JP2002338786A - シアナートエステル含有絶縁組成物、これから製造した絶縁フィルム及び絶縁フィルムを備える多層印刷回路基板 - Google Patents

シアナートエステル含有絶縁組成物、これから製造した絶縁フィルム及び絶縁フィルムを備える多層印刷回路基板

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JP2002338786A
JP2002338786A JP2001180747A JP2001180747A JP2002338786A JP 2002338786 A JP2002338786 A JP 2002338786A JP 2001180747 A JP2001180747 A JP 2001180747A JP 2001180747 A JP2001180747 A JP 2001180747A JP 2002338786 A JP2002338786 A JP 2002338786A
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insulating
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尚俊 ▲ベ▼
Shoshun Be
Chunan Boku
忠南 朴
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Samsung Electro Mechanics Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 耐熱性の高まったシアナートエステル含有絶
縁組成物，これから製造した絶縁フィルム及び絶縁フィ
ルムを備える多層印刷回路基板の提供。 【解決手段】 エポキシ樹脂１〜７５重量％, シアナー
トエステル系樹脂１〜６０重量％, 充填剤最高２０重量
％, 硬化剤及び金属触媒とを含んでから成る絶縁組成
物, これから製造した絶縁フィルム及び絶縁フィルムを
備える多層印刷回路基板。電気的特性の優れたエポキシ
樹脂と耐熱性の高いシアナートエステル系樹脂とを共に
用いることにより，更に一部エポキシのヒドロキシ基と
シアナートエステルとの反応により網構造を形成するこ
とにより，絶縁組成物及びこれを用いて 製造した絶縁
フィルム及びこれを含む多層印刷回路基板の耐熱性が高
まる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はシアナートエステル
系樹脂含有絶縁組成物, これから製造した絶縁フィルム
及び絶縁フィルムを備える多層印刷回路基板に関するも
のである。 より詳細には耐熱性の高まったシアナート
エステル系樹脂含有絶縁組成物, これから製造した絶縁
フィルム及び絶縁フィルムを備える多層印刷回路基板に
関するものである。
【０００２】
【従来の技術】最近電機機器の小型化, 高周波化, デジ
タル化が進むにつれて部品及び基板の高集積化及び高密
度化が要求されている。従来は多層印刷回路基板を製造
する際,ガラス繊維(glass cloth)にエポキシ樹脂を含侵
させ半硬化させたプリプレグを回路が形成された内層回
路基板上に積層する方法が用いられた。しかし, 該方法
は大規模設備等により費用が多くかかり, 積層プレスに
よる加熱及び加圧下で成形するのに長時間を必要とし
た。 更に, 外層上に貫通孔めっきにより銅厚が増加し,
微細なパターンを形成しづらく誘電率が高かった。
【０００３】かかる問題点を解決する為に内層回路基板
の導体層上に有機絶縁層を交互に積層して基板を製造す
るビルドアップ工法(build-up)が用いられてきた。 従
って,近来の基板製造トレンドはビルドアップ工法によ
りバイアホール(via hole)を設け配線密度を増加させ,
更にレーザー加工等により回路形成の高密度化且つ薄板
化が進んでいる。
【０００４】多層ビルドアップ基板の絶縁層として以前
は液状絶縁樹脂及び感光性絶縁樹脂が主に用いられたが
基板製造の際絶縁層に不規則な段差形成及び絶縁材料選
択の制限の為最近は半固状のドライフィルム(dry film)
タイプの絶縁層材料が選好されている。
【０００５】従来絶縁フィルムとして用いてきたドライ
フィルムの耐熱性を改善させようと米国特許第6, 133,3
77ではトリアジン環構造を有するフェノール樹脂と耐熱
性が比較的高い3個以上の多官能基を有するエポキシと
を用いて絶縁フィルムの耐熱性を向上させた。
【０００６】しかし, 世界的に鉛成分の無いはんだが要
求されるにつれて, 絶縁層の耐熱性向上が不可避に要求
されている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】こうして本発明の目的
は耐熱性の高まったシアナートエステル含有絶縁組成物
を提供することである。
【０００８】本発明の異なる目的は耐熱性の改善された
前記シアナートエステル含有絶縁組成物から製造したド
ライフィルムタイプの絶縁フィルムを提供することであ
る。
【０００９】本発明の更に異なる目的は耐熱性の改善さ
れた絶縁フィルムを適用した多層印刷回路基板を提供す
ることである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明の一見地による
と, エポキシ樹脂１〜７５重量％と, 下記化学式１〜５
のいずれかを有するシアナートエステル系樹脂１〜６０
重量％と, [化学式１]
【化６】 (上記式においてｎは１ないし５の整数である。) [化学式２]
【化７】 (上記式においてｎは１ないし５の整数である。) [化学式３]
【化８】 [化学式４]
【化９】 [化学式５]
【化１０】 充填剤最高２０重量％と, 硬化剤及び金属触媒とを含ん
でから成る絶縁組成物を提供する。
【００１１】本発明の異なる見地によると, 本発明の絶
縁組成物から製造した絶縁フィルムを提供する。
【００１２】本発明の更に異なる見地によると, 本発明
の絶縁フィルムを備える多層印刷回路基板を提供する。
【００１３】
【発明の実施の形態】以下, 本発明について詳細に説明
する。本発明者らはエポキシ樹脂とシアナートエステル
系樹脂及びその他添加剤を特定量で共に用いることによ
り耐熱性が改善されることを発見した。本発明において
は耐熱性の高いシアナートエステル系樹脂を用いること
により，更に一部エポキシのヒドロキシ基とシアナート
エステルとの反応により網構造を形成することにより耐
熱性が改善される。そして, シアナートエステルの反応
触媒として金属化合物を用いる。
【００１４】エポキシ樹脂は電気的, 熱的特性及び化学
的安定性の優れた熱硬化性樹脂であり印刷回路基板形成
に一般に用いられる。 エポキシ樹脂としては一般の如
何なるエポキシ樹脂をも用いることができ，これにより
限定するものではないが，例えば, ビスフェノールA,
ビスフェノールF等を含むビスフェノールタイプのエポ
キシ樹脂とフェノールノボラックエポキシ樹脂及びクレ
ゾールノボラックエポキシ樹脂及びNBR(Nitrile Butadi
ene Rubber)改質エポキシ樹脂等を用いることができ
る。殊に, 絶縁層の難燃性を向上させる為には臭素化し
たビスフェノールタイプのエポキシ樹脂, 臭素化したフ
ェノキシエポキシ樹脂等を用いることができる。
【００１５】エポキシ樹脂はシアナートエステル系樹脂
の含量変化により絶縁組成物の総重量を基準に 1〜75重
量％で用いる。 即ち, 絶縁組成物を組成の際, 重量％
を基準に残部はエポキシ樹脂と溶媒とで組成する。 例
えば, シアナートエステル系樹脂の量が60重量％の場
合, エポキシは他成分の含量等により最少20〜40重量％
で添加し, シアナートエステル系樹脂の量が50重量％の
場合は最少30〜50重量％で添加することができる。
【００１６】シアナートエステル系樹脂も電気的特性及
び熱的特性の優れた樹脂でありシアナートエステル系樹
脂は硬化時シアナートエステル基のシクロ三量体(cyclo
trimerizatin)により頑丈な熱硬化性網構造を形成する
ことにより耐熱性及び誘電率が改善される。
【００１７】シアナートエステル系樹脂としては下記化
学式１ないし５のいずれかを有するシアナートエステル
系樹脂を単独または二つ以上の混合物で用いることがで
き, 殊にスイスLonza社のPT-15, PT-30, PT-30S, PT-6
0, PT-60S, CT-90, BA-230S等を用いることができる。 [化学式１]
【化１１】 (上記式においてｎは１ないし５の整数である。) [化学式２]
【化１２】 (上記式においてｎは１ないし５の整数である。) [化学式３]
【化１３】 [化学式４]
【化１４】 [化学式５]
【化１５】
【００１８】シアナートエステル系樹脂は絶縁組成物の
総重量を基準に１〜６０重量％, 好ましくは２５〜３０
重量％の量で用いる。 シアナートエステル系樹脂が６
０重量％を超えると発熱反応が急速に起こり反応を調節
し難く製品生産において経済性が劣り，１重量％未満で
添加する場合は所望の効果を得られない。 更に, 黄変
が生じ機械的物性が低下する。
【００１９】更に, デスミア(desmear)工程において除
去され絶縁層とめっき層との間の接着強度を高める為に
充填剤を用いることができる。充填剤としては一般に用
いる硫酸バリウム，チタン酸バリウム，酸化珪素粉末，
無定形シリカ，滑石，粘土，マイカ粉末等を一般に用い
る量， 例えば最高20重量％，好ましくは10〜15重量％
の量で用いることができる。
【００２０】エポキシ樹脂に対する硬化剤としてアミ
ン，アミド，イミダゾール及び酸無水物を用いることが
できる。 具体的な例としては，これにより限定するも
のではないが, 2-メチルイミダゾール，2-フェニルイミ
ダゾール, 2-フェニル-4-フェニルイミダゾール, ビス
(2-エチル-4-メチルイミダゾール), 2-フェニル-4-メチ
ル-5-ヒドロキシメチルイミダゾール, 2-フェニル-4,5-
ジヒドロキシメチルイミダゾール, トリアジン付加タイ
プイミダゾール, フタル酸無水物, 無水メチルナディッ
ク酸(Nadic anhydride), ジシアンジアミド， テトラヒ
ドロフタル酸無水物, メチルブテニルテトラヒドロフタ
ル酸無水物, ヘキサヒドロフタル酸無水物,メチルヒド
ロフタル酸無水物, トリメリット酸無水物, ピロメリッ
ト酸無水物及びベンゾフェノンテトラカルボキシル酸無
水物を挙げることができる。前記硬化剤の量はエポキシ
樹脂の種類及び使用量により異なるもので, この技術分
野の技術者であれば硬化剤の量を適宜に選定することが
できる。 即ち, エポキシ樹脂に対して当量対比で添加
するのである。
【００２１】シアナートエステル系樹脂の反応触媒とし
て，且つ硬化を促進させる為に金属触媒を用いる。金属
触媒を用いることによりシアナートエステル系樹脂はよ
り低温で硬化する。 金属触媒としてはナフテン酸マン
ガン, ナフテン酸亜鉛, ナフテン酸コバルト, ナフテン
酸ニッケル, ナフテン酸セリウム, オクタン酸マンガ
ン, オクタン酸亜鉛, オクタン酸コバルト, オクタン酸
ニッケル及びオクタン酸セリウム等を用いることができ
る。前記金属触媒は反応触媒として該使用量はシアナー
トエステル系樹脂の含量により異なりこの技術分野の技
術者であればシアナートエステル系樹脂の反応を考慮し
て適宜に選定することができる。
【００２２】前記硬化可能な絶縁組成物へ必要に伴っ
て, 絶縁フィルム製造時用いる一般諸成分, 即ち稀釈
剤, バインダー, カップリング剤, 溶媒及びゴムを通常
この技術分野において一般に用いる量で添加することが
できる。
【００２３】粘度を調節して取扱い易いように反応性稀
釈剤を用いる。 反応性稀釈剤としては，これにより限
定するものではないが, フェニルグリシジルエーテル,
レゾルシンジグリシジルエーテル, エチレングリコール
グリシジルエーテル, グリセリントリグリシジルエーテ
ル, レゾールタイプ, ノボラックタイプフェノール樹
脂, イソシアン酸塩化合物を用いることができる。
【００２４】バインダーとしてはポリアクリル酸樹脂,
ポリアミド樹脂, ポリアミドイミド樹脂, ポリシアナー
ト樹脂及びポリエステル樹脂を用いることができる。基
板製造時伝導層との接着力増強の為にエポキシシラン等
のシランカップリング剤またはチタニウム系カップリン
グ剤を更に用いることができる。
【００２５】溶媒としては本発明に用いられる樹脂及び
その他添加剤の溶解性及び混和性を考慮してアセトン,
メチルエチルケトン, シクロヘキサノン, 酢酸エチル,
酢酸ブチル, セロソルブアセテート, プロピレングリコ
ールモノメチルエーテルアセタート, エチレングリコー
ルモノブチルエーテルアセタート, セロソルブ, ブチル
セロソルブ, カルビトール, ブチルカルビトール, キシ
レン, ジメチルホルムアミド及びジメチルアセトアミド
を用いることができる。
【００２６】更に, 基板製造時絶縁層とめっき層との接
着強度を高める為ゴムが添加される。該ゴムはデスミア
(desmear)工程時膨潤し充填剤が容易に排出されるよう
にして結果的に接着強度を高め延伸率を向上させる。
【００２７】ゴムとしてはポリブタジエンゴム, 改質さ
れたポリブタジエンゴム, アクリロニトリルブタジエン
ゴム, アクリロニトリル-改質されたポリブタジエンゴ
ム，前記NBR改質エポキシ樹脂等を単独又は混合して用
いることができる。ゴムは絶縁組成物の総重量を基準に
1〜20重量％の量で用いるが, 20重量％を超える場合は
むしろ接着強度が低下する。
【００２８】前記の如く組成された硬化可能な耐熱性組
成物はビルドアップ工法による多層印刷回路基板を製造
する際, 溶液状にコーティングされたりまたは半固状の
ドライフィルム形態で絶縁層に適用されることができ
る。
【００２９】本発明のシアナートエステル系樹脂含有絶
縁組成物はこの技術分野において既知の如何なる一般的
方法によっても半固状のドライフィルムに製造すること
ができる。 例えば, ロールコーター(Roll Coater)もし
くはカーテンコーター(CurtainCoater)を用いてフィル
ム形態に製造し，これを基板上に適用してビルドアップ
工法による多層印刷回路基板を製造する際絶縁層に用い
る。
【００３０】例えば, 本発明の絶縁組成物から製造した
ドライフィルムを多層印刷回路基板を製造する際内層に
用いるCCL(copper clad laminate)上にラミネートして
印刷回路基板製造に用いる。
【００３１】
【実施例】以下, 実施例に基づき本発明について詳細に
説明する。下記実施例は本発明を例示するものでありこ
れにより本発明を限定するものではない。
【００３２】実施例 1: 絶縁組成物の製造 (発明例 1)187当量のビスフェノールAタイプのエポキシ
樹脂54g，300当量のNBR改質エポキシ樹脂15gと120当量
の4作用性タイプのエポキシ樹脂 5gとをビーカーに入れ
た後MEK(Methyl ethyl ketone) 20gを添加し溶解させ
る。溶解した混合物にシアナートエステル系樹脂として
PT-30(スイスLonza社の商品名) 13gとBA-230S(スイスLo
nza社の商品名) 13gとを添加し溶解させた後, 充分に溶
解するとナフテン酸コバルト100ppmと, 当量比から計算
した硬化剤とを添加後攪拌し絶縁組成物を製造した。
【００３３】(発明例 2)187当量のビスフェノールAタイ
プのエポキシ樹脂45g，300当量のNBR改質エポキシ樹脂1
5gと120当量の4作用性タイプのエポキシ樹脂5gとをビー
カーに入れた後MEK20gを添加し溶解させる。溶解した混
合物にPT-30(スイスLonza社の商品名) 13gとBA-230S(ス
イスLonza社の商品名) 13gとを添加し溶解させた後, シ
リカ 9gとナフテン酸コバルト 100ppm, 当量比から計算
した硬化剤とを添加後ミリング(milling)し絶縁組成物
を製造した。
【００３４】(発明例 3)ビーカーに187当量のビスフェ
ノールAタイプのエポキシ樹脂55g，300当量のNBR改質エ
ポキシ樹脂15gを入れMEK 20gを添加し溶解させる。その
後, シアナート基を有する樹脂としてPT-30(スイスLonz
a社の商品名) 15gとBA-230S(スイスLonza社の商品名) 1
5gとを添加し溶解させた後, 充分に溶解するとナフテン
酸コバルト 500ppm, 当量比から計算した硬化剤とを添
加後攪拌し絶縁組成物を製造した。
【００３５】(発明例 4)187当量のビスフェノールAタイ
プのエポキシ樹脂10g，300当量のNBR改質エポキシ樹脂1
0gと120当量の4作用性タイプのエポキシ樹脂10gとをビ
ーカーに入れてMEK 20gを添加し溶解させる。その後,
シアナート基を有する樹脂としてPT-30(スイスLonza社
の商品名) 30gとBA-230S(スイスLonza社の商品名) 30g
とを添加し溶解させた後, シリカ 10gとナフテン酸コバ
ルト 200ppm及び当量比から計算した硬化剤とを添加後
ミリングし絶縁組成物を製造した。
【００３６】(比較例 1)185当量のビスフェノールAタイ
プのエポキシ樹脂25.5g，215当量のクレゾールノボラッ
クタイプのエポキシ樹脂34g, 120当量のフェノールノボ
ラック樹脂25.5g，末端エポキシ化ポリブタジエンゴム1
3gをビーカーに入れてMEK 16gを添加して加熱し溶解さ
せる。充分に溶解すると2-フェノール-4,5-ビス(ヒドロ
キシメチル)イミダゾールを硬化剤として添加した後,
シリカ 2gを入れミリングしエポキシ組成物を得る。
【００３７】実施例 2: 絶縁フィルム製造及び耐熱性の
測定 ワニス形態の発明例1〜4及び比較例1の樹脂組成物を夫
々PETフィルム(膜厚: 40μｍ)上にロールコーティング
した後, 80℃において10分間乾燥させ半固状の厚み50μ
ｍのドライフィルムを製造した。その後, それぞれ下記
表 1に示した硬化条件で硬化させ試片を製造してから D
SC分析法で耐熱性を測定した。結果は表１に示した。 [表１]
【表１】
【００３８】上記表１から判るように, 本発明によるエ
ポキシ樹脂とシアナートエステル系樹脂とを含有する絶
縁組成物から成る絶縁フィルムはエポキシ樹脂から成る
絶縁フィルムに比して高まったガラス転移温度を呈し,
このことから耐熱性が改善されることが判る。
【００３９】
【発明の効果】電気的特性の優れたエポキシ樹脂と耐熱
性の高いシアナートエステル系樹脂とを共に用いること
により，更に一部エポキシのヒドロキシ基とシアナート
エステルとの反応により網構造を形成する。それにより
本発明による絶縁組成物を用いて製造した絶縁フィルム
及びこれを含む多層印刷回路基板の耐熱性が高まる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｋ 3/00 Ｃ０８Ｋ 3/00 Ｃ０８Ｌ 79/00 Ｃ０８Ｌ 79/00 Ｚ Ｈ０５Ｋ 3/46 Ｈ０５Ｋ 3/46 Ｂ Ｔ Ｆターム(参考） 4F071 AA42 AA58 AB20 AB24 AB26 AB30 AC09 AC12 AE02 AE03 AE17 AH13 BA02 BB02 BC01 4J002 CD05W CD06W CM02X DE186 DG046 DJ006 DJ016 DJ056 EG048 EL137 EU117 FD016 FD147 FD208 GQ01 4J036 AD08 AF06 AF08 DB21 DB22 DC40 FA03 FA04 FA05 FB06 JA08 4J043 PA02 PA12 QC23 RA47 SA13 SA43 SA44 SB01 UA131 UA141 UA151 UA161 UA171 UA181 UB011 UB021 VA021 VA041 XA03 XA06 XA34 XA38 ZB11 ZB50 5E346 AA06 AA12 AA15 AA32 AA51 CC08 CC12 DD02 EE31 GG28 HH18

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 エポキシ樹脂 １〜７５重量％と、下記
    化学式１〜５： 【化１】 (上記式においてｎは１ないし５の整数である) 【化２】 (上記式においてｎは１ないし５の整数である。) 【化３】 【化４】 【化５】 のいずれか１つを有する少なくとも１つのシアナートエ
    ステル系樹脂 １〜６０重量％と、充填剤最高２０重量
    ％と、硬化剤、及び金属触媒とを含む絶縁組成物。
  2. 【請求項２】 前記シアナートエステル系樹脂は25〜30
    重量％であることを特徴とする請求項１に記載の絶縁組
    成物。
  3. 【請求項３】 前記充填剤は硫酸バリウム, チタン酸バ
    リウム, 酸化珪素粉末,無定形シリカ, 滑石, 粘土及び
    マイカ粉末から選択することを特徴とする請求項２に記
    載の絶縁組成物。
  4. 【請求項４】 前記硬化剤は 2-メチルイミダゾール, 2
    -フェニルイミダゾール,2-フェニル-4-フェニルイミダ
    ゾール, ビス(2-エチル-4-メチルイミダゾール),2-フェ
    ニル-4-メチル-5-ヒドロキシメチルイミダゾール, 2-フ
    ェニル-4,5-ジヒドロキシメチルイミダゾール, トリア
    ジン付加タイプイミダゾール, フタル酸無水物, 無水メ
    チルナディック酸(Nadic anhydride)，ジシアンジアミ
    ド，テトラヒドロフタル酸無水物, メチルブテニルテト
    ラヒドロフタル酸無水物, ヘキサヒドロフタル酸 無水
    物, メチルヒドロフタル酸無水物, トリメリット酸無水
    物,ピロメリット酸無水物及びベンゾフェノンテトラカ
    ルボキシル酸無水物から選択することを特徴とする請求
    項1に記載の絶縁組成物。
  5. 【請求項５】 前記金属触媒はナフテン酸マンガン, ナ
    フテン酸亜鉛, ナフテン酸コバルト, ナフテン酸ニッケ
    ル, ナフテン酸セリウム, オクタン酸マンガン, オクタ
    ン酸亜鉛, オクタン酸コバルト, オクタン酸ニッケル及
    びオクタン酸セリウムから選択することを特徴とする請
    求項1に記載の絶縁組成物。
  6. 【請求項６】 請求項１ないし５中いずれか一項の絶縁
    組成物から製造される絶縁フィルム。
  7. 【請求項７】 請求項６の絶縁フィルムを備える多層印
    刷回路基板。
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