JP7235601B2 - 放射性溶液からのランタノイドの分離方法 - Google Patents
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Description
このうち、MA回収工程から発生する廃液は、MA回収を行わない現状の再処理工程におけるHALWと同程度であるので、現状と同様の濃縮工程を経てガラス固化を行うことが可能である。一方、MA精製工程から発生する廃液についても同様にガラス固化を行うことになるが、この際、MA精製工程において逆抽出のために加えた量の水を濃縮工程によって蒸発させる必要がある。また、溶媒抽出及び逆抽出を経て得られた逆抽出液中の抽出対象物質の濃度は、もともとの溶液中の濃度より低くなるのが通常である。そのため、MA精製工程から発生する廃液の処理のための濃縮工程には、現状のHALWの処理のための濃縮工程よりも大きな設備規模が必要で、建設費が増加するとともに、運転において大きなエネルギーを消費するのでランニングコストも増加する。
「MA(マイナーアクチノイド)」とは、アクチノイドに属する超ウラン元素のうちPuを除いた元素である。
「アクチノイド」とは、原子番号89から103までの元素の総称である。
以下、本開示の第一実施形態に係る分離方法について、図1を参照して説明する。
図1に示すように、本発明の第一実施形態に係る分離方法は、
HALWからMAをLnとともに分離する分離処理を行うことで、MAとLnとを含む溶液(以下、「MA・Ln含有溶液」とも記す。)を得るステップS1-1と、
MA・Ln含有溶液を固化する固化処理を行うことで、MAとLnとを含む固化体を得るステップS1-2と、
ステップS1-2によって得た固化体を保管するステップS1-3と、
ステップS1-3によって保管した後の固化体を溶解するステップS1-4と、
ステップS1-4によって得た溶液(放射性溶液)と、Lnを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させる吸着処理(MA精製)を行うことで、溶液からLnを分離するステップS1-5と、
ステップS1-5によってLnを吸着した吸着剤をガラス固化するステップS1-6と、
を有する。
本実施形態に係る分離方法は、必要に応じて、ステップS1-2の後、ステップS1-3の前に、固化体に対し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去する安定化処理を行うステップをさらに有していてもよい。
ステップS1-6によって得たガラス固化体は、例えば、保管し、地層処分する。
ステップS1-5によってLnを分離した後の溶液(MA含有溶液)は、必要に応じて高発熱性のMAを分離した後、燃料製造に用いる。例えば、MA含有溶液をU、Puと混合し、混合酸化物を得ることにより、燃料を製造する。得られた燃料は、高速増殖炉等で燃焼する。
HALWは、使用済み核燃料の溶液からU及びPuを分離した廃液である。HALWは、FP、MA、Ln等を含み、U及びPuを含まない。HALWは、典型的には、MAとして少なくとも、Np、Am及びCmを含み、Lnとして少なくとも、La及びCeを含む。
分離処理としては、例えば、HALWからMAをLnとともに溶媒抽出法により抽出する処理(以下、「抽出処理」とも記す。)を含む処理、又はHALWと吸着剤とを接触させ、前記吸着剤に吸着したMA及びLnを溶離させる処理(以下、「吸着-溶離処理」とも記す。)を含む処理が挙げられる。
分離処理が抽出処理を含む場合、抽出処理の後に、抽出処理により得られた抽出液からMA及びLnを逆抽出する処理(以下、「逆抽出処理」とも記す。)をさらに含んでいてもよい。
抽出処理で得た抽出液はそのままMA・Ln含有溶液としてステップS1-2に供してもよく、さらに逆抽出処理を行ってもよい。工程数や廃液量をより低減できる点では、抽出処理で得た抽出液をMA・Ln含有溶液としてステップS1-2に供することが好ましい。
逆抽出処理で得た逆抽出液は典型的にはそのまま、MA・Ln含有溶液としてステップS1-2に供する。
HALWと吸着剤とを接触させる方法としては、カラム式、バッチ式等が挙げられる。
吸着剤に吸着したMA及びLnは、吸着剤と溶離液とを接触させることにより溶離させることができる。
吸着-溶離処理で得られた溶離液、つまりHALWと接触させた後の溶離液は、MA及びLnを含む。典型的には、この溶離液をそのままMA・Ln含有溶液としてステップS1-2に供する。
固化処理としては、例えば、分解処理、水熱処理、ガラス固化処理が挙げられる。
ガラス固化処理を行う場合、ガラス固化処理の前に、MA・Ln含有溶液を濃縮する濃縮処理を行うことが好ましい。
抽出液に対して蒸留・分解処理を行うことにより、抽出液の有機溶媒が除去されるとともにMAが酸化される。これにより、MA酸化物を含む固化体が得られる。
蒸留・分解処理としては、例えば、蒸留、熱分解、焼却が挙げられる。蒸留は、回分式、連続式(棚段塔や充填塔)等の公知の蒸発方式を用いて実施できる。
MA・Ln含有溶液を水熱処理することにより、MA・Ln含有溶液に含まれるMAが酸化され、MA酸化物を含む固化体が析出する。固化体は固液分離により液状媒体(水)と分離される。これにより、MA酸化物を含む固化体が得られる。
MA・Ln含有溶液の濃縮、濃縮液のガラス固化はそれぞれ常法により実施できる。
固化体には、抽出剤、抽出剤の放射線分解物等の有機物が含まれることがある。固化体に有機物が含まれていると、保管時にガスが発生し、放射性物質の閉じ込め機能を損なう、不具合が発生するおそれがある。固化体に対し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去する安定化処理を行うことで、このような不具合の発生を抑制できる。
安定化処理としては、例えば、か焼、焼結が挙げられる。
ステップS1-3では、固化体を一時的に保管する。
固化体の保管方法としては、放射性廃棄物の乾式保管方法として公知の方法を利用でき、例えば、固化体を複数のキャニスタに格納し、これら複数のキャニスタをキャスクに収納し、保管施設で保管する方法が挙げられる。
Cm等の高発熱性のMAは燃料製造に適さないため、固化体が高発熱性のMAを含む場合、ステップS1-4では、固化体を、固化体に含まれる高発熱性のMAが十分に減衰するまで保管することが好ましい。これにより、ステップS1-5でLnを除去した後に残ったMA含有溶液をMA燃料製造に用いる場合に、MA含有溶液からのCm等の高発熱性のMAの分離を不要にすることができる。なお、HALWに含まれるCmは主に、半減期が約18年と比較的短い244Cmである。
固化体を溶解するには、例えば、MA酸化物を含む固化体であれば硝酸水溶液を加えればよい。固化体がガラス固化体である場合は、固化体を酸溶液等で溶解した後、得られた溶液からガラス成分を分離する。
固化体を溶解して得られる溶液は、MAとLnとを含む。
ステップS1-4で得た溶液(放射性溶液)と吸着剤とを接触させると、溶液中のLnが吸着剤に吸着し、溶液から分離される。
溶液と吸着剤とを接触させる方法としては、カラム式、バッチ式等が挙げられる。
ステップS1-5で用いる吸着剤は、ガラス固化可能である。吸着剤がガラス固化可能であれば、Lnが吸着した吸着剤を、Lnを溶離させることなくそのままステップS1-6に供することができる。ガラス固化可能な吸着剤は、典型的には無機吸着剤である。無機吸着剤は、有機物を含まないので、そのままガラス固化できる。
Lnを吸着した吸着剤をガラス固化する方法としては、例えば溶融炉を用いて吸着剤とガラス原料を溶融し、溶融体を冷却固化する方法等が挙げられる。
上記構成の分離方法では、MA・Ln含有溶液から吸着処理によりLnを分離し、Lnを吸着した吸着剤を、Lnを溶離させることなくガラス固化するので、図4に示す比較例に係るプロセスに比べて、放射性溶液からLnを分離し、ガラス固化する際の廃液濃縮の負荷を低減でき、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
図4に示す比較例に係るプロセスでは、MA精製工程で低濃度のLn含有溶液が発生し、これを濃縮する必要があるが、上記構成の分離方法では、Lnを固体(Lnを吸着した吸着剤)として分離できるので、低濃度のLn含有溶液が発生しない。また、Lnを分離した後のMA含有溶液はMAを高濃度に含むので、MA含有溶液を濃縮することなくMA燃料製造に供することができ、濃縮を行う場合でも濃縮負荷が少ない。
また、上記構成の分離方法では、固化体を溶解することでLnとMAとを含む溶液を得るので、図4に示す比較例に係るプロセスのように濃縮工程を行わなくても、MA及びLnを高濃度に含む放射性溶液が得られる。
また、上記構成の分離方法では、HALWからMAを分離するので、HALWの処分負荷を低減できる。HALWからMAを分離した後の廃液をガラス固化した固化体は、HALWの全量をガラス固化した固化体に比べ、量が少なく、閉じ込め期間も短いので、地層処分の負荷が少ない。また、分離したMAを固化体として保管するので、溶液形態で保管する場合に比べて、保管の負荷が少ない。固化体を、固化体に含まれる高発熱性のMAが十分に減衰するまで保管することで、MA含有溶液からの高発熱性のMAの分離を不要にすることもできる。
以下、本開示の第二実施形態に係る分離方法について、図2を参照して説明する。
図2に示すように、本発明の第二実施形態に係る分離方法は、
HALWからMAをLnとともに分離する分離処理を行うことで、MA・Ln含有溶液を得るステップS2-1と、
MA・Ln含有溶液を固化する固化処理を行うことで、MAとLnとを含む固化体を得るステップS2-2と、
ステップS2-2によって得た固化体を保管するステップS2-3と、
ステップS2-3によって保管した後の固化体を溶解することで、MAとLnとを含む溶液を得るステップS2-4と、
ステップS2-4によって得た溶液に対して溶媒抽出及び逆抽出(MA精製)を行うことで、Ln含有溶液とMA含有溶液とを得るステップS2-5と、
ステップS2-5で得たLn含有溶液(放射性溶液)と、Lnを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させる吸着処理を行うことで、Ln含有溶液からLnを分離するステップS2-6と、
ステップS2-6によってLnを吸着した吸着剤をガラス固化するステップS2-7と、
を有する。
本実施形態に係る分離方法は、必要に応じて、ステップS2-2の後、ステップS2-3の前に、固化体に対し、前記した安定化処理を行うステップをさらに有していてもよい。
ステップS2-7によって得たガラス固化体は、例えば、保管し、地層処分する。
ステップS2-5によって得たMA含有溶液は、必要に応じて高発熱性のMAを分離し、濃縮した後、燃料製造に用いる。得られた燃料は、高速増殖炉等で燃焼する。
ステップS2-1は、ステップS1-1と同様である。
ステップS2-2は、ステップS1-2と同様である。
ステップS2-3は、ステップS1-3と同様である。
ステップS2-4は、ステップS1-4と同様である。
ステップS2-4~S2-6を複数回繰り返す場合、ステップS2-6においてLnを分離した後に残った廃液を回収し、この溶媒を、ステップS2-4において固化体を溶解する溶媒として用いることができる。同様に、ステップS2-5においてMA及びLnを溶媒抽出した後に残った廃液を回収し、ステップS2-4に用いることができる。
ステップS2-4で得た溶液と、抽出剤を含む有機溶媒溶液(抽出剤溶液)とを接触させると、MA及びLnが抽出剤溶液側に移行する。その後、得られた抽出液に対し、MAとLnとが分離されるように逆抽出を行うことで、Ln含有溶液とMA含有溶液とが得られる。
なお、溶媒抽出に、Ln及びMAのうちMAを選択的に抽出する抽出剤を用いてもよい。このような抽出剤としては、選択的にMAと錯体を形成する錯化剤が挙げられ、具体例としては、DIDPA、CMPO等のリン含有抽出剤、TDDGA(テトラデシルDGA)やTDdDGA(テトラドデシルDGA)等のDGA(ジグリコールアミド)系抽出剤、HONTA(ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド)やADAAM(EH)(アルキルジアミドアミン)等が挙げられる。
抽出剤は1種を単独で用いてもよく2種以上を組み合わせて用いてもよい。
Ln含有溶液(放射性溶液)と、Lnを吸着する、ガラス固化可能な吸着剤とを接触させる吸着処理を行うと、Ln含有溶液中のLnが吸着剤に吸着し、Ln含有溶液から分離される。
Ln含有溶液と吸着剤とを接触させる方法としては、カラム式、バッチ式等が挙げられる。
ステップS2-7は、ステップS1-6と同様である。
上記構成の分離方法では、Ln含有溶液から吸着処理によりLnを分離し、Lnを吸着した吸着剤を、Lnを溶離させることなくガラス固化するので、Lnを分離し、ガラス固化する際の廃液濃縮の負荷を低減でき、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
MA精製工程で溶媒抽出及び逆抽出を行うプロセスでは、低濃度のLn含有溶液が発生する。図4に示す比較例に係るプロセスでは、このLn含有溶液をガラス固化する前に濃縮する必要があるが、上記構成の分離方法では、Ln含有溶液からLnを固体(Lnを吸着した吸着剤)として分離できるので、低濃度のLn含有溶液を濃縮する必要がない。また、MA精製において溶媒抽出及び逆抽出を用いたプロセスであれば、溶媒抽出後及び吸着処理後の廃液をステップS2-4に再利用できる。
また、上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、HALWからMAを分離するので、HALWの処分負荷を低減できる。
以下、本開示の第三実施形態に係る分離方法について、図3を参照して説明する。
図3に示すように、本発明の第三実施形態に係る分離方法は、
HALWからMAをLnとともに分離する分離処理を行うことで、MA・Ln含有溶液を得るステップS3-1と、
ステップS3-1によって得たMA・Ln含有溶液を濃縮するステップS3-2と、
ステップS3-2によって得た濃縮液(放射性溶液)と、Lnを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させる吸着処理(MA精製)を行うことで、濃縮液からLnを分離するステップS3-3と、
ステップS3-3によってLnを吸着した吸着剤をガラス固化するステップS3-4と、
を有する。
ステップS3-4によって得たガラス固化体は、例えば、保管し、地層処分する。
ステップS3-3によってLnを分離した後の濃縮液(Mn含有溶液)は、必要に応じて高発熱性のMAを分離した後、燃料製造に用いる。得られた燃料は、高速増殖炉等で燃焼する。
ステップS3-1は、ステップS1-1と同様である。
MA・Ln含有溶液の濃縮方法としては、蒸発濃縮法等の公知の濃縮方法を利用できる。MA・Ln含有溶液は、HALWと同程度の濃度となるように濃縮すればよい。
ステップS3-3は、ステップS1-5と同様である。
ステップS3-4は、ステップS1-6と同様である。
上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、MA・Ln含有溶液から吸着処理によりLnを分離し、Lnを吸着した吸着剤を、Lnを溶離させることなくガラス固化するので、図4に示す比較例に係るプロセスに比べて、放射性溶液からLnを分離し、ガラス固化する際の廃液濃縮の負荷を低減でき、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
以上、本発明の実施の形態について図面を参照して詳述したが、具体的な構成はこの実施の形態に限られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲の設計変更等も含まれる。
なお、上記第一実施形態~第三実施形態では、Lnを吸着する吸着剤と接触させる放射性溶液を、LnとMAとを含むものとしたが、これに限るものではなく、例えば放射性溶液を、MAを含まないものとしてもよい。
上記第三実施形態では、HALWから分離処理により得たMA・Ln含有溶液を濃縮しているが、これに限るものではなく、MA・Ln含有溶液を濃縮することなく吸着処理に供してもよい。
上記第一実施形態又は第二実施形態において、分離処理に得たMA・Ln含有溶液を濃縮して固化処理に供してもよい。
各実施形態に記載のLnの分離方法は、例えば以下のように把握される。
(1)上記第一実施形態~第三実施形態に係るLnの分離方法は、Lnを含む放射性溶液と、Lnを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させることで、放射性溶液からLnを分離するステップ(S1-5、S2-6、S3-3)と、Lnを分離するステップによってLnを吸着した吸着剤を、ガラス固化するステップ(S1-6、S2-7、S3-4)と、を有する。
これにより、放射性溶液からLnを選択的に分離し、MAとLnとを分離(MA精製)することができる。図4に示す比較例に係るプロセスでは、MA精製工程で低濃度のLn含有溶液が発生し、これを濃縮する必要があるが、吸着剤を用いてMA精製工程を行うことで、低濃度のLn含有溶液が発生しない。また、Lnを分離した後のMA含有溶液はMAを高濃度に含むので、MA含有溶液を濃縮することなくMA燃料製造に供することができ、濃縮を行う場合でも濃縮設備負荷が少ない。
これにより、図4に示す比較例に係るプロセスのように濃縮工程を行わなくても、Lnを高濃度に含む放射性溶液が得られる。また、放射性溶液中のLnを分離した後のMA含有溶液もMAを高濃度に含むので、MA含有溶液を濃縮することなくMA燃料製造に供することができ、濃縮を行う場合でも濃縮設備負荷が少ない。
これにより、図4に示す比較例に係るプロセスのようにLn含有溶液の濃縮工程を行わなくても、Lnをガラス固化に供することができる。また、Lnを分離する際にはすでにMAが抽出されているので、吸着剤として、Ln及びMAを非選択的に吸着するものを用いることができる。
MA精製において溶媒抽出及び逆抽出を用いたプロセスであれば、溶媒抽出後及び吸着処理後の廃液(逆抽出に用いた溶液(ストリッピング剤))を固化体の溶解に再利用できるので、廃液の処分負荷を低減できる。
Claims (4)
- ランタノイドを含む放射性溶液と、ランタノイドを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させることで、前記放射性溶液から前記ランタノイドを分離するステップと、
前記ランタノイドを分離するステップによって前記ランタノイドを吸着した前記吸着剤を、ガラス固化するステップと、
を有し、
前記放射性溶液は、マイナーアクチノイドをさらに含み、
前記吸着剤は、前記ランタノイド及び前記マイナーアクチノイドのうち前記ランタノイドを選択的に吸着するランタノイドの分離方法。 - 前記ランタノイドと前記マイナーアクチノイドとを含む固化体を溶解するステップ
をさらに有し、
前記放射性溶液は、前記固化体を溶解するステップにより得た溶液である
請求項1に記載のランタノイドの分離方法。 - ランタノイドとマイナーアクチノイドとを含む固化体を溶解するステップと、
前記固化体を溶解するステップにより得た溶液に対して溶媒抽出及び逆抽出を行うことで、前記ランタノイドを含む放射性溶液と、前記マイナーアクチノイドを含むマイナーアクチノイド含有溶液とを得るステップと、
前記放射性溶液と、ランタノイドを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させることで、前記放射性溶液から前記ランタノイドを分離するステップと、
前記ランタノイドを分離するステップによって前記ランタノイドを吸着した前記吸着剤を、ガラス固化するステップと、
を有するランタノイドの分離方法。 - 前記ランタノイドを分離するステップにおいて、前記放射性溶液から前記ランタノイドを分離した後に残った廃液を回収し、
回収された前記廃液を、前記固化体を溶解するステップで用いる
請求項3に記載のランタノイドの分離方法。
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