JP2001232195A - 触媒体 - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 アルカリ金属やアルカリ土類金属を含有する
触媒層を担体に担持してなる触媒体であって、前記アル
カリ金属やアルカリ土類金属による担体の劣化を防止
し、長期使用を可能にしたものを提供する。 【解決手段】 アルカリ金属及び／又はアルカリ土類金
属を含有する触媒層を担体に担持してなる触媒体におい
て、前記アルカリ金属及び／又はアルカリ土類金属と前
記担体の主要構成材料よりも優先的に反応する物質を、
前記触媒体内に存在させる。
触媒層を担体に担持してなる触媒体であって、前記アル
カリ金属やアルカリ土類金属による担体の劣化を防止
し、長期使用を可能にしたものを提供する。 【解決手段】 アルカリ金属及び／又はアルカリ土類金
属を含有する触媒層を担体に担持してなる触媒体におい
て、前記アルカリ金属及び／又はアルカリ土類金属と前
記担体の主要構成材料よりも優先的に反応する物質を、
前記触媒体内に存在させる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】 本発明は、自動車排ガス浄
化用のＮＯx吸蔵触媒に代表されるアルカリ金属やアル
カリ土類金属、特にＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃａを含有する触
媒体に関する。
化用のＮＯx吸蔵触媒に代表されるアルカリ金属やアル
カリ土類金属、特にＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃａを含有する触
媒体に関する。
【０００２】
【従来の技術】 近年、排ガス規制が強化される中、リ
ーンバーンエンジンや直噴エンジンなどの普及に伴い、
リーン雰囲気下で、排ガス中のＮＯxを効果的に浄化で
きるＮＯx吸蔵触媒が実用化された。ＮＯx吸蔵触媒に用
いられるＮＯx吸蔵成分としては、Ｋ、Ｎａ、Ｌｉ、Ｃ
ｓ等のアルカリ金属、Ｂａ、Ｃａ等のアルカリ土類金
属、Ｌａ、Ｙ等の希土類などが知られており、特にＢａ
はＮＯx吸蔵触媒の実用化当初より広く使用されてい
る。また、最近では、高温度域でのＮＯ x吸蔵能に優れ
るＫの添加が試みられつつある。
ーンバーンエンジンや直噴エンジンなどの普及に伴い、
リーン雰囲気下で、排ガス中のＮＯxを効果的に浄化で
きるＮＯx吸蔵触媒が実用化された。ＮＯx吸蔵触媒に用
いられるＮＯx吸蔵成分としては、Ｋ、Ｎａ、Ｌｉ、Ｃ
ｓ等のアルカリ金属、Ｂａ、Ｃａ等のアルカリ土類金
属、Ｌａ、Ｙ等の希土類などが知られており、特にＢａ
はＮＯx吸蔵触媒の実用化当初より広く使用されてい
る。また、最近では、高温度域でのＮＯ x吸蔵能に優れ
るＫの添加が試みられつつある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】 ところで、ＮＯx吸
蔵触媒は、通常、前記ＮＯx吸蔵成分を含む触媒層を、
コージェライトのような酸化物系セラミックス材料やＦ
ｅ-Ｃｒ-Ａｌ合金のような金属材料からなる担体に担持
して構成されるが、これらの担体は、排ガスの高温下で
活性となったアルカリ金属や一部のアルカリ土類金属、
とりわけＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃａに腐食され、劣化しやす
いという問題がある。特に、酸化物系セラミックス材料
で構成されているコージェライト担体は、前記アルカリ
金属等と反応してクラックが発生する等、問題が深刻で
ある。
蔵触媒は、通常、前記ＮＯx吸蔵成分を含む触媒層を、
コージェライトのような酸化物系セラミックス材料やＦ
ｅ-Ｃｒ-Ａｌ合金のような金属材料からなる担体に担持
して構成されるが、これらの担体は、排ガスの高温下で
活性となったアルカリ金属や一部のアルカリ土類金属、
とりわけＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃａに腐食され、劣化しやす
いという問題がある。特に、酸化物系セラミックス材料
で構成されているコージェライト担体は、前記アルカリ
金属等と反応してクラックが発生する等、問題が深刻で
ある。
【０００４】 本発明は、このような従来の事情に鑑み
てなされたものであり、その目的とするところは、ＮＯ
x吸蔵触媒のようなアルカリ金属やアルカリ土類金属を
含有する触媒層を担体に担持してなる触媒体であって、
前記アルカリ金属やアルカリ土類金属による担体の劣化
を防止し、長期使用を可能にしたものを提供することに
ある。
てなされたものであり、その目的とするところは、ＮＯ
x吸蔵触媒のようなアルカリ金属やアルカリ土類金属を
含有する触媒層を担体に担持してなる触媒体であって、
前記アルカリ金属やアルカリ土類金属による担体の劣化
を防止し、長期使用を可能にしたものを提供することに
ある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】 本発明によれば、アル
カリ金属及び／又はアルカリ土類金属を含有する触媒層
を担体に担持してなる触媒体において、前記アルカリ金
属及び／又はアルカリ土類金属と前記担体の主要構成材
料よりも優先的に反応する物質を、前記触媒体内に存在
させたことを特徴とする触媒体、が提供される。
カリ金属及び／又はアルカリ土類金属を含有する触媒層
を担体に担持してなる触媒体において、前記アルカリ金
属及び／又はアルカリ土類金属と前記担体の主要構成材
料よりも優先的に反応する物質を、前記触媒体内に存在
させたことを特徴とする触媒体、が提供される。
【０００６】 なお、本発明で言う「反応」とは、純粋
に「化学反応」の意味に限定されず、一方の作用により
他方に何らかの影響を与える、或いは双方が相互作用し
合う状態を含む。
に「化学反応」の意味に限定されず、一方の作用により
他方に何らかの影響を与える、或いは双方が相互作用し
合う状態を含む。
【０００７】
【発明の実施の形態】 本発明おいては、触媒成分とし
て用いるアルカリ金属及び／又はアルカリ土類金属と反
応しやすく、担体の主要構成材料よりもこれらと優先的
に反応する物質（以下、このような物質を「アンカー物
質」と呼ぶ。）を、触媒体内に予め共存させておく。こ
のようにしておくことにより、触媒体が使用中に高温に
晒されても、触媒層中のアルカリ金属やアルカリ土類金
属は優先的にアンカー物質と反応し、担体との反応が抑
えられるため、結果的に担体の劣化が抑止される。
て用いるアルカリ金属及び／又はアルカリ土類金属と反
応しやすく、担体の主要構成材料よりもこれらと優先的
に反応する物質（以下、このような物質を「アンカー物
質」と呼ぶ。）を、触媒体内に予め共存させておく。こ
のようにしておくことにより、触媒体が使用中に高温に
晒されても、触媒層中のアルカリ金属やアルカリ土類金
属は優先的にアンカー物質と反応し、担体との反応が抑
えられるため、結果的に担体の劣化が抑止される。
【０００８】 触媒成分として用いるアルカリ金属及び
／又はアルカリ土類金属の中でも、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃ
ａが特に担体を劣化させるので、これらが用いられる場
合には、これらと優先的に反応する物質をアンカー物質
として使用するのが好ましい。具体的には、担体の材質
にもよるが、Ｂ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｓ、Ｃｌ、Ｔｉ、
Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ａｓ、Ｓｅ、Ｂｒ、Ｚ
ｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｉ、Ｗ等が挙げられる。
／又はアルカリ土類金属の中でも、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃ
ａが特に担体を劣化させるので、これらが用いられる場
合には、これらと優先的に反応する物質をアンカー物質
として使用するのが好ましい。具体的には、担体の材質
にもよるが、Ｂ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｓ、Ｃｌ、Ｔｉ、
Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ａｓ、Ｓｅ、Ｂｒ、Ｚ
ｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｉ、Ｗ等が挙げられる。
【０００９】 これらの内、非毒性及び汎用性の観点か
らは、Ｂ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｓ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｂ
ｒ、Ｚｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ｉ及びＷが好ましく、更に、Ｋ
との反応性の観点からは、Ｓｉ、Ｐ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｏ
及びＷが好ましい。ＳｉとＰは担体強度維持の観点で最
も好ましいが、Ｐは、Ｋと反応しやすい性質を持つ一
方、貴金属成分にとっては被毒物質でもあるため、触媒
層に貴金属成分が含まれる場合には、後に述べる配置方
法などを適宜選択することにより、被毒が起こりにくい
工夫をすることが好ましい。Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｏ及びＷ
は、自動車排ガス浄化の用途では馴染みがないが、一般
には触媒成分として用いられる物質であり、アルカリ金
属やアルカリ土類金属の触媒作用に対する悪影響の懸念
が少ないため、より好適なアンカー物質である。なお、
これらのアンカー物質は、単独で添加してもよいし、複
数種を組み合わせて添加してもよい。
らは、Ｂ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｓ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｂ
ｒ、Ｚｒ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ｉ及びＷが好ましく、更に、Ｋ
との反応性の観点からは、Ｓｉ、Ｐ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｏ
及びＷが好ましい。ＳｉとＰは担体強度維持の観点で最
も好ましいが、Ｐは、Ｋと反応しやすい性質を持つ一
方、貴金属成分にとっては被毒物質でもあるため、触媒
層に貴金属成分が含まれる場合には、後に述べる配置方
法などを適宜選択することにより、被毒が起こりにくい
工夫をすることが好ましい。Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｏ及びＷ
は、自動車排ガス浄化の用途では馴染みがないが、一般
には触媒成分として用いられる物質であり、アルカリ金
属やアルカリ土類金属の触媒作用に対する悪影響の懸念
が少ないため、より好適なアンカー物質である。なお、
これらのアンカー物質は、単独で添加してもよいし、複
数種を組み合わせて添加してもよい。
【００１０】 アンカー物質を添加する時の形態は特に
限られず、単体で取り扱うことができる物もあるが、通
常は、他元素との化合物を使用する。具体的には、添加
手法との関係により、例えば、固体（粉末）として添加
する場合には酸化物等、液体（溶液）として添加する場
合には硝酸塩、硫酸塩、水酸化物、塩化物、アンモニウ
ム塩、有機酸塩等の各種溶液が適宜用いられ、中でも、
焼成等の処理により、目的とするアンカー物質と酸素以
外は触媒体内に残留しないような形態の物が好適に用い
られる。例えば、アンカー物質としてＰを用いる場合に
はＨ 3ＰＯ4、Ｓｉを用いる場合にはシリカゾル等が安価
であり、工業的に好ましい。また、ＴｉＳｉ2など２種
類以上のアンカー物質の複合物も好適に用いられる。ア
ンカー物質を触媒体に配置する方法としては以下のよう
な方法が挙げられる。
限られず、単体で取り扱うことができる物もあるが、通
常は、他元素との化合物を使用する。具体的には、添加
手法との関係により、例えば、固体（粉末）として添加
する場合には酸化物等、液体（溶液）として添加する場
合には硝酸塩、硫酸塩、水酸化物、塩化物、アンモニウ
ム塩、有機酸塩等の各種溶液が適宜用いられ、中でも、
焼成等の処理により、目的とするアンカー物質と酸素以
外は触媒体内に残留しないような形態の物が好適に用い
られる。例えば、アンカー物質としてＰを用いる場合に
はＨ 3ＰＯ4、Ｓｉを用いる場合にはシリカゾル等が安価
であり、工業的に好ましい。また、ＴｉＳｉ2など２種
類以上のアンカー物質の複合物も好適に用いられる。ア
ンカー物質を触媒体に配置する方法としては以下のよう
な方法が挙げられる。
【００１１】［アンカー物質を担体内に配置する方
法］：この配置方法は、担体が多孔質である場合に、好
適に用いることができる。具体的な手法としては、一種
以上のアンカー物質を含む、比較的粘性の低い溶液に担
体を浸漬することにより、同溶液を担体内部へ浸透さ
せ、担体内にアンカー物質を配置する。また、担体を作
製する段階で、予め担体内にアンカー物質を添加してお
くという手法も好ましい。その場合、アンカー物質は、
溶液の形で添加しても、酸化物をはじめとする固体（粉
末）の形で添加してもよい。
法］：この配置方法は、担体が多孔質である場合に、好
適に用いることができる。具体的な手法としては、一種
以上のアンカー物質を含む、比較的粘性の低い溶液に担
体を浸漬することにより、同溶液を担体内部へ浸透さ
せ、担体内にアンカー物質を配置する。また、担体を作
製する段階で、予め担体内にアンカー物質を添加してお
くという手法も好ましい。その場合、アンカー物質は、
溶液の形で添加しても、酸化物をはじめとする固体（粉
末）の形で添加してもよい。
【００１２】［アンカー物質を触媒層内に配置する方
法］：この配置方法は、担体が多孔質であるか否かに関
係なく実施可能である。様々な手法が可能であり、一部
を以下に列挙するが、それらに限定されるものではな
い。
法］：この配置方法は、担体が多孔質であるか否かに関
係なく実施可能である。様々な手法が可能であり、一部
を以下に列挙するが、それらに限定されるものではな
い。
【００１３】（１）担体に触媒層を担持した後、得られ
た触媒付担体を、一種以上のアンカー物質を含む溶液に
含浸する手法。この手法では、アンカー物質が表面から
触媒層内に拡散していくので、結果的にアンカー物質が
表面近傍に偏在しやすいというデメリットがあるが、一
方で、簡便なプロセスで済むというメリットもある。ま
た、触媒層の厚さや緻密さによっては、アンカー物質が
担体内部にまで到達する可能性もある。
た触媒付担体を、一種以上のアンカー物質を含む溶液に
含浸する手法。この手法では、アンカー物質が表面から
触媒層内に拡散していくので、結果的にアンカー物質が
表面近傍に偏在しやすいというデメリットがあるが、一
方で、簡便なプロセスで済むというメリットもある。ま
た、触媒層の厚さや緻密さによっては、アンカー物質が
担体内部にまで到達する可能性もある。
【００１４】（２）触媒層を構成する材料の一種あるい
は複数種に、一種以上のアンカー物質をプレドープした
後、担体に被覆担持する手法。この手法においては、プ
レドープを、アンカー物質単独で行っても、他の触媒層
構成材料と一緒に行ってもよく、それにより、更に次の
（ａ）〜（ｅ）のような各種手法が可能である。
は複数種に、一種以上のアンカー物質をプレドープした
後、担体に被覆担持する手法。この手法においては、プ
レドープを、アンカー物質単独で行っても、他の触媒層
構成材料と一緒に行ってもよく、それにより、更に次の
（ａ）〜（ｅ）のような各種手法が可能である。
【００１５】（ａ）γＡｌ2Ｏ3に代表される耐熱性無機
酸化物に、ＮＯx吸蔵成分とアンカー物質と貴金属とを
含む溶液を用いて、同時にプレドープする手法。通常、
ＮＯx吸蔵触媒においては、触媒成分を高分散に担持す
るため、γＡｌ2Ｏ3のような比表面積の大きな耐熱性無
機酸化物が触媒層の構成成分として用いられる。また、
触媒層中に含有される触媒成分として、アルカリ金属や
アルカリ土類金属といったＮＯx吸蔵成分の他に、これ
らがＮＯxを吸蔵するに先立って排ガス中のＮＯとＯ2と
を反応させてＮＯ2を発生させたり、一旦吸蔵されたＮ
Ｏxが放出された際に、そのＮＯxを排ガス中の可燃成分
と反応させて無害化させたりするため、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒ
ｈといった貴金属が使用される。この手法では、ＮＯx
吸蔵成分であるアルカリ金属及び／又はアルカリ土類金
属と、前記のような貴金属と、アンカー物質とを含む溶
液中に、耐熱性無機酸化物を加えて混合し、その後焼成
するなどして、耐熱性無機酸化物にＮＯx吸蔵成分、ア
ンカー物質及び貴金属を固定する。
酸化物に、ＮＯx吸蔵成分とアンカー物質と貴金属とを
含む溶液を用いて、同時にプレドープする手法。通常、
ＮＯx吸蔵触媒においては、触媒成分を高分散に担持す
るため、γＡｌ2Ｏ3のような比表面積の大きな耐熱性無
機酸化物が触媒層の構成成分として用いられる。また、
触媒層中に含有される触媒成分として、アルカリ金属や
アルカリ土類金属といったＮＯx吸蔵成分の他に、これ
らがＮＯxを吸蔵するに先立って排ガス中のＮＯとＯ2と
を反応させてＮＯ2を発生させたり、一旦吸蔵されたＮ
Ｏxが放出された際に、そのＮＯxを排ガス中の可燃成分
と反応させて無害化させたりするため、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒ
ｈといった貴金属が使用される。この手法では、ＮＯx
吸蔵成分であるアルカリ金属及び／又はアルカリ土類金
属と、前記のような貴金属と、アンカー物質とを含む溶
液中に、耐熱性無機酸化物を加えて混合し、その後焼成
するなどして、耐熱性無機酸化物にＮＯx吸蔵成分、ア
ンカー物質及び貴金属を固定する。
【００１６】（ｂ）γＡｌ2Ｏ3に代表される耐熱性無機
酸化物に、ＮＯx吸蔵成分を含む溶液、アンカー物質を
含む溶液、貴金属を含む溶液を順にプレドープする手
法。順序は、特に制限されないが、例えば、貴金属につ
いては、最初にプレドープすれば、耐熱性無機酸化物の
高比表面積を最も有効活用して貴金属を高分散させるこ
とができる一方で、最後にプレドープすれば、触媒体に
流入してきたＮＯxが最初に吸着する貴金属サイトを、
最も接触効率の良い最表面に設けることができるという
メリットがある。何れの順序でプレドープする場合に
も、プレドープ毎に焼成工程を実施するなどして、プレ
ドープ物質を固定する方が、次工程での再溶出のリスク
が少なくて良い。ＮＯx吸蔵成分、アンカー物質、貴金
属を複数種用いる場合には、同時にプレドープしてもよ
く、順次プレドープ工程を設けてもよい。
酸化物に、ＮＯx吸蔵成分を含む溶液、アンカー物質を
含む溶液、貴金属を含む溶液を順にプレドープする手
法。順序は、特に制限されないが、例えば、貴金属につ
いては、最初にプレドープすれば、耐熱性無機酸化物の
高比表面積を最も有効活用して貴金属を高分散させるこ
とができる一方で、最後にプレドープすれば、触媒体に
流入してきたＮＯxが最初に吸着する貴金属サイトを、
最も接触効率の良い最表面に設けることができるという
メリットがある。何れの順序でプレドープする場合に
も、プレドープ毎に焼成工程を実施するなどして、プレ
ドープ物質を固定する方が、次工程での再溶出のリスク
が少なくて良い。ＮＯx吸蔵成分、アンカー物質、貴金
属を複数種用いる場合には、同時にプレドープしてもよ
く、順次プレドープ工程を設けてもよい。
【００１７】（ｃ）前記（ａ）と（ｂ）との中間的手法
として、ＮＯx吸蔵成分、アンカー物質、及び貴金属の
内、何れかを組み合わせて一緒にプレドープしたり、プ
レドープ順序を設けたりする手法。
として、ＮＯx吸蔵成分、アンカー物質、及び貴金属の
内、何れかを組み合わせて一緒にプレドープしたり、プ
レドープ順序を設けたりする手法。
【００１８】（ｄ）耐熱性無機酸化物にＮＯx吸蔵成分
をプレドープしたもの、アンカー物質をプレドープした
もの、貴金属をプレドープしたものを別個に用意し、そ
れらを混合して、あるいは順次層状に、担体に担持する
手法。
をプレドープしたもの、アンカー物質をプレドープした
もの、貴金属をプレドープしたものを別個に用意し、そ
れらを混合して、あるいは順次層状に、担体に担持する
手法。
【００１９】（ｅ）前記（ａ）と（ｄ）との中間的手法
として、ＮＯx吸蔵成分、アンカー物質及び貴金属の
内、何れかを組み合わせて同一の耐熱性無機酸化物にプ
レドープしたり、別々の耐熱性無機酸化物にプレドープ
したりする手法。ＮＯx吸蔵成分、アンカー物質、貴金
属を複数種用いる場合には、複数種をまとめてプレドー
プしてもよく、更に、別々の耐熱性無機酸化物にプレド
ープしてもよい。また、この手法は、前記（ｃ）の手法
と適宜組み合わせて用いることもできる。
として、ＮＯx吸蔵成分、アンカー物質及び貴金属の
内、何れかを組み合わせて同一の耐熱性無機酸化物にプ
レドープしたり、別々の耐熱性無機酸化物にプレドープ
したりする手法。ＮＯx吸蔵成分、アンカー物質、貴金
属を複数種用いる場合には、複数種をまとめてプレドー
プしてもよく、更に、別々の耐熱性無機酸化物にプレド
ープしてもよい。また、この手法は、前記（ｃ）の手法
と適宜組み合わせて用いることもできる。
【００２０】 なお、前記（ａ）〜（ｃ）何れの手法に
おいても、プレドープされる対象となる耐熱性無機酸化
物はＡｌ2Ｏ3に限られず、例えば、自動車排ガス浄化用
触媒によく用いられるＣｅＯ2、ＺｒＯ2、Ｌａ2Ｏ3やそ
れ等の複合酸化物でもよく、それらとＡｌ2Ｏ3との複合
酸化物でもよい。また、ＮＯx吸蔵成分やアンカー物質
を酸化物等の粉末の形でスラリーに添加する場合には、
例えば、ＮＯx吸蔵成分の酸化物にアンカー物質や貴金
属を含む溶液を用いてプレドープするなど、前記のよう
な耐熱性無機酸化物を介さず、相互にプレドープし合っ
てもよい。
おいても、プレドープされる対象となる耐熱性無機酸化
物はＡｌ2Ｏ3に限られず、例えば、自動車排ガス浄化用
触媒によく用いられるＣｅＯ2、ＺｒＯ2、Ｌａ2Ｏ3やそ
れ等の複合酸化物でもよく、それらとＡｌ2Ｏ3との複合
酸化物でもよい。また、ＮＯx吸蔵成分やアンカー物質
を酸化物等の粉末の形でスラリーに添加する場合には、
例えば、ＮＯx吸蔵成分の酸化物にアンカー物質や貴金
属を含む溶液を用いてプレドープするなど、前記のよう
な耐熱性無機酸化物を介さず、相互にプレドープし合っ
てもよい。
【００２１】（３）一種以上のアンカー物質を含む物質
を、直接ＮＯx吸蔵成分のスラリーに混ぜて、担体に被
覆担持する手法。アンカー物質を含む物質としては、ア
ンカー物質の酸化物やその他化合物などの固体でもよい
し、溶液などの液体でもよい。
を、直接ＮＯx吸蔵成分のスラリーに混ぜて、担体に被
覆担持する手法。アンカー物質を含む物質としては、ア
ンカー物質の酸化物やその他化合物などの固体でもよい
し、溶液などの液体でもよい。
【００２２】［アンカー物質を含む層を、担体と触媒層
との間に形成する方法］：触媒層内にアンカー物質を配
置する場合同様、担体が多孔質であるか否かは特に制限
されないが、極端に高気孔率な場合には、アンカー物質
を含む中間層を担体と触媒層と間に薄く形成することが
困難となる。具体的な手法としては、ゾルなどを利用し
て、アンカー物質を含む比較的粘性の高い溶液を調製
し、同溶液に担体を浸漬することによって中間層を設け
てもよく、あるいは前記アンカー物質を触媒層内に配置
する方法を応用して、耐熱性無機酸化物等とアンカー物
質とを含む中間層を設けてもよい。他にも、アンカー物
質の酸化物等を直接スラリー化して担持することにより
中間層を形成することも好ましいし、更に、スラリー化
の際、アンカー物質のゾルを添加する手法も、均質な中
間層を形成しやすく、非常に好ましい。手法はこれらに
限られないが、何れの場合にも、中間層形成の段階で一
度乾燥及び／又は焼成するなどして同中間層を固定し、
その上にあらためてＮＯx吸蔵触媒層を設けることが好
ましい。
との間に形成する方法］：触媒層内にアンカー物質を配
置する場合同様、担体が多孔質であるか否かは特に制限
されないが、極端に高気孔率な場合には、アンカー物質
を含む中間層を担体と触媒層と間に薄く形成することが
困難となる。具体的な手法としては、ゾルなどを利用し
て、アンカー物質を含む比較的粘性の高い溶液を調製
し、同溶液に担体を浸漬することによって中間層を設け
てもよく、あるいは前記アンカー物質を触媒層内に配置
する方法を応用して、耐熱性無機酸化物等とアンカー物
質とを含む中間層を設けてもよい。他にも、アンカー物
質の酸化物等を直接スラリー化して担持することにより
中間層を形成することも好ましいし、更に、スラリー化
の際、アンカー物質のゾルを添加する手法も、均質な中
間層を形成しやすく、非常に好ましい。手法はこれらに
限られないが、何れの場合にも、中間層形成の段階で一
度乾燥及び／又は焼成するなどして同中間層を固定し、
その上にあらためてＮＯx吸蔵触媒層を設けることが好
ましい。
【００２３】 なお、前述の何れの配置手法の場合に
も、含浸、プレドープ、被覆担持等は、その都度、固定
化の目的で、乾燥及び／又は焼成することが好ましい。
焼成によって固定化する場合には、その焼成温度を５０
０〜８００℃の範囲内とすることが好ましい。また、同
種又は異種のアンカー物質を、複数の配置手法を組み合
わせて複合的に触媒体内に存在させると、担体劣化抑止
効果が一層高められ好ましい。例えば、Ｔｉを触媒層内
に配置及び／又はＳｉを含むゼオライトを中間層として
配置し、かつ、担体内にはＳｉ及び／又はＰを配置して
おくことも好適な複合例である。
も、含浸、プレドープ、被覆担持等は、その都度、固定
化の目的で、乾燥及び／又は焼成することが好ましい。
焼成によって固定化する場合には、その焼成温度を５０
０〜８００℃の範囲内とすることが好ましい。また、同
種又は異種のアンカー物質を、複数の配置手法を組み合
わせて複合的に触媒体内に存在させると、担体劣化抑止
効果が一層高められ好ましい。例えば、Ｔｉを触媒層内
に配置及び／又はＳｉを含むゼオライトを中間層として
配置し、かつ、担体内にはＳｉ及び／又はＰを配置して
おくことも好適な複合例である。
【００２４】 本発明の触媒体に用いられる担体の形状
は、特に限定されず、モノリスハニカム、ペレット、ビ
ーズ、リング等、何れの形状の担体を用いた場合にも前
述のような劣化抑止効果が得られるが、中でも、薄い隔
壁で仕切られた多数の貫通孔（セル）で構成されるハニ
カム形状の担体（ハニカム担体）を用いた場合に、最も
効果が大きい。
は、特に限定されず、モノリスハニカム、ペレット、ビ
ーズ、リング等、何れの形状の担体を用いた場合にも前
述のような劣化抑止効果が得られるが、中でも、薄い隔
壁で仕切られた多数の貫通孔（セル）で構成されるハニ
カム形状の担体（ハニカム担体）を用いた場合に、最も
効果が大きい。
【００２５】 ハニカム担体の材質としては、コージェ
ライト、ムライト、アルミナ等のセラミックス質のも
の、Ｆｅ-Ｃｒ-Ａｌ合金等の耐熱性ステンレス鋼よりな
るフォイル型の金属質のもの、粉末冶金を利用してハニ
カム構造に成形したもの等に、好適に適用できるが、中
でもＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃａと反応しやすいコージェライ
トからなる担体を用いた場合に、最も劣化抑止効果が大
きい。
ライト、ムライト、アルミナ等のセラミックス質のも
の、Ｆｅ-Ｃｒ-Ａｌ合金等の耐熱性ステンレス鋼よりな
るフォイル型の金属質のもの、粉末冶金を利用してハニ
カム構造に成形したもの等に、好適に適用できるが、中
でもＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃａと反応しやすいコージェライ
トからなる担体を用いた場合に、最も劣化抑止効果が大
きい。
【００２６】 ハニカム担体の貫通孔形状（セル形状）
は、円形、多角形、コルゲート型等の任意の形状でよ
い。また、ハニカム担体の外形は設置する排気系の内形
状に適した所定形状に形成されたものでよい。
は、円形、多角形、コルゲート型等の任意の形状でよ
い。また、ハニカム担体の外形は設置する排気系の内形
状に適した所定形状に形成されたものでよい。
【００２７】 ハニカム担体のセル密度も特に限定され
ないが、６〜１５００セル／インチ2（０．９〜２３３
セル／ｃｍ2）の範囲のセル密度であることが、触媒担
体としては好ましい。また、隔壁の厚さは、２０〜２０
００μｍの範囲が好ましい。２０〜２００μｍの薄壁の
場合、触媒層から担体壁厚の中心までアルカリ金属及び
／又はアルカリ土類金属の拡散が容易であるため、本発
明の必要性が高く、劣化抑止効果も大きい。
ないが、６〜１５００セル／インチ2（０．９〜２３３
セル／ｃｍ2）の範囲のセル密度であることが、触媒担
体としては好ましい。また、隔壁の厚さは、２０〜２０
００μｍの範囲が好ましい。２０〜２００μｍの薄壁の
場合、触媒層から担体壁厚の中心までアルカリ金属及び
／又はアルカリ土類金属の拡散が容易であるため、本発
明の必要性が高く、劣化抑止効果も大きい。
【００２８】 触媒体内に存在させるアンカー物質の量
は、共存するＬｉ、Ｋ、Ｎａ、Ｃａ等のアルカリ金属及
び／又はアルカリ土類金属と反応して化合物を生成する
当量を基準として、その０．０５〜１０倍の範囲とする
ことが好ましく、更に０．１〜５倍の範囲とすると一層
好ましい。この場合、共存するアルカリ金属及び／又は
アルカリ土類金属の量は、触媒体単位体積当たりで判断
するのが妥当である。０．０５倍未満では担体劣化抑止
効果が無く、１０倍を超えると効果が頭打ちとなる。ま
た、０．１倍未満では担体劣化抑止効果が小さく、５倍
を超えると効果の割に高コストとなる。また、アンカー
物質の絶対量としては、アンカー物質元素基準で、触媒
体単位体積当たり０．５〜１００ｇ／Ｌが好ましい。
０．５ｇ／Ｌ未満では担体劣化抑止効果が小さく、１０
０ｇ／Ｌを超えてＮＯx吸蔵触媒と同一担体に担持する
と、ハニカム担体を用いた場合にはセルの目詰まりが懸
念される。なお、担体劣化抑止効果、コスト、担持性等
の総合的な観点からは、触媒体単位体積当たり２〜６０
ｇ／Ｌとすることがより好ましく、１０〜５０ｇ／Ｌと
することが更に好ましい。
は、共存するＬｉ、Ｋ、Ｎａ、Ｃａ等のアルカリ金属及
び／又はアルカリ土類金属と反応して化合物を生成する
当量を基準として、その０．０５〜１０倍の範囲とする
ことが好ましく、更に０．１〜５倍の範囲とすると一層
好ましい。この場合、共存するアルカリ金属及び／又は
アルカリ土類金属の量は、触媒体単位体積当たりで判断
するのが妥当である。０．０５倍未満では担体劣化抑止
効果が無く、１０倍を超えると効果が頭打ちとなる。ま
た、０．１倍未満では担体劣化抑止効果が小さく、５倍
を超えると効果の割に高コストとなる。また、アンカー
物質の絶対量としては、アンカー物質元素基準で、触媒
体単位体積当たり０．５〜１００ｇ／Ｌが好ましい。
０．５ｇ／Ｌ未満では担体劣化抑止効果が小さく、１０
０ｇ／Ｌを超えてＮＯx吸蔵触媒と同一担体に担持する
と、ハニカム担体を用いた場合にはセルの目詰まりが懸
念される。なお、担体劣化抑止効果、コスト、担持性等
の総合的な観点からは、触媒体単位体積当たり２〜６０
ｇ／Ｌとすることがより好ましく、１０〜５０ｇ／Ｌと
することが更に好ましい。
【００２９】 本発明の触媒体は、別の構成成分からな
るＮＯx吸蔵触媒材、三元触媒に代表される別種の触媒
材、助触媒材、ＨＣ吸着材等、排ガス系に適用される他
の浄化材と同時に適用することもできる。その場合、本
発明の触媒体の触媒層にそれ等を混在させてもよく、ま
た、層状に重ねて担持してもよい。更に、別個体として
用意されたそれらと、排気系内で適宜組み合わせて用い
てもよい。
るＮＯx吸蔵触媒材、三元触媒に代表される別種の触媒
材、助触媒材、ＨＣ吸着材等、排ガス系に適用される他
の浄化材と同時に適用することもできる。その場合、本
発明の触媒体の触媒層にそれ等を混在させてもよく、ま
た、層状に重ねて担持してもよい。更に、別個体として
用意されたそれらと、排気系内で適宜組み合わせて用い
てもよい。
【００３０】
【実施例】 以下、本発明を実施例に基づいて更に詳細
に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるも
のではない。
に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるも
のではない。
【００３１】［ＮＯx吸蔵触媒ウォッシュコート用スラ
リーの調製］ （Ｋ触媒スラリー）市販のγＡｌ2Ｏ3粉末（比表面積：
２００ｍ2／ｇ）を、(ＮＨ3)2Ｐｔ(ＮＯ2) 2水溶液とＫ
ＮＯ3水溶液とを混合した溶液に浸漬し、ポットミルに
て２時間攪拌した後、水分を蒸発乾固させ、乾式解砕し
て６００℃で３時間電気炉焼成した。こうして得られた
(Ｐｔ＋Ｋ)-predopedγＡｌ2Ｏ3粉末に、Ａｌ2Ｏ3ゾル
と水分を添加し、再びポットミルにて湿式粉砕すること
により、ウォッシュコート用スラリーを調製した。γＡ
ｌ2Ｏ3とＰｔ及びＫとの量関係は、ハニカム担体にスラ
リーをウォッシュコートし最終的に焼成を経た段階で、
Ｋ触媒担持量が１００ｇ／Ｌ（ハニカム体積あたり）で
ある場合に、Ｐｔが３０ｇ／cft(１．０６ｇ／Ｌ)（ハ
ニカム体積あたり、Ｐｔ元素ベースの重量）、Ｋが２０
ｇ／Ｌ（ハニカム体積あたり、Ｋ元素ベースの重量）と
なるよう、混合浸漬の段階で調整した。Ａｌ2Ｏ3ゾルの
添加量は、その固形分が、Ａｌ2Ｏ3換算で、全Ａｌ2Ｏ3
の５重量％となる量とし、水分についてはスラリーがウ
ォッシュコートしやすい粘性となるよう、適宜添加し
た。
リーの調製］ （Ｋ触媒スラリー）市販のγＡｌ2Ｏ3粉末（比表面積：
２００ｍ2／ｇ）を、(ＮＨ3)2Ｐｔ(ＮＯ2) 2水溶液とＫ
ＮＯ3水溶液とを混合した溶液に浸漬し、ポットミルに
て２時間攪拌した後、水分を蒸発乾固させ、乾式解砕し
て６００℃で３時間電気炉焼成した。こうして得られた
(Ｐｔ＋Ｋ)-predopedγＡｌ2Ｏ3粉末に、Ａｌ2Ｏ3ゾル
と水分を添加し、再びポットミルにて湿式粉砕すること
により、ウォッシュコート用スラリーを調製した。γＡ
ｌ2Ｏ3とＰｔ及びＫとの量関係は、ハニカム担体にスラ
リーをウォッシュコートし最終的に焼成を経た段階で、
Ｋ触媒担持量が１００ｇ／Ｌ（ハニカム体積あたり）で
ある場合に、Ｐｔが３０ｇ／cft(１．０６ｇ／Ｌ)（ハ
ニカム体積あたり、Ｐｔ元素ベースの重量）、Ｋが２０
ｇ／Ｌ（ハニカム体積あたり、Ｋ元素ベースの重量）と
なるよう、混合浸漬の段階で調整した。Ａｌ2Ｏ3ゾルの
添加量は、その固形分が、Ａｌ2Ｏ3換算で、全Ａｌ2Ｏ3
の５重量％となる量とし、水分についてはスラリーがウ
ォッシュコートしやすい粘性となるよう、適宜添加し
た。
【００３２】（Ｎａ触媒スラリー）ＫＮＯ3水溶液に代
えてＮａＮＯ3水溶液を用い、Ｎａ量を１１．８ｇ／Ｌ
に設定した以外は、前記Ｋ触媒スラリーと同様にして、
Ｎａ触媒スラリーを調製した。
えてＮａＮＯ3水溶液を用い、Ｎａ量を１１．８ｇ／Ｌ
に設定した以外は、前記Ｋ触媒スラリーと同様にして、
Ｎａ触媒スラリーを調製した。
【００３３】（Ｌｉ触媒スラリー）ＫＮＯ3水溶液に代
えてＬｉＮＯ3水溶液を用い、Ｌｉ量を３．６ｇ／Ｌに
設定した以外は、Ｋ触媒スラリーと同様にして、Ｌｉ触
媒スラリーを調製した。
えてＬｉＮＯ3水溶液を用い、Ｌｉ量を３．６ｇ／Ｌに
設定した以外は、Ｋ触媒スラリーと同様にして、Ｌｉ触
媒スラリーを調製した。
【００３４】［サンプル調製］ （実施例１）先ず、コージェライトハニカム担体（隔壁
厚：６ｍｉｌ(０．１５ｍｍ)、セル密度：４００cpsi
(６２セル／ｃｍ2)、気孔率３０％）を、Ｈ3ＰＯ4水溶
液に浸漬した。担体が多孔質であるため、Ｈ3ＰＯ4水溶
液はセル壁内部へ浸透した。セル内の余分な液を吹き払
った後、担体を乾燥した。Ｈ3ＰＯ4の担持量は、ハニカ
ム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォッ
シュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数の
０．６７倍となるよう調整した。一度の浸漬及び乾燥で
所望の担持量に不足である場合には、到達するまで浸漬
及び乾燥の工程を繰り返した。得られたハニカム体を電
気炉にて７００℃で１時間焼成した。焼成後、このハニ
カム体に、前記Ｋ触媒スラリー（以降、「前記Ｋ触媒ス
ラリー」とは、前述の［ＮＯx吸蔵触媒ウォッシュコー
ト用スラリーの調製］にて説明した、当初のスラリー
（調製に変更を加えていないスラリー）を指すものとす
る。）をウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒
担持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返
した。その後、再び電気炉にて６００℃で１時間焼成
し、ＮＯx吸蔵触媒体１を得た。
厚：６ｍｉｌ(０．１５ｍｍ)、セル密度：４００cpsi
(６２セル／ｃｍ2)、気孔率３０％）を、Ｈ3ＰＯ4水溶
液に浸漬した。担体が多孔質であるため、Ｈ3ＰＯ4水溶
液はセル壁内部へ浸透した。セル内の余分な液を吹き払
った後、担体を乾燥した。Ｈ3ＰＯ4の担持量は、ハニカ
ム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォッ
シュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数の
０．６７倍となるよう調整した。一度の浸漬及び乾燥で
所望の担持量に不足である場合には、到達するまで浸漬
及び乾燥の工程を繰り返した。得られたハニカム体を電
気炉にて７００℃で１時間焼成した。焼成後、このハニ
カム体に、前記Ｋ触媒スラリー（以降、「前記Ｋ触媒ス
ラリー」とは、前述の［ＮＯx吸蔵触媒ウォッシュコー
ト用スラリーの調製］にて説明した、当初のスラリー
（調製に変更を加えていないスラリー）を指すものとす
る。）をウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒
担持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返
した。その後、再び電気炉にて６００℃で１時間焼成
し、ＮＯx吸蔵触媒体１を得た。
【００３５】（実施例２）Ｈ3ＰＯ4水溶液の代わりに
(ＮＨ4)2[ＴｉＯ(Ｃ2Ｏ4)2]水溶液を用いたこと、(ＮＨ
4)2[ＴｉＯ(Ｃ2Ｏ4)2]の担持量を、ハニカム担体単位体
積あたりのＴｉ元素のモル数が、後にウォッシュコート
担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数の０．１倍に
なるよう調整したこと、及び(ＮＨ4)2[ＴｉＯ(Ｃ
2Ｏ4)2]水溶液を浸漬して乾燥した後、７００℃で１時
間焼成したこと以外は、前記実施例１と同様にして、Ｎ
Ｏx吸蔵触媒体２を得た。
(ＮＨ4)2[ＴｉＯ(Ｃ2Ｏ4)2]水溶液を用いたこと、(ＮＨ
4)2[ＴｉＯ(Ｃ2Ｏ4)2]の担持量を、ハニカム担体単位体
積あたりのＴｉ元素のモル数が、後にウォッシュコート
担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数の０．１倍に
なるよう調整したこと、及び(ＮＨ4)2[ＴｉＯ(Ｃ
2Ｏ4)2]水溶液を浸漬して乾燥した後、７００℃で１時
間焼成したこと以外は、前記実施例１と同様にして、Ｎ
Ｏx吸蔵触媒体２を得た。
【００３６】（実施例３）前記実施例１で用いたのと同
じコージェライトハニカム担体に、ＴｉＯ2ゾルとＴｉ
Ｏ2粉末とを混合して得たスラリーを、ウォッシュコー
トして乾燥した。ＴｉＯ2の担持量は、ハニカム担体単
位体積あたりのＴｉ元素のモル数が（ＴｉＯ2ゾルに由
来するものとＴｉＯ2粉末に由来するものと両方合わせ
て）、後にウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれる
Ｋ元素のモル数と等量になるよう調整した。一度の浸漬
及び乾燥で所望の担持量に不足である場合には、到達す
るまで浸漬及び乾燥の工程を繰り返した。得られたハニ
カム体を電気炉にて７００℃で１時間焼成してＴｉＯ2
中間層を形成した。焼成後、このハニカム体に、前記Ｋ
触媒スラリーをウォッシュコートして乾燥する工程を、
Ｋ触媒担持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて
繰り返した。その後、再び電気炉にて６００℃で１時間
焼成し、ＮＯx吸蔵触媒体３を得た。
じコージェライトハニカム担体に、ＴｉＯ2ゾルとＴｉ
Ｏ2粉末とを混合して得たスラリーを、ウォッシュコー
トして乾燥した。ＴｉＯ2の担持量は、ハニカム担体単
位体積あたりのＴｉ元素のモル数が（ＴｉＯ2ゾルに由
来するものとＴｉＯ2粉末に由来するものと両方合わせ
て）、後にウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれる
Ｋ元素のモル数と等量になるよう調整した。一度の浸漬
及び乾燥で所望の担持量に不足である場合には、到達す
るまで浸漬及び乾燥の工程を繰り返した。得られたハニ
カム体を電気炉にて７００℃で１時間焼成してＴｉＯ2
中間層を形成した。焼成後、このハニカム体に、前記Ｋ
触媒スラリーをウォッシュコートして乾燥する工程を、
Ｋ触媒担持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて
繰り返した。その後、再び電気炉にて６００℃で１時間
焼成し、ＮＯx吸蔵触媒体３を得た。
【００３７】（実施例４）前記Ｋ触媒スラリーに代え
て、前記Ｎａ触媒スラリーを用いる以外は、実施例３と
同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体４を得た。
て、前記Ｎａ触媒スラリーを用いる以外は、実施例３と
同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体４を得た。
【００３８】（実施例５）前記Ｋ触媒スラリーに代え
て、前記Ｌｉ触媒スラリーを用いる以外は、実施例３と
同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体５を得た。
て、前記Ｌｉ触媒スラリーを用いる以外は、実施例３と
同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体５を得た。
【００３９】（実施例６）前記Ｋ触媒スラリーの調製法
で、Ａｌ2Ｏ3ゾルに代えてＴｉＯ2ゾルを用い、後は同
様にＫ触媒スラリーを調製した。ＴｉＯ2ゾルの添加量
は、後にウォッシュコート担持する際、ハニカム担体単
位体積あたりのＴｉ元素のモル数が、Ｋ元素のモル数と
等量になるよう調整した。前記実施例１で用いたのと同
じコージェライトハニカム担体に、得られたスラリーを
ウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒担持量が
１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返し、その
後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、ＮＯx吸蔵
触媒体６を得た。
で、Ａｌ2Ｏ3ゾルに代えてＴｉＯ2ゾルを用い、後は同
様にＫ触媒スラリーを調製した。ＴｉＯ2ゾルの添加量
は、後にウォッシュコート担持する際、ハニカム担体単
位体積あたりのＴｉ元素のモル数が、Ｋ元素のモル数と
等量になるよう調整した。前記実施例１で用いたのと同
じコージェライトハニカム担体に、得られたスラリーを
ウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒担持量が
１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返し、その
後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、ＮＯx吸蔵
触媒体６を得た。
【００４０】（実施例７）前記Ｋ触媒スラリー調製法
で、(ＮＨ3)2Ｐｔ(ＮＯ2)2水溶液とＫＮＯ3水溶液を混
合する際、(ＮＨ4)2[ＴｉＯ(Ｃ2Ｏ4)2]水溶液も同時に
混合することにより、(Ｐｔ＋Ｋ＋Ｔｉ)-predopedγＡ
ｌ2Ｏ3粉末からなるＫ触媒スラリーを得た。この際、γ
Ａｌ2Ｏ3とＰｔ、Ｋ及びＴｉとの量関係は、ハニカム担
体にスラリーをウォッシュコートし最終的に焼成を経た
段階で、Ｋ触媒担持量が１００ｇ／Ｌ（ハニカム体積あ
たり）である場合に、Ｐｔが３０ｇ／cft(１．０６ｇ／
Ｌ)（ハニカム体積あたり、Ｐｔ元素ベースの重量）、
Ｋが２０ｇ／Ｌ（ハニカム体積あたり、Ｋ元素ベースの
重量）、Ｔｉについては、Ｔｉ元素のモル数がＫ元素の
モル数と等量になるよう、混合浸漬の段階で調整した。
前記実施例１で用いたのと同じコージェライトハニカム
担体に、得られたスラリーをウォッシュコートして乾燥
する工程を、Ｋ触媒担持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、
必要に応じて繰り返し、その後、電気炉にて６００℃で
１時間焼成して、ＮＯx吸蔵触媒体７を得た。
で、(ＮＨ3)2Ｐｔ(ＮＯ2)2水溶液とＫＮＯ3水溶液を混
合する際、(ＮＨ4)2[ＴｉＯ(Ｃ2Ｏ4)2]水溶液も同時に
混合することにより、(Ｐｔ＋Ｋ＋Ｔｉ)-predopedγＡ
ｌ2Ｏ3粉末からなるＫ触媒スラリーを得た。この際、γ
Ａｌ2Ｏ3とＰｔ、Ｋ及びＴｉとの量関係は、ハニカム担
体にスラリーをウォッシュコートし最終的に焼成を経た
段階で、Ｋ触媒担持量が１００ｇ／Ｌ（ハニカム体積あ
たり）である場合に、Ｐｔが３０ｇ／cft(１．０６ｇ／
Ｌ)（ハニカム体積あたり、Ｐｔ元素ベースの重量）、
Ｋが２０ｇ／Ｌ（ハニカム体積あたり、Ｋ元素ベースの
重量）、Ｔｉについては、Ｔｉ元素のモル数がＫ元素の
モル数と等量になるよう、混合浸漬の段階で調整した。
前記実施例１で用いたのと同じコージェライトハニカム
担体に、得られたスラリーをウォッシュコートして乾燥
する工程を、Ｋ触媒担持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、
必要に応じて繰り返し、その後、電気炉にて６００℃で
１時間焼成して、ＮＯx吸蔵触媒体７を得た。
【００４１】（実施例８）前記Ｋ触媒スラリー調製法で
得られたＫ触媒スラリーに、ＴｉＯ2粉末を添加した。
添加量は、ハニカム担体単位体積あたりのＴｉ元素のモ
ル数が、Ｋ元素のモル数と等量になるよう調整した。前
記実施例１で用いたのと同じコージェライトハニカム担
体に、得られたスラリーをウォッシュコートして乾燥す
る工程を、Ｋ触媒担持量が、元々の成分で１００ｇ／Ｌ
（＋添加ＴｉＯ2粉分）となるまで、必要に応じて繰り
返し、その後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、
ＮＯ x吸蔵触媒体８を得た。
得られたＫ触媒スラリーに、ＴｉＯ2粉末を添加した。
添加量は、ハニカム担体単位体積あたりのＴｉ元素のモ
ル数が、Ｋ元素のモル数と等量になるよう調整した。前
記実施例１で用いたのと同じコージェライトハニカム担
体に、得られたスラリーをウォッシュコートして乾燥す
る工程を、Ｋ触媒担持量が、元々の成分で１００ｇ／Ｌ
（＋添加ＴｉＯ2粉分）となるまで、必要に応じて繰り
返し、その後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、
ＮＯ x吸蔵触媒体８を得た。
【００４２】（実施例９）ＴｉＯ2粉末の添加量を、ハ
ニカム担体単位体積あたりのＴｉ元素のモル数が、Ｋ元
素のモル数の０．１倍になるよう調整した以外は、前記
実施例８と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体９を得た。
ニカム担体単位体積あたりのＴｉ元素のモル数が、Ｋ元
素のモル数の０．１倍になるよう調整した以外は、前記
実施例８と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体９を得た。
【００４３】（実施例１０）(ＮＨ4)2[ＴｉＯ(Ｃ
2Ｏ4)2]水溶液の代わりにＣｒ(ＮＯ3)3水溶液を用いた
こと、及びＣｒ(ＮＯ3)3の担持量を、ハニカム担体単位
体積あたりのＣｒ元素のモル数が、後にウォッシュコー
ト担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数の０．１倍
になるよう調整したこと以外は、前記実施例２と同様に
して、ＮＯx吸蔵触媒体１０を得た。
2Ｏ4)2]水溶液の代わりにＣｒ(ＮＯ3)3水溶液を用いた
こと、及びＣｒ(ＮＯ3)3の担持量を、ハニカム担体単位
体積あたりのＣｒ元素のモル数が、後にウォッシュコー
ト担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数の０．１倍
になるよう調整したこと以外は、前記実施例２と同様に
して、ＮＯx吸蔵触媒体１０を得た。
【００４４】（実施例１１）担体として、コージェライ
トハニカム担体に代えて、メタルハニカム担体（Ｆｅ-
Ｃｒ-Ａｌ系メタルフォイル製、隔壁厚：２ｍｉｌ(０．
０５ｍｍ)、セル密度：３７０cpsi(５７．５セル／ｃｍ
2)）を用いた以外は、前記実施例３と同様にして、ＮＯ
x吸蔵触媒体１１を得た。
トハニカム担体に代えて、メタルハニカム担体（Ｆｅ-
Ｃｒ-Ａｌ系メタルフォイル製、隔壁厚：２ｍｉｌ(０．
０５ｍｍ)、セル密度：３７０cpsi(５７．５セル／ｃｍ
2)）を用いた以外は、前記実施例３と同様にして、ＮＯ
x吸蔵触媒体１１を得た。
【００４５】（実施例１２）Ｈ3ＰＯ4の担持量を、ハニ
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の２．２１倍となるよう調整した以外は、前記実施例１
と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１２を得た。
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の２．２１倍となるよう調整した以外は、前記実施例１
と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１２を得た。
【００４６】（実施例１３）Ｈ3ＰＯ4の担持量を、ハニ
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の１．５２倍となるよう調整した以外は、前記実施例１
と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１３を得た。
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の１．５２倍となるよう調整した以外は、前記実施例１
と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１３を得た。
【００４７】（実施例１４）Ｈ3ＰＯ4の担持量を、ハニ
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の１．２４倍となるよう調整した以外は、前記実施例１
と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１４を得た。
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の１．２４倍となるよう調整した以外は、前記実施例１
と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１４を得た。
【００４８】（実施例１５）Ｈ3ＰＯ4の担持量を、ハニ
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の０．１４倍となるよう調整した以外は、前記実施例１
と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１５を得た。
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の０．１４倍となるよう調整した以外は、前記実施例１
と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１５を得た。
【００４９】（実施例１６）Ｈ3ＰＯ4の担持量を、ハニ
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の０．０２８倍となるよう調整した以外は、前記実施例
１と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１６を得た。
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の０．０２８倍となるよう調整した以外は、前記実施例
１と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１６を得た。
【００５０】（実施例１７）Ｈ3ＰＯ4水溶液の代わりに
シリカゾルを用いたこと、及びシリカゾルの担持量を、
ハニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後
にウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素の
モル数の２．６１倍になるよう調整したこと以外は、前
記実施例１と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１７を得
た。
シリカゾルを用いたこと、及びシリカゾルの担持量を、
ハニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後
にウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素の
モル数の２．６１倍になるよう調整したこと以外は、前
記実施例１と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１７を得
た。
【００５１】（実施例１８）シリカゾルの担持量を、ハ
ニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後に
ウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモ
ル数の１．７９倍となるよう調整した以外は、前記実施
例１７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１８を得た。
ニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後に
ウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモ
ル数の１．７９倍となるよう調整した以外は、前記実施
例１７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１８を得た。
【００５２】（実施例１９）シリカゾルの担持量を、ハ
ニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後に
ウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモ
ル数の１．４６倍となるよう調整した以外は、前記実施
例１７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１９を得た。
ニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後に
ウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモ
ル数の１．４６倍となるよう調整した以外は、前記実施
例１７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体１９を得た。
【００５３】（実施例２０）シリカゾルの担持量を、ハ
ニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後に
ウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモ
ル数の０．７９倍となるよう調整した以外は、前記実施
例１７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体２０を得た。
ニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後に
ウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモ
ル数の０．７９倍となるよう調整した以外は、前記実施
例１７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体２０を得た。
【００５４】（実施例２１）シリカゾルの担持量を、ハ
ニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後に
ウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモ
ル数の０．１６倍となるよう調整した以外は、前記実施
例１７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体２１を得た。
ニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後に
ウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモ
ル数の０．１６倍となるよう調整した以外は、前記実施
例１７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体２１を得た。
【００５５】（実施例２２）シリカゾルの担持量を、ハ
ニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後に
ウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモ
ル数の０．０３３倍となるよう調整した以外は、前記実
施例１７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体２２を得た。
ニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後に
ウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモ
ル数の０．０３３倍となるよう調整した以外は、前記実
施例１７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体２２を得た。
【００５６】（実施例２３）(ＮＨ4)2[ＴｉＯ(Ｃ
2Ｏ4)2]の担持量を、ハニカム担体単位体積あたりのＴ
ｉ元素のモル数が、後にウォッシュコート担持するＫ触
媒に含まれるＫ元素のモル数と等量になるよう調整した
こと以外は、前記実施例２と同様にして、ＮＯx吸蔵触
媒体２３を得た。
2Ｏ4)2]の担持量を、ハニカム担体単位体積あたりのＴ
ｉ元素のモル数が、後にウォッシュコート担持するＫ触
媒に含まれるＫ元素のモル数と等量になるよう調整した
こと以外は、前記実施例２と同様にして、ＮＯx吸蔵触
媒体２３を得た。
【００５７】（実施例２４）Ｃｒ(ＮＯ3)3の担持量を、
ハニカム担体単位体積あたりのＣｒ元素のモル数が、後
にウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素の
モル数と等量になるよう調整したこと以外は、前記実施
例１０と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体２４を得た。
ハニカム担体単位体積あたりのＣｒ元素のモル数が、後
にウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素の
モル数と等量になるよう調整したこと以外は、前記実施
例１０と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体２４を得た。
【００５８】（実施例２５）前記Ｋ触媒スラリー調製法
で、(ＮＨ3)2Ｐｔ(ＮＯ2)2水溶液とＫＮＯ3水溶液を混
合する際、Ｈ3ＰＯ4水溶液も同時に混合することによ
り、(Ｐｔ＋Ｋ＋Ｐ)-predopedγＡｌ2Ｏ3粉末からなる
Ｋ触媒スラリーを得た。この際、γＡｌ2Ｏ3とＰｔ、Ｋ
及びＰとの量関係は、ハニカム担体にスラリーをウォッ
シュコートし最終的に焼成を経た段階で、Ｋ触媒担持量
が１００ｇ／Ｌ（ハニカム体積あたり）である場合に、
Ｐｔが３０ｇ／cft(１．０６ｇ／Ｌ)（ハニカム体積あ
たり、Ｐｔ元素ベースの重量）、Ｋが２０ｇ／Ｌ（ハニ
カム体積あたり、Ｋ元素ベースの重量）、Ｐについて
は、Ｐ元素のモル数がＫ元素のモル数の１．２４倍にな
るよう、混合浸漬の段階で調整した。前記実施例１で用
いたのと同じコージェライトハニカム担体に、得られた
スラリーをウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触
媒担持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り
返し、その後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、
ＮＯx吸蔵触媒体２５を得た。
で、(ＮＨ3)2Ｐｔ(ＮＯ2)2水溶液とＫＮＯ3水溶液を混
合する際、Ｈ3ＰＯ4水溶液も同時に混合することによ
り、(Ｐｔ＋Ｋ＋Ｐ)-predopedγＡｌ2Ｏ3粉末からなる
Ｋ触媒スラリーを得た。この際、γＡｌ2Ｏ3とＰｔ、Ｋ
及びＰとの量関係は、ハニカム担体にスラリーをウォッ
シュコートし最終的に焼成を経た段階で、Ｋ触媒担持量
が１００ｇ／Ｌ（ハニカム体積あたり）である場合に、
Ｐｔが３０ｇ／cft(１．０６ｇ／Ｌ)（ハニカム体積あ
たり、Ｐｔ元素ベースの重量）、Ｋが２０ｇ／Ｌ（ハニ
カム体積あたり、Ｋ元素ベースの重量）、Ｐについて
は、Ｐ元素のモル数がＫ元素のモル数の１．２４倍にな
るよう、混合浸漬の段階で調整した。前記実施例１で用
いたのと同じコージェライトハニカム担体に、得られた
スラリーをウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触
媒担持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り
返し、その後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、
ＮＯx吸蔵触媒体２５を得た。
【００５９】（実施例２６）前記Ｋ触媒スラリーの調製
法で、Ａｌ2Ｏ3ゾルに代えてＳｉＯ2ゾルを用い、後は
同様にＫ触媒スラリーを調製した。ＳｉＯ2ゾルの添加
量は、後にウォッシュコート担持する際、ハニカム担体
単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、Ｋ元素のモル数
の１．４６倍になるよう調整した。前記実施例１で用い
たのと同じコージェライトハニカム担体に、得られたス
ラリーをウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒
担持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返
し、その後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、Ｎ
Ｏx吸蔵触媒体２６を得た。
法で、Ａｌ2Ｏ3ゾルに代えてＳｉＯ2ゾルを用い、後は
同様にＫ触媒スラリーを調製した。ＳｉＯ2ゾルの添加
量は、後にウォッシュコート担持する際、ハニカム担体
単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、Ｋ元素のモル数
の１．４６倍になるよう調整した。前記実施例１で用い
たのと同じコージェライトハニカム担体に、得られたス
ラリーをウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒
担持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返
し、その後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、Ｎ
Ｏx吸蔵触媒体２６を得た。
【００６０】（実施例２７）先ず、前記実施例１で用い
たのと同じコージェライトハニカム担体を、Ｈ3ＰＯ4水
溶液に浸漬した。担体が多孔質であるため、Ｈ3ＰＯ4水
溶液はセル壁内部へ浸透した。セル内の余分な液を吹き
払った後、担体を乾燥した。Ｈ3ＰＯ4の担持量は、ハニ
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の１．２４倍となるよう調整した。一度の浸漬及び乾燥
で所望の担持量に不足である場合には、到達するまで浸
漬及び乾燥の工程を繰り返した。得られたハニカム体を
電気炉にて７００℃で１時間焼成した。焼成後、このハ
ニカム体に、前記実施例６で得られたスラリーと同じス
ラリーをウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒
担持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返
した。その後、再び電気炉にて６００℃で１時間焼成
し、ＮＯx吸蔵触媒体２７を得た。
たのと同じコージェライトハニカム担体を、Ｈ3ＰＯ4水
溶液に浸漬した。担体が多孔質であるため、Ｈ3ＰＯ4水
溶液はセル壁内部へ浸透した。セル内の余分な液を吹き
払った後、担体を乾燥した。Ｈ3ＰＯ4の担持量は、ハニ
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の１．２４倍となるよう調整した。一度の浸漬及び乾燥
で所望の担持量に不足である場合には、到達するまで浸
漬及び乾燥の工程を繰り返した。得られたハニカム体を
電気炉にて７００℃で１時間焼成した。焼成後、このハ
ニカム体に、前記実施例６で得られたスラリーと同じス
ラリーをウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒
担持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返
した。その後、再び電気炉にて６００℃で１時間焼成
し、ＮＯx吸蔵触媒体２７を得た。
【００６１】（実施例２８）先ず、前記実施例１で用い
たのと同じコージェライトハニカム担体を、Ｈ3ＰＯ4水
溶液に浸漬した。担体が多孔質であるため、Ｈ3ＰＯ4水
溶液はセル壁内部へ浸透した。セル内の余分な液を吹き
払った後、担体を乾燥した。Ｈ3ＰＯ4の担持量は、ハニ
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の１．２４倍となるよう調整した。一度の浸漬及び乾燥
で所望の担持量に不足である場合には、到達するまで浸
漬及び乾燥の工程を繰り返した。得られたハニカム体を
電気炉にて７００℃で１時間焼成した。焼成後、このハ
ニカム体に、ゼオライトとシリカゾルとを混合して得た
スラリーをウォッシュコートして乾燥した。ＳｉＯ2の
担持量は、ハニカム担体単位体積当たりのＳｉ元素のモ
ル数が、後にウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれ
るＫ元素のモル数の１．４６倍となるよう調整した。一
度の浸漬及び乾燥で所望の担持量に不足である場合に
は、到達するまで浸漬及び乾燥の工程を繰り返した。得
られたハニカム体を電気炉にて７００℃で１時間焼成し
た。焼成後、このハニカム体に、前記Ｋ触媒スラリーを
ウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒担持量が
１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返した。そ
の後、再び電気炉にて６００℃で１時間焼成し、ＮＯx
吸蔵触媒体２８を得た。
たのと同じコージェライトハニカム担体を、Ｈ3ＰＯ4水
溶液に浸漬した。担体が多孔質であるため、Ｈ3ＰＯ4水
溶液はセル壁内部へ浸透した。セル内の余分な液を吹き
払った後、担体を乾燥した。Ｈ3ＰＯ4の担持量は、ハニ
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の１．２４倍となるよう調整した。一度の浸漬及び乾燥
で所望の担持量に不足である場合には、到達するまで浸
漬及び乾燥の工程を繰り返した。得られたハニカム体を
電気炉にて７００℃で１時間焼成した。焼成後、このハ
ニカム体に、ゼオライトとシリカゾルとを混合して得た
スラリーをウォッシュコートして乾燥した。ＳｉＯ2の
担持量は、ハニカム担体単位体積当たりのＳｉ元素のモ
ル数が、後にウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれ
るＫ元素のモル数の１．４６倍となるよう調整した。一
度の浸漬及び乾燥で所望の担持量に不足である場合に
は、到達するまで浸漬及び乾燥の工程を繰り返した。得
られたハニカム体を電気炉にて７００℃で１時間焼成し
た。焼成後、このハニカム体に、前記Ｋ触媒スラリーを
ウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒担持量が
１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返した。そ
の後、再び電気炉にて６００℃で１時間焼成し、ＮＯx
吸蔵触媒体２８を得た。
【００６２】（実施例２９）Ｈ3ＰＯ4の担持量を、ハニ
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の０．１４倍となるよう調整した以外は、前記実施例２
７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体２９を得た。
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の０．１４倍となるよう調整した以外は、前記実施例２
７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体２９を得た。
【００６３】（実施例３０）Ｈ3ＰＯ4の担持量を、ハニ
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の０．１４倍となるよう調整した以外は、前記実施例２
８と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体３０を得た。
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の０．１４倍となるよう調整した以外は、前記実施例２
８と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体３０を得た。
【００６４】（実施例３１）Ｈ3ＰＯ4の担持量を、ハニ
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の０．００２８倍となるよう調整した以外は、前記実施
例１と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体３１を得た。
カム担体単位体積あたりのＰ元素のモル数が、後にウォ
ッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモル数
の０．００２８倍となるよう調整した以外は、前記実施
例１と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体３１を得た。
【００６５】（実施例３２）シリカゾルの担持量を、ハ
ニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後に
ウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモ
ル数の０．００３３倍となるよう調整した以外は、前記
実施例１７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体３２を得
た。
ニカム担体単位体積あたりのＳｉ元素のモル数が、後に
ウォッシュコート担持するＫ触媒に含まれるＫ元素のモ
ル数の０．００３３倍となるよう調整した以外は、前記
実施例１７と同様にして、ＮＯx吸蔵触媒体３２を得
た。
【００６６】（比較例１）前記実施例１で用いたのと同
じコージェライトハニカム担体に、前記Ｋ触媒スラリー
をウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒担持量
が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返した。
その後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、 ＮＯx
吸蔵触媒体３３を得た。
じコージェライトハニカム担体に、前記Ｋ触媒スラリー
をウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒担持量
が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返した。
その後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、 ＮＯx
吸蔵触媒体３３を得た。
【００６７】（比較例２）前記実施例１で用いたのと同
じコージェライトハニカム担体に、前記Ｎａ触媒スラリ
ーをウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｎａ触媒担
持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返し
た。その後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、
ＮＯx吸蔵触媒体３４を得た。
じコージェライトハニカム担体に、前記Ｎａ触媒スラリ
ーをウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｎａ触媒担
持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返し
た。その後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、
ＮＯx吸蔵触媒体３４を得た。
【００６８】（比較例３）前記実施例１で用いたのと同
じコージェライトハニカム担体に、前記Ｌｉ触媒スラリ
ーをウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｌｉ触媒担
持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返し
た。その後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、
ＮＯx吸蔵触媒体３５を得た。
じコージェライトハニカム担体に、前記Ｌｉ触媒スラリ
ーをウォッシュコートして乾燥する工程を、Ｌｉ触媒担
持量が１００ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返し
た。その後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、
ＮＯx吸蔵触媒体３５を得た。
【００６９】（比較例４）前記実施例１１で用いたのと
同じメタルハニカム担体に、前記Ｋ触媒スラリーをウォ
ッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒担持量が１０
０ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返した。その
後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、ＮＯx吸蔵
触媒体３６を得た。
同じメタルハニカム担体に、前記Ｋ触媒スラリーをウォ
ッシュコートして乾燥する工程を、Ｋ触媒担持量が１０
０ｇ／Ｌとなるまで、必要に応じて繰り返した。その
後、電気炉にて６００℃で１時間焼成して、ＮＯx吸蔵
触媒体３６を得た。
【００７０】［耐久試験］前述のようにして得られたＮ
Ｏx吸蔵触媒体１〜３６を、電気炉にて、水分を１０％
共存させながら、８５０℃で３０時間加速耐久した。ま
た、参考として、何も担持しないコージェライトハニカ
ム担体を、同様に加速耐久した。
Ｏx吸蔵触媒体１〜３６を、電気炉にて、水分を１０％
共存させながら、８５０℃で３０時間加速耐久した。ま
た、参考として、何も担持しないコージェライトハニカ
ム担体を、同様に加速耐久した。
【００７１】［担体劣化抑止効果評価］ＮＯx吸蔵触媒
体１〜３６について、電子顕微鏡による微構造観察に
て、耐久試験後の担体のクラック発生の有無、多少を調
査した。更に、コージェライトハニカム担体を使用した
ものについては初期及び耐久試験後の抗折強度、メタル
ハニカム担体を使用したものについては同じく初期及び
耐久試験後のフォイル平板の引張強度を比較検討した。
それらの結果を下表にまとめた。
体１〜３６について、電子顕微鏡による微構造観察に
て、耐久試験後の担体のクラック発生の有無、多少を調
査した。更に、コージェライトハニカム担体を使用した
ものについては初期及び耐久試験後の抗折強度、メタル
ハニカム担体を使用したものについては同じく初期及び
耐久試験後のフォイル平板の引張強度を比較検討した。
それらの結果を下表にまとめた。
【００７２】
【表１】
【００７３】
【表２】
【００７４】 表１及び表２に示すとおり、本発明に基
づくＮＯx吸蔵触媒体１〜３２は、何れも、アンカー物
質を含まない比較例のＮＯx吸蔵触媒体３３〜３６よ
り、担体のクラック発生が少なく抑えられ、かつ強度低
下も小さく抑えられた。
づくＮＯx吸蔵触媒体１〜３２は、何れも、アンカー物
質を含まない比較例のＮＯx吸蔵触媒体３３〜３６よ
り、担体のクラック発生が少なく抑えられ、かつ強度低
下も小さく抑えられた。
【００７５】
【発明の効果】 以上説明したように、本発明の触媒体
は、触媒成分として用いるアルカリ金属及び／又はアル
カリ土類金属と、担体の主要構成材料よりも優先的に反
応する物質を、予め触媒体内に存在させたことにより、
高温に晒されても、触媒層中のアルカリ金属やアルカリ
土類金属は前記物質と優先的に反応し、担体との反応は
抑えられる。そして、その結果、アルカリ金属やアルカ
リ土類金属による担体の劣化が抑止され、触媒体の長期
使用が可能となる。
は、触媒成分として用いるアルカリ金属及び／又はアル
カリ土類金属と、担体の主要構成材料よりも優先的に反
応する物質を、予め触媒体内に存在させたことにより、
高温に晒されても、触媒層中のアルカリ金属やアルカリ
土類金属は前記物質と優先的に反応し、担体との反応は
抑えられる。そして、その結果、アルカリ金属やアルカ
リ土類金属による担体の劣化が抑止され、触媒体の長期
使用が可能となる。
フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ０１Ｊ 23/14 Ｂ０１Ｊ 23/18 Ａ 23/18 23/22 Ａ 23/22 23/34 Ａ 23/34 23/62 Ａ 23/62 23/64 Ａ 23/64 27/055 Ａ 23/652 27/057 Ａ 27/055 27/08 Ａ 27/057 27/10 Ａ 27/08 27/13 Ａ 27/10 27/138 Ａ 27/13 27/14 Ａ 27/138 27/185 Ａ 27/14 35/04 ３０１Ｐ 27/185 Ｂ０１Ｄ 53/36 １０２Ｂ 35/04 ３０１ １０２Ｈ Ｂ０１Ｊ 23/64 １０３Ａ (72)発明者 原田 節 愛知県名古屋市瑞穂区須田町２番56号 日 本碍子株式会社内 Ｆターム(参考） 4D048 AA06 AB02 AB07 BA03X BA04Y BA06X BA07X BA08Y BA10X BA14X BA15Y BA16Y BA17Y BA21Y BA22Y BA23Y BA25X BA26Y BA27Y BA30X BA31Y BA33Y BA41X BA43Y BA44X BA46Y BB02 EA04 4G069 AA03 BA01A BA01B BA02A BA02B BA04A BA04B BA05A BA13A BB01B BB02A BB02B BB04B BC01A BC02B BC03B BC04B BC08A BC16A BC17A BC22A BC26A BC27A BC50A BC50B BC51A BC54A BC58A BC58B BC59A BC60A BC71A BC72A BC75A BC75B BD02B BD03A BD05A BD05B BD07A BD07B BD09A BD12A BD13A BD14A CA03 CA08 CA13 EA18 EA19 EB12Y EB15Y EC28
Claims (8)
- 【請求項１】 アルカリ金属及び／又はアルカリ土類金
属を含有する触媒層を担体に担持してなる触媒体におい
て、前記アルカリ金属及び／又はアルカリ土類金属と前
記担体の主要構成材料よりも優先的に反応する物質を、
前記触媒体内に存在させたことを特徴とする触媒体。 - 【請求項２】 前記アルカリ金属及び／又はアルカリ土
類金属と前記担体の主要構成材料よりも優先的に反応す
る物質が、Ｂ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｓ、Ｃｌ、Ｔｉ、Ｖ、
Ｃｒ、Ｍｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ａｓ、Ｓｅ、Ｂｒ、Ｚｒ、Ｍ
ｏ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｉ及びＷよりなる群から選ばれた少な
くとも一種の物質である請求項１記載の触媒体。 - 【請求項３】 前記触媒層中に、Ｐｔ、Ｐｄ及びＲｈの
内の少なくとも一種の貴金属が含有された請求項１記載
の触媒体。 - 【請求項４】 前記アルカリ金属及び／又はアルカリ土
類金属と前記担体の主要構成材料よりも優先的に反応す
る物質を、前記担体内に存在させた請求項１記載の触媒
体。 - 【請求項５】 前記アルカリ金属及び／又はアルカリ土
類金属と前記担体の主要構成材料よりも優先的に反応す
る物質を、前記触媒層中に存在させた請求項１記載の触
媒体。 - 【請求項６】 前記アルカリ金属及び／又はアルカリ土
類金属と前記担体の主要構成材料よりも優先的に反応す
る物質を含む層を、前記担体と前記触媒層との間に形成
した請求項１記載の触媒体。 - 【請求項７】 前記担体がハニカム担体である請求項１
記載の触媒体。 - 【請求項８】 前記担体の主要構成材料がコージェライ
トである請求項１記載の触媒体。
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|---|---|---|---|
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| EP00311252A EP1112774A3 (en) | 1999-12-17 | 2000-12-15 | Catalyst body |
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|---|---|---|---|
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| JP35957699 | 1999-12-17 | ||
| JP2000136287A JP2001232195A (ja) | 1999-12-17 | 2000-05-09 | 触媒体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
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|---|---|---|---|
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Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
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| EP (1) | EP1112774A3 (ja) |
| JP (1) | JP2001232195A (ja) |
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| CN1473073A (zh) * | 2000-09-08 | 2004-02-04 | 日本碍子株式会社 | 催化剂及氧化铝负载载体的制造方法 |
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| CA2064977C (en) | 1991-04-05 | 1998-09-22 | Eiichi Shiraishi | Catalyst for purifying exhaust gas |
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