JP3720337B2 - 有機基材プリプレグ、積層板及びプリント配線板 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、積層板用樹脂組成物を用いた有機基材プリプレグ、金属張り積層板およびプリント配線板に関する。
【0002】
【従来の技術】
近年、電子機器の小型・軽量化、高機能化に伴い、それらの機器に使用されるプリント配線板やパッケージ・モジュール基板においてファインピツチパターン化、小径化が急速に進んでいる。これらの要求に応えるプリント配線板形態としては、ビルドアップ多層板、一括成形基板が特に注目されている。また、ビア構造としては、主に高速対応のためにスタックビア構造が求められている。現在、これらに対応する材料形態としては、RCC、レーザービア対応ガラス基材プリプレグ、アラミド不織布プリプレグなどがあるが、それぞれに欠点を有している。即ち、レーザー加工による小径ビア加工性においては、RCCが優れるが、RCCは樹脂フィルムであるため、スタックビア構造とした場合の信頼性に劣る。また、ガラス基材プリプレグにおいては小径ビア加工性に劣る。また、アラミド不織布プリプレグにおいては、不織布自体が耐湿性に劣るためプリント配線板としては耐ミーズリング性などの耐湿耐熱性に劣る。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、小径でのレーザー加工性に優れ、かつ、スタックビア構造での信頼性及び耐ミーズリング性に優れるプリント配線板用の樹脂組成物及び有機不織布ベースのプリプレグを提供することにある。
【0004】
さらに本発明は、そのようなプリプレグを用いた金属張り積層板、並びにこれれらを用いて製造されたプリント配線板を提供することをも目的とする。
【0005】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記目的を達成しようと鋭意研究を重ねた結果、耐吸水性、接着性および耐熱性に優れているジシクロペンタジエン骨格を有する多官能樹脂をグリシジル化したエポキシ樹脂を使用するとともに、有機基材として全芳香族ポリエステル不織布を使用することにより、上記目的が実用的に達成できることを見いだし、本発明を完成させたものである。
【0006】
即ち、本発明は、
(A)ジシクロペンタジエン骨格を有する多官能樹脂をグリシジル化した、次式に示されるエポキシ樹脂および
【化2】
(但し、式中、nは1〜10の整数を表す)
(B)ビフェニル骨格含有ノボラックフェノール樹脂、ナフトール骨格含有ノボラックフェノール樹脂、ナフタレンジオール骨格含有ノボラックフェノール樹脂およびジシクロペンタジエン型ノボラックフェノール樹脂の群のうちから選ばれた少なくとも1種の硬化剤
を必須成分とすることを特徴とする積層板用樹脂組成物であり、この樹脂組成物を含浸する有機基材が全芳香族ポリエステル不織布であることを特徴とする有機不織布ベースのプリプレグである。また、上記のプリプレグを加熱加圧成形してなる絶縁層を備え、その少なくとも片面に金属箔若しくは金属箔配線パターンが一体化されている金属張り積層板、プリント配線板である。
【0007】
以下、本発明を詳細に説明する。
【0008】
本発明に用いる(A)エポキシ樹脂としては、前述の式化2で示されるジシクロペンタジエン骨格を含有するような多官能のエポキシ樹脂が好ましく使用できる。またこのエポキシ樹脂は、必要に応じて、1分子中に2個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂、例えば、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂及びその臭素化物などと混合して使用することができる。これらのエポキシ樹脂成分は、通常、溶剤に溶解して使用することができる。
【0009】
本発明に用いる(B)エポキシ用硬化剤としては、ビフェニル骨格含有ノボラックフェノール樹脂、ナフトール骨格含有ノボラックフェノール樹脂、ナフタレンジオール骨格含有ノボラックフェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型ノボラックフェノール樹脂等が挙げられ、これらは単独又は2種以上混合して使用することができる。
【0010】
上記成分のための溶剤は、エポキシ樹脂、エポキシ用硬化剤、エポキシ用硬化促進剤、変性樹脂を溶解するものであればよいが、沸点160℃以下の溶剤であることが望ましい。具体的な溶剤としては、メチルエチルケトン、トルエン、アセトン、エチルセロソルブ、シクロヘキサノン、プロピレングリコールモノメチルエーテル(PGM)等が挙げられ、これらは単独又は2種以上混合して使用することができる。
【0011】
また、本発明の樹脂組成物は、本発明の目的に反しない限度において、また必要に応じて、硬化促進剤、難燃剤、無機質フィラー等を配合することができる。本発明に用いる全芳香族ポリエステル不織布としては、湿式法により製造されるものとメルトブローン法により製造されるものがある。
【0012】
このうち、メルトブローン法による代表的な不織布としては、310℃における溶融粘度が20Pa・s以下である溶融液晶形成性全芳香族ポリエステルを主成分とし、平均繊維径が1〜15μmである実質的に連続したフィラメントからなることを特徴とした不織布がある。また、全芳香族ポリエステルの樹脂成分としては、例えば、p−ヒドロキシ安息香酸とp−ヒドロキシナフトエ酸の縮合体やその共重合体が最適である。
【0013】
この特定の構造を有するエポキシ樹脂組成物と全芳香族ポリエステル不織布を組み合わせることによりレーザーでの小径加工が可能となり、有機基材を有するためにスタックビア構造での信頼性が向上し、かつ、全芳香族ポリエステルの吸水性能が極めて優れるためにプリント配線板としての耐ミーズリング性にも優れるプリプレグを提供できる。
【0014】
ここで、全芳香族ポリエステルは、極性基をほとんどもたないために吸水性能に優れるが、その反面、樹脂との接着性が不足していることにより耐熱性が劣るという欠点がある。本発明においては、この点を克服することを最大の技術課題としたものであり、全芳香族ポリエステルとの界面接着強度を向上する検討を行った。その結果、従来のような界面での接着強度を向上する物理的或いは化学的な表面処理は殆ど効果がないことが判明した。即ち、アミノシラン、エポキシシラン、ビニルシラン等の表面処理剤やアルカリの化学的処理、低温ブラズマでの物理的処理等によるものである。また、エポキシ樹脂組成物においても、ビスフェノールA型エポキシ樹脂のような接着性能に優れる樹脂組成物でも界面密着強度を向上させることはできなかった。そして、これらの樹脂組成物の検討の中から、全芳香族ポリエステル繊維との密着強度を向上させるためには、本発明のエポキシ樹脂組成物のようにエポキシ樹脂及び硬化剤とも芳香環あるいはシクロ環を分子中に多く有する剛直なエポキシ樹脂組成物がこのような密着強度に優れることを発見した。
【0015】
また、本発明の樹脂組成物は、ブロム等のハロゲンを樹脂骨格にもつエポキシ樹脂や添加型ブロム化合物で変性することにより難燃性を付与することができる。また、リン化合物変性することによりハロゲンフリーで難燃性を付与することもできる。
【0016】
この場合のリン化合物としては、縮合型リン酸エステルやホスファゼン化合物が最適であり、例えば、ホスファゼン化合物としては、実質的にハロゲンを含まないもので、耐熱性、耐湿性、難燃性、耐薬品性等の観点から、融点が80℃以上であるホスファゼン化合物を好ましく使用できる。具体的な例としては、次式に示されるようなシクロホスファゼンオリゴマー等が挙げられ、
【化3】
(但し、式中、Xは水素原子あるいはハロゲンを含まない有機基であって、それらが互いに同じでも異なってもよい。mは3〜10の整数を表す)
シクロホスファゼンオリゴマーにおけるハロゲンを含まない有機基Xとしては、アルコキシ基、フェノキシ基、アミノ基、アリル基等が挙げられる。
【0017】
また、無機充填剤を用いる場合は、、特に制限はなく、タルク、アルミナ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、溶融シリカ、合成シリカ等が挙げられ、これらは単独又は2種以上混合して使用することができる。無機充填剤の配合割合は、樹脂組成物中の5〜50重量%の割合で配合することが好ましい。
【0018】
上述した本発明の樹脂組成物は、これをメチルエチルケトン、トルエン、アセトン、エチルセロソルブ、メチルセロソルブ、シクロヘキサノン、プロピレングリコールモノメチルエーテル(PGM)等の好適な有機溶剤で希釈して樹脂溶液となし、全芳香族ポリエステル不織布に含浸・乾燥することによりB常態のプリプレグを製造することができる。
【0019】
また、本発明の有機基材プリプレグは、コアに回路形成した従来のガラス基材銅張積層板を使用することにより、ビルドアップ多層板を製造することができ、また、回路形成とレーザー加工等によりビアを形成し、導電ペーストなどを充填した後、これらを複数枚重ねて一括成形することにより一括成形多層板を製造することができる。
【0020】
【作用】
本発明は、樹脂組成物成分としてジシクロペンタジエン骨格を有する多官能樹脂をグリシジル化したエポキシ樹脂を使用するとともに、有機基材として全芳香族ポリエステル不織布を使用することにより、小径でのレーザー加工性が可能となり、かつ、スタックビア構造での信頼性及び耐ミーズリング性に優れるプリント配線板用の樹脂組成物及びプリプレグ材料を得ることができた。さらに、メルトブローン法で製造された不織布を用いことにより、耐熱性、耐湿性等を向上させたプリプレグおよび多層プリント配線板を得ることができたものである。
【0021】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。以下の参考例、実施例および比較例において「部」とは「重量部」を意味する。
【0022】
参考例1
ジシクロペンタジエン骨格含有多官能型エポキシ樹脂のHP−7200H(大日本インキ化学工業社製商品名、エポキシ当量280)500部、ビフェニル骨格含有ノボラックフェノール樹脂のMEH−7851−3H(明和化成社製、水酸基当量223)416部、2−エチル−4−メチルイミダゾール2.71部からなる混合物に溶剤としてプロピレングリコールモノメチルエーテル(PGM)を加え、樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0023】
参考例2
ジシクロペンタジエン骨格含有多官能型エポキシ樹脂のHP−7200H(大日本インキ化学工業社製商品名、エポキシ当量280)500部、α−ナフトール骨格含有クレゾールノボラック樹脂のSN−485(新日鐵化学社製商品名、水酸基当量215)383部、2−エチル−4−メチルイミダゾール2.22部からなる混合物に溶剤としてプロピレングリコールモノメチルエーテル(PGM)を加え、樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0024】
参考例3
ジシクロペンタジエン骨格含有多官能型エポキシ樹脂のHP−7200H(大日本インキ化学工業社製商品名、エポキシ当量280)500部、ナフタレンジオール骨格含有フェノールノボラック樹脂のSN−395(新日鐵化学社製商品名、水酸基当量105)190部、2−エチル−4−メチルイミダゾール2.31部からなる混合物に溶剤としてプロピレングリコールモノメチルエーテル(PGM)を加え、樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0025】
参考例4
ジシクロペンタジエン骨格含有多官能型エポキシ樹脂のHP−7200H(大日本インキ化学工業社製商品名、エポキシ当量280)500部、ジシクロペンタジエン骨格含有ノボラックフェノール樹脂のDPP−600−M(日本石油化学社製商品名、水酸基当量169)302部、2−エチル−4−メチルイミダゾール3.19部からなる混合物に溶剤としてプロピレングリコールモノメチルエーテル(PGM)を加え、樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0026】
参考例5
ジシクロペンタジエン骨格含有多官能型エポキシ樹脂のHP−7200H(大日本インキ化学工業社製商品名、エポキシ当量280)500部、ビフェニル骨格含有ノボラックフェノール樹脂のMEH−7851−3H(明和化成社製、水酸基当量223)416部、フェノキシホスファゼンオリゴマー(大塚化学社製、融点100℃)102部、2−エチル−4−メチルイミダゾール2.93部からなる混合物に溶剤としてプロピレングリコールモノメチルエーテル(PGM)を加え、樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0027】
参考例6
ジシクロペンタジエン骨格含有多官能型エポキシ樹脂のHP−7200H(大日本インキ化学工業社製商品名、エポキシ当量280)500部、ビフェニル骨格含有ノボラックフェノール樹脂のMEH−7851−3H(明和化成社製、水酸基当量223)416部、フェノキシホスファゼンオリゴマー(大塚化学社製、融点100℃)102部、水酸化アルミニウム300部、2−エチル−4−メチルイミダゾール2.93部からなる混合物に溶剤としてプロピレングリコールモノメチルエーテル(PGM)を加え、樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0028】
比較例1
臭素化エポキシ樹脂のエピコート5045(ジヤパンエポキシレジン社製商品名、エポキシ当量480、樹脂固形分80重量%)600部、ジシアンジアミド13部および2−エチル−4−メチルイミダゾール0.5部からなる混合物に溶媒としてプロピレングリコールモノメチルエーテル(PGM)とジメチルホルムアミドを加え、樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0029】
比較例2
臭素化エポキシ樹脂のエピコート5045(ジヤパンエポキシレジン社製商品名、エポキシ当量480、樹脂固形分80重量%)600部、ビスフェノールA型ノボラック樹脂(大日本インキ化学工業社製、水酸基価118、樹脂固形分70重量%)169部および2−エチル−4−メチルイミダゾール0.6部からなる混合物に溶媒としてプロピレングリコールモノメチルエーテル(PGM)を加え、樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0030】
比較例3
ビスフェノールA型エポキシ樹脂のエピコート1001(ジヤパンエポキシレジン社製商品名、エポキシ当量456、樹脂固形分70重量%)651部、クレゾールノボラックエポキシ樹脂のYDCN−704P(東都化成社製商品名、エポキシ当量210、樹脂固形分70重量%)300部、ジシアンジアミド25部、フェノキシホスファゼンオリゴマー(大塚化学社製、融点100℃)230部、水酸化アルミニウム230部および2−エチル−4−メチルイミダゾール0.7部からなる混合物に溶媒としてプロピレングリコールモノメチルエーテル(PGM)とジメチルホルムアミドを加え、樹脂固形分65重量%のエポキシ樹脂ワニスを調製した。
【0031】
参考例1〜6及び比較例1〜3で得たエポキシ樹脂ワニスの各々を全芳香族ポリエステル不織布(株式会社クラレ製、ベクトランMBBK−40)に含浸・塗布・乾燥することにより、樹脂含有量65重量%のプリプレグを得た。(湿式法:表1〜2における実施例11〜61、表3における比較例11〜31、メルトブローン法:表5〜6における実施例12〜62、表7における比較例12〜32)。
【0032】
こうして得られた80μm有機不織布プリプレグ6枚を重ね合わせたものを準備し、この積層体の両面に厚さ18μmの銅箔を重合わせて170℃の温度、4MPaの圧力で100分間加熱・加圧し、厚さ0.48mmの銅張積層板を得た。
【0033】
また、参考例1の樹脂を80μmのアラミド不織布に含浸・塗布・乾燥することにより樹脂含有量が65重量%のプリプレグを得た。こうして得られた80μm有機不織布プリプレグ6枚を重ね合わせたものを準備し、この積層体の両面に厚さ18μmの銅箔を重ね合わせて170℃の温度、4MPaの圧力で100分間加熱・加圧し、厚さ0.48mmの銅張積層板を得た。(表4における比較例4)。
【0034】
また、湿式法全芳香族ポリエステル不織布にアミノシラン処理、エポキシシラン処理、ビニルシラン処理、水酸化ナトリウム処理及び低温プラズマ処理を行い、比較例1の樹脂を含浸・塗布・乾燥することにより樹脂含有量が65重量%のプリプレグを得た。こうして得られた80μm有機不織布プリプレグ6枚を重ね合わせたものを準備し、この積層体の両面に厚さ18μmの銅箔を重合わせて170℃の温度、4MPaの圧力で100分間加熱・加圧し、厚さ0.48mmの銅張積層板を得た。(表4における比較例5,6,7,8,9)。
【0035】
0.8mmの高TgハロゲンフリーFR−4(Tg=165℃)のガラスエポキシ基材の内層板に回路を形成し、銅箔表面を酸化処理した後、その両面に上記プリプレグを重ね合わせ、その上にそれぞれ厚さ18μmの銅箔を重ね合わせて同様に熱加圧して4層シールド板を製造した。
【0036】
また、80μm有機不織布プリプレグに炭酸ガスレーザーで穴明けし(100μmφ)、銅ペーストを充填した後、回路を転写法で転写した。
【0037】
このようにして製造した転写回路付きプリを4枚重ね、スタックビア構造を有する8層一括成形多層板を製造した。
【0038】
得られた基板、プリント配線板についての特性評価結果を表1〜7に示す。
【0039】
なお、表1〜表7において、各々の実施例および比較例のサブナンバーにおける試料は次のとおりである。
【0040】
サブナンバーa…厚さ0.48mm両面板、
サブナンバーb…シールド板、
サブナンバーc…一括成形多層板。
【0041】
【表1】
湿式法不織布
表中、○印は合格、×印は不合格を示す。
【0042】
【表2】
湿式法不織布
表中、○印は合格、×印は不合格を示す。
【0043】
【表3】
湿式法不織布
表中、○印は合格、×印は不合格を示す。
【0044】
【表4】
湿式法不織布
表中、○印は合格、×印は不合格を示す。
【0045】
【表5】
メルトブローン法不織布
表中、○印は合格、×印は不合格を示す。
【0046】
【表6】
メルトブローン法不織布
表中、○印は合格、×印は不合格を示す。
【0047】
【表7】
メルトブローン法不織布
表中、○印は合格、×印は不合格を示す。
【0048】
【発明の効果】
以上の説明および表1〜7の結果から明らかなように、本発明によれば、レーザーによる小径加工が可能であり、スタックビア構造での信頼性に優れ、また、プリント配線板での耐ミーズリング性に優れる有機基材不織布プリプレグが提供される。このような有機基材不織布プリプレグを用いて種々の特性に優れたプリント配線板を製造することができる。また、この樹脂組成物の選択により環境特性に優れるプリント配線板も製造することができる。
Claims (3)
- 請求項1記載のプリプレグを加熱加圧成形してなる絶縁層を備え、その少なくとも片面に金属箔が一体化されていることを特徴とする金属張り積層板。
- 請求項1記載のプリプレグを加熱加圧成形してなる絶縁層と金属箔配線パターンとを具備することを特徴とするプリント配線板。
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