JP2000173641A - 非水電解質電池 - Google Patents
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Abstract
く耐衝撃性を確保する。 【解決手段】 ラミネートフィルムからなる外装材に電
池素子を収容し、熱溶着により封入する際に、電池素子
の少なくとも1面に樹脂層を形成する。樹脂層は予め成
形した樹脂板でもよいし、樹脂の充填により形成しても
良い。樹脂層を形成する面は、電池素子の周面のうちの
最も面積の小さい2面、例えば巻回型の電池素子の場合
には、巻回両端面である。樹脂層は衝撃緩和作用を有
し、電池素子を衝撃から保護する役割を果たす。
Description
ムからなる外装材に電池素子を収容してなる非水電解質
電池に関するものであり、特に、耐衝撃性の改良に関す
るものである。
携帯用コンピューター等のポータブル電子機器が多く登
場し、その小型軽量化が図られている。そしてこれらの
電子機器のポータブル電源として、電池、特に二次電
池、なかでも非水電解質二次電池(いわゆるリチウムイ
オン電池)について、薄型や折り曲げ可能な電池の研究
開発が活発に進められている。
固体化した電解液の研究は盛んであり、特に可塑剤を含
んだ固体電解質であるゲル状の電解質や高分子にリチウ
ム塩を溶かし込んだ高分子固体電解質が注目を浴びてい
る。
リットを生かすべく、プラスチックフィルムやプラスチ
ックフィルムと金属を張り合わせたいわゆるラミネート
フィルムを用いて封入するタイプの電池が種々検討され
ている。
製の密閉容器を用いた電池では容器の剛性が強く、電池
外部からの衝撃に対して、電池容器が容易に変形せず、
それにより電池内部の電極素子へのダメージが非常に小
さいというメリットがあるのに対し、いわゆるラミネー
トフィルムでは、その剛性が弱く、外部からの衝撃に弱
く、それゆえ電池が落下などされた場合電池内部の電極
素子にダメージが加えられたり、ひいては正負極間でシ
ョートを誘発するなどの問題がある。
されたものであり、外部からの衝撃に対して電池内部の
電極素子へのダメージに強い、ラミネートフィルムに封
入された非水電解質電池を提供することを目的とする。
めに、本発明は、ラミネートフィルムからなる外装材に
電池素子が収容され、熱溶着により封入されてなる非水
電解質電池において、電池素子の1面以上に樹脂層が挿
入され、電池素子と外装材とが隔離されていることを特
徴とするものである。
脂層の衝撃緩衝作用により外部の衝撃から電池素子が保
護され、落下等により電池に衝撃が加えられた場合でも
高い信頼性を得ることができる。
質電池の構成について、図面を参照しながら説明する。
解質電池、またはゲル状電解質電池であり、図1及び図
2に示すように、正極活物質層と負極活物質層との間に
固体電解質、またはゲル状電解質を配設してなる電池素
子1をラミネートフィルムよりなる外装材2に収容し、
周囲を熱溶着することにより封入されてなるものであ
る。
る負極と電気的に接続される負極端子リード3、及び正
極と電気的に接続される正極端子リード4が設けられて
おり、これら負極端子リード3、正極端子リード4は、
外装材2の外方へと引き出されている。
は、電池素子1とラミネートフィルム(外装材2)の間
に存在する面の少なくとも1面以上、ここでは電池素子
1の巻回端面にそれぞれ樹脂層5,6が挿入され、電池
素子1とラミネートフィルムよりなる外装材2間が隔離
されている。この樹脂層5,6の衝撃緩衝作用により内
部の電池素子1が、外部の衝撃から保護される。
子1の全面をこのような樹脂層8で保護すれば容易に目
的を達成する事ができる。しかしながら、全面を覆って
しまうと、図4に示す斜線領域が体積ロスとなり、限ら
れた容積の電池ケースの中に占める電池素子1以外のも
のの割合が高くなり、結果として電池の体積エネルギー
効率が低下するので必ずしも得策ではない。
は、面での衝撃ではなく、電池コーナー部の角から落ち
た場合等の点での衝撃である。これを効果的に回避する
には、ある限られた場所、すなわち電池素子1の周面の
うち最も面積の小さい面に樹脂層を配置すればよい。
ミネートフィルムにパックした電池では、電池素子を封
止する際、湿度を排除し気密性を高めるために、減圧し
ながら封止される。このとき、ラミネートフィルムにか
かる応力は、電池のコーナー部に集中するため、電池素
子のコーナー部は落下などの外部からの衝撃に対してす
でに耐久性の低い状態にある。したがってこの部分をど
のように保護するかがこの電池の耐久性を大きく左右す
る。
義したとき、同じ容量の電池であればこの厚みをいかに
薄く仕上げるかが重要で、たとえば厚さ3mmの電池に
おいて、100μm厚くなる事は体積効率が3%悪くな
ることを 厚さ0.5mmの電池で100μm厚くなる
事は体積効率が20%悪くなることを意味するので、本
発明のように、電池素子とラミネートフィルム間に樹脂
層を形成すれば、体積エネルギー効率の低減を可能な限
り抑えつつ、この樹脂層の衝撃緩衝作用により内部の電
池が、外部の衝撃から保護される。
すように、予め成形された樹脂薄板よりなる樹脂層5,
6を挿入しつつラミネートフィルム内に電池素子1を封
入しても良いし、硬化性の樹脂を電池素子に塗布後硬化
してラミネートフィルム内に封入しても良い。また、ラ
ミネートフィルムのある1面に電池を収容する空間が形
成されたラミネートフィルムを用いる場合は、その空間
に電池素子を収容し、その後硬化性の樹脂を充填して硬
化させ、その後ラミネートフィルムを封止する方法でも
良い。この場合、図6に示すように、電池素子1の周囲
に樹脂層7が形成されることになるが、この樹脂層7と
しては、電池素子1の両端面を塞ぐ樹脂層7a,7bの
他、電池素子1の稜線に沿った樹脂層7cも形成される
ことになり、より一層の耐衝撃性の向上が図られる。
の厚みが50μm以下では、耐衝撃性の効果が現れにく
い。50μm以上であれば効果が現れはじめるが、より
確実な効果を得ること及び作業性を考慮すると100μ
m以上が望ましい。必要にして十分に効果の得られる厚
みとしては500μmもあればよい。もっと厚くしても
良いが1mm以上では体積効率のロスが大きい。
在する樹脂層の材質としては、例えば、ポリエチレン、
ポリプロピレン、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリ
アミド、ポリフェニレンサルファイド、テトラフルオロ
エチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテルコポリ
マー、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチ
レン、フッ化エチレンポリプロピレンコポリマー、エチ
レンテトラフルオロエチレンコポリマー、ポリフッ化ビ
ニル、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、
およびこれらの混合系樹脂や架橋型樹脂から選ばれる少
なくとも一種類以上のものが使用できる。
例えば、2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート、
2−ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、グリセ
ロール(メタ)アクリレート、2−アクリルアミド−2
−メチルプロパンスルホン酸、スルホン酸ナトリウムエ
チル(メタ)アクリレート、(メタ)アクリルアミド、
N, N−ジメチルアミノエチル(メタ)アクリレート、
N, N−ジエチルアミノエチル(メタ)アクリレート、
N−イソプロピルアクリルアミド、N, N−ジメチルア
ミノプロピルアクリルアミド、(メタ)アクリル酸、
(メタ)アクリル酸ナトリウム、2−(メタ)アクリロ
イルオキシエチルコハク酸、2−(メタ)アクリロイル
オキシエチルフタル酸、2−(メタ)アクリロイルオキ
シエチルヘキサヒドロフタル酸、ω−カルボキシ−ポリ
カプロラクトンモノアクリレート、EO変性リン酸(メ
タ)アクリレート、ポリエチレングリコール(メタ)ア
クリレート、アクリロイルモルホリン、p−スチレンス
ルホン酸、ビニルスルホン酸、アリルスルホン酸、(メ
タ)アクリル酸エチルスルホン酸、(ポリ)エチレング
リコールジ(メタ)アクリレート(新中村化学社製;商
品名NKエステルA−200、A−400、A−60
0、A−1000、4G、9G、14G、23G、共栄
社化学社製;ライトエステル4EG、9EG、14E
G、9EG−A、14EG−A等)、(ポリ)エチレン
グリコールモノ(メタ)アクリレート(新中村化学社
製;NKエステルAMP−10G、AMP−20G、A
MP−60G、AMP−90G、共栄社化学社製;ライ
トエステルMC、130MA、041MA)等、エトキ
シ化ポリプロピレングリコールジメタクリレート(新中
村化学社製;商品名NKエステル1206PE)等を挙
げることができる。これらは単独で用いても、複数を混
合して用いても良い。硬化手段としては、熱、紫外線、
可視光線、電子線、放射線等が挙げられる。
剤としては、例えば、紫外線で活性化するソジウムメチ
ルジチオカーバメイトサルファイド、テトラメチルチウ
ラムモノサルファイド、ジフェニルモノサルファイド、
ジベンゾチアゾイルモノサルファイド、ジサルファイド
などのサルファイド類;チオキサントン、エチルチオキ
サントン、2−クロロチオキサントン、ジエチルチオキ
サントン、ジイソプロピルチオキサントンなどのチオキ
サントン誘導体;ヒドラゾン、アゾイソブチロニトリ
ル、ベンゼンジアゾニウムなどのジアゾ化合物;ベンゾ
イン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエ
ーテル、ベンゾインイソプロピルエ−テル、ベンゾフェ
ノン、ジメチルアミノベンゾフェノン、ミヒラーケト
ン、ベンジルアントラキノン、t−ブチルアントラキノ
ン、2−メチルアントラキノン、2−エチルアントラキ
ノン、2−アミノアントラキノン、2−クロロアントラ
キノン、ベンジルジメチルケタール、メチルフェニルグ
リオキシレートなどの芳香族カルボニル化合物;1−ヒ
ドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、2−ヒドロキ
シ−2−メチル−1−フェニルプロパン−1−オン、4
−(2−ヒドロキシエトキシ)フェニル(2−ヒドロキ
シ−2−プロピル)ケトン、2,2−ジエトキシアセト
フェノン、2, 2−ジメトキシアセトフェノンなどのア
セトフェノン誘導体;4−ジメチルアミノ安息香酸メチ
ル、4−ジメチルアミノ安息香酸エチル、4−ジメチル
アミノ安息香酸ブチル、4−ジエチルアミノ安息香酸イ
ソプロピルなどのジアルキルアミノ安息香酸エステル
類;ベンゾイルパーオキサイド、ジ−t−ブチルパーオ
キサイド、ジクミルパーオキサイド、キュメンハイドロ
パーオキサイドなどの過酸化物;9−フェニルアクリジ
ン、9−p−メトキシフェニルアクリジン、9−アセチ
ルアミノアクリジン、ベンズアクリジンなどのアクリジ
ン誘導体;9,10−ジメチルベンズフェナジン、9−
メチルベンズフェナジン、10−メトキシベンズフェナ
ジンなどのフェナジン誘導体;4,4' ,4" −トリメ
トキシ−2,3−ジフェニルキノキサリンなどのキノキ
サリン誘導体;2,4,5−トリフェニルイミダゾイル
二量体;ハロゲン化ケトン;アシルホスフィンオキシ
ド、アシルホスフォナ−トなどのアシル化リン化合物等
が挙げられるが、これに限定されるものではない。
ロフルオレン、2,4,6−トリス(トリクロロメチ
ル)−1,3,5−トリアジン、3,3' −カルボニル
ビスクマリン、チオミヒラーケトン等を用いることもで
きる。
種類以上を混合して用いても良い。
られず、架橋点が減少し柔らかくなり易く、多くなる
と、脆くなったり変色したりし易いので、好ましくは、
0.01〜20重量部、より好ましくは0.1〜5重量
部である。
する場合には、光源として超高圧水銀灯、高圧水銀灯、
メタルハライドランプ、キセノンランプ、低圧殺菌ラン
プ等が用いられる。紫外線の照射量は、モノマーの種
類、光重合開始剤の存在量によっても異なるが、10m
J/cm2 〜10J/cm2 が適当である。この際、酸
素阻害を防止するために、不活性ガス雰囲気下又はガラ
スや透明プラスチックフィルム等によって大気を遮断し
た状態で紫外線照射を行ってもよい。
体電解質電池、またはゲル状電解質電池を考えた場合、
高分子固体電解質に使用する高分子材料としては、シリ
コンゲル、アクリルゲル、アクリロニトリルゲル、ポリ
フォスファゼン変成ポリマー、ポリエチレンオキサイ
ド、ポリプロピレンオキサイド、及びこれらの複合ポリ
マーや架橋ポリマー、変成ポリマーなどもしくはフッ素
系ポリマーとして、たとえばポリ(ビニリデンフルオロ
ライド)やポリ(ビニリデンフルオロライド-co-ヘキサ
フルオロプロピレン)、ポリ(ビニリデンフルオロライ
ド-co-テトラフルオロエチレン)、ポリ(ビニリデンフ
ルオロライド-co-トリフルオロエチレン)などおよびこ
れらの混合物が各種使用できるが、勿論、これらに限定
されるものではない。
れている固体電解質、またはゲル状電解質は、高分子化
合物と電解質塩と溶媒、(ゲル電解質の場合は、さらに
可塑剤)からなる溶液を正極活物質層または負極活物質
層に含浸させ、溶媒を除去し固体化したものである。正
極活物質層または負極活物質層に積層された固体電解
質、またはゲル状電解質は、その一部が正極活物質層ま
たは負極活物質層に含浸されて固体化されている。架橋
系の場合は、その後、光または熱で架橋して固体化され
る。
と2重量%以上〜30重量%以下のマトリクス高分子か
らなる。このとき、エステル類、エーテル類、炭酸エス
テル類などを単独または可塑剤の一成分として用いるこ
とができる。
うな炭酸エステル類をゲル化するマトリクス高分子とし
ては、ゲル状電解質を構成するのに使用されている種々
の高分子が利用できるが、酸化還元安定性から、たとえ
ばポリ(ビニリデンフルオロライド)やポリ(ビニリデ
ンフルオロライド-co-ヘキサフルオロプロピレン)など
のフッ素系高分子を用いることが望ましい。
溶解する高分子化合物からなり、高分子化合物として
は、ポリ(エチレンオキサイド)や同架橋体などのエー
テル系高分子、ポリ(メタクリレート)エステル系、ア
クリレート系、ポリ(ビニリデンフルオロライド)やポ
リ(ビニリデンフルオロライド-co-ヘキサフルオロプロ
ピレン)などのフッ素系高分子などを単独、または混合
して用いることができるが、酸化還元安定性から、たと
えばポリ(ビニリデンフルオロライド)やポリ(ビニリ
デンフルオロライド-co-ヘキサフルオロプロピレン)な
どのフッ素系高分子を用いることが望ましい。
電解質に含有させるリチウム塩として通常の電池電解液
に用いられるリチウム塩を使用することができ、リチウ
ム化合物(塩)としては、例えば以下のものが挙げられ
るが、これらに限定されるものではない。
ウ化リチウム、塩素酸リチウム、過塩素酸リチウム、臭
素酸リチウム、ヨウ素酸リチウム、硝酸リチウム、テト
ラフルオロほう酸リチウム、ヘキサフルオロリン酸リチ
ウム、酢酸リチウム、ビス(トリフルオロメタンスルフ
ォニル)イミドリチウム、LiAsF6、LiCF3SO
3、LiC(SO2CF3)3、LiAlCl4、LiSi
F6等を挙げることができる。
数を混合して用いても良いが、これらの中でLiP
F6、LiBF4が酸化安定性の点から望ましい。
電解質なら、可塑剤中に0.1〜3.0モルで実施でき
るが、好ましくは0.5から2.0モル/リットルで用
いることができる。
ルを含むゲル状電解質もしくは固体電解質を使用する以
外は、従来のリチウムイオン電池と同様に構成すること
ができる。
場合の負極材料としては、リチウムをドープ、脱ドープ
できる材料を使用することができる。このような負極の
構成材料、たとえば難黒鉛化炭素系材料や黒鉛系材料の
炭素材料を使用することができる。より具体的には、熱
分解炭素類、コークス類(ピッチコークス、ニードルコ
ークス、石油コークス)、黒鉛類、ガラス状炭素類、有
機高分子化合物焼成体(フェノール樹脂、フラン樹脂等
を適当な温度で焼成し炭素化したもの)、炭素繊維、活
性炭等の炭素材料を使用することができる。このほか、
リチウムをドープ、脱ドープできる材料としては、ポリ
アセチレン、ポリピロール等の高分子やSnO2 等の酸
化物を使用することもできる。このような材料から負極
を形成するに際しては、公知の結着剤等を添加すること
ができる。
金属酸化物、金属硫化物または特定の高分子を正極活物
質として用いて構成することができる。たとえばリチウ
ムイオン電池を構成する場合、正極活物質としては、T
iS2、MoS2、NbSe2,V2O5等のリチウムを含
有しない金属硫化物あるいは酸化物や、LiMO2 (式
中Mは一種以上の遷移金属を表し、xは電池の充放電状
態によって異なり、通常0.05以上1.10以下であ
る。)を主体とするリチウム複合酸化物等を使用するこ
とができる。このリチウム複合酸化物を構成する遷移金
属Mとしては、Co,Ni,Mn等が好ましい。このよ
うなリチウム複合酸化物の具体例としてはLiCo
O2,LiNiO2,LiNiyCo1-yO2(式中、0<y
<1である。)、LiMn2O4等を挙げることができ
る。これらリチウム複合酸化物は、高電圧を発生でき、
エネルギー密度的に的に優れた正極活物質となる。正極
には、これらの正極活物質の複数種をあわせて使用して
もよい。また、以上のような正極活物質を使用して正極
を形成するに際して、公知の導電剤や結着剤等を添加す
ることができる。
リード4)は、正負極それぞれの集電体に接合されてお
り、材質としては、正極は高電位で溶解しないものとし
てアルミ チタン もしくはこれらの合金などが望まし
い。負極は銅またはニッケルまたはこれらの合金などが
使用できる。
さ等を考慮して電池素子1の巻回端面において電池素子
1の1主面と面一となるように折り曲げられているが、
上記樹脂層5,6や樹脂層7は、短絡防止という観点か
らも有効に機能し、ショックアブソーバとしても機能す
る。
次電池であってもよいし、二次電池であってもよいが、
最も好ましくは、固体電解質あるいはゲル電解質を用い
たリチウムイオン二次電池である。
比較例について、実験結果に基づいて説明する。
してポリ(ビニリデンフルオロライド-co-ヘキサフルオ
ロプロピレン)10重量部とを混合して負極合剤を調製
し、さらにこれをN-メチル−2−ピロリドンに分散さ
せスラリー状とした。そして、このスラリーを負極集電
体である厚さ10μmの帯状銅箔の片面に均一に塗布し
乾燥後、ロールプレス機で圧縮成形し、負極を作製し
た。
に、炭酸リチウムと炭酸コバルトを0.5モル対1モル
の比率で混合し、空気中、900℃で5時間焼成した。
次に、得られたLiCoO2 91重量部、導電剤として
黒鉛6重量部、結着剤としてポリ(ビニリデンフルオロ
ライド-co-ヘキサフルオロプロピレン)10重量部とを
混合して正極合剤を調製し、さらにこれをN−メチル−
2−ピロリドンに分散させスラリー状とした。そして、
このスラリーを正極集電体である厚さ20μmの帯状ア
ルミニウム箔の片面に均一に塗布し、乾燥した後、ロー
ルプレス機で圧縮成形し、正極を作製した。
た。
2.5重量部、炭酸プロピレン(PC)42.5重量
部、LiPF6 15重量部からなる可塑剤30重量部
に、重量平均分子量Mw60万のポリ(ビニリデンフル
オロライド-co-ヘキサフルオロプロピレン)10重量
部、そして炭酸ジエチル60重量部を混合溶解させた溶
液を均一に塗布し、含浸させ、常温で8時間放置し、炭
酸ジメチルを気化、除去しゲル状電解質を得た。
ゲル状電解質側をあわせ、圧着することで、図7に示す
ような3.3cm×5.2cm×3.3mmの平板型ゲ
ル状電解質電池(容量550mAh)を作製した。
(正極はアルミ箔、負極は銅箔)上にアルミニウムから
なる正極端子リード及びニッケルからなる負極端子リー
ドを溶接した後、ラミネートフィルムからなる封入体に
挿入し、200℃、10秒の条件でシール機によりシー
ル幅5mmで熱融着し、試験電池とした。
5に示すように配置し、図1及び図2のようにパックし
て試験電池とした。
示すように配置し、図1及び図2のようにパックして試
験電池とした。
0重量部と商品名NKエステル9G(新中村化学社製)
25重量部を用い、硬化剤としてチバガイギ社製、商品
名1173を0.5重量部混合し、真空脱気したものを
硬化性樹脂組成物とした。
ミネートフィルムに電池素子を収容した後、電極端子の
ある面とそれとは反対側の面に存在する300μm厚の
クリアランス部にこの樹脂を充填し、高圧水銀灯を用い
て1分間かけて20mJ/cm2 の紫外線を照射し固化
して電池素子とラミネートフィルム間に樹脂層を得た。
た以外はサンプル1と同様にして試験電池を作製した。
した。
C)にて初充放電後、理論容量の2時間率(1/2C)
にて充電し放電したときの容量と平均放電電圧を測定
し、樹脂層含めた電池素子が外接する直方体体積より体
積エネルギー密度を算出した。
mの高さから50回の落下試験を電池のコーナー部から
落下するように実施したのち、OCVを測定することで
ショートをチェックした。(n=50)結果を表1に示
す。
サンプル1〜3では、十分な体積エネルギー密度を有し
耐衝撃性も良好であることが確認された。これに対し
て、比較例に相当するサンプル5では、耐衝撃性が不十
分でありショート発生率に有意差が確認された。また、
樹脂層の厚さが薄いサンプル4においても、ショートの
発生が見られた。
明においては、高い気密性をもって封入しつつ、耐衝撃
性を大幅に改善することが可能であり、落下等により電
池に衝撃が加わった場合でも高い信頼性を有する非水電
解質電池を提供することが可能である。
を示す分解斜視図である。
を示す概略斜視図である。
斜視図である。
部を示す3面図である。
様子を示す概略斜視図である。
を示す概略斜視図である。
概略斜視図である。
正極端子リード、5,6,7 樹脂層
Claims (9)
- 【請求項1】 ラミネートフィルムからなる外装材に電
池素子が収容され、熱溶着により封入されてなる非水電
解質電池において、 電池素子の1面以上に樹脂層が挿入され、電池素子と外
装材とが隔離されていることを特徴とする非水電解質電
池。 - 【請求項2】 上記樹脂層は、予め成形された樹脂板よ
りなることを特徴とする請求項1記載の非水電解質電
池。 - 【請求項3】 上記樹脂層は、樹脂の充填により形成さ
れていることを特徴とする請求項1記載の非水電解質電
池。 - 【請求項4】 上記樹脂層の厚さが50μm以上、1.
0mm以下であることを特徴とする請求項1記載の非水
電解質電池。 - 【請求項5】 上記電池素子を構成する電解質が、マト
リクス高分子及びリチウム塩を含むゲル電解質又は固体
電解質であることを特徴とする請求項1記載の非水電解
質電池。 - 【請求項6】 上記電池素子を構成する負極は、リチウ
ムをドープ、脱ドープし得る材料を含むことを特徴とす
る請求項1記載の非水電解質電池。 - 【請求項7】 上記リチウムをドープ、脱ドープし得る
材料が炭素材料であることを特徴とする請求項6記載の
非水電解質電池。 - 【請求項8】 上記電池素子を構成する正極は、リチウ
ムと遷移金属の複合酸化物を含むことを特徴とする請求
項1記載の非水電解質電池。 - 【請求項9】 二次電池であることを特徴とする請求項
1記載の非水電解質電池。
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