器２１８を回転させる。容器２１８は、処理対象物が導入される。容器２１８は、蓋が設けられ、内部を密閉することができる。容器２１８は、内面が底面に凸の曲面である。また、容器２１８は、容器の底部から蓋に向かう中心軸が、鉛直方向に対して傾斜した向きで、支持部２１４に支持される。熱源２２０は、容器２１８を加熱する。熱源２２０は、容器２１８の鉛直方向下側に配置され、容器２１８の外周から容器２１８を加熱する。
また、容器２１８には、排ガス回収部１２０Ａと、酸化ガス供給部１２２Ａと、還元ガス供給部１２６Ａと、排ガス回収部１２８Ａと、が接続される。排ガス回収部１２０Ａは、水熱反応で蒸発した液体の成分を含むガスを回収する。酸化ガス供給部１２２Ａは、容器２１８に酸化ガスを供給する。還元ガス供給部１２６Ａは、容器２１８に還元ガスを供給する。排ガス回収部１２８Ａは、容器２１８から排出される排ガスを回収する。
処理部２００は、容器２１８に、処理対象物、つまり抽出装置１２、１２Ａで抽出された液体と、ウラン供給部４４、４４Ａから供給されるウランを導入することで、処理を開始する。処理部２００は、処理対象物を導入する装置や、容器の蓋を開閉する装置を備えていてもよい。処理部２００は、容器２１８に処理対象物を投入し、蓋をした後、駆動部２１６で容器２１８を回転させつつ、熱源２２０で加熱する。処理部２００は、加熱処理、熱分解処理、還元処理のそれぞれで、温度、供給するガスを切り替えることで、各処理を実行する。
これにより、処理部２００は、処理対象物の固化、安定化処理を１つの装置、かつ、バッチ式で行うことができる。これにより、１つの熱源を有効に活用でき、各工程のために処理対象物を搬送する必要もなくなる。
また、処理部２００は、容器２１８で処理対象物を回転させながら処理することで、処理対象物に含まれるウランの粒子に、希釈液を蒸発させて固化した固化物を好適に付着させることができ、蛍石構造の処理物を粒状にすることができる。これにより、生成物を管理しやすい粒構造とすることができる。
以上、本発明について、実施形態を示して説明したが、本開示は上記実施形態に限定されない。上記実施形態における各構成及びそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で、構成の付加、省略、置換、及びその他の変更が可能である。
１０、１０Ａ 処理システム（高レベル放射性物質処理システム）
１２、１２Ａ 抽出装置
１３、１３Ａ 固化安定化装置
１４、１４Ａ 固化装置
１６、１６Ａ 安定化装置
１８ 保管装置
２２ 廃液供給部
２４ 抽出剤供給部
２６ 希釈液供給部
２８ ＭＡ抽出液生成部
３０ ＭＡ逆抽出液生成部
３４ 水熱処理促進剤供給部
４０、４０Ａ 固化処理部
４４、４４Ａ ウラン供給部
４５、４５Ａ 蒸留部
４６、４６Ａ 熱処理部
４７、４７Ａ 希釈液回収部
４８、４８Ａ 酸化ガス供給部
４９、４９Ａ 排ガス回収部
５０、５０Ａ 安定化処理部
５２、５２Ａ 還元部
５４、５４Ａ 還元ガス供給部
５６、５６Ａ 排ガス回収部
６０ 保管部
１００、２００ 固化安定化装部
１０２ 回転胴
１０４ 加熱炉
１０６ 供給部
１０８ 循環ガス供給部
１１０ 加熱ガス供給部
１１２ 輻射熱
１２０、１２０Ａ 希釈ガス回収部
１２２、１２２Ａ 酸化ガス供給部
１２６、１２６Ａ 還元ガス供給部
１２８、１２８Ａ 排ガス回収部
１３０ 蒸留部
１３０Ａ 水熱処理部
１３２ 熱処理部
１３４ 還元部
２１２ 基礎部
２１４ 支持部
２１６ 駆動部
２１８ 容器
２２０ 熱源
１２、１２Ａ 抽出装置
１３、１３Ａ 固化安定化装置
１４、１４Ａ 固化装置
１６、１６Ａ 安定化装置
１８ 保管装置
２２ 廃液供給部
２４ 抽出剤供給部
２６ 希釈液供給部
２８ ＭＡ抽出液生成部
３０ ＭＡ逆抽出液生成部
３４ 水熱処理促進剤供給部
４０、４０Ａ 固化処理部
４４、４４Ａ ウラン供給部
４５、４５Ａ 蒸留部
４６、４６Ａ 熱処理部
４７、４７Ａ 希釈液回収部
４８、４８Ａ 酸化ガス供給部
４９、４９Ａ 排ガス回収部
５０、５０Ａ 安定化処理部
５２、５２Ａ 還元部
５４、５４Ａ 還元ガス供給部
５６、５６Ａ 排ガス回収部
６０ 保管部
１００、２００ 固化安定化装部
１０２ 回転胴
１０４ 加熱炉
１０６ 供給部
１０８ 循環ガス供給部
１１０ 加熱ガス供給部
１１２ 輻射熱
１２０、１２０Ａ 希釈ガス回収部
１２２、１２２Ａ 酸化ガス供給部
１２６、１２６Ａ 還元ガス供給部
１２８、１２８Ａ 排ガス回収部
１３０ 蒸留部
１３０Ａ 水熱処理部
１３２ 熱処理部
１３４ 還元部
２１２ 基礎部
２１４ 支持部
２１６ 駆動部
２１８ 容器
２２０ 熱源
Claims (12)
- マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給するウラン供給部と、
ウランが供給され、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを抽出した液体を加熱して一部の液体を蒸発させた後、さらに加熱して固化した固化体を作成する固化処理と、生成した前記固化体を焼結し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成する安定化処理を１つの装置で実行する固化安定化処理部と、を含む高レベル放射性物質処理システム。 - 前記固化安定化処理部は、バッチ式で、固化処理及び安定化処理を実行する請求項１に記載の高レベル放射性物質処理システム。
- 前記固化安定化処理部は、連続式で、固化処理及び安定化処理を実行する請求項１に記載の高レベル放射性物質処理システム。
- 前記固化安定化処理部は、固化処理時に酸素または空気を供給する酸化ガス供給部を備える請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。
- 前記固化安定化処理部は、安定化処理時に還元ガスを供給する還元ガス供給部を備える請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。
- 前記ウラン供給部は、抽出された液体に含まれる前記マイナーアクチノイドと前記ランタノイドとの総モル量の等モル量以上のウランを供給する請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。
- 有機溶媒の液体を用いて、高レベル放射性物質を含有する液体から前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを抽出し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを含む有機溶媒を抽出し、希釈液を供給して希釈した液体として生成する抽出装置を有し、
前記ウラン供給部は、前記有機溶媒に溶解するウランの錯体を、前記液体に添加する請求項１から請求項６のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。 - 前記希釈液は、沸点が３０℃以上１００℃以下である請求項７に記載の高レベル放射性物質処理システム。
- 前記希釈液は、引火点を有していないまたは１５０℃以上である請求項７または請求項８に記載の高レベル放射性物質処理システム。
- 有機溶媒の液体を用いて、高レベル放射性物質を含有する液体から前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを抽出した後、抽出した前記有機溶媒と、液相の逆抽出剤を含んだ希釈液とを混合し、液相の逆抽出剤を含んだ希釈液に前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを移動させた液体を生成する抽出装置を有し、
前記ウラン供給部は、液相に溶解するウランイオンを、前記液体に添加する請求項１から請求項６のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。 - 前記固化装置は、加熱処理によって固化体を作成する請求項１０に記載の高レベル放射性物質処理システム。
- マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出した液体にウランを供給するステップと、
ウランが供給され、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを抽出した液体を加熱して一部の液体を蒸発させた後、さらに加熱して固化した固化体を作成する固化処理と、生成した前記固化体を焼結し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去し、前記マイナーアクチノイド及び前記ランタノイドを内部に取り込んだ二酸化ウランの蛍石構造を生成する安定化処理を１つの装置で実行するステップと、を含む高レベル放射性物質処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2021092951A JP2022185338A (ja) | 2021-06-02 | 2021-06-02 | 高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2021092951A JP2022185338A (ja) | 2021-06-02 | 2021-06-02 | 高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2022185338A true JP2022185338A (ja) | 2022-12-14 |
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ID=84438691
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2021092951A Pending JP2022185338A (ja) | 2021-06-02 | 2021-06-02 | 高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法 |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2022185338A (ja) |
-
2021
- 2021-06-02 JP JP2021092951A patent/JP2022185338A/ja active Pending
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