JP2001510931A - 燃料電池で使用するためのポリベンズイミダゾールペースト及びゲルの製造法 - Google Patents
燃料電池で使用するためのポリベンズイミダゾールペースト及びゲルの製造法Info
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Abstract
Description
またはゲルの製造に関する。発明の背景 燃料電池は、種々の電解質、燃料及び使用温度などの種々の用途に合わせて設
計することができる。例えば、水素またはメタノールなどの燃料は、燃料電池の
電極に直接供給することができる。また、メタンまたはメタノールなどの燃料は
、電池自体に対して外部の水素の多いガス混合物に転化してから燃料電池に供給
することができる。殆どの燃料電池では空気が酸素源であるが、用途によっては
過酸化水素の分解または低温貯蔵系から酸素を得る。
、実際的な系としては、燃料源として水素またはヒドラジンを酸化剤として純粋
酸素を使用する固体ポリマー電解質系がある。強酸でドープしたポリベンズイミ
ダゾール(PBI)は、電解質系で使用するのに好適な固体ポリマーの一例であ
る。
製造するためにポリベンズイミダゾール(PBI)の高密度フィルムを強酸で膨
潤させることは従来より公知である。特に、米国特許第5,525,436号(
1996年6月11日交付)は、単相系が形成するように、即ち、酸がポリマー
中に溶解するように、強酸(例えば、燐酸または硫酸)でPBIフィルムをドー
プする方法を記載する。
スト及び加工性が、燃料電池用のポリマー媒体の燃料電池構造で考慮すべき重要
な点として残っている。燃料電池で使用するための新規材料に対する需要が相変
わらずある。発明の概要 一態様において、本発明は、燃料電池の電解質として使用するためのポリマー
ペーストまたはゲル、好ましくはPBIのペーストまたはゲルの製造法を提供す
る。一態様において、本発明の方法は、ポリマーが溶解し、室温でゲル−様また
はペースト−様コンシステンシー(稠度)を有するマトリックスを形成すること
ができる好適量の酸溶液中に微粉砕PBIポリマーを浸漬することを含む。
9重量%の膨潤化酸(imbided acid)を含有するPBIペーストま
たはゲルを提供する。これらのペーストまたはゲルは、本明細書中に記載の方法
によって製造する。
ングしたポリマー布帛を提供する。
ティング化布帛を含む燃料電池を提供する。
ィングしたポリマーフィルムを提供する。
ムを備えた本発明のPBIペーストまたはゲルでコーティングしたポリマーフィ
ルムを提供する。
ィングすることを含む段階により燃料電池で使用するための電極の製造法を提供
する。
細な説明に記載する。発明の詳細な説明 本発明は、酸を含有し、燃料電池、特に耐塩素性燃料電池の電解質として有用
なポリマーペーストまたはゲルの製造法及び接着剤の製造において、従来法より
も改良された点を提供する。また、本発明は、本発明の方法により製造したペー
ストまたはゲル、それによりコーティングした布帛及びフィルム、並びに本発明
のペーストまたはゲルを含有する燃料電池を提供する。
それに浸漬してポリマーを溶解させ、室温でゲル−様またはペースト−様コンシ
ステンシーを有するマトリックスを形成させることによって、ポリマーペースト
またはゲルを提供する。「適度に多量の酸」なる用語は、ペーストまたはゲルを
形成するポリマー−酸溶液混合物の約70〜約99.9重量%を意味する。
り酸に対する親和性を持たせることができ、極限条件下でも酸を保持することが
できることを知見したため、現在のところPBIが好ましい。しかしながら、当
業者は、他の好適なポリマー、望ましくは、例えば本明細書で記載する酸溶液と
混合したときに膨潤し、本発明のペースト−様またはゲル−様マトリックスを形
成するポリアニリン及びポリピリミジンなどの他の塩基性ポリマーを容易に決定
することができよう。
は容易に入手することができる。同様に、他のポリマー材料でも、本明細書中に
提示した範囲内の種々の酸含有量を有する本発明のゲルまたはペースト−様マト
リックスを製造することができる。
で希釈したかまたは該溶媒中に溶解させた好適な酸を含むことができる。例えば
、酸溶液は、約5重量パーセント(wt%)〜約100wt%の酸と約95wt
%以下の溶媒とを含むのが好ましい。一般的に好ましい態様では、酸溶液は約8
5wt%の酸と15wt%の水またはメタノールとを含む。好適な酸としては、
例えば、酢酸、蟻酸、硝酸、塩酸、燐酸、硫酸、トリフルオロ酢酸、トリフリッ
ク酸(triflic acid)及びこれらの酸の混合物または、これらの酸
と燐酸との混合物が挙げられる。一般的に好ましい酸は燐酸である。しかしなが
ら、当業者は任意の他の好適な酸を容易に選択することができるだろう。酸がポ
リマー(例えば、PBI)を膨潤させ、マトリックスを形成できるのであれば、
本発明は選択された好適な酸に限定されない。
含有する。しかしながら、上述の如く、当業者は、他に選択した酸を用いて他の
好適な酸溶液の濃度を容易に決定し選択することができよう。
の凝固点と沸点との間の任意の温度を使用することができる。場合により、混合
物を加熱して、室温よりもずっと迅速にゲル−様またはペースト−様コンシステ
ンシーに到達させることができる。望ましくは、混合物を約50℃〜約200℃
、より好ましくは約100℃〜約150℃に加熱する。好適には、加熱段階は、
約5分〜約4時間、より好ましくは約1時間実施する。冷却すると直ちに、本発
明のペーストまたはゲルマトリックスが形成する。
たPBIペーストまたはゲルは、70〜99.9重量%、好ましくは約99重量
%の酸を含有することを特徴とする。このようなペーストまたはゲルは、より多
量の酸を含有していること及び同様の使用に関する他の従来の組成物と比較して
優れた電気化学的特性を特徴とする。例えば、本発明のPBIペーストまたはゲ
ルは、従来のペーストまたはゲル(例えば、燐酸及びシリコンカーバイドペース
ト)よりも酸の保持力が強いことを特徴とする。
どの材料をコーティングするのに有用である。コーティング化布帛及びフィルム
、並びにペーストまたはゲルは燃料電池で有用である。本発明のペーストまたは
ゲルを燃料電池で使用する場合、上記の如くポリマーと酸とを混合することによ
り製造するのが望ましい。
ーティングした布帛またはフィルムを提供する。好適な布帛及びフィルムはポリ
マー性であるのが望ましい。望ましくは、布帛またはフィルムは、これらに限定
されないが、ポリベンズイミダゾール(PBI)及びその誘導体、ポリ(ピリジ
ン)、ポリ(ピリミジン)、ポリイミダゾール類、ポリベンズチアゾール類、ポ
リベンズオキサゾール類、ポリオキサジアゾール類、ポリキノキサリン類、ポリ
チアジアゾール類及びポリ(テトラアザピレン)類などのポリマーから誘導され
る。現行の好ましいポリマーとしてはPBIが挙げられる。選択した布帛または
フィルムを本発明に従ってコーティングすると、燃料電池で使用するのに特に好
適である。これらのコーティング化布帛及びフィルムは、当業者に公知の方法を
使用して製造することができる。
ゲルのコーティングを付けるのが望ましい。コーティングは、慣用の手段、例え
ば、ロールコーティング、ナイフコーティング、グラビアコーティング、ブラシ
コーティング、噴霧コーティング、浸漬コーティング及び他の公知の方法を使用
して適用する。これらの型のコーティング方法の一般的な記載は、テキスト類、
例えば、Modern Coating and Drying Techni
ques、(E.Cohen及びE.Gutoff編;VCH Publish
ers)New York(1992)及びWeb Processing a
nd Converting Technology and Equipme
nt、(D.Statas編;Van Nostrand Reinhold)
New York(1984)に知見することができる。布帛またはフィルムの
コーティング方法は、本発明により限定されない。
の、同時出願した米国特許出願”Process for Producing Polybenzimidazole Fabrics for Use i
n Fuel Cells”に記載の方法に従って、本発明の布帛を酸で膨潤さ
せる。つまり、上記特許出願に開示される酸−膨潤化布帛は、膨潤化布帛の約4
0〜約95重量%、より好ましくは約50〜約75重量%の酸を含有する。ポリ
マー繊維を含有する布帛を使用して酸−膨潤化布帛を製造する。そのようなポリ
マーの例としては、これらに限定されないが、ポリベンズイミダゾール(PBI
)、ポリ(ピリジン)、ポリ(ピリミジン)、ポリイミダゾール類、ポリベンズ
チアゾール類、ポリベンズオキサゾール類、ポリオキサジアゾール類、ポリキノ
キサリン類、ポリチアジアゾール類、ポリ(テトラアザピレン)類、及びスルホ
ン化、非−スルホン化PBI及び/またはそのようなポリマー繊維との混合物が
挙げられる。現在のところ、好ましい繊維はPBI繊維であり、これはスルホン
化されていてもスルホン化されていなくてもよい。好適な布帛は、種々の市販業
者から入手可能であり、織られていて布帛の個々の繊維の間に空隙を含んでいる
のが好ましい。しかしながら、本明細書中で記載するように、酸で膨潤できる空
隙を含む編んだ布帛または編んでいない布帛も使用することができる。場合によ
り熱の存在下、好適な酸溶液中に布帛を浸漬することによって布帛を酸で膨潤さ
せる。酸−膨潤化布帛及びその製造法に関しては、上記参照の特許出願により詳
細に説明されている。
ーティングし、次いで第2のポリマーフィルムに隣り合わせて接合即ち配置して
、サンドイッチ構造を形成するポリマーフィルムを提供する。
ィルムは、例えば、本発明の燃料電池のポリマー電解質として有用である。この
ように別の態様では、本発明は、上述の本発明のPBIペーストまたはゲルで電
極をコーティングすることによる燃料電池で使用する電極の製造法を提供する。
本発明のもう一つの好都合な点としては、本発明のPBIペーストまたはゲルは
、従来の電解質よりも電極材料にずっと付き易いということがある。本発明はさ
らに、本発明のPBIペーストまたはゲルでコーティングした電極、布帛及びフ
ィルムを含む燃料電池を提供する。
ましい組成物及び方法を説明する。これらの実施例はもっぱら説明上のものであ
って、本発明の範囲を限定するものではない。実施例1 本発明の典型的なPBIペーストを以下のようにして製造した。スローミキサ
ー中、85重量%のH3PO4117gと15重量%の水を含む溶液に市販のPB
Iポリマー(1g)を添加した。ばらつきのないペーストが得られるまでこの混
合物を100〜150℃の温度で撹拌して残存する水を除去した。得られたペー
ストまたはゲルは約99重量%の酸を含んでいた。実施例2 別の例としてPBIペーストを以下のように製造した。スローミキサー中、8
5重量%のHPO4112gと15重量%の水を含む溶液にPBIポリマー(5 g)を添加した。ばらつきのないペーストが得られるまでこの混合物を100〜
150℃の温度で撹拌して残存する水を除去した。得られたペーストまたはゲル
は約96重量%の酸を含んでいた。実施例3 燐酸で膨潤させたPBI布帛上に実施例1で製造したPBIゲルを室温でスロ
ット−コーティングした。コーティング厚さは約25μmであった。同様のコー
ティングをプラチナ電極に適用した。層が電極/ゲル/布帛/ゲル/電極の順に
なるように、これらの材料と第2の電極から膜電極アセンブリを組立てた。実施例4 実施例3で製造した膜電極アセンブリを燃料電池に設置した。0.7ボルトの
典型的な操作条件下で得られた電流密度と電力密度は、それぞれ約450ミリア
ンペア/cm2及び315ミリワット/cm2であった。
は明らかである。本発明の組成物及び方法にかかる修正及び変形は、付記請求の
範囲の範囲内に包含される。
Claims (19)
- 【請求項1】 ポリマーが溶解し、室温でゲル−様またはペースト−様コンシ
ステンシーを有するマトリックスを形成することができる、好適量の酸溶液と、
ポリマーPBI粉末とを混合することを含む、ポリベンズイミダゾール(PBI
)ペーストまたはゲルの製造法。 - 【請求項2】 前記混合物を加熱することをさらに含む、請求項1に記載の方
法。 - 【請求項3】 前記酸溶液が、酸と水またはメタノールからなる群から選択さ
れる溶媒とを含む、請求項1に記載の方法。 - 【請求項4】 前記酸を前記溶液の約5重量%〜約100重量%で溶液に配合
する、請求項3に記載の方法。 - 【請求項5】 前記溶媒を前記溶液の約0〜約5重量%で前記溶液に配合する
、請求項4に記載の方法。 - 【請求項6】 前記酸が、燐酸、酢酸、蟻酸、硝酸、塩酸、硫酸、メタンスル
ホン酸、トリフルオロ酢酸、トリフリック酸及びその混合物からなる群から選択
される、請求項1に記載の方法。 - 【請求項7】 前記酸溶液の好適量が前記ペーストまたはゲル混合物の全重量
の約70〜約99.9%である、請求項3に記載の方法。 - 【請求項8】 前記溶液の好適量が前記ペーストまたはゲル混合物の全重量の
約95〜約99%である、請求項7に記載の方法。 - 【請求項9】 前記ペーストまたはゲル中の前記PBIの量が前記ペーストま
たはゲル混合物の約0.1重量%〜約30重量%である、請求項7に記載の方法
。 - 【請求項10】 混合物がペーストまたはゲルを形成するのに充分な時間、前
記混合物を約50〜200℃に加熱する、請求項2に記載の方法。 - 【請求項11】 前記時間が5分〜4時間である、請求項10に記載の方法。
- 【請求項12】 前記ペーストまたはゲルの全重量の約70〜99.9重量%
の燐酸溶液含量と約0.01〜約30重量%のPBIとを含む、PBIペースト
またはゲル。 - 【請求項13】 請求項1〜11に従って製造したPBIペーストまたはゲル
。 - 【請求項14】 前記ペーストまたはゲルの全重量の約70〜99.9重量%
の燐酸溶液含量と約0.01〜約30重量%のPBIとを含む、ペーストまたは
ゲルを含む燃料電池。 - 【請求項15】 前記ペーストまたはゲルの全重量の約70〜99.9重量%
の燐酸溶液含量と約0.01〜約30重量%のPBIとを含む、ペーストまたは
ゲルでコーティングしたポリマーの布帛またはフィルム。 - 【請求項16】 前記ペーストまたはゲルでコーティングする前に酸で膨潤さ
せた、請求項15に記載の布帛。 - 【請求項17】 前記ペーストまたはゲルの全重量の約70〜99.9重量%
の燐酸溶液含量と約0.01〜約30重量%のPBIとを含む、ペーストまたは
ゲルでコーティングした布帛を含む燃料電池。 - 【請求項18】 前記ペーストまたはゲルの全重量の約70〜99.9重量%
の燐酸溶液含量と約0.01〜約30重量%のPBIとを含む、ペーストまたは
ゲルでコーティングしたポリマーフィルム。 - 【請求項19】 前記ペーストまたはゲルの全重量の約70〜99.9重量%
の燐酸溶液含量と約0.01〜約30重量%のPBIとを含むペーストまたはゲ
ルで前記電極をコーティングすることを含む、燃料電池で使用するための電極の
製造法。
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