JP2001316564A - 絶縁樹脂組成物、銅箔付き絶縁材及び銅張り積層板 - Google Patents
絶縁樹脂組成物、銅箔付き絶縁材及び銅張り積層板Info
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- JP2001316564A JP2001316564A JP2000134259A JP2000134259A JP2001316564A JP 2001316564 A JP2001316564 A JP 2001316564A JP 2000134259 A JP2000134259 A JP 2000134259A JP 2000134259 A JP2000134259 A JP 2000134259A JP 2001316564 A JP2001316564 A JP 2001316564A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 ハロゲン系難燃剤を使用しないで難燃化が可
能であり、非ハロゲン系の難燃性銅箔付き絶縁材を作製
することができ、しかも、耐熱性、信頼性に優れる絶縁
樹脂組成物を提供することを目標とする。この絶縁樹脂
組成物を用いることによって、難燃性、耐熱性、信頼性
に優れ、環境対応の要求に応えることのできる銅箔付き
絶縁材及び銅張り積層板を作製することができる。 【解決手段】 エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、電
気絶縁性ウィスカー及び難燃助剤の複酸化物を必須成分
として含有する絶縁樹脂組成物を用いる。
能であり、非ハロゲン系の難燃性銅箔付き絶縁材を作製
することができ、しかも、耐熱性、信頼性に優れる絶縁
樹脂組成物を提供することを目標とする。この絶縁樹脂
組成物を用いることによって、難燃性、耐熱性、信頼性
に優れ、環境対応の要求に応えることのできる銅箔付き
絶縁材及び銅張り積層板を作製することができる。 【解決手段】 エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、電
気絶縁性ウィスカー及び難燃助剤の複酸化物を必須成分
として含有する絶縁樹脂組成物を用いる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、絶縁樹脂組成物、
銅箔付き絶縁材及び銅張り積層板に関する。
銅箔付き絶縁材及び銅張り積層板に関する。
【０００２】
【従来の技術】樹脂組成物には、従来よりエポキシ樹
脂、エポキシ樹脂硬化剤、硬化促進剤からなるエポキシ
樹脂組成物が用いられている。また、プリント配線板に
は難燃性を付与する必要があるため、一般には難燃剤と
して臭素等のハロゲン元素を有する化合物を添加してい
た。具体的にはデカブロモジフェニルエーテル、テトラ
ブロモビスフェノールＡ、臭素化ビスフェノールＡ型エ
ポキシ樹脂などが、これらの難燃剤として用いられてい
る。
脂、エポキシ樹脂硬化剤、硬化促進剤からなるエポキシ
樹脂組成物が用いられている。また、プリント配線板に
は難燃性を付与する必要があるため、一般には難燃剤と
して臭素等のハロゲン元素を有する化合物を添加してい
た。具体的にはデカブロモジフェニルエーテル、テトラ
ブロモビスフェノールＡ、臭素化ビスフェノールＡ型エ
ポキシ樹脂などが、これらの難燃剤として用いられてい
る。
【０００３】また、多層プリント配線板は、内層にも電
気回路を有する配線板である。この多層プリント配線板
は、あらかじめ回路を形成した内層プリント配線板と外
層配線材料である銅箔とをプリプレグを介して熱圧成形
により一体化した内層プリント配線板入り銅張積層板の
外層表面に回路を形成して得られる。該プリプレグに
は、従来、ガラスクロスにエポキシ樹脂を含浸乾燥し樹
脂を半硬化状態にしたガラスクロスプリプレグ、あるい
はガラスクロスを用いないプリプレグであるフィルム形
成能を有する樹脂を半硬化状態にした接着フィルム（特
開平６−２００２１６、特開平６−２４２４６５号公報
参照）や該接着フィルムを銅箔の片面に形成した銅箔付
き接着フィルム（特開平６−１９６８６２号公報参照）
が使用されている。なお、ここでいうフィルム形成能と
は、プリプレグの搬送、切断及び積層等の工程中におい
て、樹脂の割れや欠落等のトラブルを生じにくく、その
後の熱圧成形時に層間絶縁層が内層回路存在部等で異常
に薄くなったり層間絶縁抵抗低下やショートというトラ
ブルを生じにくい性能を意味する。
気回路を有する配線板である。この多層プリント配線板
は、あらかじめ回路を形成した内層プリント配線板と外
層配線材料である銅箔とをプリプレグを介して熱圧成形
により一体化した内層プリント配線板入り銅張積層板の
外層表面に回路を形成して得られる。該プリプレグに
は、従来、ガラスクロスにエポキシ樹脂を含浸乾燥し樹
脂を半硬化状態にしたガラスクロスプリプレグ、あるい
はガラスクロスを用いないプリプレグであるフィルム形
成能を有する樹脂を半硬化状態にした接着フィルム（特
開平６−２００２１６、特開平６−２４２４６５号公報
参照）や該接着フィルムを銅箔の片面に形成した銅箔付
き接着フィルム（特開平６−１９６８６２号公報参照）
が使用されている。なお、ここでいうフィルム形成能と
は、プリプレグの搬送、切断及び積層等の工程中におい
て、樹脂の割れや欠落等のトラブルを生じにくく、その
後の熱圧成形時に層間絶縁層が内層回路存在部等で異常
に薄くなったり層間絶縁抵抗低下やショートというトラ
ブルを生じにくい性能を意味する。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】近年、環境問題から非
ハロゲン系難燃樹脂の使用が求められている。また、電
子機器の小型化、高性能化、低コスト化が進行し、プリ
ント配線板には高密度化、薄型化、高信頼性化、低コス
ト化が要求されている。プリント配線板の高密度化に対
して多層化が行われ、薄型化に対しては内層基板及びプ
リプレグを薄くすることにより対応しているが、ガラス
クロスを用いたプリプレグを薄くしていくと、耐熱性や
耐電食性などの信頼性の低下が起きてしまう。
ハロゲン系難燃樹脂の使用が求められている。また、電
子機器の小型化、高性能化、低コスト化が進行し、プリ
ント配線板には高密度化、薄型化、高信頼性化、低コス
ト化が要求されている。プリント配線板の高密度化に対
して多層化が行われ、薄型化に対しては内層基板及びプ
リプレグを薄くすることにより対応しているが、ガラス
クロスを用いたプリプレグを薄くしていくと、耐熱性や
耐電食性などの信頼性の低下が起きてしまう。
【０００５】一方、ガラスクロスのない接着フィルムや
銅箔付き接着フィルムは、厚さをより薄くでき、小径ド
リル加工性、レーザ穴加工性及び表面平滑性に優れる。
しかしながら、これらのプリプレグで作製した多層プリ
ント配線板は、外層絶縁層にガラスクロス基材がないた
め、剛性が極めて低い。この剛性の低さは、高温下にお
いて極めて顕著であり、部品実装工程においてたわみが
生じやすく、ワイヤーボンディング性も極めて悪い。
銅箔付き接着フィルムは、厚さをより薄くでき、小径ド
リル加工性、レーザ穴加工性及び表面平滑性に優れる。
しかしながら、これらのプリプレグで作製した多層プリ
ント配線板は、外層絶縁層にガラスクロス基材がないた
め、剛性が極めて低い。この剛性の低さは、高温下にお
いて極めて顕著であり、部品実装工程においてたわみが
生じやすく、ワイヤーボンディング性も極めて悪い。
【０００６】また、外層絶縁層にガラスクロス基材がな
く熱膨張係数が大きいため実装部品との熱膨張の差が大
きく、実装部品との接続信頼性が低く、加熱冷却時の熱
膨張収縮によるはんだ接続部にクラックや破断が起こり
易い等多くの問題を抱える。したがって、現状のガラス
クロスのない接着フィルムや銅箔付き接着フィルムを使
用しては、高まる多層プリント配線板の薄型化、高密度
化の要求に対応出来ない状況にある。
く熱膨張係数が大きいため実装部品との熱膨張の差が大
きく、実装部品との接続信頼性が低く、加熱冷却時の熱
膨張収縮によるはんだ接続部にクラックや破断が起こり
易い等多くの問題を抱える。したがって、現状のガラス
クロスのない接着フィルムや銅箔付き接着フィルムを使
用しては、高まる多層プリント配線板の薄型化、高密度
化の要求に対応出来ない状況にある。
【０００７】そこで、本発明は、非ハロゲン系難燃樹脂
を用い、しかも、耐熱性、信頼性が優れる絶縁樹脂組成
物及びこれを用いた銅箔付き絶縁材を提供するものであ
る。
を用い、しかも、耐熱性、信頼性が優れる絶縁樹脂組成
物及びこれを用いた銅箔付き絶縁材を提供するものであ
る。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は次のものに関す
る。 （１） エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、電気絶縁
性ウィスカー及び難燃助剤の複酸化物を必須成分として
含有する絶縁樹脂組成物。 （２） エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、必要に応
じて使用される硬化促進剤及び必要に応じて使用される
添加剤の合計量に対して、これらの化合物に含まれる窒
素元素の合計量が０．５重量％以上である（１）に記載
の絶縁樹脂組成物。 （３） エポキシ樹脂硬化剤がジシアンジアミドまたは
メラミン変性フェノールノボラック樹脂であることを特
徴とする（１）又は（２）のいずれかに記載の絶縁樹脂
組成物。 （４） エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、必要に応
じて使用される硬化促進剤及び添加剤の合計量に対し
て、これらの化合物に含まれるリン元素の合計量が０．
１重量％以上である（１）〜（３）のいずれかに記載の
絶縁樹脂組成物。 （５） 樹脂組成物の成分としてリン酸エステル化合物
を含有することを特徴とする（１）〜（４）のいずれか
に記載の絶縁樹脂組成物。 （６） 電気絶縁性ウィスカーが１０体積％以上である
ことを特徴とする（１）〜（５）に記載の絶縁樹脂組成
物。 （７） 電気絶縁性ウィスカーが硼酸アルミニウム及び
／又は硼酸マグネシウムであることを特徴とする（１）
〜（６）のいずれかに記載の絶縁樹脂組成物。 （８） 難燃助剤の複酸化物がモリブデン元素またはチ
タン元素を含むことを特徴とする（１）〜（７）のいず
れかに記載の絶縁樹脂組成物。 （９） 難燃助剤の複酸化物がモリブデン酸亜鉛、モリ
ブデン酸カルシウム、モリブデン酸カルシウム亜鉛、チ
タン酸亜鉛、チタン酸カルシウムもしくはこれらをを含
有する化合物であることを特徴とする（８）に記載の絶
縁樹脂組成物。 （１０） 少なくとも片面が粗化された銅箔の粗化面
に、（１）〜（９）のいずれかに記載の絶縁樹脂組成物
が設けてあることを特徴とする銅箔付き絶縁材。 （１１） （１０）に記載の銅箔付き絶縁材の絶縁材料
側を重ね合わせ、成形して得られることを特徴とする両
面銅箔付き絶縁材。 （１２） 少なくとも１枚以上のプリプレグもしくはコ
ア材の片面もしくは両面に銅箔付き絶縁材の絶縁材料層
側を重ね、加熱加圧成形した銅張り積層板であり、銅箔
付き絶縁材として（１０）に記載の銅箔付き絶縁材を用
いたことを特徴とする銅張り積層板。
る。 （１） エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、電気絶縁
性ウィスカー及び難燃助剤の複酸化物を必須成分として
含有する絶縁樹脂組成物。 （２） エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、必要に応
じて使用される硬化促進剤及び必要に応じて使用される
添加剤の合計量に対して、これらの化合物に含まれる窒
素元素の合計量が０．５重量％以上である（１）に記載
の絶縁樹脂組成物。 （３） エポキシ樹脂硬化剤がジシアンジアミドまたは
メラミン変性フェノールノボラック樹脂であることを特
徴とする（１）又は（２）のいずれかに記載の絶縁樹脂
組成物。 （４） エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、必要に応
じて使用される硬化促進剤及び添加剤の合計量に対し
て、これらの化合物に含まれるリン元素の合計量が０．
１重量％以上である（１）〜（３）のいずれかに記載の
絶縁樹脂組成物。 （５） 樹脂組成物の成分としてリン酸エステル化合物
を含有することを特徴とする（１）〜（４）のいずれか
に記載の絶縁樹脂組成物。 （６） 電気絶縁性ウィスカーが１０体積％以上である
ことを特徴とする（１）〜（５）に記載の絶縁樹脂組成
物。 （７） 電気絶縁性ウィスカーが硼酸アルミニウム及び
／又は硼酸マグネシウムであることを特徴とする（１）
〜（６）のいずれかに記載の絶縁樹脂組成物。 （８） 難燃助剤の複酸化物がモリブデン元素またはチ
タン元素を含むことを特徴とする（１）〜（７）のいず
れかに記載の絶縁樹脂組成物。 （９） 難燃助剤の複酸化物がモリブデン酸亜鉛、モリ
ブデン酸カルシウム、モリブデン酸カルシウム亜鉛、チ
タン酸亜鉛、チタン酸カルシウムもしくはこれらをを含
有する化合物であることを特徴とする（８）に記載の絶
縁樹脂組成物。 （１０） 少なくとも片面が粗化された銅箔の粗化面
に、（１）〜（９）のいずれかに記載の絶縁樹脂組成物
が設けてあることを特徴とする銅箔付き絶縁材。 （１１） （１０）に記載の銅箔付き絶縁材の絶縁材料
側を重ね合わせ、成形して得られることを特徴とする両
面銅箔付き絶縁材。 （１２） 少なくとも１枚以上のプリプレグもしくはコ
ア材の片面もしくは両面に銅箔付き絶縁材の絶縁材料層
側を重ね、加熱加圧成形した銅張り積層板であり、銅箔
付き絶縁材として（１０）に記載の銅箔付き絶縁材を用
いたことを特徴とする銅張り積層板。
【０００９】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
本発明で用いるエポキシ樹脂は、分子内に二個以上のエ
ポキシ基をもつ化合物であればどのようなものでもよ
く、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフ
ェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキ
シ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂、フェノールノボラッ
ク型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹
脂、エポキシ化ポリブタジエン、グリシジルエステル型
エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂などが
あり、特にビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とクレゾー
ルノボラック型エポキシ樹脂等の多官能エポキシ樹脂と
の混合物が内層回路充填性及び耐熱性の向上のために好
ましい。これらの化合物の分子量はどのようなものでも
よく、２種類以上を併用することができる。
本発明で用いるエポキシ樹脂は、分子内に二個以上のエ
ポキシ基をもつ化合物であればどのようなものでもよ
く、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフ
ェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキ
シ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂、フェノールノボラッ
ク型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹
脂、エポキシ化ポリブタジエン、グリシジルエステル型
エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂などが
あり、特にビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とクレゾー
ルノボラック型エポキシ樹脂等の多官能エポキシ樹脂と
の混合物が内層回路充填性及び耐熱性の向上のために好
ましい。これらの化合物の分子量はどのようなものでも
よく、２種類以上を併用することができる。
【００１０】本発明で用いるエポキシ樹脂硬化剤は、通
常エポキシ樹脂の硬化剤に用いるものであればどのよう
なものでもよく、例えばジエチルアミノプロピルアミン
などのアミン類、ポリアミンと重合脂肪酸との重縮合に
よって作られたポリアミド樹脂などの各種ポリアミド系
硬化剤、無水フタル酸や無水トリメリット酸等の酸無水
物、ジシアンジアミドなどのような塩基性活性水素化合
物、フェノール性水酸基を１分子中に２個以上有する化
合物であるビスフェノールＡ、ビスフェノールＦやビス
フェノールＳ等、さらには、フェノール樹脂であるフェ
ノールノボラック樹脂、ビスフェノールノボラック樹
脂、また、メラミン変性フェノールノボラック樹脂等の
フェノール類とトリアジン環を有する化合物とアルデヒ
ド類との反応物が挙げられる。これらの化合物は何種類
かを併用することができる。ジシアンジアミドやメラミ
ン変性フェノールノボラック樹脂等が窒素元素含有率が
高く、難燃性の向上のため好ましい。
常エポキシ樹脂の硬化剤に用いるものであればどのよう
なものでもよく、例えばジエチルアミノプロピルアミン
などのアミン類、ポリアミンと重合脂肪酸との重縮合に
よって作られたポリアミド樹脂などの各種ポリアミド系
硬化剤、無水フタル酸や無水トリメリット酸等の酸無水
物、ジシアンジアミドなどのような塩基性活性水素化合
物、フェノール性水酸基を１分子中に２個以上有する化
合物であるビスフェノールＡ、ビスフェノールＦやビス
フェノールＳ等、さらには、フェノール樹脂であるフェ
ノールノボラック樹脂、ビスフェノールノボラック樹
脂、また、メラミン変性フェノールノボラック樹脂等の
フェノール類とトリアジン環を有する化合物とアルデヒ
ド類との反応物が挙げられる。これらの化合物は何種類
かを併用することができる。ジシアンジアミドやメラミ
ン変性フェノールノボラック樹脂等が窒素元素含有率が
高く、難燃性の向上のため好ましい。
【００１１】このエポキシ樹脂硬化剤のエポキシ樹脂に
対する割合は、エポキシ樹脂１００重量部に対し、２〜
１００重量部の範囲が好ましい、エポキシ樹脂硬化剤が
２重量部より少ない場合、エポキシ樹脂の硬化が不十分
となって耐熱性が低下する傾向があり、１００重量部よ
り多い場合は、硬化剤が過剰となって可塑剤として機能
し、やはり耐熱性が低下する傾向がある。
対する割合は、エポキシ樹脂１００重量部に対し、２〜
１００重量部の範囲が好ましい、エポキシ樹脂硬化剤が
２重量部より少ない場合、エポキシ樹脂の硬化が不十分
となって耐熱性が低下する傾向があり、１００重量部よ
り多い場合は、硬化剤が過剰となって可塑剤として機能
し、やはり耐熱性が低下する傾向がある。
【００１２】本発明おける樹脂組成物には、エポキシ樹
脂の硬化促進剤を含有させることが好ましい。硬化促進
剤は、通常のエポキシ樹脂の硬化反応を促進するもので
あればよく、例えば、イミダゾール類、有機リン化合
物、第三級アミン、第四級アンモニウム塩などがある。
イミダゾール類としてはイミダゾール、１−メチルイミ
ダゾール、２−メチルイミダゾール、４−メチルイミダ
ゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フ
ェニルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、１
−ベンジル−２−メチルイミダゾール、４−フェニルイ
ミダゾール，ベンズイミダゾール、１−シアノエチル−
２−メチルイミダゾールなどが、有機リン化合物として
はトリフェニルホスフィンなどが、第三級アミンとして
はトリエチルアミン、トリブチルアミン、ピリジンなど
が、また、第四級アンモニウム塩としては酢酸テトラブ
チルアンモニウム、硫酸水素テトラブチルアンモニウム
などが挙げられる。硬化促進剤のエポキシ樹脂に対する
割合は、エポキシ樹脂１００重量部に対し、０．０１〜
１０重量部の範囲が好ましい。硬化促進剤が０．０１重
量部より少ない場合、エポキシ樹脂の硬化が不十分とな
って耐熱性が低下する傾向があり、１０重量部より多い
場合は、硬化促進剤が過剰となって耐熱性が低下する傾
向がある。硬化促進剤には窒素元素を有する化合物が数
多く該当し、これらは難燃化に有効である。
脂の硬化促進剤を含有させることが好ましい。硬化促進
剤は、通常のエポキシ樹脂の硬化反応を促進するもので
あればよく、例えば、イミダゾール類、有機リン化合
物、第三級アミン、第四級アンモニウム塩などがある。
イミダゾール類としてはイミダゾール、１−メチルイミ
ダゾール、２−メチルイミダゾール、４−メチルイミダ
ゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フ
ェニルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、１
−ベンジル−２−メチルイミダゾール、４−フェニルイ
ミダゾール，ベンズイミダゾール、１−シアノエチル−
２−メチルイミダゾールなどが、有機リン化合物として
はトリフェニルホスフィンなどが、第三級アミンとして
はトリエチルアミン、トリブチルアミン、ピリジンなど
が、また、第四級アンモニウム塩としては酢酸テトラブ
チルアンモニウム、硫酸水素テトラブチルアンモニウム
などが挙げられる。硬化促進剤のエポキシ樹脂に対する
割合は、エポキシ樹脂１００重量部に対し、０．０１〜
１０重量部の範囲が好ましい。硬化促進剤が０．０１重
量部より少ない場合、エポキシ樹脂の硬化が不十分とな
って耐熱性が低下する傾向があり、１０重量部より多い
場合は、硬化促進剤が過剰となって耐熱性が低下する傾
向がある。硬化促進剤には窒素元素を有する化合物が数
多く該当し、これらは難燃化に有効である。
【００１３】本発明おける樹脂組成物には、必要に応じ
てリン化合物やシランカップリング剤などを添加剤とし
て加えても良い。
てリン化合物やシランカップリング剤などを添加剤とし
て加えても良い。
【００１４】エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、必要
に応じて使用される硬化促進剤及び添加剤の合計量に対
して、これらの化合物中に含まれる窒素元素の総量が
０．１〜１０重量％であることが好ましい。本発明にお
ける樹脂組成物を難燃性にするために窒素元素を０．１
重量％以上含むことが好ましく、１０重量％を越えると
耐熱性が低下する傾向がある。また、本発明の樹脂組成
物には、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤及び必要に
応じて使用される硬化促進剤、添加剤の合計量に対し
て、リン元素が０．１〜１０重量％含まれていることが
好ましい。難燃性を高めるため、リン元素を０．１重量
％以上含むことが好ましく、１０重量％を越えると耐熱
性が低下する傾向がある。リン元素を導入するために
は、リン酸エステル化合物のようなリン元素を含む添加
剤を加えても良く、また、リン元素含有エポキシ樹脂や
リン元素を含むエポキシ樹脂硬化剤を使用してもよい。
リン酸エステル化合物を添加剤として加えることが、他
の特性を損なうことなくリン元素を導入できるため好ま
しい。リン酸エステル化合物としては例えば、ＣＲ−７
３３ｓ、ＣＲ−７４１、ＣＲ−７４７、ＰＸ−２００
（いずれも大八化学工業（株）製商品名）などが市販さ
れており、これを利用することができる。
に応じて使用される硬化促進剤及び添加剤の合計量に対
して、これらの化合物中に含まれる窒素元素の総量が
０．１〜１０重量％であることが好ましい。本発明にお
ける樹脂組成物を難燃性にするために窒素元素を０．１
重量％以上含むことが好ましく、１０重量％を越えると
耐熱性が低下する傾向がある。また、本発明の樹脂組成
物には、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤及び必要に
応じて使用される硬化促進剤、添加剤の合計量に対し
て、リン元素が０．１〜１０重量％含まれていることが
好ましい。難燃性を高めるため、リン元素を０．１重量
％以上含むことが好ましく、１０重量％を越えると耐熱
性が低下する傾向がある。リン元素を導入するために
は、リン酸エステル化合物のようなリン元素を含む添加
剤を加えても良く、また、リン元素含有エポキシ樹脂や
リン元素を含むエポキシ樹脂硬化剤を使用してもよい。
リン酸エステル化合物を添加剤として加えることが、他
の特性を損なうことなくリン元素を導入できるため好ま
しい。リン酸エステル化合物としては例えば、ＣＲ−７
３３ｓ、ＣＲ−７４１、ＣＲ−７４７、ＰＸ−２００
（いずれも大八化学工業（株）製商品名）などが市販さ
れており、これを利用することができる。
【００１５】本発明に用いる電気絶縁性のウィスカー
は、弾性率が２００ＧＰａ以上であるものが好ましい。
弾性率が２００ＧＰａ未満になると、多層プリント配線
板としたときに十分な剛性が得られなくなる傾向があ
る。このような電気絶縁性のウィスカーとしては、電気
絶縁性のセラミックウィスカーが好ましい。
は、弾性率が２００ＧＰａ以上であるものが好ましい。
弾性率が２００ＧＰａ未満になると、多層プリント配線
板としたときに十分な剛性が得られなくなる傾向があ
る。このような電気絶縁性のウィスカーとしては、電気
絶縁性のセラミックウィスカーが好ましい。
【００１６】ウィスカーの種類としては、例えば、硼酸
アルミニウム、硼酸マグネシウム、ウォラストナイト、
チタン酸カリウム、塩基性硫酸マグネシウム、窒化けい
素、α−アルミナの中から選ばれた１以上のものを用い
ることができる．その中でも、硼酸アルミニウムウィス
カー及び硼酸マグネシウムウィスカーは、難燃効果を有
するため好ましい。ウィスカーの平均直径は、０．１〜
３．０μｍが好ましい。０．１μｍ未満の場合、剛性が
低下する傾向があり、３．０μｍを超えると表面の平滑
性に悪影響がでやすくなるとともにウィスカーの微視的
な均一分散性が損なわれる恐れがある。塗工性が良い
（平滑に塗りやすい）ことから平均直径は１．０μｍ以
下が特に好ましい。
アルミニウム、硼酸マグネシウム、ウォラストナイト、
チタン酸カリウム、塩基性硫酸マグネシウム、窒化けい
素、α−アルミナの中から選ばれた１以上のものを用い
ることができる．その中でも、硼酸アルミニウムウィス
カー及び硼酸マグネシウムウィスカーは、難燃効果を有
するため好ましい。ウィスカーの平均直径は、０．１〜
３．０μｍが好ましい。０．１μｍ未満の場合、剛性が
低下する傾向があり、３．０μｍを超えると表面の平滑
性に悪影響がでやすくなるとともにウィスカーの微視的
な均一分散性が損なわれる恐れがある。塗工性が良い
（平滑に塗りやすい）ことから平均直径は１．０μｍ以
下が特に好ましい。
【００１７】また、ウィスカーの平均長さは、平均直径
の１０倍以上であることが好ましい。１０倍未満である
と、繊維としての補強効果が低下する傾向があり、配線
板にしたときに剛性が不十分になる恐れがある。この理
由から、ウィスカーの平均長さは平均直径の約２０倍以
上であることが特に好ましい。しかし、ウィスカーが長
すぎる場合は、ワニス中への均一分散が難しくなって塗
工性が低下するする傾向があり、また、ある一つの導体
回路間と接触したウィスカーが他の導体回路と接触する
確率が高くなり、繊維に沿って移動する傾向にある銅イ
オンのマイグレーションによる回路間短絡事故を起こす
恐れがあるため、ウィスカーの平均長さは１００μｍ以
下が好ましく、５０μｍ以下であることが特に好まし
い。
の１０倍以上であることが好ましい。１０倍未満である
と、繊維としての補強効果が低下する傾向があり、配線
板にしたときに剛性が不十分になる恐れがある。この理
由から、ウィスカーの平均長さは平均直径の約２０倍以
上であることが特に好ましい。しかし、ウィスカーが長
すぎる場合は、ワニス中への均一分散が難しくなって塗
工性が低下するする傾向があり、また、ある一つの導体
回路間と接触したウィスカーが他の導体回路と接触する
確率が高くなり、繊維に沿って移動する傾向にある銅イ
オンのマイグレーションによる回路間短絡事故を起こす
恐れがあるため、ウィスカーの平均長さは１００μｍ以
下が好ましく、５０μｍ以下であることが特に好まし
い。
【００１８】カップリング剤で表面処理したウィスカー
は、樹脂との濡れ性、結合性がすぐれ、剛性及び耐熱性
を向上させることができる。このとき使用するカップリ
ング剤は、シリコン系、チタン系、アルミニウム系、ジ
ルコニウム系、ジルコアルミニウム系、クロム系、ボロ
ン系、リン系、アミノ酸系等の公知のものを使用でき
る。
は、樹脂との濡れ性、結合性がすぐれ、剛性及び耐熱性
を向上させることができる。このとき使用するカップリ
ング剤は、シリコン系、チタン系、アルミニウム系、ジ
ルコニウム系、ジルコアルミニウム系、クロム系、ボロ
ン系、リン系、アミノ酸系等の公知のものを使用でき
る。
【００１９】電気絶縁性ウィスカーの配合量は、どのよ
うな範囲でも構わないが、電気絶縁性ウィスカーが樹脂
組成物の固形分の５〜５０体積％が好ましい。電気絶縁
性ウィスカーが５体積％未満の場合、プリント配線板と
したときに十分な剛性が得られなく傾向がある。一方、
合計で５０体積％を超えると、多層プリント板における
内層板との接着性や内層回路間への樹脂充填性が低下す
る傾向がある。
うな範囲でも構わないが、電気絶縁性ウィスカーが樹脂
組成物の固形分の５〜５０体積％が好ましい。電気絶縁
性ウィスカーが５体積％未満の場合、プリント配線板と
したときに十分な剛性が得られなく傾向がある。一方、
合計で５０体積％を超えると、多層プリント板における
内層板との接着性や内層回路間への樹脂充填性が低下す
る傾向がある。
【００２０】本発明に用いる難燃助剤の複酸化物には、
モリブデン酸化合物、チタン酸化合物などが挙げられ、
例えば、モリブデン酸亜鉛、モリブデン酸カルシウム、
モリブデン酸カルシウム亜鉛、チタン酸亜鉛、チタン酸
カルシウム及び、これらの物質と、シリカ、炭酸カルシ
ウム、珪酸マグネシウム等のフィラーの混合物等があ
る。これら、難燃助剤の複酸化物は、単独で用いてもよ
いし、２種以上併用してもよい。難燃助剤の複酸化物の
樹脂組成物に対する割合は、エポキシ樹脂１００重量部
に対し、０．００１〜１０重量部の範囲が好ましい。難
燃助剤の複酸化物が０．００１重量部より少ない場合、
難燃性が低下し、燃焼する可能性があり、１０重量部よ
り多い場合は、銅との接着性が低下する傾向がある。
モリブデン酸化合物、チタン酸化合物などが挙げられ、
例えば、モリブデン酸亜鉛、モリブデン酸カルシウム、
モリブデン酸カルシウム亜鉛、チタン酸亜鉛、チタン酸
カルシウム及び、これらの物質と、シリカ、炭酸カルシ
ウム、珪酸マグネシウム等のフィラーの混合物等があ
る。これら、難燃助剤の複酸化物は、単独で用いてもよ
いし、２種以上併用してもよい。難燃助剤の複酸化物の
樹脂組成物に対する割合は、エポキシ樹脂１００重量部
に対し、０．００１〜１０重量部の範囲が好ましい。難
燃助剤の複酸化物が０．００１重量部より少ない場合、
難燃性が低下し、燃焼する可能性があり、１０重量部よ
り多い場合は、銅との接着性が低下する傾向がある。
【００２１】本発明のプリント配線板用絶縁樹脂を混合
するため、溶剤を加えることが好ましい。溶剤は、エポ
キシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤及び必要に応じて使用さ
れる硬化促進剤からなる組成物を溶解するものであれば
どのようなものでもよいが、特にアセトン、メチルエチ
ルケトン、メチルブチルケトン、トルエン、キシレン、
酢酸エチル、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアセトアミド、エタノール、エチレングリコー
ルモノメチルエーテル等がエポキシ樹脂の溶解性に優
れ、比較的沸点が低いため、好ましい。溶剤は２種以上
組み合わせて用いても構わない。これらの溶剤の配合量
は、エポキシ樹脂が溶解し、電気絶縁性ウィスカー、金
属水酸化物、難燃助剤の複酸化物を混合できればどのよ
うな量でもよいが、上記組成物１００重量部に対して、
５〜３００重量部の範囲が好ましく、３０〜２００重量
部の範囲がさらに好ましい。溶剤が５重量部未満の場合
は粘度が高くなりやすく、均一に混ぜることが難しくな
る傾向があり、３００重量部を越える場合は、粘度が低
くなりすぎるため厚い塗膜を形成することが難しくなる
傾向がある。
するため、溶剤を加えることが好ましい。溶剤は、エポ
キシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤及び必要に応じて使用さ
れる硬化促進剤からなる組成物を溶解するものであれば
どのようなものでもよいが、特にアセトン、メチルエチ
ルケトン、メチルブチルケトン、トルエン、キシレン、
酢酸エチル、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアセトアミド、エタノール、エチレングリコー
ルモノメチルエーテル等がエポキシ樹脂の溶解性に優
れ、比較的沸点が低いため、好ましい。溶剤は２種以上
組み合わせて用いても構わない。これらの溶剤の配合量
は、エポキシ樹脂が溶解し、電気絶縁性ウィスカー、金
属水酸化物、難燃助剤の複酸化物を混合できればどのよ
うな量でもよいが、上記組成物１００重量部に対して、
５〜３００重量部の範囲が好ましく、３０〜２００重量
部の範囲がさらに好ましい。溶剤が５重量部未満の場合
は粘度が高くなりやすく、均一に混ぜることが難しくな
る傾向があり、３００重量部を越える場合は、粘度が低
くなりすぎるため厚い塗膜を形成することが難しくなる
傾向がある。
【００２２】電気絶縁性ウィスカー、難燃助剤の複酸化
物を均一に分散させるため、らいかい機、ホモジナイザ
ー等を用いることが有効である。
物を均一に分散させるため、らいかい機、ホモジナイザ
ー等を用いることが有効である。
【００２３】本発明における絶縁樹脂組成物を銅箔に積
層して銅箔付き絶縁材とすることができる。この銅箔付
き絶縁材は、例えば、銅箔に上記の絶縁樹脂組成物を塗
布して作製することができる。
層して銅箔付き絶縁材とすることができる。この銅箔付
き絶縁材は、例えば、銅箔に上記の絶縁樹脂組成物を塗
布して作製することができる。
【００２４】銅箔としては、少なくとも片面に粗化面を
有する従来プリント配線板用に使用されている電解銅
箔、圧延銅箔、キャリアフィルム付き極薄銅箔を使用す
ることができる。銅箔の厚さは、微細な回路を形成でき
る理由から、薄いものが良く、３０μｍ以下が好まし
い。厚さが１０μｍ以下の極薄銅箔が特に好ましいが、
この場合には、単独では取り扱いが困難なためキャリア
フィルム付き銅箔であることが好ましい。
有する従来プリント配線板用に使用されている電解銅
箔、圧延銅箔、キャリアフィルム付き極薄銅箔を使用す
ることができる。銅箔の厚さは、微細な回路を形成でき
る理由から、薄いものが良く、３０μｍ以下が好まし
い。厚さが１０μｍ以下の極薄銅箔が特に好ましいが、
この場合には、単独では取り扱いが困難なためキャリア
フィルム付き銅箔であることが好ましい。
【００２５】平滑な銅箔面に上記の絶縁樹脂組成物を積
層して銅箔付き絶縁材を作製した場合、銅箔と絶縁樹脂
組成物との密着性を十分に確保することが難しくなる傾
向がある。したがって銅箔は、片面が粗化されたものが
好ましく。この粗化面に絶縁樹脂組成物が積層して銅箔
付き絶縁材を作製することが好ましい。
層して銅箔付き絶縁材を作製した場合、銅箔と絶縁樹脂
組成物との密着性を十分に確保することが難しくなる傾
向がある。したがって銅箔は、片面が粗化されたものが
好ましく。この粗化面に絶縁樹脂組成物が積層して銅箔
付き絶縁材を作製することが好ましい。
【００２６】絶縁樹脂組成物の厚さは、２０〜１５０μ
ｍが好ましい。銅箔に上記の絶縁樹脂組成物ワニスを塗
工する際に、ブレードコーター、ロッドコーター、ナイ
フコーター、スクイズコーター、リバースロールコータ
ー、トランスファロールコーター等の銅箔と平行な面方
向にせん断力を負荷できるかあるいは、銅箔の面に垂直
な方向に圧縮力を負荷できる塗工方式を採用すればよ
い。乾燥温度は８０〜２００℃が好ましい。乾燥時間は
硬化が進みすぎない程度の時間であればよく、１分以上
が好ましい。乾燥温度が８０℃未満の場合や、乾燥時間
が１分未満の場合は硬化が足りず、取り扱い性が悪くな
りやい。温度が２００℃以上の場合は硬化が進みすぎる
傾向がある。
ｍが好ましい。銅箔に上記の絶縁樹脂組成物ワニスを塗
工する際に、ブレードコーター、ロッドコーター、ナイ
フコーター、スクイズコーター、リバースロールコータ
ー、トランスファロールコーター等の銅箔と平行な面方
向にせん断力を負荷できるかあるいは、銅箔の面に垂直
な方向に圧縮力を負荷できる塗工方式を採用すればよ
い。乾燥温度は８０〜２００℃が好ましい。乾燥時間は
硬化が進みすぎない程度の時間であればよく、１分以上
が好ましい。乾燥温度が８０℃未満の場合や、乾燥時間
が１分未満の場合は硬化が足りず、取り扱い性が悪くな
りやい。温度が２００℃以上の場合は硬化が進みすぎる
傾向がある。
【００２７】また、プリプレグもしくはコア材を前記銅
箔付き絶縁材の絶縁樹脂面で片面又は両面積層し、熱圧
着して金属張積層板とすることができる。熱圧着方法と
しては、熱プレス法又は熱ロールラミネート法などが挙
げられ、例えば真空又は常圧下で、温度８０〜２００
℃、圧力０．１〜１５ＭＰａで０．１〜１２０分間の条
件で成形することができる。ここで用いられるプリプレ
グやコア材の基材としては紙、ガラス布、アラミド布又
はそれぞれの不織布などが挙げられ、マトリックスに用
いる熱硬化性樹脂としてはフェノール樹脂、エポキシ樹
脂、ポリイミド樹脂などが挙げられる。
箔付き絶縁材の絶縁樹脂面で片面又は両面積層し、熱圧
着して金属張積層板とすることができる。熱圧着方法と
しては、熱プレス法又は熱ロールラミネート法などが挙
げられ、例えば真空又は常圧下で、温度８０〜２００
℃、圧力０．１〜１５ＭＰａで０．１〜１２０分間の条
件で成形することができる。ここで用いられるプリプレ
グやコア材の基材としては紙、ガラス布、アラミド布又
はそれぞれの不織布などが挙げられ、マトリックスに用
いる熱硬化性樹脂としてはフェノール樹脂、エポキシ樹
脂、ポリイミド樹脂などが挙げられる。
【００２８】本発明における絶縁樹脂組成物は、銅箔付
き絶縁材の絶縁樹脂面側を重ねて積層し、両面銅はく付
絶縁樹脂としても良い。また、本発明における絶縁樹脂
組成物は、内層板に銅箔付き絶縁材の絶縁樹脂面側を重
ねて積層し、多層配線板用積層板としてもよく、これは
加工して多層プリント配線板とされる。また、本発明に
おける絶縁樹脂組成物は、紙基材、ガラス繊維等の繊維
基材などの基材に含浸させてＢ−ステージ化してプリプ
レグとしてもよく、紙基材やガラス繊維のような繊維基
材などの基材に含浸させた後、このプリプレグの片面又
は両面に銅箔を積層してＢ−ステージ化し、銅箔付きプ
リプレグとしてもよく、銅箔の表面にこのプリプレグを
積層して銅箔付き接着剤としてもよい。銅箔付き接着剤
は、内層板に接着剤側で積層して多層配線板用積層板と
してもよい。これは加工して多層プリント配線板とされ
る。
き絶縁材の絶縁樹脂面側を重ねて積層し、両面銅はく付
絶縁樹脂としても良い。また、本発明における絶縁樹脂
組成物は、内層板に銅箔付き絶縁材の絶縁樹脂面側を重
ねて積層し、多層配線板用積層板としてもよく、これは
加工して多層プリント配線板とされる。また、本発明に
おける絶縁樹脂組成物は、紙基材、ガラス繊維等の繊維
基材などの基材に含浸させてＢ−ステージ化してプリプ
レグとしてもよく、紙基材やガラス繊維のような繊維基
材などの基材に含浸させた後、このプリプレグの片面又
は両面に銅箔を積層してＢ−ステージ化し、銅箔付きプ
リプレグとしてもよく、銅箔の表面にこのプリプレグを
積層して銅箔付き接着剤としてもよい。銅箔付き接着剤
は、内層板に接着剤側で積層して多層配線板用積層板と
してもよい。これは加工して多層プリント配線板とされ
る。
【００２９】
【実施例】以下に、本発明を実施例に基づいて詳細に説
明するが、本発明はこれに限定されるものではない。 実施例１ ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ
当量２０５）１００重量部、ジシアンジアミド１０重量
部、１−メチルイミダゾール１重量部、硼酸アルミニウ
ムウィスカー（平均直径０．９μｍ、平均長さ３０μ
ｍ）８０重量部（固形分中２３体積％）、モリブデン酸
カルシウム亜鉛１重量部及びチタン酸カルシウム１重量
部、メチルエチルケトン８０重量部を秤量し、攪拌して
ワニスを得た。なお、体積％は重量と密度から各材料の
体積を求め、これを用いて計算した。エポキシ樹脂、エ
ポキシ樹脂硬化剤及び硬化促進剤の合計の全樹脂中の窒
素元素の割合は、６．１重量％、リン元素含量は、０．
０重量％である。このワニスを厚さ１８μｍの電解銅箔
の粗化面にナイフコーターで、乾燥後の絶縁樹脂の厚さ
が５０μｍになるように塗布し、１４０℃で３分間乾燥
して半硬化状態の銅箔付き絶縁材を得た。この銅箔付き
絶縁材を、絶縁樹脂側を重ね合わせ、プレスを用いて１
７０℃、２ＭＰａで１時間加熱加圧し、両面銅はく付絶
縁樹脂硬化物を得た。
明するが、本発明はこれに限定されるものではない。 実施例１ ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ
当量２０５）１００重量部、ジシアンジアミド１０重量
部、１−メチルイミダゾール１重量部、硼酸アルミニウ
ムウィスカー（平均直径０．９μｍ、平均長さ３０μ
ｍ）８０重量部（固形分中２３体積％）、モリブデン酸
カルシウム亜鉛１重量部及びチタン酸カルシウム１重量
部、メチルエチルケトン８０重量部を秤量し、攪拌して
ワニスを得た。なお、体積％は重量と密度から各材料の
体積を求め、これを用いて計算した。エポキシ樹脂、エ
ポキシ樹脂硬化剤及び硬化促進剤の合計の全樹脂中の窒
素元素の割合は、６．１重量％、リン元素含量は、０．
０重量％である。このワニスを厚さ１８μｍの電解銅箔
の粗化面にナイフコーターで、乾燥後の絶縁樹脂の厚さ
が５０μｍになるように塗布し、１４０℃で３分間乾燥
して半硬化状態の銅箔付き絶縁材を得た。この銅箔付き
絶縁材を、絶縁樹脂側を重ね合わせ、プレスを用いて１
７０℃、２ＭＰａで１時間加熱加圧し、両面銅はく付絶
縁樹脂硬化物を得た。
【００３０】得られた両面銅はく付絶縁樹脂硬化物の２
８８℃のはんだ耐熱性は、３００秒以上膨れ等が発生せ
ず良好であり、銅をエッチングにより剥離した絶縁樹脂
硬化物は、燃焼試験で最大２秒、平均１秒の燃焼時間で
あり、難燃性を示した。さらに、絶縁層の厚さが０．１
ｍｍ、導体用銅箔の厚さが１８μｍの両面銅張り積層板
の両面の銅箔の不要な箇所をエッチングにより除去して
作製した内層回路板の両面に、得られた銅箔付き絶縁材
を絶縁樹脂側が内層回路に向かい合うように重ね、プレ
スを用いて１７０℃、２ＭＰａで１時間加熱加圧し、内
層回路入り多層銅張り積層板を得た。この積層板の銅箔
をエッチングにより除去し、目視で観察した結果、ボイ
ドやかすれ等の欠陥はなかった。
８８℃のはんだ耐熱性は、３００秒以上膨れ等が発生せ
ず良好であり、銅をエッチングにより剥離した絶縁樹脂
硬化物は、燃焼試験で最大２秒、平均１秒の燃焼時間で
あり、難燃性を示した。さらに、絶縁層の厚さが０．１
ｍｍ、導体用銅箔の厚さが１８μｍの両面銅張り積層板
の両面の銅箔の不要な箇所をエッチングにより除去して
作製した内層回路板の両面に、得られた銅箔付き絶縁材
を絶縁樹脂側が内層回路に向かい合うように重ね、プレ
スを用いて１７０℃、２ＭＰａで１時間加熱加圧し、内
層回路入り多層銅張り積層板を得た。この積層板の銅箔
をエッチングにより除去し、目視で観察した結果、ボイ
ドやかすれ等の欠陥はなかった。
【００３１】実施例２ ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ
当量２０５）１００重量部、メラミン変性フェノールノ
ボラック樹脂（フェノール性水酸基当量１２０、窒素原
子含有量８重量％）６０重量部、１−メチルイミダゾー
ル１重量部、硼酸マグネシウムウィスカー（平均直径
１．０μｍ、平均長さ３０μｍ）１００重量部（固形分
中１９体積％）、モリブデン酸カルシウム０．１重量
部、リン酸エステル化合物としてＰＸ−２００（大八化
学工業（株）製商品名）２０重量部、メチルエチルケト
ン１００重量部を秤量し、攪拌してワニスを得た。エポ
キシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、硬化促進剤、リン酸エ
ステルの合計の全樹脂中の窒素元素の割合は、３．０重
量％、リン元素の割合は、１．０重量％であった。この
ワニスを厚さ１８μｍの電解銅箔の粗化面にナイフコー
ターで乾燥後の絶縁樹脂の厚さが５０μｍになるよう塗
布し、１４０℃で３分間乾燥して半硬化状態の銅箔付き
絶縁材を得た。この銅箔付き絶縁材を、絶縁樹脂側を重
ね合わせ、プレスを用いて１７０℃、２ＭＰａ、１時
間、加熱加圧し、両面銅はく付絶縁樹脂硬化物を得た。
当量２０５）１００重量部、メラミン変性フェノールノ
ボラック樹脂（フェノール性水酸基当量１２０、窒素原
子含有量８重量％）６０重量部、１−メチルイミダゾー
ル１重量部、硼酸マグネシウムウィスカー（平均直径
１．０μｍ、平均長さ３０μｍ）１００重量部（固形分
中１９体積％）、モリブデン酸カルシウム０．１重量
部、リン酸エステル化合物としてＰＸ−２００（大八化
学工業（株）製商品名）２０重量部、メチルエチルケト
ン１００重量部を秤量し、攪拌してワニスを得た。エポ
キシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、硬化促進剤、リン酸エ
ステルの合計の全樹脂中の窒素元素の割合は、３．０重
量％、リン元素の割合は、１．０重量％であった。この
ワニスを厚さ１８μｍの電解銅箔の粗化面にナイフコー
ターで乾燥後の絶縁樹脂の厚さが５０μｍになるよう塗
布し、１４０℃で３分間乾燥して半硬化状態の銅箔付き
絶縁材を得た。この銅箔付き絶縁材を、絶縁樹脂側を重
ね合わせ、プレスを用いて１７０℃、２ＭＰａ、１時
間、加熱加圧し、両面銅はく付絶縁樹脂硬化物を得た。
【００３２】得られた両面銅はく付絶縁樹脂硬化物の２
８８℃のはんだ耐熱性は、３００秒以上膨れ等が発生せ
ず良好であり、銅をエッチングにより剥離した絶縁樹脂
硬化物は、燃焼試験で最大４秒、平均０．９秒の燃焼時
間であり、難燃性を示した。さらに、絶縁層の厚さが
０．１ｍｍ、導体用銅箔の厚さが１８μｍの両面銅張り
積層板の両面の銅箔の不要な箇所をエッチングにより除
去して作製した内層回路板の両面に、得られた銅箔付き
絶縁材を絶縁樹脂側が内層回路に向かい合うように重
ね、プレスを用いて１７０℃、４ＭＰａ、１時間、加熱
加圧し、内層回路入り多層銅張り積層板を得た。この積
層板の銅箔をエッチングにより除去し、目視で観察した
結果、ボイドやかすれ等の欠陥はなかった。
８８℃のはんだ耐熱性は、３００秒以上膨れ等が発生せ
ず良好であり、銅をエッチングにより剥離した絶縁樹脂
硬化物は、燃焼試験で最大４秒、平均０．９秒の燃焼時
間であり、難燃性を示した。さらに、絶縁層の厚さが
０．１ｍｍ、導体用銅箔の厚さが１８μｍの両面銅張り
積層板の両面の銅箔の不要な箇所をエッチングにより除
去して作製した内層回路板の両面に、得られた銅箔付き
絶縁材を絶縁樹脂側が内層回路に向かい合うように重
ね、プレスを用いて１７０℃、４ＭＰａ、１時間、加熱
加圧し、内層回路入り多層銅張り積層板を得た。この積
層板の銅箔をエッチングにより除去し、目視で観察した
結果、ボイドやかすれ等の欠陥はなかった。
【００３３】実施例３ クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量２
１５）１００重量部、フェノールノボラック樹脂（フェ
ノール性水酸基当量１０８）４０重量部、１−メチルイ
ミダゾール１重量部、硼酸アルミニウムウィスカー（平
均直径０．９μｍ、平均長さ３０μｍ）２５０重量部
（固形分中４３体積％）、モリブデン酸亜鉛-珪酸マグ
ネシウム複合化物８重量部、メチルエチルケトン１５０
重量部を秤量し、攪拌してワニスを得た。こエポキシ樹
脂、エポキシ樹脂硬化剤及び硬化促進剤の合計の全樹脂
中の窒素元素及びリン元素の割合は、０．０重量％であ
った。このワニスを厚さ１８μｍの電解銅箔の粗化面に
ナイフコーターで乾燥後の絶縁樹脂の厚さが５０μｍに
なるよう塗布し、１４０℃で３分間乾燥して半硬化状態
の銅箔付き絶縁材を得た。この銅箔付き絶縁材を、絶縁
樹脂側を重ね合わせ、プレスを用いて１７０℃、２ＭＰ
ａ、１時間、加熱加圧し、両面銅はく付絶縁樹脂硬化物
を得た。
１５）１００重量部、フェノールノボラック樹脂（フェ
ノール性水酸基当量１０８）４０重量部、１−メチルイ
ミダゾール１重量部、硼酸アルミニウムウィスカー（平
均直径０．９μｍ、平均長さ３０μｍ）２５０重量部
（固形分中４３体積％）、モリブデン酸亜鉛-珪酸マグ
ネシウム複合化物８重量部、メチルエチルケトン１５０
重量部を秤量し、攪拌してワニスを得た。こエポキシ樹
脂、エポキシ樹脂硬化剤及び硬化促進剤の合計の全樹脂
中の窒素元素及びリン元素の割合は、０．０重量％であ
った。このワニスを厚さ１８μｍの電解銅箔の粗化面に
ナイフコーターで乾燥後の絶縁樹脂の厚さが５０μｍに
なるよう塗布し、１４０℃で３分間乾燥して半硬化状態
の銅箔付き絶縁材を得た。この銅箔付き絶縁材を、絶縁
樹脂側を重ね合わせ、プレスを用いて１７０℃、２ＭＰ
ａ、１時間、加熱加圧し、両面銅はく付絶縁樹脂硬化物
を得た。
【００３４】得られた両面銅はく付絶縁樹脂硬化物の２
８８℃のはんだ耐熱性は、３００秒以上膨れ等が発生せ
ず良好であり、銅をエッチングにより剥離した絶縁樹脂
硬化物は、燃焼試験で最大０秒、平均０秒の燃焼時間で
あり、難燃性を示した。さらに、絶縁層の厚さが０．１
ｍｍ、導体用銅箔の厚さが１８μｍの両面銅張り積層板
の両面の銅箔の不要な箇所をエッチングにより除去して
作製した内層回路板の両面に、得られた銅箔付き絶縁材
を絶縁樹脂側が内層回路に向かい合うように重ね、プレ
スを用いて１７０℃、４ＭＰａ、１時間、加熱加圧し、
内層回路入り多層銅張り積層板を得た。この積層板の銅
箔をエッチングにより除去し、目視で観察した結果、ボ
イドやかすれ等の欠陥はなかった。
８８℃のはんだ耐熱性は、３００秒以上膨れ等が発生せ
ず良好であり、銅をエッチングにより剥離した絶縁樹脂
硬化物は、燃焼試験で最大０秒、平均０秒の燃焼時間で
あり、難燃性を示した。さらに、絶縁層の厚さが０．１
ｍｍ、導体用銅箔の厚さが１８μｍの両面銅張り積層板
の両面の銅箔の不要な箇所をエッチングにより除去して
作製した内層回路板の両面に、得られた銅箔付き絶縁材
を絶縁樹脂側が内層回路に向かい合うように重ね、プレ
スを用いて１７０℃、４ＭＰａ、１時間、加熱加圧し、
内層回路入り多層銅張り積層板を得た。この積層板の銅
箔をエッチングにより除去し、目視で観察した結果、ボ
イドやかすれ等の欠陥はなかった。
【００３５】実施例４ サリチルアルデヒドフェノールノボラック型エポキシ樹
脂（エポキシ当量１７２）１００重量部、フェノールノ
ボラック樹脂（フェノール性水酸基当量１０８）４０重
量部、１−メチルイミダゾール１重量部、硼酸アルミニ
ウムウィスカー（平均直径０．９μｍ、平均長さ３０μ
ｍ）２５０重量部（固形分中４３体積％）、チタン酸亜
鉛１重量部、メチルエチルケトン１５０重量部を秤量
し、攪拌してワニスを得た。エポキシ樹脂、エポキシ樹
脂硬化剤及び硬化促進剤の合計の全樹脂中の窒素元素及
びリン元素の割合は、０．０重量％であった。このワニ
スを厚さ１８μｍの電解銅箔の粗化面にナイフコーター
で乾燥後の絶縁樹脂の厚さが５０μｍになるよう塗布
し、１４０℃で３分間乾燥して半硬化状態の銅箔付き絶
縁材を得た。この銅箔付き絶縁材を、絶縁樹脂側を重ね
合わせ、プレスを用いて１７０℃、２ＭＰａ、１時間、
加熱加圧し、両面銅はく付絶縁樹脂硬化物を得た。
脂（エポキシ当量１７２）１００重量部、フェノールノ
ボラック樹脂（フェノール性水酸基当量１０８）４０重
量部、１−メチルイミダゾール１重量部、硼酸アルミニ
ウムウィスカー（平均直径０．９μｍ、平均長さ３０μ
ｍ）２５０重量部（固形分中４３体積％）、チタン酸亜
鉛１重量部、メチルエチルケトン１５０重量部を秤量
し、攪拌してワニスを得た。エポキシ樹脂、エポキシ樹
脂硬化剤及び硬化促進剤の合計の全樹脂中の窒素元素及
びリン元素の割合は、０．０重量％であった。このワニ
スを厚さ１８μｍの電解銅箔の粗化面にナイフコーター
で乾燥後の絶縁樹脂の厚さが５０μｍになるよう塗布
し、１４０℃で３分間乾燥して半硬化状態の銅箔付き絶
縁材を得た。この銅箔付き絶縁材を、絶縁樹脂側を重ね
合わせ、プレスを用いて１７０℃、２ＭＰａ、１時間、
加熱加圧し、両面銅はく付絶縁樹脂硬化物を得た。
【００３６】得られた両面銅はく付絶縁樹脂硬化物の２
８８℃のはんだ耐熱性は、３００秒以上膨れ等が発生せ
ず良好であり、銅をエッチングにより剥離した絶縁樹脂
硬化物は、燃焼試験で最大２秒、平均０.３秒の燃焼時
間であり、難燃性を示した。さらに、絶縁層の厚さが
０．１ｍｍ、導体用銅箔の厚さが１８μｍの両面銅張り
積層板の両面の銅箔の不要な箇所をエッチングにより除
去して作製した内層回路板の両面に、得られた銅箔付き
絶縁材を絶縁樹脂側が内層回路に向かい合うように重
ね、プレスを用いて１７０℃、４ＭＰａ、１時間、加熱
加圧し、内層回路入り多層銅張り積層板を得た。この積
層板の銅箔をエッチングにより除去し、目視で観察した
結果、ボイドやかすれ等の欠陥はなかった。
８８℃のはんだ耐熱性は、３００秒以上膨れ等が発生せ
ず良好であり、銅をエッチングにより剥離した絶縁樹脂
硬化物は、燃焼試験で最大２秒、平均０.３秒の燃焼時
間であり、難燃性を示した。さらに、絶縁層の厚さが
０．１ｍｍ、導体用銅箔の厚さが１８μｍの両面銅張り
積層板の両面の銅箔の不要な箇所をエッチングにより除
去して作製した内層回路板の両面に、得られた銅箔付き
絶縁材を絶縁樹脂側が内層回路に向かい合うように重
ね、プレスを用いて１７０℃、４ＭＰａ、１時間、加熱
加圧し、内層回路入り多層銅張り積層板を得た。この積
層板の銅箔をエッチングにより除去し、目視で観察した
結果、ボイドやかすれ等の欠陥はなかった。
【００３７】比較例１ 硬化剤にフェノールノボラック樹脂４０重量部、硼酸マ
グネシウムウィスカーを２５０重量部添加し（固形分中
４３体積％）、モリブデン酸化合物を添加しなかったこ
と以外、実施例３と同様にして両面銅はく付絶縁樹脂硬
化物を作製した。２８８℃のはんだ耐熱性では３００秒
以上膨れ等が発生せず良好であったが、燃焼試験では燃
焼した。エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、硬化促進
剤の合計の全樹脂中の窒素元素及びリン元素の割合は、
０．０重量％である。さらに、絶縁層の厚さが０．１ｍ
ｍ、導体用銅箔の厚さが１８μｍの両面銅張り積層板の
両面の銅箔の不要な箇所をエッチングにより除去して作
製した内層回路板の両面に、得られた銅箔付き絶縁材を
絶縁樹脂側が内層回路に向かい合うように重ね、プレス
を用いて１７０℃、４ＭＰａ、１時間、加熱加圧し、内
層回路入り多層銅張り積層板を得た。この積層板の銅箔
をエッチングにより除去し、目視で観察した結果、ボイ
ドやかすれ等の欠陥はなかった。
グネシウムウィスカーを２５０重量部添加し（固形分中
４３体積％）、モリブデン酸化合物を添加しなかったこ
と以外、実施例３と同様にして両面銅はく付絶縁樹脂硬
化物を作製した。２８８℃のはんだ耐熱性では３００秒
以上膨れ等が発生せず良好であったが、燃焼試験では燃
焼した。エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、硬化促進
剤の合計の全樹脂中の窒素元素及びリン元素の割合は、
０．０重量％である。さらに、絶縁層の厚さが０．１ｍ
ｍ、導体用銅箔の厚さが１８μｍの両面銅張り積層板の
両面の銅箔の不要な箇所をエッチングにより除去して作
製した内層回路板の両面に、得られた銅箔付き絶縁材を
絶縁樹脂側が内層回路に向かい合うように重ね、プレス
を用いて１７０℃、４ＭＰａ、１時間、加熱加圧し、内
層回路入り多層銅張り積層板を得た。この積層板の銅箔
をエッチングにより除去し、目視で観察した結果、ボイ
ドやかすれ等の欠陥はなかった。
【００３８】
【発明の効果】本発明における絶縁樹脂組成物は、ハロ
ゲン系難燃剤を使用しないで難燃化が可能であり、非ハ
ロゲン系の難燃性銅箔付き絶縁材を作製することができ
る。しかも、これらは、耐熱性、信頼性に優れる。この
絶縁樹脂組成物を用いることによって、難燃性、耐熱
性、信頼性に優れ、環境対応の要求に応えることのでき
る銅箔付き絶縁材及び銅張り積層板を作製することがで
きる。
ゲン系難燃剤を使用しないで難燃化が可能であり、非ハ
ロゲン系の難燃性銅箔付き絶縁材を作製することができ
る。しかも、これらは、耐熱性、信頼性に優れる。この
絶縁樹脂組成物を用いることによって、難燃性、耐熱
性、信頼性に優れ、環境対応の要求に応えることのでき
る銅箔付き絶縁材及び銅張り積層板を作製することがで
きる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｋ 7/04 Ｃ０８Ｋ 7/04 Ｈ０１Ｂ 3/40 Ｈ０１Ｂ 3/40 Ｃ Ｇ Ｐ Ｆターム(参考） 4F072 AA07 AB03 AB09 AD25 AD27 AD28 AD31 AD32 AE02 AE04 AE06 AE07 AE25 AF02 AF27 AF28 AG03 AH02 AH21 AK05 AL13 AL14 4J002 CC032 CC182 CC242 CD011 CD041 CD051 CD061 CD081 CD111 CD131 CD181 CL002 DE138 DE188 DE189 DE239 DG048 DJ008 DJ009 DJ019 DK008 EJ036 EL136 EN026 EN027 EN137 ET006 EU047 EU117 EV226 EW049 EW137 FA068 FB078 FB088 FB098 FB168 FD139 FD142 FD146 FD157 GF00 GQ01 HA05 4J036 AA01 AD08 AD21 AF06 AF08 AG03 AH04 AK03 DB06 DB22 DC05 DC06 DC31 DC39 DC41 DD07 FA03 FA04 FA05 FB08 FB09 FB13 GA02 JA08 KA01 5G305 AA06 AA11 AA12 AB24 AB25 AB35 BA09 BA25 CA15 CB17 CB23 CB28 CC11 CD08 CD13
Claims (12)
- 【請求項１】 エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、電
気絶縁性ウィスカー及び難燃助剤の複酸化物を必須成分
として含有する絶縁樹脂組成物。 - 【請求項２】 エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、必
要に応じて使用される硬化促進剤及び必要に応じて使用
される添加剤の合計量に対して、これらの化合物に含ま
れる窒素元素の合計量が０．５重量％以上である請求項
１に記載の絶縁樹脂組成物。 - 【請求項３】 エポキシ樹脂硬化剤がジシアンジアミド
またはメラミン変性フェノールノボラック樹脂であるこ
とを特徴とする請求項１又は請求項２のいずれかに記載
の絶縁樹脂組成物。 - 【請求項４】 エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、必
要に応じて使用される硬化促進剤及び添加剤の合計量に
対して、これらの化合物に含まれるリン元素の合計量が
０．１重量％以上である請求項１〜３のいずれかに記載
の絶縁樹脂組成物。 - 【請求項５】 樹脂組成物の成分としてリン酸エステル
化合物を含有することを特徴とする請求項１〜４のいず
れかに記載の絶縁樹脂組成物。 - 【請求項６】 電気絶縁性ウィスカーが１０体積％以上
であることを特徴とする請求項１〜５に記載の絶縁樹脂
組成物。 - 【請求項７】 電気絶縁性ウィスカーが硼酸アルミニウ
ム及び／又は硼酸マグネシウムであることを特徴とする
請求項１〜６のいずれかに記載の絶縁樹脂組成物。 - 【請求項８】 難燃助剤の複酸化物がモリブデン元素ま
たはチタン元素を含むことを特徴とする請求項１〜７の
いずれかに記載の絶縁樹脂組成物。 - 【請求項９】 難燃助剤の複酸化物がモリブデン酸亜
鉛、モリブデン酸カルシウム、モリブデン酸カルシウム
亜鉛、チタン酸亜鉛、チタン酸カルシウムもしくはこれ
らをを含有する化合物であることを特徴とする請求項１
〜８に記載の絶縁樹脂組成物。 - 【請求項１０】 少なくとも片面が粗化された銅箔の粗
化面に、請求項１〜９のいずれかに記載の絶縁樹脂組成
物が設けてあることを特徴とする銅箔付き絶縁材。 - 【請求項１１】 請求項１０に記載の銅箔付き絶縁材の
絶縁材料側を重ね合わせ、成形して得られることを特徴
とする両面銅箔付き絶縁材。 - 【請求項１２】 少なくとも１枚以上のプリプレグもし
くはコア材の片面もしくは両面に銅箔付き絶縁材の絶縁
材料層側を重ね、加熱加圧成形した銅張り積層板であ
り、銅箔付き絶縁材として請求項１０に記載の銅箔付き
絶縁材を用いたことを特徴とする銅張り積層板。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000134259A JP2001316564A (ja) | 2000-04-28 | 2000-04-28 | 絶縁樹脂組成物、銅箔付き絶縁材及び銅張り積層板 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000134259A JP2001316564A (ja) | 2000-04-28 | 2000-04-28 | 絶縁樹脂組成物、銅箔付き絶縁材及び銅張り積層板 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001316564A true JP2001316564A (ja) | 2001-11-16 |
Family
ID=18642568
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000134259A Pending JP2001316564A (ja) | 2000-04-28 | 2000-04-28 | 絶縁樹脂組成物、銅箔付き絶縁材及び銅張り積層板 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001316564A (ja) |
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| WO2006004118A1 (ja) * | 2004-07-05 | 2006-01-12 | Dainippon Ink And Chemicals, Inc. | 熱硬化性樹脂組成物、ホウ酸変性トリアジン構造含有ノボラック樹脂、およびその製造方法 |
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-
2000
- 2000-04-28 JP JP2000134259A patent/JP2001316564A/ja active Pending
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| US10119047B2 (en) | 2009-03-27 | 2018-11-06 | Hitachi Chemical Company, Ltd. | Thermosetting resin composition, and prepreg, insulating film with support, laminate plate, and printed wiring board, each obtained using same |
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