JP3488487B2 - 排気ガス浄化方法 - Google Patents
排気ガス浄化方法Info
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Description
し、詳しくは、排ガス中に含まれる一酸化炭素(CO)
や炭化水素(HC)を酸化するのに必要な量より過剰な
酸素が含まれている排気ガス中の、窒素酸化物(NO
x)を効率よく浄化する方法に関する。
として、CO及びHCの酸化とNOxの還元とを同時に
行って排気ガスを浄化する三元触媒が用いられている。
このような触媒としては、例えばコージェライトなどの
耐熱性担体にγ−アルミナからなる担持層を形成し、そ
の担持層にPt,Pd,Rhなどの貴金属触媒を担持さ
せたものが広く知られている。
の浄化性能は、エンジンの空燃比(A/F)によって大
きく異なる。すなわち、空燃比の大きい、つまり燃料濃
度が希薄なリーン側では排気ガス中の酸素量が多くな
り、COやHCを浄化する酸化反応が活発である反面N
Oxを浄化する還元反応が不活発になる。逆に空燃比の
小さい、つまり燃料濃度が濃いリッチ側では排気ガス中
の酸素量が少なくなり、酸化反応は不活発となるが還元
反応は活発になる。
の場合には発進・停止が頻繁に行われ、空燃比はストイ
キ(理論空燃比)近傍からリッチ状態までの範囲内で頻
繁に変化する。このような走行における低燃費化の要請
に応えるには、なるべく酸素過剰の混合気を供給するリ
ーン側での運転が必要となる。したがってリーン側にお
いてもNOxを十分に浄化できる触媒の開発が望まれて
いる。
先にアルカリ土類金属酸化物とPtを担持した触媒を提
案している(特願平4−130904号)。この触媒に
よれば、NOxはアルカリ土類金属に吸着し、それがH
Cなどの還元性ガスと反応して浄化されるため、リーン
側においてもNOxの浄化性能に優れている。
媒では、例えばバリウムが単独酸化物として担体に担持
され、それがNOxと反応して硝酸バリウム(Ba(N
O3)2 )を生成することでNOxを吸着するものと考
えられている。ところが排気ガス中には、燃料中に含ま
れる硫黄(S)が燃焼して生成したSO2 が含まれ、そ
れが酸素過剰雰囲気中で触媒金属によりさらに酸化され
てSO 3 となる。そしてそれがやはり排気ガス中に含ま
れる水蒸気により容易に硫酸となり、バリウムと反応し
て硫酸バリウム(BaSO4 )が生成し、バリウムが被
毒劣化することが明らかとなった。このようにバリウム
が硫酸塩となると、もはやNOxを吸着することができ
なくなり、その結果上記触媒では、耐久試験後のNOx
の浄化性能が低下するという不具合があった。
金属は、高温下でアルミナと反応しやすく、その結果上
記触媒では、耐熱性が劣るという不具合もあった。本発
明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、酸素
過剰の排気ガス中のNOxをさらに効率よく浄化すると
ともに、耐久試験後のNOxの浄化性能を向上させるこ
とを目的とする。
発明の排気ガス浄化方法は、酸素過剰雰囲気下における
排気ガス中のCO、HC及びNOxを同時に浄化して排
気ガスを浄化する方法において、酸素過剰の排気ガス
を、多孔質体からなる担体に(i)アルカリ土類金属か
ら選ばれる少なくとも2種の金属と(ii)Pt及びPdの
少なくとも一方を担持してなる排気ガス浄化用触媒と接
触させ、(i)アルカリ土類金属から選ばれる少なくと
も2種の金属を含む複合硫酸塩を生じさせることを特徴
とする。
過剰雰囲気下における排気ガス中のCO、HC及びNO
xを同時に浄化して排気ガスを浄化する方法において、
酸素過剰の排気ガスを、金属含有シリケートを除く多孔
質体からなる担体に(i)アルカリ土類金属から選ばれ
る少なくとも1種の金属と(ii)セリウムを除く希土類金
属から選ばれる少なくとも1種の金属と (iii)Pt及び
Pdの少なくとも一方を担持してなる排気ガス浄化用触
媒と接触させることを特徴とする。(i)アルカリ土類
金属から選ばれる少なくとも1種の金属と(ii)セリウム
を除く希土類金属から選ばれる少なくとも1種の金属と
を含む複合硫酸塩を生じさせることが望ましい。
過剰雰囲気下における排気ガス中の一酸化炭素、炭化水
素及び窒素酸化物を同時に浄化して排気ガスを浄化する
方法において、酸素過剰の排気ガスを、多孔質体からな
る担体に(i)Baと(ii)Liと(iii) Laと(iv)Ce
と(v)Zrと(vi)白金及びパラジウムの少なくとも一
方を担持してなる排気ガス浄化用触媒と接触させること
を特徴とする。
ア、シリカなどが例示される。これらの多孔質体自体か
ら担体を形成してもよいし、コージェライト、耐熱金属
などから形成されたハニカム体にコートして用いてもよ
い。また第3発明において、(i)〜(v)の5種類の
金属の添加量は特に制限されないが、多孔質体がアルミ
ナの場合アルミナに対して、Ba:8〜45mol%、
Li:4〜18mol%、La:4〜12mol%、C
e:17〜45mol%、Zr:4〜9mol%である
ことが望ましい。
リ土類金属が複合担持されている。この少なくとも2種
のアルカリ土類金属は、排気ガス中に含まれるSO2 を
触媒中に複合硫酸塩として取り込む。また第2発明で
は、担体にアルカリ土類金属の少なくとも1種と希土類
金属の少なくとも1種が複合担持されている。これらの
金属は、排気ガス中に含まれるSO2 を触媒中に複合硫
酸塩として取り込む。
La,Ce及びZrの5種類の金属が複合担持されてい
る。これにより排気ガス中に含まれるSO2 は触媒中に
複合硫酸塩として取り込まれる。このようにして生成し
た複合硫酸塩は、単独の金属によって生成する硫酸塩に
比べてストイキ〜リッチ雰囲気で低温度で分解しやすい
ため、分解されたBaを主とするアルカリ土類金属はN
Oxの吸着に寄与する。そして、リーン雰囲気時にアル
カリ土類金属に吸着されたNOxは、ストイキ〜リッチ
雰囲気時に逆スピルオーバーしてPtやPd上に移動し
排気ガス中のCO,HCなどと反応してN 2 に還元浄化
され、このときCO,HCなども酸化浄化される。
時間維持され、高活性が維持されるものと考えられる。
さらに、2種以上の金属を複合担持することにより、ア
ルカリ土類金属や希土類金属の粒子径が細かくなり、か
つ硫酸塩としての結晶成長がないので、耐久後でもPt
やPdと高分散状態を維持できることも高活性を維持で
きる理由の一つと推察される。
作用は必ずしも明らかではないが、BaはNOX を吸着
する主成分であり、他の4成分はBaと複合化して生成
する複合硫酸塩の分解を容易としているか、あるいは担
体の例えばアルミナに作用してアルミナとBaの反応を
抑制して耐久性を向上させているものと考えられる。
お、以下の例において「部」は特にことわらない限り
「重量部」を示す。 (第1実施例) <触媒の調製>アルミナ粉末100部と、アルミナゾル
(アルミナ含有率10wt%)70部と、40wt%硝
酸アルミニウム水溶液15部及び水30部を混合し、コ
ーティング用スラリーを調製した。
担体を浸漬後余分なスラリーを吹き払い、乾燥後600
℃で1時間焼成してアルミナコート層を形成した。コー
ト量はハニカム担体の体積1リットル当たり120gで
ある。このアルミナコート層をもつハニカム担体をジニ
トロジアンミン白金水溶液又は硝酸パラジウム水溶液に
浸漬し、余分な水滴を吹き払った後250℃で乾燥して
Pt及び/又はPdを担持させた。Pt及び/又はPd
の担持量は表1に示すとおりである。
された所定濃度の酢酸バリウムと硝酸マグネシウムの混
合水溶液に上記Pt及び/又はPd担持ハニカム担体を
浸漬し、余分な水滴を吹き払って乾燥後600℃で1時
間焼成して、No.1の触媒を調製した。なおこのN
o.1触媒には、バリウムが金属バリウムとして担体体
積1リットル当たり0.3mol、マグネシウムが金属
マグネシウムとして担体体積1リットル当たり0.1m
ol担持されている。
土類金属の種類と量を表1に示すように変化させたこと
以外は上記と同様にして、No.2〜14の触媒を調製
した。さらに比較触媒として、1種類のアルカリ土類金
属のみを担持させたこと以外は上記と同様にしてNo.
15〜18の触媒を調製した。 <浄化性能の評価>希薄燃焼エンジン(1.6リット
ル)搭載車両の排気通路に上記それぞれの触媒を設置
し、市街地走行モード(10・15モード)で走行して
CO,HC及びNOxの浄化率を測定した。
媒を装着し、エンジンベンチにて触媒入りガス温度65
0℃で100時間運転する耐久試験を行い、その後上記
と同じ条件でCO,HC及びNOxの浄化率を測定し耐
久後の浄化率とした。それぞれの結果を表1に示す。
種類担持した触媒を用いることにより、単一のアルカリ
土類金属を担持した触媒の場合に比べて、耐久後のNO
xの浄化率が向上していることがわかる。またその効果
は、アルカリ土類金属の中でもBaとMgの組合せが特
に傑出していることが明らかである。 (第2実施例) <触媒の調製>第1実施例と同様にしてPt及び/又は
Pdを担持したハニカム担体を用意し、表2に示す担持
量となるように調製された所定濃度の酢酸バリウムと硝
酸ランタンの混合水溶液に上記Pt及び/又はPd担持
ハニカム担体を浸漬し、余分な水滴を吹き払って乾燥後
600℃で1時間焼成して、No.19の触媒を調製し
た。
金属バリウムとして担体体積1リットル当たり0.3m
ol、ランタンが金属ランタンとして担体体積1リット
ル当たり0.1mol担持されている。また、ハニカム
担体に担持されるアルカリ土類金属と希土類金属の種類
と量を表2に示すように変化させたこと以外は上記と同
様にして、No.20〜35の触媒を調製した。
土類金属のみを担持させたこと以外は上記と同様にして
No.36〜39の触媒を調製した。 <浄化性能の評価>希薄燃焼エンジン(1.6リット
ル)搭載車両の排気通路に上記それぞれの触媒を設置
し、市街地走行モード(10・15モード)で走行して
CO,HC及びNOxの浄化率を測定した。
媒を装着し、エンジンベンチにて触媒入りガス温度65
0℃で100時間運転する耐久試験を行い、その後上記
と同じ条件でCO,HC及びNOxの浄化率を測定し耐
久後の浄化率とした。それぞれの結果を表2に示す。
土類金属を1種類ずつ担持した触媒を用いることによ
り、アルカリ土類金属のみを担持した触媒の場合に比べ
て、耐久後のNOxの浄化率が向上していることがわか
る。 (第3実施例) <触媒の調製>第1実施例と同様にしてPt及び/又は
Pdを担持したハニカム担体を用意し、次に表3に示す
担持量となるように調製された所定濃度の酢酸バリウム
水溶液に浸漬し、乾燥した。このあと硝酸リチウム、硝
酸ランタン、硝酸セリウム、オキシ硝酸ジルコニウムの
順に各水溶液に浸漬・乾燥を繰り返し、600℃で1時
間焼成して、表3のNo.40〜45の触媒を調製し
た。
つを担持しないこと以外は上記と同様にして、No.4
6〜50の触媒を調製した。 <浄化性能の評価>希薄燃焼エンジン(1.6リット
ル)搭載車両の排気通路に上記それぞれの触媒を設置
し、市街地走行モード(10・15モード)で走行して
CO,HC及びNOxの浄化率を測定した。
媒を装着し、エンジンベンチにて触媒入りガス温度65
0℃で100時間運転する耐久試験を行い、その後上記
と同じ条件でCO,HC及びNOxの浄化率を測定し耐
久後の浄化率とした。それぞれの結果を表3に示す。
した触媒を用いることにより、耐久後のNOxの浄化率
が向上していることがわかる。
れば、用いられる触媒は耐久試験後にも良好なNOx浄
化性能を示し、酸素過剰のリーン側で安定して効率よく
NOxを浄化することができる。
Claims (4)
- 【請求項1】 酸素過剰雰囲気下における排気ガス中の
一酸化炭素、炭化水素及び窒素酸化物を同時に浄化して
排気ガスを浄化する方法において、 酸素過剰の排気ガスを、多孔質体からなる担体に(i)
アルカリ土類金属から選ばれる少なくとも2種の金属と
(ii)白金及びパラジウムの少なくとも一方を担持してな
る排気ガス浄化用触媒と接触させ、(i)アルカリ土類
金属から選ばれる少なくとも2種の金属を含む複合硫酸
塩を生じさせることを特徴とする排気ガス浄化方法。 - 【請求項2】 酸素過剰雰囲気下における排気ガス中の
一酸化炭素、炭化水素及び窒素酸化物を同時に浄化して
排気ガスを浄化する方法において、 酸素過剰の排気ガスを、金属含有シリケートを除く多孔
質体からなる担体に(i)アルカリ土類金属から選ばれ
る少なくとも1種の金属と(ii)セリウムを除く希土類金
属から選ばれる少なくとも1種の金属と (iii)白金及び
パラジウムの少なくとも一方を担持してなる排気ガス浄
化用触媒と接触させることを特徴とする排気ガス浄化方
法。 - 【請求項3】 酸素過剰雰囲気下における排気ガス中の
一酸化炭素、炭化水素及び窒素酸化物を同時に浄化して
排気ガスを浄化する方法において、 酸素過剰の排気ガスを、多孔質体からなる担体に(i)
Baと(ii)Liと(iii) Laと(iv)Ceと(v)Zrと
(vi)白金及びパラジウムの少なくとも一方を担持してな
る排気ガス浄化用触媒と接触させることを特徴とする排
気ガス浄化方法。 - 【請求項4】 (i)アルカリ土類金属から選ばれる少
なくとも1種の金属と(ii)セリウムを除く希土類金属か
ら選ばれる少なくとも1種の金属とを含む複合硫酸塩を
生じさせる請求項2に記載の排気ガス浄化方法。
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